Open Access

Florian Roth

• This work deals with the use of dielectrics with high permeability, so-called high-k dielectrics in organic thin-film field-effect transistors (FETs). The central part was the preparation of the high-k dielectric and its implementation in transistors, in which organic semiconductors were used as active layer. A field-effect transistor can be used to measure the charge carrier mobility. Employing high-k dielectrics the carrier concentration in the active layer can be greatly increased. In this way, high charge carrier concentrations in organic layers can be achieved without chemical doping. As high-k dielectric strontium titanate (STO) was selected. It is also available as a niobium-doped and therefore conducting substrate material. Thus, one has an ideal substrate for the growth of the dielectric layer in conjunction with a substrate which acts as gate electrode. As the organic semiconductor the small molecules pentacene and copper phthalocyanine (CuPc) were sublimated, as electrical contacts gold was used. As a key part of this work an ultra high vacuum chamber system was constructed for in situ preparation of field effect transistors. For the deposition of the organic thin films a molecular beam deposition chamber was built, including a manipulator and effusion cells as evaporation sources. For the preparation of the dielectric a sputtering chamber was set-up. Another chamber was used in conjunction with an effusion cell for the deposition of the gold contacts. For the structured deposition of the different layers in the devices a shadow mask system was implemented. Movable masks could be positioned by means of a wobble stick onto the sample carriers. The system thus allowed for the use of masks in all chambers. The different thin films required in the transistor structure were first individually prepared and characterized. For the characterization primarily X-ray diffraction and optical microscopy were used. The growth of pentacene was analyzed on aplha-AlO substrates. With X-ray diffraction the (00l) reflections of the thin film phase were observed. In growth studies of CuPc aplha-AlO and STO substrates were used. With X-ray diffraction the aplha-phase was detected. With increasing substrate temperature an increase in crystallinity, but also an increase in surface roughness was observed. The sputtering of STO as a high-k dielectric was studied and optimized. Simultaneously, a high deposition rate, a smooth film surface and good crystallinity of the layer were required. As the most important parameters the substrate temperature, pressure and sputtering power were identified. Argon and oxygen were employed as sputtering gases, as substrate MgO was used. The films showed in comparison to crystalline STO a distortion to larger lattice constants. The degree of distortion decreased with increasing chamber pressure, on the other hand, deposition rate decreased with increasing chamber pressure as well. By combining the individual deposition processes FETs in bottom-gate geometry were prepared. The first step was always sputtering of the STO dielectric on niobium-doped STO substrates. Subsequently, the electrodes and the organic layer were deposited. For comparison transistors on silicon substrates with silicon dioxide (SiO2) as the dielectric were prepared. To study the transistor properties a measurement setup was build. A dielectric constant of about 190 for the STO in the transistors was achieved. The transistors with CuPc as active layer showed p-type conduction behavior. The transistors with STO as dielectric had a much stronger response than those with SiO2. They reached mobilities of 2E-4 cm2/Vs at very low applied voltages of 3V. It could thus be demonstrated that STO is suitable as a dielectric for organic FETs, and that through the use of high-k dielectrics high charge carrier densities can be achieved.
• Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem Einsatz von Dielektrika mit hoher Permeabilität, sogenannten high-k Dielektrika, in organischen Dünnschichtfeldeffekttransistoren. Zentraler Bestandteil war die Präparation des high-k-Dielektrikums und die Implementierung in Transistoren, in denen organische Halbleiter als aktive Schicht zum Einsatz kamen. Der Feldeffekttransistor eignet sich zur Messung von Ladungsträgerbeweglichkeiten, dabei ermöglichen high-k-Dielektrika eine starke Erhöhung der Ladungsträgerkonzentration in der aktiven Schicht. Auf diese Weise können hohe Ladungsträgerkonzentrationen in organischen Schichten ohne chemische Dotierung erreicht werden. Als high-k-Dielektrikum wurde Strontiumtitanat (STO) ausgewählt. Es ist ebenfalls als Nb-dotiertes und somit leitfähiges Substratmaterial erhältlich. Somit verfügt man über ein ideales Wachstumstemplate bei dem das Substrat als Gate-Elektrode fungiert. Als organische Halbleiter wurden die kleinen, sublimierbaren Moleküle Pentacen und Kupferphthalocyanin (CuPc) verwendet, als elektrische Kontakte kam Gold zum Einsatz. Als ein Hauptteil dieser Arbeit wurde ein Ultrahochvakuumkammersystem zur in-situ Präparation von Feldeffekttransistoren aufgebaut. Eine Molekularstrahlepitaxiekammer zur Deposition der organischen Dünnschichten wurde inklusive eines Manipulators und Effusionszellen als Verdampferquellen konstruiert. Zur Präparation des Dielektrikums wurde eine Sputterkammer verwendet. Eine weitere Kammer diente in Verbindung mit einer Effusionszelle zur Deposition von Goldkontakten. Um die unterschiedlichen Schichten in-situ in den benötigten Strukturen zu deponieren wurde ein Schattenmaskensystem realisiert. Bewegliche Masken konnten mittels eines Greifers auf den Probenträgern positioniert werden. Das System erlaubte auf diese Weise den Gebrauch der Masken in allen Kammern. Die benötigten Dünnschichten zur Herstellung der Transistorstrukturen wurden zunächst einzeln präpariert und charakterisiert. Dazu wurden in erster Linie Röntgenbeugung und optische Mikroskopie eingesetzt. Das Wachstum von Pentacen wurde auf alpha-AlO Substraten untersucht. Mit Röntgenbeugung konnten die (00l)-Reflexe der Dünnschichtphase nachgewiesen werden. Bei den Wachstumsstudien an Kupferphthalocyanin wurden sowohl alpha-AlO- als auch STO-Substrate verwendet. Mit Röntgenbeugung wurde ausschließlich die alpha-Phase beobachtet. Mit zunehmender Substrattemperatur zeigte sich eine Erhöhung der Kristallinität aber auch eine Zunahme der Rauigkeit. Das Sputtern von Strontiumtitanat als high-k-Dielektrikum wurde untersucht und optimiert. Dazu mussten gleichzeitig eine hohe Depositionsrate, eine glatte Filmoberfläche und eine gute Kristallinität der Schicht erzielt werden. Als wichtigste Parameter wurden dabei Substrattemperatur, Druck und Sputterleistung identifiziert. Als Sputtergase wurden Argon und Sauerstoff eingesetzt, als Substrat diente MgO. Die Filme wiesen im Vergleich zu kristallinem STO eine Verzerrung zu größeren Gitterkonstanten auf. Der Grad der Verzerrung nahm mit zunehmendem Kammerdruck ab, andererseits nahm Depositionsrate mit zunehmendem Kammerdruck ebenfalls ab. Durch die Kombination der einzelnen Depositionsprozesse wurden Feleffekttransistoren in Bottom-Gate-Geometrie präpariert. Dabei wurde immer im ersten Schritt STO auf Niob-dotierte STO-Substrate gesputtert. Anschließend wurden die Elektroden und die organische Schicht deponiert. Zum Vergleich wurden auch Transistoren auf Siliziumsubstraten mit Siliziumdioxid (SiO2) als Dielektrikum präpariert. Zur Untersuchung der Transistoren wurde ein Messaufbau erstellt. Es wurden Dielktrizitätskonstanten von etwa 190 für die high-k-Transistoren ermittelt. Die Transistoren mit CuPc als aktiver Schicht zeigten Löcherleitung. Dabei wiesen die Transistoren mit STO als Dielektrikum ein wesentlich stärkeres Ansprechverhalten als diejenigen mit SiO2 als Dielektrikum auf. Sie erreichten Beweglichkeiten von 2E-4 cm2/Vs bei sehr kleinen angelegten Spannungen von 3V. Es konnte somit nachgewiesen werden, dass STO sich als Dielektrikum für organische Feldeffekttransistoren eignet und sich durch die Verwendung von high-k-Dielektrika hohe Ladungsträgerdichten erzielen lassen.