Multinukleare NMR Untersuchungen an flüssigen Vorstufen mullitischer Verbindungen

Ziel der Arbeit war es, die strukturellen Eigenschaften einer flüssigen Vorstufe einer Mullitkeramik mit Hilfe der NMR-­Spektroskopie zu untersuchen. Die fertige Keramik soll später im Triebwerksbau in der Luft- und Raum
Ziel der Arbeit war es, die strukturellen Eigenschaften einer flüssigen Vorstufe einer Mullitkeramik mit Hilfe der NMR-­Spektroskopie zu untersuchen. Die fertige Keramik soll später im Triebwerksbau in der Luft- und Raumfahrttechnik eingesetzt werden. Dazu wurden NMR-­Messungen an den Kernen 1 H , 13 C, 27 Al und 29 Si durchgeführt. Als Experimente kamen dabei sowohl eindimensionale als auch zweidimensionale Methoden der NMR-­Spektroskopie zum Einsatz. Zur Bildung von Strukturhypothesen wurden verschiedene Modellsysteme im Rechner simuliert. Eine besondere Herausforderung bei der Messung und Interpretation der Spektren stellte die hohe Viskosität der verwendeten Proben dar. Diese hohe Viskosität der Proben führte zu einer starken Verbreiterung der Resonanzlinien in den NMR-­Spektren und zu den gezeigten Schwierigkeiten bei den Diffusionsmesungen. Die in der Literatur beschriebene strukturelle Vielfalt der Aluminiumalkoholate konnte nicht nur, wie in der Literatur bekannt, mit Hilfe von Aluminiumspektren, sondern auch über Protonen­ und Kohlenstoffspektren nachgewiesen und beschrieben werden. Insbesondere konnten Struktureinheiten jenseits der bekannten dimeren, trimeren und tertameren Strukturen der Aluminumalkoholate beschrieben werden. Das trimere Aluminiumsekundärbutylat steht mit einer dimeren Form im Gleichgewicht. Durch Temperaturerhöhung wird dieses Gleichgewicht in Richtung der dimeren Form verschoben. Im Falle der Verbindung [Al(OBu) 2n (iP rEtO) n ] konnte die direkte Nachbarschaft der 2-­Butanol und iso-­Propoxyethanolreste im Komplex über Signale im ROESY-­Spektrum aufgezeigt werden. Es konnte eine sehr exakte und reproduzierbare Methode zur Bestimmung von Diffusionskonstanten in viskosen, gelartigen Lösungen mittels NMR-­Messungen gefunden und erfolgreich auf die zu beobachtenden Systeme adaptiert und verwendet werden. Nur mit Hilfe dieser Methode war es möglich, den supramolekularen Charakter der Vorstufen einer Mullit-­Keramik nachzuweisen. Insbesondere konnte gezeigt werden, daß das vorgestellte System eine hochgeordnete Struktur aufweist, und daß die einzelnen molekularen Einheiten über nicht kovalente Wechselwirkungen miteinander verbunden sind.
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Metadaten
Author:Michael Weimer
URN:urn:nbn:de:hebis:30-0000001212
Referee:Heinz Rüterjans
Document Type:Doctoral Thesis
Language:German
Date of Publication (online):2003/04/14
Year of first Publication:2001
Publishing Institution:Univ.-Bibliothek Frankfurt am Main
Granting Institution:Johann Wolfgang Goethe-Univ.
Date of final exam:2001/03/19
Release Date:2003/04/14
SWD-Keyword:Ausgangsmaterial ; Faserverbundwerkstoff ; Keramischer Werkstoff ; Mullit ; NMR-Spektroskopie; Supramolekulare Struktur
HeBIS PPN:098156276
Institutes:Biochemie und Chemie
Dewey Decimal Classification:660 Chemische Verfahrenstechnik
Sammlungen:Universitätspublikationen
Licence (German):License Logo Veröffentlichungsvertrag für Publikationen

$Rev: 11761 $