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Ganjun Zhu

• Within this thesis, an experimental study of the photo double ionization (PDI) and the simultaneous ionization-excitation is performed for lithium in different initial states Li (1s22l) (l = s, p). The excess energy of the linearly polarized VUV-light is between 4 and 12 eV above the PDI-threshold. Three forefront technologies are combined: a magneto-optical trap (MOT) for lithium generating an ultra-cold and, by means of optical pumping, a state-prepared target; a reaction microscope (ReMi), enabling the momentum resolved detection of all reaction fragments with high-resolution and the free-electron laser in Hamburg (FLASH), providing an unprecedented brilliant photon beam at favourable time structure to access small cross sections. Close to threshold the total as well as differential PDI cross sections are observed to critically depend on the excitation level and the symmetry of the initial state. For the excited state Li (1s22p) the PDI dynamics strongly depends on the alignment of the 2p-orbital with respect to the VUV-light polarization and, thus, from the population of the magnetic substates (mp = 0, ±1). This alignment sensitivity decreases for increasing excess energy and is completely absent for ionization-excitation. Time-dependent close-coupling calculations are able to reproduce the experimental total cross sections with deviations of at most 30%. All the experimental observations can be consistently understood in terms of the long range electron correlation among the continuum electrons which gives rise to their preferential back-to-back emission. This alignment effect, which is observed here for the first time, allows controlling the PDI dynamics through a purely geometrical modification of the target initial state without changing its internal energy.
• In dieser Arbeit wurde die Photo-Doppelionisation (PDI) und die simultane Ionisation und Anregung von Lithium fr verschiedene Anfangszust¨ande Li (1s22l) (l = s, p) untersucht. Die Überschussenergie des linear polarisierten VUV-Lichts oberhalb der PDI-Schwelle lag zwischen 4 und 12 eV. Drei neuartige Technologien wurden kombiniert: eine magnetooptische Falle (MOT) zur Erzeugung eines kalten und durch optisches Pumpen in ausgewählten Zuständen präparierten Targets; ein Reaktionsmikroskop (ReMi), das die Messung der Impulse aller Ionisationsprodukte ermöglicht; und der Freie-Elektronen Laser in Hamburg (FLASH), der einen Photonenstrahl mit beispielloser Brillanz bei günstiger Zeitstruktur zur Messung kleiner Wirkungsquerschnitte zur Verfügung stellt. Nahe der Schwelle zeigen sowohl totale als auch differentielle PDI-Wirkungsquerschnitte eine starke Abhängigkeit vom Anregungsniveau und von der Symmetrie des Anfangszustands. Für den angeregten Zustand Li (1s22p) hängt die PDI-Dynamik stark von der Ausrichtung des 2p-Orbitals relativ zur Polarisation der VUV-Strahlung und damit von der Besetzung der magnetischen Unterzustände (mp = 0, ±1) ab. Diese Alignment-Abhängigkeit verringert sich für zunehmende Überschussenergie und fehlt bei der simultanen Ionisation und Anregung völlig. ‘Time-dependent close-coupling’ Rechnungen können die integralen Wirkungsquerschnitte bei Abweichungen von maximal 30% reproduzieren. Alle experimentellen Beobachtungen können mittels der Elektronenkorrelation über große Entfernungen, also der langreichweitigen Coulombwechselwirkung, erklärt werden. Diese dominiert die PDI-Dynamik nahe der Schwelle und führt zur bevorzugten Emission der Elektronen in entgegen gesetzte Richtungen. Die hier erstmals beobachtete Ausrichtungsabhängigkeit der PDI erlaubt die Kontrolle der Doppelionisationsdynamik durch eine rein geometrische Modifikation des Anfangszustands bei fester innerer Energie.