Open Access

Oliver M. Schmitt

• Die Kinetik der Quantenkohärenz entarteter bosonischer Exzitonen bietet ein reiches Spektrum von interessanten Phänomenen, die in dieser Arbeit unter vielfältigen Aspekten untersucht wurden. Dabei lag das Interesse vor allem im Wechselspiel von kohärenten und inkohärenten Prozessen, die mit Hilfe der Vielteilchentheorie auf gemeinsamer Basis behandelt werden konnten. Dies ermöglichte die Beschreibung zweier völlig gegensätzlicher Prozesse: - Den Übergang einer nach Laserpulsanregung rein kohärenten Amplitude in eine Gleichgewichtsverteilung inkohärenter Bosonen unter totalem Verlust jeglicher Phase (Zerfall von Quantenkohärenz). - Den entgegengesetzen Vorgang des spontanen Aufbaus einer makroskopischen kohärenten Amplitude aus einer inkohärenten Verteilung von Exzitonen, den typischen Vorgang in einer Bose­Einstein­Kondensation (Aufbau von Quantenkohärenz). Die Arbeit begann mit einer getrennten Untersuchung der inkohärenten und der kohärenten Eigenschaften von Exzitonen in Quantendrähten. In diese Halbleiternanostrukturen führt das schwache Confinement zu Subbändern für Exzitonen und Biexzitonen, die sich auch in den komplizierten Auswahlregeln der Exziton­Exziton­ und der Exziton­Biexziton­Wechselwirkung bemerkbar machen. Dabei ergibt sich in sehr guter Übereinstimmung mit Experimenten in Würzburg ein überraschendes Phänomen: Streuraten werden durch stärkeres Confinement nicht immer vermindert. In der Tat wurde eine Erhöhung der Exziton­Exziton­Streuung bei kleinerer Drahtbreite gefunden. Experimentell und theoretisch skalieren die Streuraten dabei mit dem inversen Quadrat der Confinement­Länge \Gamma XX / 1=L 2 x . Dies könnte durchaus auch Auswirkungen auf den Bau optischer Devices haben, bei denen die Streurate im Allgemeinen minimiert werden soll. Weiterhin wurde gezeigt, dass das Exzitonsystem durch die Kopplung an Biexzitonen für höhere Intensitäten in völlig irreguläres Verhalten übergeht. Daran anschließend wurde eine vereinheitlichende Kinetik mit Hilfe der Nicht­ gleichgewicht­Diagrammtechnik formuliert, die kohärentes und inkohärentes Verhalten gemeinsam auf mikroskopischer Skala beschreibt. Die bosonische Diagrammtechnik war dabei zwar von Methoden für Nicht­ gleichgewichtsfermionen inspiriert, viele fundamentale Aspekte ohne Analogie in Fermionensystemen oder bosonischen Gleichgewichtssystemen mussten jedoch in dieser Arbeit neu entwickelt werden. Für die gesamte bosonische Einteilchendichtematrix, die sowohl eine kohärente Amplitude ha 0 (t)i als auch Besetzungszahlen ha k (t)a k (t)i und Paarkorrelationen ha k (t)a \Gammak (t)i bei endlichen Impulsen k enthält, wurde eine Markov­ Kinetik entwickelt. Mit deren Hilfe wurde dann die Dephasierungskinetik einer exzitonischen Polarisation nach Anregung mit einem kohärenten Laserpuls untersucht. Dabei konnte der gesamte Übergang von kohärent erzeugten Exzitonen zu einer inkohärenten Gleichgewichtsverteilung allein aufgrund der Exziton­Exziton­Wechselwirkung auf mikroskopischer Ebene simuliert und verstanden werden. Erstaunlicherweise stellt sich bei diesem Prozess die Berücksichtigung der Paarkorrelationen F k = ha k a \Gammak i, die zwei Exzitonen mit Impuls k und \Gammak korrelieren, als absolut notwendig heraus. Ohne diese Korrelation zerfällt eine einmal kohärent angeregte Exzitonpolarisation überhaupt nicht durch Exziton­Exziton­Streuung und das System bleibt völlig kohärent. Bei diesen Berechnungen zur Dephasierung zeigte sich auch erstmals in dieser Arbeit, dass die prinzipielle Fähigkeit der Exzitonen zu einer Kondensation selbst unterhalb der kritischen Dichte die Kinetik der Polarisation beeinflusst. Dabei spielt eine Besonderheit der Kondensation von Exzitonen eine wesentliche Rolle, die keine Äquivalenz in atomaren Systemen hat: die Identität des Ordnungparameters der Bose­Einstein­Kondensation (BEC) mit der direkt messbaren optischen Polarisation. So zeigt sich ein auf den ersten Blick überraschendes Phänomen: In der Nähe des Phasenübergangs verliert die allgemein anerkannte lineare Dichteabhängigkeit der Dephasierungrate \Gamma XX (n) = fln (excitation induced dephasingi ) ihre Gültigkeit. Stattdessen erhält man eine signifikante Verlangsamung der Polarisationsdephasierung, wie man sie aus vielen Phasenübergängen für die Dynamik des Ordnungsparameters kennt (critical slowing downi ). Diese Tendenz der Gleichungen die Quantenkohärenz der Interband­Polarisation in der Nähe der Kondensation zu erhalten, kann als erstes experimentell messbares Kriterium für eine Annäherung an den Phasenübergang verwendet werden. Aufgrund der unvermeidlich kurzen Exziton­Lebensdauer eignet sich dieses Nichtgleichgewichtsphänomen für eine Beobachtung der BEC von Exzitonen möglicherwiese besser als die üblichen Gleichgewichtsargumente. Um die Kinetik der Kondensation besser zu verstehen, wurde danach die Markov­Kinetik von Exzitonen in Wechselwirkung mit einem Phononenbad behandelt. Als Anfangsbedingung wurde sowohl eine inkohärente Verteilung als auch eine rein kohärente Amplitude untersucht, die durch einen Lichtpuls erzeugt wurde. Bei der Herleitung der markovschen Ratengleichungen im Kondensationsregime sind beim thermodynamischen Limes und bei der Behandlung der detaillierten Bilanz einige subtile Punkte unbedingt zu beachten. Durch deren konsequente Berücksichtigung wurden Ratengleichungen erhalten, die von den Literatur­üblichen abweichen. Die abgeleiteten Stoßterme wechseln oberhalb der kritischen Dichte für eine BEC spontan das Vorzeichen, was zum Aufbau eines Kondensates und erstmals auch asymptotisch zu einer Bose­ Einstein­Kondensation des freien Bose­Gases innerhalb der Lebenszeit der Paraexzitonen von Cu 2 O führt. Auch die Dephasierungsrate der Polarisation nach Laserpulsanregung aufgrund von Phononenstreuung \Gamma XP zeigt in der Nähe des Phasenübergangs Abweichungen von der erwarteten Dichteunabhängigkeit und verschwindet quadratisch an der kritischen Dichte n c : \Gamma XP (n) / (n \Gamma n c ) 2 . Das Zerfallsgesetz ändert sich bei höheren Intensitäten in eine Potenzgesetzrelaxation zur stationären BEC. Beide Gesetze haben große experimentelle Relevanz bei der Suche nach einer BEC in Halbleitern. Obwohl in der Markov­Kinetik die BEC des freien Bose­Gases erfolgreich simuliert wurde, geht diese Eigenschaft bei der Mitnahme der kohärenten Exziton­Exziton­Wechselwirkung sofort verloren. Die Gleichungen beschreiben dann entweder den Aufbau oder den Zerfall der Quantenkohärenz falsch. Der Grund hierfür wurde in der Unstimmigkeit zwischen markovschen Stoßtermen mit festen Energien und dem Aufbau des kohärenten Bose­Einstein­ Kondensats des wechselwirkenden Bose­Gases gefunden, bei dem die Energien der Quasiteilchen zeitabhängig werden. Dieses Dilemma konnte im letzten Kapitel durch eine quantenkinetische Formulierung der Kinetik mit expliziten Gedächtnisintegralen als Stoßterme gelöst werden. Dabei werden die Deltafunktionen durch komplexe Integralkerne ersetzt, bei denen die zeitliche Evolution der Quasiteilchenspektren exakt berücksichtigt werden. Mit dieser Methode gelingt es erstmals, den zeitlichen Aufbau der BEC des wechselwirkenden Bose­Gases erfolgreich zu simulieren. Die involvierten Zeitskalen der Kondensation, die asymptotischen Verteilungsfunktionen der Exzitonen und die Kondensatanteile weichen dabei unter den Bedingungen typischer Experimente in Cu 2 O stark vom freien Gas ab. Die Beträge aller anomalen Größen (also auch p und F k ) erreichen den von der Gleichgewichtstheorie mit Wechselwirkung vorausgesagten Wert, oszillieren jedoch asymptotisch mit Vielfachen des chemischen Potentials, das in dieser Kondensation nicht verschwindet. Die erste theoretische Realisierung des Aufbaus der nichttrivialen BEC eines wechselwirkenden Bose­Gases, mit der allein z.B. viele Interferenzexperimente und Superfluidität erklärbar sind, ist von großem fundamentalen Interesse. Sie weist auch über das Thema dieser Arbeit hinaus und könnte Anstoß für ähnliche Simulationen der Kondensation in atomaren Fallen und anderen "mean­field" Phasenübergänge geben.