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Thorsten Jalowy

• In dieser Arbeit werden grundlegende Untersuchungen zum Verständnis der dynamischen Wechselwirkungsmechanismen atomarer Projektile mit Festkörperoberflächen vorgestellt, die zur Emission von Sekundärionen führen. Der zentrale Ansatzpunkt ist dabei die Vermessung der Dynamik über die geschwindigkeits- und winkeldifferentielle Verteilung der emittierten Sekundärionen. Dazu wurde ein neuartiges Spektrometer entwickelt, in dem jedes in einem homogenen elektrischen Feld abgelenkte Sekundärion durch seine Flugzeit (TOF) und den Auftreffort auf einen 2-dimensionalen (XY) ortsempfindlichen Detektor charakterisiert wird. Das Prinzip basiert auf dem in Gastargetexperimenten erfolgreich eingesetzten Frankfurter Meßsystem COLTRIMS (COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy). Dieses System wurde weiterentwickelt und erstmalig in Frankfurt in einem Festkörperexperiment zur geschwindigkeits- und winkeldifferentiellen Spektrometrie von Sekundärionen angewendet. Ein zusätzliches Merkmal gegenüber herkömmlichen Spektrometern ist die Möglichkeit der einfachen Variation des Einfallswinkels 0p vom Projektil zum Target. Die korrekte Transformation der gemessenen Daten in eine 3-dimensionale Anfangsgeschwindigkeitsverteilung bedingt eine möglichst präzise Eichung des Spektrometers. Dazu wurde die in diesem Zusammenhang neuartige Methode des Strahlprofilmonitors entwickelt und eingesetzt. Durch die Wechselwirkung des Projektils mit einem nicht lokalisierten Gastarget erzeugt es auf seinem Weg durch das Spektrometer eine Spur aus Ionen. Die Gasionen befinden sich im Verhältnis zu den von dem Festkörper emittierten Sekundärionen nahezu in Ruhe. Daher kann über die Analyse der Projektilspur auf die zur Eichung notwendigen, aber im Experiment nicht direkt zugänglichen Parameter, wie Flugzeit (T0) und Auftreffort (x0/y0) für Teilchen mit der Geschwindigkeit v0z = v0x = v0y = 0, geschlossen werden. Die systematische Variation von Projektil- (He0/N0/Ar0, Ep = 0.2 - 2.2 MeV, 0p = 37°-78° relativ zur Oberflächennormalen) und Targeteigenschaften (Au/C/LiF/Al) erlaubt ein gezieltes Studium der dynamischen Wechselwirkung zwischen Projektilen und Festkörperoberflächen. Das untersuchte H+-Sekundärion entstammt einer Festkörperoberfläche bedeckenden quasistabilen Kontaminationsschicht, die im wesentlichen aus den Adsorbaten H2, H2O, CxHy besteht. Die gemessenen H+-Geschwindigkeitsverteilungen besitzen ein Maximum etwa bei v0 ungefähr gleich 25-35 km/s mit Ausläufern (abhängig von 0p) bis hin zu 240 km/s. Bei sinkender Projektilgeschwindigkeit zeigt die Verteilung der emittierten H+-Sekundärionen bei hohen Emissionsgeschwindigkeiten (v0 > 60 km/s) eine stark ausgeprägte Asymmetrie in der von dem einfallenden Projektil und der Oberflächennormalen definierten Ebene. Ionen werden mit einer hohen Geschwindigkeit (bis zu 140 km/s bei 0p = 45°) unter einem Winkel von ca. 90° zum Projektil, unabhängig von 0p, emittiert. Diese Asymmetrie wird durch eine binäre Kollision des Projektils mit dem Wasserstoff verursacht. Die Variation der Projektilgeschwindigkeit ist korreliert mit der deponierten Energie des Projektils im Festkörper. Daher kann in der Dynamik der Sekundärionen deutlich der Beitrag des nuklearen Anteils an der totalen Energiedeposition aufgezeigt und getrennt werden. Bei Emissionsgeschwindigkeiten v0 < 60 km/s zeigt sich eine starke Abhängigkeit von den Targeteigenschaften. Bei konstantem Einfallswinkel beobachten wir eine Verschiebung der Maxima von v0 max ungefähr gleich 26.5 km/s bei Au-, über 27.9 km/s bei Al- bis hin zu 32.5 km/s bei LiF-Targets. Es zeigt sich keine meßbare Abhängigkeit vom Einfallswinkel des Projektils bei Auund C-Targets, dagegen eine deutliche Verschiebung der Maxima hin zu größeren Geschwindigkeiten bei dem Al- (v0 max ungefähr gleich 27.5 km/s - 30 km/s) und dem LiF-Target (v0 max ungefähr gleich 32.5 km/s - 35.5 km/s) mit einer Vergrößerung von 0p. Ionen mit v0 < 30 km/s werden zum Großteil rückwärts in Richtung des einfallenden Projektils emittiert. Au und C sind gute, LiF und das mit einer Al2O3-Schicht überzogene Al dagegen schlechte elektrische Oberflächenleiter. Die Verschiebung der Verteilungen bei einem schlechten elektrischen Leiter ist ein Hinweis auf den zeitabhängigen Zerfall des Projektilspurpotentials im Festkörper. Die Zunahme der Emissionsgeschwindigkeit v0 bei Vergrößerung von 0p ist in der Vergrößerung der effektiven Targetdicke begründet und ein Hinweis auf eine targetdickenabhängige Neutralisationszeit des geladenen Spurkerns durch Elektronen des Substrats. Korrelationen im Sekundärionenemissionsprozeß bezüglich Impuls- und Energieerhaltung zwischen einem emittierten H+-Sekundärion und einem möglichen zweiten Sekundärion wurden nicht beobachtet. Über die Eichung hinaus eröffnen sich zusätzlich noch einige vielversprechende Anwendungsmöglichkeiten des Strahlprofilmonitors. Zum einen ermöglicht er a) in der Gasmassenspektrometrie eine exakte Korrektur der Ionenflugzeit unabhängig vom Ort der Ionisation und zum anderen bildet er b) eine innovative Methode zur Kartographie lokaler elektrischer Felder und c) ferner einen alternativen Zugang zur Vermessung von Projektilstreuwinkeln. Die Verwendung eines ortsempfindlichen Detektors in der „kinematischen“ Materialanalyse verbindet simultan gute Tiefenprofilauflösung mit dem Nachweis eines großen Raumwinkels zugunsten einer besseren Statistik. Die Kenntnis der Emissionscharakteristik bewährt sich zudem in der Massenanalyse in der Unterscheidung von Ionen fast identischer Massen.
• Fundamental studies are presented to reveal dynamic projectile-solid interactions leading to the emission of secondary ions. The aim is to obtain information on the emission dynamics of secondary ions by the measurement of their differential velocity and angle distributions. For this goal, a new spectrometer has been developed. The spectrometer is an imaging system for secondary ions and measures the time of flight (TOF) and the impact positions of each emitted secondary ion on a 2-dimensional position-sensitive (XY) detector in an imaging homogenous electric field. The principles are based on the Frankfurt COLTRIMS system (COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) used successfully in gas target experiments. Here, it is further developed, adapted and applied for the first time in Frankfurt to differential velocity and angle spectrometry of secondary ions emitted in projectile-solid collisions. A special feature compared to standard spectrometers is the option to vary the projectile-target impact angle 0p. A correct transformation of the measured data into a 3-dimensional initial velocity distribution requires in particular a precise time calibration of the spectrometer. Therefore we developed the novel beam profile monitor. On the way through the spectrometer the projectile interacts with a non-localized gas target and forms a track of ions. The gas ions are at rest relative to the secondary ions emitted from the solid surface. Thus, by analysing the projectile track we can extract (otherwise only indirectly accessible) parameters needed for the calibration (e.g. TOF T0 and Position x0/y0 for particles with v0z = v0x = v0y= 0). Within the accessible parameter range of the accelerator we changed the kinetic energy at the surface of He0, N0 and Ar0 projectiles (0.2 MeV up to 2.2 MeV) and the impact angle 0p (37° up to 78°, with respect to the surface normal). Au-, C-, Al- and LiF-targets were used. The analysed H+ secondary ion originates from a contamination layer of adsorbates, such as H2, H2O and hydrocarbons covering the target surfaces in this experiment. We find that the H+ velocity distributions have a maximum at 25 < v0 < 35 km/s and extend up to velocities of 240 km/s, depending on 0p. At low projectile velocities and high emission velocities of the secondary ions (v0 > 60 km/s), the H+ ion distribution exhibits a strong asymmetry in the scattering plane formed by the incident beam and the surface normal: These ions are emitted from the solid surface with high velocity (up to 140 km/s at 0p = 45°) forming always an angle of about 90° with the projectile, independent of 0p. This structure is caused by binary collisions between projectile and hydrogen. The variation of the projectile kinetic energy correlates with the stopping power dE/dx of the projectile inside the solid. Thus, in the secondary ion emission we can separate clearly the contribution of the electronic part and the contribution of the nuclear part of the total energy deposition. Emission velocities v0 < 60 km/s show a strong dependence of the target properties. At constant 0p we find a shift of the velocity maximum v0,max from 26.5 km/s for Au- to 27.9 km/s for Al- and up to 32.5 km/s for the LiF-target. For the Au- and C-targets there is no detectable dependence of the impact angle 0p. In contrast, increasing 0p exhibits a maximum shift to higher velocities for the Al-target (v0 max ~ 27.9 km/s to 30 km/s) and for the LiF-target (v0 max ~ 32.5 km/s to 35.5 km/s). H+ secondary ions with v0 < 30 km/s are mainly emitted backwards along the line of incidence of the projectile. Au and C have high surface conduction, whereas LiF and Al (covered with layers of Al2O3) have low values. This shift is explained by a transient positive charging up of the nuclear track and is an indication for a decay of the track potential. Increasing v0 with increasing 0p is explained by an increasing effective target thickness. The thickness dependent neutralisation time is a hint that the neutralisation of the positively charged track is dominated by electrons from the substrate. A correlation in the secondary ion emission process respectively momentum and energy conservation between the emitted H+ secondary ion and another possibly emitted secondary ion is not observed. Beside the calibration performance, the beam profile monitor provides some interesting applications in gas mass spectrometry e.g. a) to correct exactly the ion time of flight independent of the place of ionisation, b) in the mapping of local electric fields and c) as an alternative way to determine projectile scattering angles. Adding a position sensitive detector to the kinetic material analysis provides both increasing depth resolution and detection of large solid angles. The knowledge of the emission characteristics also proves to be useful for material analysis in the distinction of ions of similar masses.