Influence of ozonation and activated carbon treatment on the ecotoxicity of wastewater treatment plant effluents

Background. There is growing public and scientific concern about the occurrence of anthropogenic chemicals in the aquatic environment. Surface and groundwater serve as main drinking water resource. Especially in metropol
Background. There is growing public and scientific concern about the occurrence of anthropogenic chemicals in the aquatic environment. Surface and groundwater serve as main drinking water resource. Especially in metropolitan areas these water reservoirs are impacted by organic pollutants predominantly originating from wastewater treatment plant (WWTP) effluents. The impact of wastewater derived anthropogenic chemicals is therefore related to environmental and human health concerns. In order to lower the potential environmental and human health risk from wastewater associated pollutants, strategies for enhanced pollutant removal are applicable in a medium-term perspective. Ozonation and powdered activated carbon treatment are the two advanced wastewater treatment technologies, which are technically mature as well as economically feasible for the application in large-scale wastewater treatment plants. While powdered activated carbon removes substances by adsorption, ozonation degrades a parent compound into oxidation products. Most of the available research has been done at lab-scale while onsite ecotoxicity tests and chemical analyses are rare.
Objectives. For a comparative evaluation of advanced wastewater treatments' potential to alter toxicity, a broad spectrum of ecotoxicological data need to be collected. The focus has been set on three major objectives: A) Evaluation of the endocrine activity; B) Evaluation of the unspecific toxicity; C) Evaluation of genotoxicity and mutagenicity.
Methods. The advanced treatment methods, ozonation and powdered activated carbon treatment of secondary wastewater effluents, – each equipped with subsequent sand filtration as additional post treatment step – were ecotoxico-logically characterized at a pilot-scale WWTP. For process control the elimination of 35 selected pharmaceuticals was identified by chemical analyses using HPLC-MS/MS. 
The endocrine activity ((anti-)estrogenic, (anti-)androgenic, dioxin-like activity)) was characterized by yeast-based in vitro bioassays and cytotoxicity by cell based assays. Genotoxicity and mutagenicity was assessed using umuC'assay and Ames assay, respectively. All in vitro assays were performed using extracts of the wastewater samples. In vivo toxicity was assessed with the fish early life stage test with rainbow trout (Oncorhynchus mykiss). Ozonation was additionally assessed at a full-scale WWTP with in-vitro tests on endocrine activity and cytotoxicity and in vivo toxicity tests using five aquatic model organisms: Lemna  minor, Daphnia magna, Chironomus riparius, Lumbriculus variegatus, Potamopyrgus antipodarum.
Results. In conventional activated sludge treated effluents the residual estrogenicity, antiandrogenicity, aryl hydrocarbon receptor agonistic activity and cytotoxicity were considerably reduced while antiestrogenicity was increased by both advanced treatment technologies. Ozonation led to an increase in genotoxic effects detected with Ames assay and with single cell gel electrophoresis of rainbow trout erythrocytes. Furthermore, mortality of rainbow trout was increased and reproduction of L. variegatus was decreased. Sand filtration lessened the genotoxic effects and adjusted reproduction of L. variegatus and mortality of rainbow trout to a similar level as conventional treatment.
Conclusions. This work demonstrates that conventional activated sludge treatment induces in vitro and in vivo toxicity. Advanced wastewater treatment combined with subsequent sand filtration can reduce in vitro and in vivo toxicity. An observed increase of endocrine activity after advanced wastewater treatment is an indication for different removal efficiencies of chemicals causing agonistic or antagonistic activity, respectively. Ozonation of wastewater generates ecotoxicity, which is largely removed by subsequent sand filtration. After a comprehensive investigation and after assurance of the removal of adverse effects, advanced treatment technologies could have beneficial effects on the ecological quality of the receiving water.
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Das Vorkommen von Chemikalien anthropogenen Ursprungs in der aquatischen Umwelt ist für Wissenschaft und Gesellschaft von außerordentlichem Interesse. Besonders in dicht besiedelten Regionen werden Oberflächen- und Grund
Das Vorkommen von Chemikalien anthropogenen Ursprungs in der aquatischen Umwelt ist für Wissenschaft und Gesellschaft von außerordentlichem Interesse. Besonders in dicht besiedelten Regionen werden Oberflächen- und Grundwasser als Trinkwasserressource in erheblichem Maße genutzt. Diese Wasserreservoire sind jedoch häufig noch mit organischen, aus Kläranlagen entlassenen Substanzen und Schadstoffen belastet. Abwasserbürtige Chemikalien können somit potentiell die aquatische Biozönose und auch die menschliche Gesundheit beeinflussen. Kommunale Kläranlagen, die mit dem biologischen Belebtschlammverfahren arbeiten, haben die primäre Aufgabe, Nährstoffe, wie anorganischen Stickstoff (Nitrat, Ammonium, Nitrit), Phosphate und adsorbierbare (Schwer') Metalle, zu reduzieren. Bei diesem Reinigungsprozess werden auch organische Chemikalien zu einem erheblichen Teil biologisch abgebaut oder vom Klärschlamm adsorbiert und somit aus der Wasserphase entfernt. Hier gibt es Einzelstoffe oder Stoffgruppen, die nur zu einem geringen Anteil biologisch und/oder vom Klärschlamm kaum adsorptiv entfernbar sind und somit kontinuierlich in Oberflächengewässer eingeleitet werden. Unter ihnen befinden sich Substanzen mit hoher biologischer Wirksamkeit, neben Pharmaka auch Substanzen aus Konsumartikeln, wie Flammschutzmitteln, UV-Schutzmitteln, Additive aus Plastikverpackungen, Kosmetika und Kleidung, Pestizide und Inhaltsstoffe weiterer Haushaltschemikalien. Seit Mitte der neunziger Jahre stehen diese Substanzen im Fokus der Aufmerksamkeit, da die instrumentelle Ausrüstung von Geräten und die Techniken zur chemischen Analyse im Nano' bis Pikogramm-Bereich befähigt wurde. Einige dieser Chemikalien, die in Kläranlagen nur mäßigem Abbau unterliegen, stehen im Verdacht, auch in niedrigen Konzentrationsbereichen Effekte in der aquatischen Flora und Fauna zu verursachen. Die Datenlage zu chronischen Toxizitätstests mit abwasserrelevanten Substanzen im Spurenbereich ist unvollständig. Dies gilt insbesondere für die Situation in abwasserbelasteten Oberflächengewässern, da es sich dabei um Mischungen einer großen Anzahl von Chemikalien handelt. Um das von Abwasser ausgehende Risiko durch eine Reduktion von organischen Schadstoffen zu minimieren, sind sogenannte End'of'Pipe'Techniken mittelfristig anwendbar. Ozonierung als oxidatives Verfahren und Pulveraktivkohlebehandlung als adsorptives Verfahren sind dabei zwei erweiterte Abwasserbehandlungstechniken, die sowohl technisch ausgereift als auch aus ökonomischer Sicht im großtechnischen Maßstab durchführbar sind. Während Pulveraktivkohle Substanzen durch Adsorption entfernt, baut die Ozonierung die Ausgangssubstanzen überwiegend zu Oxidationsprodukten ab. Die meisten Oxidationsprodukte werden jedoch im Ozonreaktor nicht vollständig mineralisiert und die wenigsten sind strukturell aufgeklärt noch ökotoxikologisch charakterisiert. Diese Techniken betreffende, bisherige Forschungsergebnisse beruhen überwiegend auf Experimenten mit Einzelsubstanzen im Labormaßstab während ökotoxikologische Tests und chemische Analytik im Großmaßstab selten sind oder fehlen.
Das zentrale Thema dieser Arbeit ist die Bestimmung der Ökotoxizität von Abwasser, das zusätzlich mit Ozon oder Pulveraktivkohle gereinigt wurde. Die zugrundeliegende Hypothese lautet: ‚Die Ökotoxizität von konventionell gereinigtem Abwasser sinkt durch erweiterte Abwasseraufbereitungstechnologien.’ Die Verwendung des Begriffs "konventionelle Abwasserreinigung" bezieht sich hier auf die Reinigungsschritte: Vorklärung (Grobrechen, Sandfang, Fettabscheidung), biologische Reinigung nach dem Belebtschlammverfahren (inkl. Nitrifikation und Denitrifikation) und Nachklärung. Im praktischen Teil dieser Arbeit wurden die Ozonierung an zwei und die Pulveraktivkohlebehandlung an einer Kläranlage parallel zur Ozonierung untersucht. Zu diesem Zweck wurde eine Kombination aus In-vitro- und In-vivo-Tests angewandt sowie natives Abwasser für die In-vivo- und aufkonzentrierte Abwasserextrakte für die In-vitro-Tests verwendet. 
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Metadaten
Author:Axel Magdeburg
URN:urn:nbn:de:hebis:30:3-390668
Place of publication:Frankfurt am Main
Referee:Jörg Oehlmann, Wilhelm Püttmann
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Year of Completion:2015
Year of first Publication:2015
Publishing Institution:Universitätsbibliothek Johann Christian Senckenberg
Granting Institution:Johann Wolfgang Goethe-Universität
Date of final exam:2015/12/15
Release Date:2016/01/11
Pagenumber:133
HeBIS PPN:367892634
Institutes:Biowissenschaften
Dewey Decimal Classification:570 Biowissenschaften; Biologie
Sammlungen:Universitätspublikationen
Biologische Hochschulschriften (Goethe-Universität)
Licence (German):License Logo Veröffentlichungsvertrag für Publikationen

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