Open Access

Moritz Meckel

• In der vorliegenden Arbeit wird die Ionisation von Stickstoff- und Sauerstoff-Molekülen in starken, nicht-resonanten Laserlicht-Pulsen untersucht. Die dreidimensionalen Impulsvektoren der freigesetzten Elektronen und Ionen wurden mittels eines sogenannten COLTRIMS Spektrometers vermessen. Das Hauptaugenmerk galt dem Kanal der Einfachionisation, der ein stabiles Molekülion ($N_2^+$ / $O_2^+$) erzeugt. Da in diesem Fall keine Dissoziation des Ions stattfindet, kann nicht aus der Flugrichtung ionischer Fragmente auf die Ausrichtung der Molekülachse geschlossen werden. Die Abhängigkeit des Prozesses vom Winkel zwischen der Molekülachse und der Polarisationsrichtung des ionisierenden Lichtes ist nur dann zugänglich, wenn die Ausrichtung der Molekülachsen vordem Zeitpunkt der Ionisation aktiv kontrolliert werden kann. Hierzu wurde die Technik der nichtadiabatischen Molekülausrichtung'' (non-adiabatic molecular alignment'') [1] angewandt. Ein erster, mäßig intensiver Lichtpuls bewirkte die Ausrichtung der Molekülachsen im Laborsystem. Sodann wurden die ausgerichteten Moleküle von einem zweiten, hochintensiven Puls ionisiert. In einem ersten Experiment wurden Elektronen-Impulsverteilungen für zwei verschiedene Molekülausrichtungen bestimmt. Ein Vergleich der Verteilungen brachte zwei wichtige Ergebnisse: 1) Im Bereich niedriger Elektronen-Impulse senkrecht zur Polarisationsrichtung des ionisierenden Lichtpulses wird der Fingerabdruck'' des ionisierten Molekülorbitals sichtbar. 2) Bei höheren Impulsen zeigten sich Strukturen, die als Doppelspalt-Interferenz interpretiert werden können. Ein ionisiertes Elektron propagiert im oszillierenden elektrischen Feld des Laser-Pulses. Von diesem kann es auf das Ion hin zurück beschleunigt werden und dort streuen [2]. Wir betrachten den Fall elastischer Rückstreuung''. In erster Näherung wirken die Bestandteile des diatomaren Molekülions wie ein Doppelspalt, an dem die streuende Elektronen-Welle gebeugt wird. In einem zweiten, dem ersten sehr ähnlichen Experiment wurde die Molekülausrichtungs-Richtung in kleinen Schritten variiert. Sowohl der Effekt der Elektronenbeugung am Ion, als auch - mit Einschränkungen - die Abbildung des ionisierten Orbitals wurde erneut beobachtet. Letztere ist durch eine Projektion des Orbitals in den Impulsraum senkrecht zur Laser-Polarisationsrichtung bestimmt [3,4]. Die Messung der Strukturen unter verschiedenen Molekül-Ausrichtungen im zweiten Experiment entspricht daher der Aufnahme verschiedener Projektionen des Orbitals. Der so gewonnene Datensatz sollte prinzipiell eine Rekonstruktion der dreidimensionalen Elektronen-Dichteverteilung des ionisierten Molekülorbitals mittels eines Tomographie-Algorithmus ermöglichen. Entsprechende Entwicklungen sind bei Kooperationspartnern im Gange. Die beobachtete Beugung des rückgestreuten Elektrons ermöglicht den Rückschluss auf die Positionen der Kerne im Molekülion. Es besteht die Hoffnung, dass sich in Zukunft detailliertere Informationen über das streuende Potential jenseits des einfachen Doppelspalt-Modells gewinnen lassen. Rückstreuung höherenergetischer Elektronen sollte hingegen eine verbesserte Ortsauflösung ermöglichen. Beide Informationen - Ionisiertes Orbital und Beugungsbild des Ions - werden simultan in ein- und derselben Messung gewonnen. Die zeitliche Auflösung wird durch rein optische Parameter (Licht-Wellenlänge, Pulslänge) determiniert. Sie kann mittels ultrakurzer, phasenstabiler Laserlicht-Pulse in den Bereich einer Femtosekunde oder darunter verbessert werden. [1] Stapelfeldt et al., Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003). doi:10.1103/RevModPhys.75.543 [2] Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994-1997 (1993). doi:10.1103/PhysRevLett.71.1994 [3] Spanner et al., J. Phys. B 37, L243-L250 (2004). doi:10.1088/0953-4075/37/12/L02 [4] Ivanov et al., J. Mod. Opt. 52, 165 (2005). doi:10.1080/0950034042000275360
• The work in hand explores the ionization of nitrogen and oxygen molecules in strong, off-resonant laserlight pulses. The three-dimensional momentum vectors of electrons and ions were measured by means of a so-called COLRIMS spectrometer. The main interest was aimed at the ionization channel leading to stable molecular single ions ($N_2^+$ / $O_2^+$). Due to the absence of dissociations, one cannot use the flight directions of ionic fragments to infer the orientation of the molecular axis prior to ionization. In order to access the dependence of the ionization process on the angle between the molecular axis and the polarization of the ionizing light pulse, one has to actively control the alignment of the molecule in the laboratory frame. In order to achieve this, a technique called non-adiabatic molecular alignment'' [1] was applied. A first, relatively weak light pulse provided for the alignment. A second, highly intense pulse subsequently ionized the aligned molecules. In a first experiment, momentum distributions of electrons were measured for two different distributions of molecular axes. Comparison between these cases yielded two main results: 1) In the region of low momentum in the directions perpendicular to the ionizing pulse polarization, the fingerprint'' of the ionized orbital is revealed. 2) At higher electron momenta, structures were observed which can be explained as double-slit diffraction. After being freed, an electron propagates in the oscillating electric field caused by the intense light. It may be driven back to its parent ion and re-scatter'' [2]. We consider the case of elastic re-scattering. In a rough approximation, the constituents of the diatomic ion act like a double-slit, diffracting the electron wave. In a second, very similar experiment, the direction of alignment was rotated step-by-step. Both the effects of electrons diffracting from their parent ions and - with limitations - the trace of the ionized orbital were observed once again. The latter is determined by a projection of the orbital in momentum space in the directions perpendicular to the polarization of the ionizing light [3,4]. Hence, the measurements of the patterns under different alignment angles corresponds to a recording of different projections. The obtained dataset was intended for a tomography-type reconstruction of the orbital's electron density distributions. Work by collaborators in this direction is in progress. The observed diffraction of the re-scattered electron makes it possible to infer the positions of the nuclei within the molecular ion. There is some hope information on the scattering potential beyond the simple double-slit model can be extracted in the future. On the other hand, re-scattering of more energetic electrons should enable an improved spatial resolution. Both pieces of information, orbital and diffraction image of the ion, are obtained simultaneously in one measurement. Temporal resolution is solely determined by optical parameters (light wavelength and pulse length). It can be improved to the region of one femtosecond or below by application of ultrashort, phase-stabilized light pulses. [1] Stapelfeldt et al., Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003). doi:10.1103/RevModPhys.75.543 [2] Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994-1997 (1993). doi:10.1103/PhysRevLett.71.1994 [3] Spanner et al., J. Phys. B 37, L243-L250 (2004). doi:10.1088/0953-4075/37/12/L02 [4] Ivanov et al., J. Mod. Opt. 52, 165 (2005). doi:10.1080/0950034042000275360