Deriving stratospheric age of air spectra using chemically active trace gases from observations and models

  • The analysis of the global stratospheric meridional circulation, known as the Brewer-Dobson circulation, is an essential part of both experimental and theoretical atmospheric sciences. This large-scale circulation has a crucial influence on the global burden of greenhouse gases and ozone depleting substances throughout the complete atmosphere. This makes it an important factor for the Earth’s radiative budget, which is perceptible at the Earth’s surface despite the remote location of the stratosphere. In the course of climate change it is generally expected that also the Brewer-Dobson circulation undergoes significant changes in structure and strength, although the exact repercussions are still uncertain and thus remain an open scientific question. A general problem for the observational investigation of the dynamical processes in the stratosphere is that residual mean transport cannot be measured directly and hence requires the use of sophisticated proxies. Many studies in the past consider the so-called mean age of air, which is a measure of the average time an air parcel has spent in the stratosphere since passing a certain reference point. While changes in the strength and structure can be detected and visualized using mean age of air, a more thorough distinction between the different involved transport mechanisms of the circulation (residual circulation, mixing) cannot be made. For that, consideration of a full distribution of all relevant transit times through the stratosphere, an age spectrum, is favorable and a powerful tool to analyze the spatial structure as well as possible future changes in detail. Mean age of air and age spectra can be readily derived in atmospheric modeling studies, but an observationally based retrieval is challenging. Mean age of air is usually approximated from measurements of very long-lived trace gas species that act as a dynamical tracer for the stratosphere. The retrieval of age spectra from observations, however, remains an open task for which different methods have been proposed in the past, that often require a combination of strong assumptions and model data explicitly. This is a major issue for a precise and independent investigation of stratospheric dynamics based on measurements. The focus of this cumulative dissertation is on the development process and application of an inversion method to derive stratospheric age spectra from mixing ratios of chemically active substances that combines an applicable and precise ansatz with a minimized amount of necessary model data. Chemically active species have the important benefit that chemistry and transport in the stratosphere are strongly correlated so that the state of depletion of a trace gas can give some information on certain parts of the age spectrum. Considering a sufficient number of distinct trace gases simultaneously, a full approximation of the age spectrum should be possible. The main section of this thesis is split into three parts, which follow the main aspects and key results of the three publications involved (Hauck et al., 2019, 2020; Keber et al., 2020). The newly developed inverse method is based upon the previously established ansatz by Schoeberl et al. (2005), but constrains the shape of the age spectrum by a single parameter inverse Gaussian function. This keeps the balance between applicability and accuracy with a limited amount of measurement data. Additionally, the method introduces a seasonal scaling factor that imposes higher order maxima and minima onto the intrinsically monomodal spectrum based on the seasonal cycle of the tropical upward mass flux to incorporate phases of weaker and stronger transport. A proof of concept of the inverse method is provided using an idealized simulation of the ECHAM/MESSy Atmospheric Chemistry (EMAC) model, where the method is applied to a set of artificial radioactive trace gases with known chemical lifetime. The results imply that the method works properly and retrieves age spectra that match the EMAC reference spectra significantly well on the global and seasonal scale. Only in the lower stratosphere, the performance of the inverse method on the seasonal scale decreases as entrainment into the stratosphere is considered only across the tropical tropopause. Transport across the local extratropical tropopause, however, is a key feature for trace gases in the extratropical lowermost stratosphere so that this entrainment must be included explicitly. In the second part, the discovered problems are approached to make the inverse method applicable to observations. The formulation of the method is extended to incorporate transport explicitly across the tropical (30° S – 30° N), northern extratropical (30° N – 90° N), and southern extratropical tropopause (30° S – 90° S) each with a single age spectrum that can be inverted independently. ...
  • Das Verständnis der globalen meridionalen Zirkulation der Stratosphäre ist ein Kernaspekt der experimentellen und theoretischen Atmosphärenwissenschaften. Dieses großskalige Zirkulationssystem, welches nach ihren Entdeckern auch als Brewer-Dobson-Zirkulation benannt ist, hat einen essenziellen Einfluss auf die globalen atmosphärischen Budgets von Treibhausgasen und ozonzerstörenden Substanzen. Dies führt dazu, dass die Zirkulation einen wichtigen Prozess für den Strahlungshaushalt der Erde darstellt, dessen Auswirkungen trotz der Distanz auch am Erdboden direkt wahrnehmbar sind. Im Zuge des Klimawandels wird im Allgemeinen erwartet, dass sich auch die Struktur und Stärke der Zirkulation verändern wird. Die genauen Ausmaße und Richtungen dieser Änderungen sind aber bisher noch ungewiss und Gegenstand aktueller Forschung. Problematisch ist hierbei, dass die Zirkulation eine mittlere Residualzirkulation darstellt, wodurch der Transport nicht direkt messbar ist und aus geeigneten Messgrößen abgeleitet werden muss. Das gilt insbesondere für experimentelle Untersuchungen mit generell stark limitierter Datenmenge. In vielen Arbeiten wird hierzu das mittlere Alter der Luft herangezogen, welches ein Maß für Zeit darstellt, die im Mittel vergangen ist seit ein Luftpaket eine bestimmte Referenzfläche passiert hat. Mit dieser Größe können zwar Veränderungen in der Struktur und auch Stärke diagnostiziert und dargestellt werden, eine Unterscheidung zwischen den verschiedenen Transportmechanismen der Zirkulation (Mischung, Residualtransport) ist aber nicht möglich. Dazu muss die komplette Wahrscheinlichkeitsverteilung von Transitzeiten durch die Stratosphäre innerhalb eines Luftpakets betrachtet werden. Dieses Altersspektrum ist ein vielseitiges Werkzeug um die räumliche Struktur der Zirkulation und mögliche zeitliche Veränderungen detailliert zu analysieren. Während das mittlere Alter und auch Altersspektren im Modell leicht bestimmt werden können ist eine Ableitung aus Beobachtungen eine Herausforderung. Das mittlere Alter wird üblicherweise aus Messungen langlebiger Spurengase bestimmt, welche in der Stratosphäre gute dynamische Tracer sind. Altersspektren hingegen sind deutlich komplexer und eine große Zahl von verschiedenen Methoden existiert, die oftmals auf einer Kombination von starken Annahmen und Modelldaten beruhen. Dies stellt eine unabhängige und präzise Bestimmung von Altersspektren aus Beobachtungen vor besondere Probleme. Das Ziel dieser kumulativen Dissertation ist die Entwicklung und Anwendung einer Inversionsmethode zur Ableitung stratosphärischer Altersspektren aus Mischungsverhältnissen chemisch aktiver Spurengase. Die Methode soll hierbei anwendbar gestaltet sein und zugleich die Anzahl notwendiger Modelldaten für die Ableitung minimieren, um möglichst unabhängige Analysen zu ermöglichen. Chemisch aktive Substanzen haben den großen Vorteil, dass stratosphärischer Transport und chemischer Abbau eng gekoppelt sind und somit der Grad des Abbaus Rückschlüsse auf Teile des Altersspektrums zulässt. Nutzt man eine ausreichende Anzahl verschiedener Spezies simultan für die Inversion sollte eine komplette Abschätzung des Altersspektrums möglich sein. Der Hauptteil dieser Dissertation ist dreigeteilt, wobei die einzelnen Abschnitte den Kernaspekten der drei involvierten Publikationen folgen (Hauck et al., 2019, 2020; Keber et al., 2020). Die neue inverse Methode basiert hierbei auf der Methode von Schoeberl et al. (2005), parametrisiert die Spektren aber durch eine inverse Gaußverteilung mit nur einem freien Parameter. Das ist ein guter Kompromiss für die Anwendbarkeit und Genauigkeit der Method bei gleichzeitig limitierter verfügbarer Datenmenge. Zusätzlich wird in der Methode ein saisonaler Skalierungsfaktor eingeführt, welcher höhere Maxima und Minima bei der Inversion auf die monomodalen Altersspektren aufprägt, um die saisonal variierende Stärke des stratosphärischen Transports zu approximieren. Der Skalierungsfaktor ist aus dem Aufwärtsmassenfluss in den Tropen abgeleitet. In einem Proof of Concept mit dem Klimachemiemodell EMAC (ECHAM/MESSy Atmospheric Chemistry) wird die Methode auf einen Datensatz künstlicher radioaktiver Substanzen mit bekannter Lebenszeit angewandt und getestet. Die Ergebnisse zeigen, dass die Inversion verlässlich funktioniert und die Altersspektren auf globaler und jahreszeitlicher Skala mit den Referenzspektren aus EMAC gut übereinstimmen. Nur in der unteren extratropischen Stratosphäre verschlechtert sich die Übereinstimmung, da der Eintrag von Luftmassen nur über die tropische Tropopause berücksichtigt wird. Lokaler Transport über die extratropische Tropopause ist allerdings besonders relevant für die Zusammensetzung der Luft in der untersten Stratosphäre, sodass diese Prozesse berücksichtigt werden müssen und die Methode daher Modifikationen bedarf. ...

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Metadaten
Author:Marius Hauck
URN:urn:nbn:de:hebis:30:3-591964
Referee:Andreas EngelORCiD, Felix Plöger, Joachim CurtiusORCiD
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Date of Publication (online):2021/03/23
Year of first Publication:2020
Publishing Institution:Universitätsbibliothek Johann Christian Senckenberg
Granting Institution:Johann Wolfgang Goethe-Universität
Date of final exam:2021/03/19
Release Date:2021/04/22
Tag:Chemistry; Dynamics; Stratosphere
Page Number:166
HeBIS-PPN:478390874
Institutes:Geowissenschaften / Geographie
Dewey Decimal Classification:9 Geschichte und Geografie / 91 Geografie, Reisen / 910 Geografie, Reisen
Sammlungen:Universitätspublikationen
Licence (German):License LogoDeutsches Urheberrecht