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Mit der COLTRIMS-Technik können immer kompliziertere Reaktionen untersucht werden, dabei steigt aber die Zahl der zu detektierenden Reaktionsfragmente. Der Nachweis von Ionen ist üblicherweise gut möglich, da die entsprechenden Flugzeiten groß sind im Vergleich zur Totzeit der benutzten Detektoren. Elektronen hingegen sind sehr leicht und erreichen den Detektor innerhalb von wenigen 10 ns. Aktuelle Detektoren erlauben aber nur den Nachweis weniger Elektronen und es werden somit neue Detektoren benötigt, um alle Teilchen nachzuweisen. Ziel dieser Arbeit war es also, einen Detektor zu entwickeln, der dies erreicht.
Zu Beginn dieser Monografie wird die COLTRIMS-Technik vorgestellt. Die Experimente mit dieser Messmethode finden hauptsächlich mit einer Laufzeitanode statt. Diese stößt aber bei dem Nachweis von mehreren Teilchen an ihre Grenzen und manche Experimente können nur unvollständig analysiert werden.
Damit ein neuer Detektor entwickelt werden kann, muss erst verstanden werden, wie die zu detektierenden Teilchen/Signale entstehen und wie ihre Eigenschaften sind. Aus diesem Grund wird das Sekundärteilchen-erzeugende MCP ausführlich vorgestellt.
Weiterhin gibt diese Arbeit einen umfassenden Überblick über bereits realisierte Anoden. Verschiedene Repräsentanten der fünf Anodenarten (Flächen-, Streifen-/Pixel-, Laufzeit-, Kamera-, sowie Halbleiter-Anode) werden vorgestellt und bewertet.
Mit diesem Wissen konnten drei Ansätze für neue Anoden entwickelt, designt, produziert, getestet und bewertet werden. Alle neu entwickelten Anoden benutzen Leiterplatinen als Basis und werden in derselben Vakuumkammer getestet. Auch wenn die Detektionsprinzipien der drei getesteten Detektoren unterschiedlich sind, so verläuft die Auskopplung, Verarbeitung und Digitalisierung der Signale nach dem gleichen Schema. Außerdem wurden im Rahmen dieser Arbeit diverse Algorithmen entwickelt und programmiert, mit deren Hilfe die Signalauswertung und Positionsbestimmung erfolgt.
Das dritte Kapitel beschreibt die neu entwickelte Draht-Harfen-Anode. Dieser Detektor besteht aus vielen kurzen Drähten die parallel auf Rahmen aus Leiterplatinen gespannt werden. Aus dieser Anode ließ sich im Rahmen dieser Arbeit aber kein funktionsfähiger Detektor entwickeln und es wird empfohlen, diesen Ansatz nicht weiterzuverfolgen.
Im Kapitel über die Pixel-Anode mit Streifenauslese wird ein Ansatz vorgestellt, bei dem die Elektronenwolke von einem Muster aus leitenden Rauten absorbiert wird. Es wurde ein funktionsfähiger Detektor mit MAMA-Verschaltung realisiert. Die aktive Fläche ist mit einem Durchmesser von 50 mm aber zu klein. Eine große Variante der Anode ist in der realisierten Form aber nicht als Detektor geeignet.
Als dritter neuer Detektor wird die Streifen-Laufzeit-Anode beschrieben. Diese besteht aus einem rechteckigen Muster von Pixeln, die in einer Richtung über eine Zeitverzögerung ausgelesen werden. Dieser Ansatz ist sehr vielversprechend und es ließen sich nicht nur einzelne Teilchen nachweisen, sondern auch beim Aufbruch eines D2+-Moleküls konnten beide Fragmente gemessen werden.
Das letzte Kapitel befasst sich mit weiteren Konzepten, die als Detektor realisiert werden könnten.
This work gives a detailed introduction into a fully new experimental method to investigate the quantum crystal behavior of solid Helium-4. It has been found that a fascinating new effect occurs in the expansion of solid Helium-4 into a vacuum through pinhole orifices with diameters between 1 and 5 µm. It is observed that the beam flux intensity shows a periodic behavior for source conditions corresponding to the solid phase of Helium-4. The period is in the range of seconds up to minutes. It shows a strong dependence on temperature and source pressure. The oscillating part of the beam flux intensity amounts several percent of the total flux. This new phenomenon has been studied for temperatures between 2.1 K and 1.3 K and pressures up to 30 bar above the melting pressure. The beam flux intensity has been recorded by the vacuum pressure in a pitot vacuum chamber. The jet velocity in the range of 200 m/sec indicates that surprisingly the beam is a liquid jet, whereas the conditions in the source correspond to the solid state. In this work mainly the behavior of the flux modulation has been studied as a function of pressure and temperature and the influence of the isotope Helium-3. Furthermore geometrical aspects such as the influence of the nozzle diameter d0 have been investigated. In order to explain this novel phenomenon a kinetic model based on the injection of excess vacancies into the solid is proposed. According to this model the vacancies are generated at a solid/liquid interface. Forced by drift and diffusion they accumulate at some distance from the orifice, leading to the collapse of the solid. With the subsequent re-injection of vacancies the effect repeats and turns out to be periodical. The reproducibility of the time dependent beam flux intensity is demonstrated for a wide range of temperatures and pressures and gives direct access to values such as the temperature and pressure dependence of the vacancy diffusion coefficient Dv in the range of 10 high -5 cm high 2/sec, the recombination time of vacancies with interstitials T r near 1-20 sec and the vacancy activation energy f near 20 K. The good agreement with former experimental results by Zuev et al. [131] confirms the applicability of the theoretical model. As a result from the kinetic model the vacancy concentration is increased above the equilibrium vacancy concentration, caused by the injection of excess vacancies. Therefore, the most important discovery is the possibility of generating a non-equilibrium quantum solid. The investigation of this non-equilibrium solid leads to the discovery of a fluid-like regime in the solid phase of Helium-4 at temperatures below T = 1.58 K. The result gives a strong indication for the supersolid state, especially because the fluid-like behavior of the solid can be eliminated with smallest concentrations of Helium-3.
In der Atom- und Molekülphysik werden häufig Multichannelplate Detektoren mit Delay-Line-Auslese eingesetzt. Um eine große Präzision und eine hohe Reaktionsrate zu erhalten, ist es wichtig, dass alle Daten genau analysiert werden können. Die aktuelle Methode der Datenanalyse stößt dabei auf Probleme, wenn mehrere Teilchen kurz hintereinander auf den Detektor treffen. In dieser Arbeit wird versucht, ein neuronales Netz so zu trainieren, dass es eine bessere Datenanalyse liefert. Hierzu wird im ersten Kapitel der Detektoraufbau beschrieben, um zu verstehen, woher die einzelnen Signale kommen und wie sie zu interpretieren sind. Im zweiten Kapitel wird dann die Theorie vorgestellt, auf der neuronale Netze basieren. Das dritte Kapitel gibt einen kurzen Überblick über die benutzte Technik. Im vierten und fünften Kapitel werden die Ergebnisse dieser Arbeit vorgestellt. Im abschließenden sechsten Kapitel werden die Ergebnisse zusammengefasst und ein Ausblick auf weitere mögliche Projekte gegeben.
Für die vorliegende Arbeit wurden zur Analyse des Auger-Zerfalls kleiner Moleküle nach Photoionisation die aus der Zerfallsreaktion resultierenden Impuls- und Energiespektren von Photo- und Auger-Elektronen in Koinzidenz mit denen der ionischen Fragmente aufgenommen. Dies ermöglichte eine getrennte Betrachtung der während des Ionisationsschrittes und des Zerfallsschrittes dieses Prozesses besetzten Molekülzustände. Um weitere Einsicht in die Dynamik des Zerfalls zu erhalten, wurden vorhandene theoretische Modelle, welche insbesondere die Interaktion der durch die Reaktion produzierten geladenen Teilchen (Post Collision Interaction) einbeziehen, an die gemessenen Energiespektren angepasst. Dies ermöglichte die separate Betrachtung der im Ionisationsschritt besetzten Molekülzustände. So konnten die Emissionswinkelverteilungen der Photoelektronen im molekülfesten Koordinatensystem für jeden besetzten Anfangszustand einzeln betrachtet werden. Die Trennung der Endzustände des Zerfalls erfolgte über die Analyse des Spektrums der Ionen-Aufbruchsenergie (Kinetic Energy Release) und den Vergleich mit berechneten Potentialkurven der beitragenden Endzustände.
Durch die nach den Anfangszuständen separierte Betrachtung des Auger-Zerfalls wurde es auch möglich, die Auswirkungen dieser Zustände auf die Zerfallsdynamik zu analysieren. Dafür lieferte die Anpassung der Modellprofile die Lebensdauer des jeweiligen 1s-Lochzustandes in dem entsprechenden Zerfallskanal. Diese jeweiligen Lebensdauern eines jeden Zustandes wurden abhängig von verschiedenen Parametern mit einer Genauigkeit im Attosekunden-Bereich aus den Energiespektren der Photoelektronen ermittelt.
In this work, the complex structure of ionization and dissociation pathways on the potential energy curves in small molecules were investigated that are initiated by the absorption of a sequence of multi-color pulses in the XUV, VUV, and IR spectrum. Femtosecond pump-probe spectroscopy was used to track the evolution of nuclear dynamics in neutral hydrogen molecules. Previously unpublished excitation and ionization pathways leading to the dissociative ionization of hydrogen molecules were investigated by employing 3D momentum imaging spectroscopy. These studies were extended to oxygen molecules where an XUV attosecond pulse train coherently ionized several electronic states of O2+ followed by the dissociation of the molecule via multiple pathways. The infrared electric field of the driving laser was then used to couple the electronic and nuclear wave-packets, thus, manipulating the dissociation dynamics of the molecule on an attosecond time scale.
In order to perform the experiments presented here, a novel experimental setup was developed and constructed. It combines an existing high-flux High Harmonic Generation light source that delivers attosecond pulse trains in the VUV and XUV spectrum with a state-of-the-art 3D momentum imaging apparatus (COLTRIMS), as well as a beamline consisting of several experimental tools enabling the selection, characterization, and propagation of the photon spectrum.
Chiralität ist in der belebten Natur ein omnipräsentes Phänomen und beschreibt die Symmetrieeigenschaft eines Objektes, dass dieses von seinem Spiegelbild unterscheidbar ist. Die bisherigen Untersuchungen der Wechselwirkung zwischen chiralen Molekülen und Licht fokussieren sich auf das Regime der Ein- und Multiphoton-Ionisation und wird mit dieser Arbeit um Untersuchungen im Starkfeldregime erweitert. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Experimente an einzelnen chiralen Molekülen in starken Laserfeldern vorbereitet, durchgeführt, analysiert und alle geladenen Fragmente in Koinzidenz untersucht.
Die Präsentation der Ergebnisse orientierte sich an der Reihenfolge, in der auch die Datenauswertung von Vielteilchenaufbrüchen vonstattengeht: Zunächst wurde der Dichroismus in den Photoionen (PICD) auf chirale Signale in integraler differentieller Form untersucht, dann wurde die Asymmetrien in den Elektronenverteilungen vorgestellt und abschließend die Zusammenhänge zwischen den Ionen- und Elektronenverteilungen aufgezeigt.
Kapitel 6 untersuchte die (differentielle) Ionisations- und Fragmentationswahrscheinlichkeit von verschiedenen chiralen Molekülen. Die in Kapitel 6.1 präsentierten Daten verknüpften erstmals den bereits in der Literatur diskutierten Zirkulardichroismus in den Zählraten von Photoionen (PICD) mit dem signalstärkeren differentiellen PICD in der Einfachionisation von Methyloxiran. Dissoziiert das Molekül nach der Ionisation rasch genug, gewährt der Impulsvektor des geladenen Fragments Zugang zu einer Fragmentationsachse. Durch die Auflösung nach einer Molekülachse ist der beobachtete PICD fast eine Größenordnung stärker, als der über alle Raumrichtungen integrierte.
In steigender Komplexität wurde in Kapitel 6.2 eine Fragmentation in vier Teilchen von Molekülen aus einem racemischen Gemisch von CHBrClF untersucht. Über die Auswertung eines Spatproduktes aus den Impulsvektoren konnte für jedes Molekül dessen Händigkeit bestimmt und der vollständig differentielle PICD untersucht werden. Durch das Festhalten einer Fragmentationsachse (analog zu Kapitel 6.1) konnten um einen Faktor vier stärkere PICD-Signale und durch das Auflösen nach der vollständigen Molekülorientierung die Signalstärke des PICD um einen Faktor von etwa 16 in den Bereich einiger Prozente gebracht werden. Leider übersteigt die theoretische Beschreibung dieses Prozesses den aktuellen Stand der Forschung weit. Daher kann nicht ausgeschlossen werden, dass nicht ein Beitrag zur PICD-Signalverstärkung auch aus der Dynamik der sequentiellen vielfachen Ionisation stammt.
Die untersuchte Reaktion in Kapitel 6.3 war der Fünf-Teilchenaufbruch der achiralen Ameisensäure. In der Messung aller ionischen Fragmente konnten analog zu dem vorherigen Kapitel die internen Koordinaten sowie die Orientierung des Moleküls ermittelt werden. Tatsächlich wurde von einer chiralen Fragmentation der achiralen Ameisensäure berichtet. Welches Enantiomer in der Fragmentation beobachtet wird, hängt maßgeblich von der Molekülorientierung relativ zum ionisierenden Laserpuls ab. Diese Erkenntnis könnte zu neuen Ansätzen für Laserkatalysierte enantioselektive Reaktionen führen. Darüber hinaus konnte gezeigt werden, dass die beobachtete Händigkeit des Moleküls nicht nur von seiner Orientierung, sondern auch von der Helizität des ionisierenden Laserpulses abhängt. Dieser differentielle PICD an der Ameisensäure zeigte sich neben einer sehr großen Signalstärke von über 20 % auch als sensitive Probe für die molekulare Struktur.
In Kapitel 7 wurden die Untersuchungen an den 3-dimensionalen Impulsverteilungen der Photoelektronen vorgestellt. Zunächst wird hierzu auf die allgemeine Form des Dichroismus in den Photoelektronen (PECD) im Starkfeldregime eingegangen und die vorherrschenden Symmetrien des Ionisationsregimes herausgearbeitet (Kapitel 7.1). Mit leicht steigender Komplexität konnte eine klare Verbindung zwischen der Asymmetrie in der Elektronenverteilung und dem Schicksal des zurückbleibenden molekularen Ions anhand der Einfachionisation von Methyloxiran herausgearbeitet werden (Kapitel 7.2). Dies hat eine wichtige Auswirkung auf die Nutzbarkeit des PECD im Starkfeldregime als Analysemethode für Chemie und Pharmazie: Der über alle Fragmentationskanäle integrierte PECD ist sensitiv auf die Gewichtung der Fragmente und damit auch auf beispielsweise die maximale Laserintensität. Die Daten legen nahe, dass die Abhängigkeit des PECD von dem Fragmentationskanal auf die unterschiedliche Auswahl von Subensembles molekularer Orientierungen zurückzuführen ist.
Bei Verwendung von elliptisch polarisiertem Licht treten gegenüber der zirkularen Polarisation eine Reihe neuer Effekte auf (Kapitel 7.3). Zunächst zeigt der PECD auch im Starkfeldregime eine nicht lineare Sensitivität auf den Polarisationszustand, welche sich auch als Funktion des Elektronentransversalimpulses und dem Fragmentationskanal ändert. Somit ist die Verwendung von elliptisch polarisiertem Licht bestens für die chirale Erkennung geeignet, wie inzwischen auch in der Literatur bestätigt wurde. Darüber hinaus führt die gebrochene Rotationssymmetrie bei elliptisch polarisiertem Licht zu einer Elektronenimpulsverteilung, welche selbst chiral ist: Der PECD variiert je nach Winkel φ in der Polarisationsebene, wobei die Extrema des PECD nicht mit den Maxima der Zählraten übereinstimmen. Als neue chirale Beobachtungsgröße konnten wir eine enantiosensitive und vorwärts-/rückwärtsasymmetrische Rotation der Zählratenmaxima einführen. Als abgeleitete Größe aus derselben drei-dimensionalen Elektronenverteilung ist diese Beobachtungsgröße jedoch untrennbar verknüpft mit dem ϕ-abhängigen PECD.
Kapitel 8 verknüpfte das (partielle) Wissen um die molekulare Orientierung und den PICD mit den Asymmetrien der Elektronenverteilung für die Messung der fünffach-Ionisation von Ameisensäure (Kapitel 8.1), der vierfach-Ionisation von CHBrClF (Kapitel 8.2) und der Einfachionisation von Methyloxiran (Kapitel 8.3). Im Datensatz der Ameisensäure und dem des CHBrClF zeigte die molekulare Orientierung einen größeren Einfluss auf die Asymmetrie in der Elektronenverteilung als das Enantiomer oder die Helizität des Lichtes. Diese Verknüpfung zwischen Molekülorientierung und Elektronenasymmetrie überträgt die Asymmetrien des PICD auf die Elektronenverteilung. Die Messung an Methyloxiran relativiert diesen Zusammenhang jedoch in dem dieser in dieser Stärke nur bei manchen Fragmentationskanälen auftritt. Offenbar ist die Übertragung der Asymmetrie der differentiellen Ionisationswahrscheinlichkeit nur einer der Mechanismen, welcher zu Elektronasymmetrien im Starkfeldregime führt.
Die Doppelionisation von Wasserstoffmolekülen H2 durch einzelne Photonen stellt ein fundamentales und herausforderndes Problem sowohl für die experimentelle als auch für die theoretische Physik dar. In den meisten Fällen kann dabei die elektronische Bewegung von der nuklearen Dynamik entkoppelt werden (Born-Oppenheimer Näherung). Aus diesem Grund kann man auch den molekularen Fragmentationsprozess als eine Emission eines Dielektrons aus einem nuklearen Zweizentren-Coulomb-Potential beschreiben. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Photodoppelionisation (PDI) von molekularem Wasserstoff durch einzelne, linear polarisierte Photonen mit einer Energie von 75 eV. Dieses Szenario wird verglichen mit der Photodoppelionisation von Heliumatomen (siehe [Bri00] für einen umfassenden Überblick). In diesem Versuch wurde die Rückstoßionenimpulsspektroskopie-Methode (COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy COLTRIMS) benutzt, um alle Fragmente der Reaktion auf ortsauflösende Vielkanalglasplatten(Multi-Channel-Plate MCP)-Detektoren mit Verzögerungsdrahtauslese (delay-line anode) abzubilden. Dabei wurden die Mikropartikel durch elektrische und magnetische Felder geführt. In einer Messung wurde das Rückstoßionenspektrometer mit gepulster Extraktionsspannung betrieben, um das Dielektron und die Stellung der molekularen Achse mit guter Impulsauflösung gleichzeitig vermessen zu können. In einer weiteren Messung kam ein neuartiges Detektorsystem mit hexagonaler Verzögerunsdrahtanode zum Einsatz, die in der Lage war, beide Elektronen, die in sehr kurzen Zeitabständen auf dem Detektor eintrafen, ohne Totzeitverluste in Koinzidenz mit den nuklearen Fragmenten ortsauflösend zu registrieren. Aus den Flugzeiten und Auftrefforten der Teilchen der beiden Datensätze konnten die Impulse des Vierteilchenendzustandes generiert werden. Dies stellt die Messung des Betragsquadrats der quantenmechanischen Wellenfunktion im Impulsraum dar. Aus diesen Größen konnten auch die azimutalen und polaren Winkelverteilungen in Referenz zum Polarisationsvektor des einfallenden Lichts bestimmt werden. Basierend auf der axialen Rückstoßnäherung konnten so zum ersten Mal hochdifferentielle Wirkungsquerschnitte (QDCS und höher) des Vierkörper-Problems für eine raumfeste Molekülachse gemessen werden. Unter Ausnutzung der Reflexions-Näherung war sogar der internukleare Abstand des Moleküls zum Zeitpunkt der Photoabsorption zugänglich. Man findet markante Übereinstimmungen mit der PDI von Heliumatomen. Das Dielektron wird vorwiegend entlang des Polarisationsvektors emittiert und koppelt an das Schwerpunktssystem (Center-of-Mass CM) der nuklearen Partikel, die in einer Coulomb-Explosion fragmentiern. Etwa 72.5 % der Anregungsenergie der beiden Elektronen geht in deren Relativbewegung. Wie bei der Ionisation von Heliumatomen bestimmt die Elektron-Elektron Wechselwirkung zusammen mit diversen Auswahlregeln (siehe [Wal00c]) die Form der polaren Winkelverteilung. In der azimutalen Ebene (die Ebene, die senkrecht zum Polarisationsvektor des Lichts angeordnet ist) erkennt man den attraktiven Einfluss des nuklearen Zweizentren-Potentials, was zu einer Abweichung von der Zylindersymmetrie um die Achse des elektrischen Feldvektors des Lichts führt, wie sie bei niedrigeren Photonenenergien vorzufinden ist (siehe [Dör98b]). In dieser Ansicht tendieren langsame Elektronen dazu, entlang der Molekülachse emittiert zu werden. Es können der sogenannte Auffülleffekt der Knotenstruktur und die vergrößerten Zwischenwinkel in der Polarwinkelverteilung der Elektronen in Form einer Zweikeulenstruktur verifiziert werden (siehe [Red97, Wig 98]). Die Ergebnisse bestätigen den Modellansatz von J. Feagin (siehe [Fea98]), der den Zusammenbruch einer atomaren Auswahlregel, die auf einem Konus wirkt, für den molekularen Fall vorhersagt. Diese Auswahlregel reduziert sich auf eine Knotenlinie, die aufgrund der endlichen Öffnungswinkel des Experiments aufgefüllt wird. Es gibt Hinweise, dass die Verringerung des elektronischen Zwischenwinkels eine Funktion der Stellung der Molekülachse ist, d.h. der kohärenten Überlagerung der beiden möglichen Endzustände mit S- und ?-Symmetrie. Die Ergebnisse der Wannier-Theorie vierter Ordnung nach T. Reddish und J. Feagin (siehe [Red99]) zeigen eine gute Übereinstimmung mit den experimentell gewonnen Daten, zumindest solange die beiden Elektronen den gleichen kinetischen Energiebetrag erhalten. Im Gegensatz dazu bewertet die hochkorrelierte 5C-Theorie nach M. Walter et al. (siehe [Wal99]) den Einfluss des attraktiven nuklearen Zweizentren-Potentials zu hoch. Vorläufige Ergebnisse einer CCC-Rechnung von A. Kheifets et al. (siehe [Khe02]) zeigen eine sehr akkurate Übereinstimmung mit den gemessenen Winkelverteilungen. Minimiert man die Elektron-Elektron Wechselwirkung, indem man eine rechtwinklige Emission der beiden Elektronen fordert (dies kommt einer Ionisation eines H2 +-Ions gleich), so findet man keine starken Fokussierungseffekte vor, wie man sie von Ionisationsprozessen von N2 und CO her kennt (siehe [Lan01, Web01b, Jah02a und Web02]). Stattdessen beobachtet man die Emission eines langsamen Elektrons auf dem nuklearen Sattelpunktspotential, wie man es nach einer halbklassischen Beschreibung erwarten kann. Zusätzlich ist eine hochstrukturierte Winkelverteilung zu beobachten, die auf höhere Drehimpulsbeiträge schliessen lässt (vergleichbar der Parametrisierung bei der PDI von Heliumatomen nach L. Malegat et al., siehe [Mal97d]). Die Verteilung ist sehr sensitiv auf die Energie der Elektronen und die Orientierung der Molekülachse, was weder angemessen durch auslaufende, ebene Wellen noch durch die 5C-Theorie beschrieben werden kann. Für diese Ereignisse erzwingen große internukleare Abstände eine Emission der Elektronen entlang des Polarisationsvektors, während für kleine Abstände die Elektronen vorwiegend rechtwinklig zur Molekülachse ausgesendet werden. Anhand dieser Tatsachen kann man auf einen merklichen Einfluss des Anfangszustands auf die Winkelverteilung der Elektronen zurückschließen. Das ganze Szenario ändert sich sobald man die Elektron-Elektron Wechselwirkung wieder "einschaltet", indem man fordert, dass die Fragmentation in einer Ebene stattfindet. Hier bestimmt die Relativbewegung der beiden Elektronen die Form der Wirkungsquerschnitte. Es zeigen sich nur geringfügige Änderungen in Abhängigkeit zum internuklearen Abstand. Es kann aber teilweise eine dreifache Keulenstruktur ausgemacht werden. Diese Substruktur ändert ihre Amplitude und Richtung als Funktion des Molekülabstandes. Eine direkte Emission entlang des Polarisationsvektors scheint dabei verboten zu sein. In dieser Darstellung zeigt das elektronische Emissionsmuster einen sehr heliumähnlichen Charakter für kleine Bindungslängen. Für größere Abstände der Kerne werden langsame Elektronen deutlich unter einem Zwischenwinkel von 180° (back-to-back-emission) gegen das schnelle Referenzelektron emittiert. Referenzen: [Bri00] J.S. Briggs et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 33, (2000), S. R1 [Dör98b] R. Dörner et. al., Phys. Rev. Lett., 81, (1998), S. 5776 [Fea98] J. Feagin, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 31, (1998), S. L729 [Jah02a] T. Jahnke et. al., Phys. Rev. Lett., 88, (2002), S. 073002 [Khe02] A. Kheifets, private Mitteilung, (2002) [Lan01] A. Landers et al., Phys. Rev. Lett., 86, (2001), S. 013002 [Mal97d] L. Malegat et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 30, (1997), S. 251 [Red97] T. Reddish et al., Phys. Rev. Lett., 79, (1997), S. 2438 [Red99] T. Reddish et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 32, (1999), S. 2473 [Wal00c] M. Walter et al., Phys. Rev. Lett., 85, (2000), S. 1630 [Wal99] M. Walter et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 32, (1999), S. 2487 [Web01b] Th. Weber et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 34, (2001), S. 3669 [Web02] Th. Weber et al., Phys. Rev. Lett., (2002), eingereicht zur Veröffentlichung [Wig98] J.P. Wightman et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 31, (1998), S. 1753
Investigation of the kinematics involved in compton scattering and hard X-ray photoabsorption
(2023)
The present work investigates the kinematics of Compton scattering at gaseous, internally-cool helium and molecular nitrogen targets in the high- and the low-energy regime. Additionally, photoionization at molecular nitrogen with high-energy photons is investigated. These exeprimental regimes were previously inaccessible due to the extremely small cross sections involved. Nowadays, the third- and fourth-generation synchrotron machines produce sufficient photon flux, enabling the investiagtion of the above processes. The utilized cold-target recoil-ion momentum spectroscopy (COLTRIMS) technique further increases the detection efficiency of the observed processes, since it enables full-solid-angle detection by exploiting momentum conservation.
Compton scattering is investigated at both high (helium and N2) and low (helium) photon energies. In the high-energy regime, the impulse approximation is mostly valid, which is not the case for the low-energy regime. The impulse approximation assumes that the Compton-scattering process takes place at a free electron with a momentum distribution as if it was bound, thus ignoring the binding energy of the system. In the low-energy regime, the impulse approximation is not valid.
Photoionization is investigated at high photon energies, where the linear momentum of the photon cannot be neglected, as is the fashion of the commonly used dipole approximation.
In der vorliegenden Arbeit wurde die Ionisation von Atomen und Molekülen in starken Laserfeldern experimentell untersucht. Hierbei kam die COLTRIMS-Technik zur koinzidenten Messung der Impulse aller aus einem Ionisationsereignis stammender Ionen und Elektronen zum Einsatz. Unter Mitwirkung des Autors wurde ein COLTRIMS-Reaktionsmikroskop umgebaut und mit einem neuen Spektrometer sowie einer atomaren Wasserstoffquelle ausgestattet. Des Weiteren entstand ein interferometrischer Aufbau zur Erzeugung von Zwei-Farben-Feldern. Aus jedem der vorgestellten Experimente konnten Informationen über die elektronische Wellenfunktion an der Grenze zum klassisch verbotenen Bereich gewonnen werden. Dies geschah sowohl im Hinblick auf die Amplitude, als auch auf die Phase der Wellenfunktion. Mit dem Wasserstoffatom (Kapitel 9), dem Wasserstoffmolekül (Kapitel 10) und dem Argondimer (Kapitel 11) wurden drei Systeme unterschiedlicher Komplexität gewählt.
Die Coltrims-Methode hat sich seit den 1990er Jahren als gutes experimentelles Instrument in der Atomphysik und darüberhinaus etabliert. Sie beruht darauf, dass die bei einer Reaktion entstehenden Fragmente mit ortssensitiven Detektoren nachgewiesen werden. Die Signale der Detektoren wurden bisher mit einem analogen Vorverstärker verstärkt und dann mit Hilfe eines Constant Fraction Discriminators in digitale Signale umgewandelt. Die Zeitinformation der digitalen Signale wurden von Time to Digital Convertern aufgenommen und im Computer gespeichert. Mit dieser Form der Auslese und Analyse der von den Detektoren stammenden Signale können nur einige wenige Fragmente nachgewiesen werden. Die Lösung dieses Problems besteht also darin, eine neue Variante für die Auslese und Analyse der Signale zu finden. Diese wurde in der Verwendung eines Transientenrekorders gefunden. Anstatt nur die Zeitinformation zu speichern, nimmt dieser die gesamte Signalform der Detektoren auf. Die Aufgabe, die in dieser Arbeit bearbeitet werden sollte, bestand darin, eine Software zu entwickeln, mit deren Hilfe der Transientenrekorder gesteuert werden kann. Auch sollte ein Weg gefunden werden nur die für das Experiment notwendigen Informationen des aufgenommenen Zeitfensters zu speichern. Des Weiteren sollten Methoden aufgezeigt werden, wie die aufgenommen Signale untersucht und deren Parameter extrahiert werden können. Diese Methoden wurden dann an realen Signalen getestet. Nachdem im ersten Kapitel die Motivation zu dieser Arbeit und einige theoretische Hintergründe vorgestellt werden, wird im zweiten Kapitel auf verschiedene Methoden der Signalanalyse eingegangen. Der Augenmerk liegt dabei sowohl auf Einzel- sowie Doppelsignalanalyse. Die Güte der vorgestellten Algorithmen wird mit Hilfe von künstlichen Signalen ermittelt. Es zeigt sich, dass die beste Methode die zeitliche Position der Einzelsignale zu finden, der Pulsfit ist. Mit dieser Methode kann eine Auflösung von etwa 50 ps erzielt werden. Bei der Betrachtung der Doppelsignale stellt sich heraus, dass der minimale Abstand zwischen den Signalen 5 ns bis 7 ns betragen muss. Das dritte Kapitel zeigt eine Anwendung des neuen Aufnahmesystems. Dort werden die physikalischen Ergebnisse, die mit Hilfe des neuen Systems gewonnen werden konnten, mit einem herkömmlichen Aufnahmesystem verglichen. Aufgrund der geringeren Totzeit des neuen Aufnahmesystems konnte mehr Statistik gewonnen werden. Der dadurch gewonnene Vorteil zeigt sich deutlich in den Ergebnissen, bei denen eine vierfach Koinzidenz verlangt wird. Bei dem nächsten Kapitel beschriebenen Experiment mussten sehr viele Fragmente nachgewiesen werden. Hierzu wird ein weiteres Kriterium neben der Zeitsumme vorgestellt mit dem die Anodensignale einander zugewiesen werden können. Die in diesem Kapitel gezeigten physikalischen Ergebnisse zeigen die Impulsverteilungen für Neon und Helium für unterschiedliche Lichtintensitäten bzw. Ionisationsprozesse. Im darauf folgenden Kapitel wird beschrieben, wie die neue Aufnahmemethode dazu verwendet werden kann, die von den Detektoren kommenden Signale genauer zu analysieren. Die physikalische Reaktion führte dazu, dass von dem Detektor hauptsächlich Doppelsignale aufgenommen wurden. Dies erlaubt die Untersuchung der Doppelsignalalgorithmen an realen Signalen. Hierbei zeigte sich, dass die Totzeit bei realen Signalen vergleichbar mit der Totzeit bei künstlichen Signalen ist. Die Algorithmen können bei Abständen der Einzelsignale von weniger als 10 ns die Position der Signale nicht mehr genau bestimmen. Anhand der Pulshöhenverteilung kann gezeigt werden, dass der verwendete Detektor in der Mitte eine geringere Nachweiseffizienz hatte. Im letzten Kapitel wird die Güte der verschiedenen Methoden der Einzelsignalanalyse anhand von realen Signalen überprüft. Dabei wurden Signale desselben Detektors mit unterschiedlichen Vorverstärkern verstärkt. Die beiden Vorverstärker unterschieden sich in ihrer Bandbreitenbegrenzung. Die Daten wurden mit einem Transientenrekorder mit 2 GS aufgenommen. Es wird gezeigt wie diese Daten umgewandelt werden können, so dass sie einem System mit nur 1 GS entsprechen. Dies erlaubt es die Güte der Methoden für Signale eines Systems mit 2 GS mit denen eines Systems mit 1 GS zu vergleichen. Es zeigt sich in der Pulshöhenverteilung, dass die Signale des stärker bandbreitenbegrenzten Vorverstärkers vergleichbar mit den künstlichen Signalen sind. Die Signale des weniger stark bandbreitenbegrenzten Vorverstärkers weisen eine zu starke Abhängigkeit ihrer Breite von der Pulshöhe auf. Aus diesem Grund sind die Ergebnisse des letzt genannten Vorverstärkers abweichend von den Ergebnissen mit den künstlichen Signalen. Bei diesem Vorverstärker zeigte der einfache Constant Fraction Algorithmus die beste Auflösung.