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Basierend auf der Feststellung, daß selbst die aufwendigsten zur Zeit verfügbaren Klimamodelle (das sind gekoppelte atmosphärisch-ozeanische Zirkulationsmodelle, AOGCM) nicht in der Lage sind, alle bekannten externen Antriebe und internen Wechselwirkungen des Klimas simultan zu erfassen, werden zunächst die Stärken und Schwächen von rein statistischen Ansätzen zur Analyse von Zusammenhängen zwischen beobachteten Zeitreihen diskutiert. Speziell geht es dabei um die Frage, welche natürlichen und anthropogenen Antriebe in welchem Ausmaß zu den beobachteten Variationen der globalen Mitteltemperatur beigetragen haben (Signaltrennung). Es wird gezeigt, daß ein einfacher physikalisch motivierter Ansatz, der einige Schwächen der rein statistischen Ansätze vermeidet, nicht zum Ziel der Signaltrennung führt. Damit ergibt sich die Notwendigkeit, sich eingehender mit den Eigenschaften des globalen Klimasystems zu beschäftigen. So stellt sich die Frage, unter welchen Bedingungen das Klima überhaupt vorhersagbar ist. Aufgrund dieser Überlegungen erscheint es möglich, das globale Klima, repräsentiert durch die globale Mitteltemperatur, mit Hilfe von Energie-Bilanz-Modellen (EBM) zu beschreiben. Es folgt, daß ein 3-Boxen-EBM (Atmosphäre, ozeanische Mischungsschicht und tieferer Ozean) ausreicht, um den Verlauf der globalen bodennahen Mitteltemperatur zu untersuchen. Um das Problem einer Überanpassung zu vermeiden, wird das Modell am hemisphärisch gemittelten Jahresgang von Temperatur und Ausstrahlung, am Verlauf der bodennahen Mitteltemperatur eines Zirkulationsmodells im Einschaltexperiment, sowie im Vergleich zu paläoklimatologischen Daten kalibriert. Es wird eine Lösung dieses Modells abgeleitet, die als rekursiver Filter zur Zeitreihenanalyse verwendet werden kann. Um auch den hemisphärischen Temperaturverlauf untersuchen zu können, wird das 3-Boxen-Modell auf fünf Boxen erweitert (hemisphärische Atmosphären- und ozeanische Mischungsschicht-Boxen sowie ein globaler tieferer Ozean). Auch dieses Modell wird im wesentlichen an den Jahresgängen der Temperatur kalibriert und eine Lösung in Form eines rekursiven Filters abgeleitet. Von besonderer Bedeutung ist dabei, daß die so abgeleiteten Filter weder in ihrer Struktur, noch in ihren Parameterwerten aus einer Anpassung an die zu untersuchenden Zeitreihen stammen. Bevor die beobachteten Temperaturzeitreihen für den Zeitraum von 1866 bis 1994 mit den zwei Modellversionen rekonstruiert werden können, müssen die berücksichtigten externen Antriebe in Form von Heizratenanomalien vorliegen. Es werden zwei natürliche (solare Schwankungen und explosive Vulkanaktivität) und zwei anthropogene externe Antriebe (Treibhausgas- und Schwefeldioxidemissionen, die zur Bildung von anthropogenem troposphärischen Sulfat führen) untersucht. Die Heizratenanomalien der solaren Schwankungen folgen aus Satellitenmessungen und einer Extrapolation mit Hilfe von Sonnenflecken-Relativzahlen. Für den Einfluß des Vulkanismus wurde eine Parametrisierung erstellt, die sowohl die Ausbreitung von stratosphärischem Vulkanaerosol als auch dessen Einfluß auf den Strahlungshaushalt berücksichtigt. Zur Beschreibung des anthropogenen Zusatztreibhauseffekts wurde auf Ergebnisse von Strahlungs-Konvektions-Modellen (RCM) zurückgegriffen. Der Einfluß des anthropogenen troposphärischen Sulfats wurde entsprechend dem ungenauen Kenntnisstand nur grob parametrisiert. Mit den Modellen lassen sich zu jedem Antrieb Zeitreihen der globalen und hemisphärischen Temperaturanomalien berechnen. Die beobachteten ENSO-korrigierten Temperaturanomalien lassen sich (außer im Fall der Nordhemisphäre) sehr gut als Summe dieser Antriebe und Zufallsrauschen ausdrücken. Dabei hat das Zufallsrauschen mit dem Modell verträgliche Eigenschaften und kann somit als internes Klimarauschen interpretiert werden. Es ist demnach möglich, zusätzlich zur Signaltrennung zu testen, ob sich die Temperaturzeitreihen ohne die anthropogenen Antriebe signifikant anders verhalten hätten. Der Unterschied ist auf der Südhemisphäre und global mit 99 % signifikant, auf der Nordhemisphäre mit 95 %. Das bedeutet, daß der Mensch das Klima mit hoher Wahrscheinlichkeit beeinflußt. Auf der Basis von Szenarien wird außerdem der anthropogene Einfluß auf das Klima der nächsten Dekaden prognostiziert. In diesem Zusammenhang stellt sich die Frage, wie groß die Zeitverzögerung zwischen anthropogenen Antrieben und deren Wirkung auf das Klima ist. Auch dieser Frage wird nachgegangen und es ergibt sich, daß diese Verzögerung zur Zeit bei etwa zehn Jahren liegt. Da die Verzögerungszeit aber keine Eigenschaft des Klimasystems ist (wie etwa eine Trägheitsoder Mischungszeit), sondern von der zeitlichen Struktur des Antriebs abhängt, ist sie keine Konstante und kann somit nur eingeschränkt für Prognosen verwendet werden. Andererseits erlaubt die Kenntnis der Verzögerungszeit eine statistische Verifikation mit Hilfe eines multiplen Regressionsmodells. Diese unterstützt die Prognosen des EBM.

Diese Arbeit beschreibt Entwürfe zur Anwendung einer nicht-interpolierenden Advektionsmethode in numerischen Wettervorhersagemodellen. Es wird an verschiedenen Beispielen dargestellt, in welcher Weise eine solche nicht-interpolierende Methode anstelle von herkömmlichen Differenzen- oder interpolierenden Lagrangeschen Verfahren einsetzbar ist. Die in der meteorologischen Modellierung neuartige nicht-interpolierende Advektionsmethode verwendet das Partikel-Lagrangesche Konzept von Steppeler (1990a), das die Verlagerung von atmosphärischen Größen mittels Partikeln berechnet, wobei die Partikeln als Luftpakete zu verstehen sind, die sich entlang der Trajektorien bewegen und dabei den Wert der prognostischen Größen erhalten. Diese Eigenschaft der Methode kommt vor allem dann zum Tragen, wenn die Verteilung der prognostischen Größen durch Sprungfunktionen beschrieben wird, da Näherungsfehler der bislang verwendeten Methoden, wie Oszillation und Glättung, an solchen Gradienten verstärkt auftreten. Die Untersuchung der Genauigkeit und Anwendbarkeit der nicht-interpolierenden Partikel-Lagrangeschen Methode findet durch Modellstudien statt. Die Methode selbst wird am Beispiel verschiedener Anfangswert-Aufgaben für ein dichtekonstantes barotropes Flachwasser-System beschrieben, gefolgt von der Nachbildung von zwei Ausbreitungsszenarien für chemisch träge Stoffe in einer hydrostatischen Modellatmosphäre, sowie des trocken- und feuchtadiabatischen Aufstiegs einer warmen Luftblase unter nicht- hydrostatischen Bedingungen. Im Hinblick auf numerische Fehler wird gefordert, daß die numerische Lösung monoton bleibt, wobei unter Monotonität ein oszillationsfreier Verlauf der Lösung verstanden wird. Mittels Vergleich zwischen den numerischen Lösungen wird festgestellt, daß die Genauigkeit der nicht-interpolierenden numerischen Lösung mit Ausnahme einer Anfangswert-Aufgabe gleich oder höher ist als bei den mit herkömmlichen Methoden erzielten Resultaten. Eine herausragende Steigerung der Genauigkeit ist dann zu beobachten, wenn die Advektion im Vergleich zu anderen Prozessen eine viel stärkere Rolle spielt, wie z.B. im Falle der Konvektion in trockener Atmosphäre.

Die Induzierte Polarisation (IP) ist ein geoelektrisches Verfahren und wurde ursprünglich zur Exploration von Erzvorkommen entwickelt. Neben metallischen Leitern, tragen auch Tonminerale, der Porenraum und die chemische Zusammensetzung der Porenlösung zur Polarisierbarkeit eines Unter-grundes bei. Die spektrale Induzierte Polarisation (SIP) untersucht die Polarisierbarkeit in einem Frequenzbereich von 1 mHz bis 1 kHz und nutzt diese aufgezeichneten Spektren zur Unterscheidung von Materialien. Früher mit einem enormen messtechnischen Aufwand verbunden, führte der gerätetechnische Fort-schritt in den letzten beiden Jahrzehnten dazu, dass die SIP vermehrt in der Umweltgeophysik zum Einsatz kommt. Zu den Fragestellungen gehören die Detektion von Altlasten und der Grundwasser-schutz. In der Archäologie ist die Induzierte Polarisation bislang ein kaum verwendetes Verfahren. Im Rahmen des Graduiertenkollegs „Archäologische Analytik“ der J. W. Goethe- Universität wurde die Entwicklung einer Multielektroden-Apparatur SIP-256 begonnen. Ziel der vorliegenden Arbeit war die Fortführung dieser Entwicklung. Da sich die wissenschaftliche Fragestellung während dieser Promotion auf die Erkundung archäologischer Objekte beschränkt, galt es zunächst automatisierte Messabläufe zu realisieren, die es erlauben, die komplexe elektrische Leitfähigkeit kleinräumiger 2D- bzw. 3D-Strukturen zu erfassen. Die Verwendung der SIP-256 führte zu einer erheblichen Ver-kürzung der Messzeit und war entscheidend für die Realisierung dieser Arbeit. Den zweiten Schwerpunkt der Arbeit bildet die Suche nach Anwendungsgebieten für die SIP innerhalb der archäologischen Prospektion. Basierend auf den Ursachen von Polarisationseffekten werden im Rahmen dieser Arbeit drei Anwendungsgebiete vorgestellt. Das erste Anwendungsgebiet nutzt die Vorteile der SIP bei der Prospektion von Erzen. Auf einem mittelalterlicher Verhüttungsplatz bei Seesen am Harz konnten im Vergleich zu einer konventionellen Widerstandsmessung mehr Schlackegruben lokalisiert werden. Während einer deutsch-bulgarischen Grabungskampagne in Pliska (Bulgarien) 1999 gelang es, durch eine flächenhafte Anwendung der IP einen Siedlungshorizont über Lehmablagerungen nachzuweisen. Die Überreste eines Gebäudes erzeugten einen messbaren Polarisationseffekt. Die frühmittelalterlichen Siedlungsreste befinden sich mit 2 bis 3 m in relativ großer Tiefe und konnten bei einer anschließenden Ausgrabung freigelegt werden. Eine Kernfrage war, ob Holzobjekte mit Hilfe der SIP zu detektieren sind. Mit Hilfe von Labormessungen an der TU Clausthal konnte geklärt werden, dass Holz ein polarisierbares Material ist. Zu den untersuchten Proben gehören Hölzer aus einem bronzezeitlichen Bohlenweg, die von Ausgrabungen im Federseemoor (Kreis Biberach) stammen. Durch die Untersuchungen im Labor motiviert, folgte eine Feldmessung über dem Bohlenweg. Es gelang, erstmals ein Holzobjekt mit spektraler Induzierter Polarisation zu detektieren. Holz spielt durch die dendrochronologische Datierung von Fundstellen eine wichtige Rolle, konnte aber bislang noch mit keiner geophysikalischen Methode zufriedenstellend prospektiert werden. Abschließend kann gesagt werden, dass sich die spektrale Induzierte Polarisation als wertvolle Methode in der archäologischen Prospektion etablierte. Strukturen, welche mit einer konventionellen Widerstandsmessung nicht zu erkennen waren, konnten durch die SIP eindeutig identifiziert werden. Natürlich müssen die vorliegenden Ergebnisse noch durch weitere Messungen bestätigt werden, jedoch zeichnet sich ab, dass sich mit der fortschreitenden gerätetechnischen Entwicklung, welche zu schnelleren Messabläufen führt, wichtige Zusatzinformationen durch die spektrale Induzierte Polarisation gewinnen lassen.

Das Ziel dieser Arbeit wurde eingangs über den Begriff der erweiterten Schließung der optischen und mikrophysikalischen Eigenschaften der Partikel definiert. Hierunter versteht man das Zusammenfügen von verschiedenen Messungen zu einem konsistenten Bild der betrachteten Partikeleigenschaften. Darüber hinaus sollen die Messungen auch in anderen Teilgebieten der Aerosolphysik verwendbar sein, um so das konsistente Bild zu erweitern. Dieses so umschriebene Ziel konnte für die mikrophysikalischen und optischen Messergebnisse, die während des LACE 98 ­Experimentes, einem vom Bundesministerium für Forschung und Bildung (Bmb f) geförderten Schließungsexperiment, in Lindenberg (Brandenburg) rund 50 km südöstlich von Berlin im Juli und August 1998 erfasst wurden, erreicht werden. Die Messungen wurden erfolgreich zu einem konsistenten Datensatz und einem "Bild" der Partikeleigenschaften zusammengefügt. Unter dem Begriff "Bild" subsummiert sich hierbei nicht nur eine Charakterisierung der Variabilität und Abhängigkeit der Partikeleigenschaften, z.B. von der rel. Luftfeuchte, sondern darüber hinaus auch eine Charakterisierung der Beeinflussung verschiedener von den Eigenschaften der Partikel abhängiger Größen. Hierzu zählen Strahlungshaushaltsgrößen (Erwärmungsrate der Luft durch Absorption solarer Strahlung und die Volumenabsorption solarer Strahlung durch Partikel), wolkenphysikalische Größen (maximale Übersättigung der Wolkenluft während der Wolkenentstehung und Anzahlkonzentration der wachsenden Wolkentropfen), die massengewichtete mittlere Sedimentationsgeschwindigkeit von Partikeln und nicht zuletzt gesundheitsrelevante Größen, wie z.B. die vom Menschen beim Atmen aufgenommene und eingelagerte Partikelmasse. Nachfolgende Zusammenstellung soll nochmals die erzielten Ergebnisse zusammenfassen. Für eine detaillierte Darstellung der in den einzelnen Kapiteln erzielten Ergebnisse soll hier nur auf die jeweiligen Zusammenfassungen der einzelnen Kapitel verwiesen werden. . Im Rahmen der direkten Schließung, wurden unterschiedliche Verfahren zur Bestimmung der optischen Eigenschaften der Partikel erfolgreich miteinander verglichen. Beteiligt waren bei diesem Vergleich folgende Methoden: Partikel im trockenen Zustand: -- Aerosolphotometer (alle optischen Eigenschaften, ) -- Nephelometer (Streukoeffizient) -- PSAP (Absorptionskoeffizient) -- IP­Methode (Absorptionskoeffizient) -- Telephotometer (Extinktionskoeffizient) Partikel bei Umgebungsfeuchte: -- Telephotometer (Extinktionskoeffizient) -- horizontales Lidar (Extinktionskoeffizient) Es zeigte sich, dass sich das Aerosolphotometer mit seinem schon aus der Theorie des Messverfahrens her begründeten konsistenten Satz aller optischen Eigenschaften als Referenzmethode während LACE 98 bewährte. Mit seiner Hilfe konnte nun auch die Gültigkeit einer empirischen Korrektur des PSAP nach Bond et al. [1999] für natürliche Aerosolpartikel bestätigt werden. Dem Anwender dieses Gerätes, das mit einer hervorragenden zeitlichen Auflösung von wenigen Minuten den Absorptionskoeffizienten bestimmt, stehen somit zwei unabhängig voneinander gewonnene Kalibrierungsfunktionen zur Verfügung, die innerhalb der Fehlergrenzen auch mit­ einander im Einklang stehen. . Im Rahmen der indirekten Schließung wurde ein Modell entwickelt, mit dem auf Basis eines Kugelschalenmodells der Partikel aus Messungen der mikrophysikalischen Eigenschaften der Partikel den Extinktions­, den Streu-­ und den Absorptionskoeffizienten sowie die Single Scattering Albedo berechnet wurden. Mit Hilfe dieses Modells wurde der Feuchteeffekt der oben genannten optischen Eigenschaften berechnet. Mit diesen Ergebnissen konnten dann die Messwerte des Telephotometers feuchtekorrigiert, und mit den Messungen des Aerosolphotometers verglichen werden, wo­ bei eine gute Übereinstimmung der Messreihen festgestellt werden konnte. Die beobachteten Unterschiede konnten auf Ernteaktivitäten, die nur die Messungen des Telephotometers beeinflussten, zurückgeführt werden. Ein Vergleich der mit Hilfe des Modells auch direkt berechenbaren optischen Eigenschaften mit den direkten Messwerten der beteiligten Verfahren fiel ebenfalls positiv aus. Anhand aller Modellrechnungen wurde eine physikalisch motivierte Näherungsfunktion für den Feuchteeffekt des Extinktions-­ und des Streukoeffizienten als Funktion des Aktivierungsparameters bereit­ gestellt. In Klimamodellen kann mit Hilfe der vorgestellten Näherungsfunktionen der Feuchteeffekt auf einfache Weise parametrisiert werden. Wenn man allerdings konkrete Messergebnisse miteinander vergleichen möchte, ist man auf eine vollständige Erfassung der mikrophysikalischen Eigenschaften der Partikel angewiesen. . Im Teil IV der Arbeit wurden auf der Basis des zuvor vorgestellten Datensatzes und der hierfür entwickelten Verfahren (Algorithmen) weitere Auswertungen zu unterschiedlichen, für die Meteorologie interessanten Themengebieten, vorgestellt und ihre Ergebnisse charakterisiert. . In Kapitel 6.1 wurde mit Hilfe von Auswertegleichungen aus den in dieser Arbeit erstellten Messungen des Sieben-­Sensor-­Bilanzphotometers und den Messungen des Aerosolphotometers die Volumenabsorptionsrate solarer Strahlung der bodennahen Partikel und die daraus resultierende Erwärmungsrate der Luft berechnet. Die Ergebnisse wurden mit Literaturwerten anderer Messkampagnen verglichen. Insbesondere konnte ein interessantes Ergebnis von Hänel

Aerosolpartikel sind in der Atmosphäre insbesondere für die Strahlungsübertragung und die Wolkenbildung von wichtiger Bedeutung. Aufgrund ihrer kurzen Lebensdauer, der Variabilität ihrer Quellen und Senken und ihrer Einbindung in den atmosphärischen Wasserkreislauf sind Partikel in allen ihren Eigenschaften sehr veränderlich. Die Zusammenhänge dieser Variabilität mit den meteorologischen Bedingungen und ihre Auswirkungen in der meteorologischen Anwendung sind bisher nur ungenügend durch Meßdaten belegt, so daß die Ergebnisse von Modellen, in denen die meteorologischen Wirkungen von Partikeln berücksichtigt werden (z.B. Klimamodelle), mit großen Unsicherheiten behaftet sind. Ziel dieser Arbeit war es, auf der Grundlage von Messungen einen Beitrag zur Charakterisierung der bodennahen troposphärischen Aerosolpartikel zu leisten. Im Hinblick auf die meteorologischen Anwendungen wurden die chemische Zusammensetzung und die Masse der Partikel in Abhängigkeit von ihrer Größe gemessen, da sie wesentliche Einflußgrößen für die Strahlungswirkung von Partikeln und die Wasserdampfkondensation in der Atmosphäre sind. Auf der Basis eines Datensatzes der physikalisch-chemischen Partikeleigenschaften und meteorologischer Meßgrößen wurde zunächst die Abhängigkeit der Partikeleigenschaften und ihrer Variabilität von den meteorologischen Umgebungsbedingungen analysiert sowie die Bedeutung der Variabilität der Partikeleigenschaften in der meteorologischen Anwendung untersucht. Dazu wurden Absorptionskoeffizienten der Partikel und Erwärmungsraten durch Absorption solarer Strahlung durch Partikel sowie das Wachstum der Partikel mit der relativen Feuchte in Abhängigkeit von ihrer chemischen Zusammensetzung berechnet. Die Messungen fanden während fünf drei- bis achtwöchiger Meßkampagnen 1991, 1993 und 1994 in Melpitz bei Torgau (Sachsen) und 1993 und 1994 auf dem Hohen Peißenberg (Oberbayern) statt. Mit einem Berner-Impaktor wurden die Partikel gesammelt. Es wurden die Konzentrationen der Gesamtmasse der Partikel sowie der Ionen in Abhängigkeit von ihrer Größe bestimmt. Die Rußkonzentrationen wurden mit einem Aethalometer gemessen. Parallel zu den Partikelmessungen fanden Messungen von Temperatur, relativer Feuchte, Windgeschwindigkeit, Windrichtung, Globalstrahlung und diffuser Himmelsstrahlung statt. Die Messungen liefern folgende Ergebnisse: ­ Bei allen Messungen waren Nitrat, Sulfat und Ammonium die Hauptkomponenten der kleinen Partikel, und die Massenkonzentrationen der kleinen Partikel (0,04 µm < aed < 1,72 µm) waren wesentlich größer als die der großen Partikel (1,72 µm < aed < 21µm). Die Partikel sind also überwiegend anthropogener Herkunft. Die großen Partikel enthielten zusätzlich Natrium und Kalzium, lediglich bei einzelnen Messungen in Melpitz wurde auch Chlorid als Hinweis auf Seesalzpartikel gefunden. ­ Die Massenkonzentrationen aller Partikelbestandteile waren in Melpitz in der Regel etwas größer als auf dem Hohen Peißenberg, da die Partikelkonzentrationen mit zunehmender Höhe abnehmen und da Melpitz näher an Ballungsräumen liegt als der Hohe Peißenberg. Die Unterschiede zwischen den verschiedenen Meßkampagnen an einem Ort sind jedoch größer als die zwischen den beiden Orten. ­ Die Variabilität sowohl der Massenkonzentrationen der Partikelbestandteile als auch der Gesamtmasse liegt im Bereich von zwei Größenordnungen und ist damit wesentlich größer als die Unterschiede zwischen den Meßkampagnen. ­ Der mittlere Anteil der löslichen Masse an der Gesamtmasse beträgt für die kleinen Partikel 57 %, für die großen 30 %. Dieser Anteil variiert sehr stark (10-100 % bzw. 5-80 %). Ruß hat einen mittleren Anteil von 5 % an der Gesamtmasse (1-18 %). ­ Wesentliche Parameter, die zu Veränderungen der Partikeleigenschaften führen, sind: - Luftmassen unterschiedlicher Herkunft und Geschichte - Veränderungen der Mächtigkeit und Struktur der atmosphärischen Grenzschicht - Emissionen lokaler Quellen - lokale meteorologische Parameter (Temperatur, Windrichtung, -geschwindigkeit) Die unterschiedliche Häufigkeit und Ausprägung dieser Einflußfaktoren führt zu Unterschieden zwischen den Ergebnissen der einzelnen Meßkampagnen. Die einzelnen Faktoren sind nicht voneinander unabhängig, da durch die großräumige Wettersituation und die Luftmassen die Ausprägung der lokalen Parameter bestimmt wird. Um eine Zusammenfassung von Messungen unter vergleichbaren meteorologischen Bedingungen zu erreichen, wurde eine Klassifikation der Daten auf der Basis von Rückwärtstrajektorien vorgenommen. Es wurden fünf Klassen unterschieden: vier Klassen umfassen Richtungssektoren mit jeweils 90 ° um die Haupthimmelsrichtungen (Nord, Ost, Süd, West), einer fünften (X) werden kurze Trajektorien zugeordnet. Dieser Ansatz wurde gewählt, weil ähnliche Luftmassen und damit meteorologische Bedingungen hinsichtlich Temperatur, Feuchte, Stabilität und Luftbeimengungen meistens durch ähnliche Trajektorien gekennzeichnet sind, die eine Aussage über die Herkunft und den Weg der Luft ermöglichen, die wiederum für die Ausprägung der Partikeleigenschaften maßgeblich sind. Eine weitere Unterteilung nach Tageszeiten (morgens, mittags, abends) wurde vorgenommen, da einige Meßgrößen deutliche Tagesgänge zeigten. Die Ergebnisse lassen sich wie folgt zusammenfassen: ­ Die Klassifikation der meteorologischen Meßgrößen liefert sowohl im Hinblick auf die Charakterisitika der Trajektorienklassen (Herkunft der Luft) als auch für die Tagesgänge meteorologisch sinnvolle Ergebnisse. Die Lage der Stationen in einer Ebene und auf einem Berg führt zu einer unterschiedlichen Ausprägung von Tagesgängen der Temperatur und der Windgeschwindigkeit besonders während stabiler Hochdruckwetterlagen. Es zeigt sich, daß ­ bedingt durch die Entwicklung der Grenzschicht ­ auf dem Hohen Peißenberg vor allem bei Hochdruckwetterlagen im Tagesverlauf in zwei verschiedenen Atmosphärenschichten gemessen wird. ­ Die starke Streuung der lokalen Windrichtungen innerhalb einer Trajektorienklasse führt dazu, daß der Einfluß lokaler bzw. regionaler Quellen durch die Klassifikation nur bedingt erfaßt wird, und liefert einen Hinweis auf die lokale Wetterlage. ­ Die Klassifikation der Partikelmeßdaten liefert meteorologisch sinnvolle Ergebnisse, da die Konzentrationsunterschiede zwischen den einzelnen Klassen mit der Wetterlage und dem Einfluß regionaler Quellen zu begründen waren. Die Absolutwerte ließen sich allerdings nicht vergleichen, und es wurden im Detail meßkampagnenspezifische Begründungen gefunden. Es ergab sich jedoch für alle Meßkampagnen die Unterteilung in Klassen mit antizyklonalen Wetterlagen und kontinentaler Luft mit hohen Konzentrationen (Klassen Ost, Süd, West) und zyklonalen Wetterlagen und maritimer Luft mit geringeren Konzentrationen (Klassen Nord, West). Abweichungen von dieser Einteilung waren vor allem mit der geographischen Lage der Meßorte zu begründen. ­ Ausgeprägte Tagesgänge mit Maxima bei den Morgenmessungen ergaben sich nur für Nitrat, bei einigen Messungen auch für Chlorid in den kleinen Partikeln durch temperaturabhängige Gleichgewichtsreaktionen instabiler Partikelkomponenten mit der Gasphase sowie für Ruß durch die Anreicherung von Emissionen lokaler Quellen bei geringer Grenzschichthöhe. ­ Während sich die mittleren absoluten Konzentrationen in den einzelnen Klassen erheblich unterscheiden, ist die mittlere relative chemische Zusammensetzung der Partikel in allen Klassen ähnlich; die Variabilität der Anteile ist aber ebenfalls sehr groß. Mit Ausnahme der Advektion von Seesalzpartikeln sowie der temperaturbedingten Verschiebung der Anteile von Nitrat und Sulfat, lassen sich Unterschiede zwischen den Klassen nicht mit den durch die Klassifikation erfaßten Einflußfaktoren oder geographischen Besonderheiten begründen. ­ Durch die Klassifikation nimmt die Variabilität sowohl der meteorologischen Meßgrößen als auch der Partikeleigenschaften ab. Für die meteorologischen Meßgrößen verringert sich die Variabilität durch die Klassifikation nach Trajektorien weniger als durch die nach Tageszeiten, für die Konzentrationen der Partikelbestandteile und der Masse führt hingegen die Klassifikation nach Trajektorien zu einer größeren Verminderung der Variabilität als die nach Tageszeiten. Die Anwendung beider Klassifikationskriterien führt zu einer Abnahme der Variabilität um im Mittel 55 % für die meteorologischen Meßgrößen und um 50 % bzw. 25 % für die Konzentrationen der Bestandteile und der Masse der kleinen bzw. der großen Partikel. Die Variabilität der Werte in einer Klasse bleibt jedoch auch nach Klassifikation größer als Unterschiede zwischen den Klassen. Sie wird vor allem durch die spezifische meteorologische Situation bedingt. Um die Auswirkungen der Variabilität der Partikeleigenschaften in meteorologischen Anwendungen abschätzen zu können, wurden aus den Meßdaten der Absorptionskoeffizient der Partikel und die daraus resultierenden Erwärmungsraten sowie das Partikelwachstum mit der relativen Feuchte berechnet und wie die Meßdaten klassifiziert. Die Ergebnisse lassen sich folgendermaßen zusammenfassen: ­ Für die Absorptionskoeffizienten der trockenen Partikel wurden Werte zwischen 0,1·10-6/m und 97·10-6/m berechnet. Für die beiden Meßkampagnen im Herbst (Melpitz 1993 und 1994) ergaben sich etwa um den Faktor 2 größere mittlere Absorptionskoeffizienten als für die Meßkampagnen im Sommer, die maximalen Absorptionskoeffizienten waren in Melpitz aufgrund der starken lokalen Quellen um den Faktor 2-3 größer als auf dem Hohen Peißenberg. ­ Für die maximalen Erwärmungsraten wurden Werte zwischen 0,003 und 0,128 K/h, für die Gesamterwärmung über die Tageslichtperiode zwischen 0,02 K und 0,81 K berechnet. Die Partikel liefern in Abhängigkeit von den Umgebungsbedingungen selbst während Meßkampagnen an zwei ländlichen Orten in Mitteleuropa einen vernachlässigbar geringen bis deutlichen Beitrag zum Strahlungsantrieb. In Melpitz waren sowohl die maximalen Erwärmungsraten als auch die Gesamterwärmung im Mittel um den Faktor 1,5 geringer als auf dem Hohen Peißenberg, da die maximalen Absorptionskoeffizienten zu einer Zeit bestimmt wurden, als das Strahlungsangebot noch gering war, während auf dem Hohen Peißenberg die Maxima von Absorptionskoeffizient und Strahlungsangebot zeitlich näher zusammenliegen. Die Klassifikation nach Rückwärtstrajektorien ergab deutliche Unterschiede (Faktor 3-5) zwischen den einzelnen Klassen, da in Klassen mit den höchsten Rußkonzentrationen auch das Strahlungsangebot am höchsten war und in Klassen mit niedrigen Rußkonzentrationen meistens starke Bewölkung vorherrschte. ­ Zwischen maximaler Erwärmungsrate und Gesamterwärmung über die Tageslichtperiode wird ein linearer Zusammenhang gefunden, der sich aber aufgrund der verschiedenen Tagesgänge des Absorptionskoeffizienten für die Meßkampagnen in Melpitz und auf dem Hohen Peißenberg unterscheidet. ­ Sowohl für den exponentiellen Massenzuwachskoeffizienten bei unendlicher Verdünnung als auch für das Partikelwachstum bei fester relativer Feuchte ergeben sich im Mittel nur geringe Unterschiede zwischen kleinen und großen Partikeln sowie einzelnen Klassen durch die chemische Zusammensetzung des wasserlöslichen Anteils der Partikel. Unterschiede sind vielmehr durch den Anteil der wasserlöslichen Masse an der Gesamtmasse bedingt. Es ergibt sich ein linearer Zusammenhang zwischen dem exponentiellen Massenzuwachskoeffizienten bei unendlicher Verdünnung und dem Anteil der wasserlöslichen Masse an der Gesamtmasse der Partikel. Die Unterschiede zwischen den einzelnen Klassen lassen sich nicht auf einzelne meteorologische oder geographische Einflußfaktoren zurückführen. ­ Sowohl für die Absorption solarer Strahlung als auch für das Wachstum der Partikel mit der relativen Feuchte ist die Variabilität der abgeleiteten Größen geringer als die der Ausgangsgrößen, sie ist aber immer noch mindestens so groß wie die Unterschiede zwischen den einzelnen Klassen. Zusammenfassend läßt sich festhalten, daß in dieser Arbeit ein Datensatz aus Messungen von meteorologischen Parametern und Partikeleigenschaften zusammengestellt wurde, der zusammen mit der Klassifikationsmethode nach Rückwärtstrajektorien und Tageszeiten eine Untersuchung der Zusammenhänge zwischen der Variabilität der Meßgrößen und den meteorologischen Bedingungen ermöglicht und eine Abschätzung der Auswirkungen der Variabilität der Partikeleigenschaften, insbesondere der chemischen Zusammensetzung, in meteorologischen Anwendungen zuläßt. Der Klassifikationsansatz nach Rückwärtstrajektorien ist prinzipiell geeignet, um die Abhängigkeit der Partikeleigenschaften von den meteorologischen Bedingungen zu beschreiben. Es ist jedoch nicht möglich, einen Einflußfaktor als den wichtigsten hervorzuheben oder sogar quantitative Beziehungen zwischen Partikeleigenschaften und meteorologischen Parametern herzustellen. Die Herkunft der Luft liefert einen Hinweis auf die zu erwartenden meteorologischen Bedingungen und Partikeleigenschaften, die lokale meteorologische Situation bestimmt jedoch die genaue Ausprägung der Meßgrößen. Eine Berücksichtigung des Einflusses der lokalen Wetterlage sowie lokaler bzw. regionaler Quellen könnte durch die Einbeziehung der Windrichtung vorgenommen werden. Auf der Basis längerer Meßreihen sollte überprüft werden, ob die Unterteilung in fünf Trajektorienklassen modifiziert werden muß. Der große Einfluß der spezifischen Wetterlage auf die Meßergebnisse führt dazu, daß die Ergebnisse von Meßkampagnen weder für einen längeren Zeitraum noch für ein größeres Gebiet repräsentativ sein können. Ebenso ist die Verwendung von Mittelwerten über längere Zeiträume ist nicht sinnvoll, da die Variabilität der Meßgrößen während eines Tages sowie von Tag zu Tag sehr groß ist. Aufgrund der komplexen Zusammenhänge zwischen Partikeleigenschaften und meteorologischen Bedingungen erscheint es unbedingt nötig, längere Meßreihen aller wichtigen Aerosoleigenschaften durchzuführen, damit statistisch belastbare Daten über eine hinreichend große Zahl von Messungen unter verschiedensten meteorologischen Bedingungen zu allen Jahreszeiten vorliegen, die Aussagen über Zusammenhänge mit Witterungsbedingungen, Tagesgänge, Jahresgänge aber auch die Vertikalverteilung der Partikeleigenschaften zulassen. Dabei ist es wichtig, alle interessierenden Größen gleichzeitig zu messen, da nur dann eine Untersuchung des Einflusses der Variabilität verschiedener Parameter auf die für die Anwendung wichtigen Größen möglich ist.