Ökotoxikologische Charakterisierung mobiler organischer Fremdstoffe aus dem Hessischen Ried

  • In der vorliegenden Arbeit wurden zehn Substanzen, die im Rahmen des Projekts INTAFERE analytisch in verschiedenen Gewässersystemen des Hessischen Rieds nachgewiesen werden konnten, ökotoxikologisch charakterisiert. Neben der Bestimmung der Akut- und der chronischen Toxizität wurde auch das endokrine Potential mit Hilfe eines rekombinanten Hefe-Assays ermittelt.Die akute Toxizität zeigt zwischen den verschiedenen Substanzen große Differenzen. Die drei Organophosphate TCPP, TBEP und TCEP zeigen selbst bei hohen Konzentrationen keine oder nur sehr geringe Effekte, während 4-NP, 4-t-OP, BPA, TDCPP, AHTN und Terbutryn mit LC50-Werten bis zu 5 mg/l eine höhere Toxizität besitzen.Im Hefe-Assay kann in mehreren Versuchswiederholungen das östrogene Potential von 4-NP (MW: 6,71x10-6 M), 4-t-OP (MW: 7,16x10-6 M) und BPA (MW: 4,88x10-6 M), sowie die antiandrogene Wirkung des Bisphenols (5,29x10-5 M) bestätigt werden. Im Gegensatz dazu können im Yeast Antiestrogen Screen zum ersten Mal Hinweise auf die antiöstrogene Wirkung von TCPP (MW: 6,86x10-5 M), Terbutryn (MW: 3,99x10-5 M), TDCPP (MW: 2,65x10-6 M) und TBP (MW: 2,28x10-5 M) aufgezeigt werden.TBP und TDCPP führen auch in der chronischen Exposition bei Potamopyrgus antipodarum zu einer Reduktion in der Embryonenzahl (mehrfach beobachtete NOEC beider Substanzen: 6,25 mg/kg), ein Effekt, der zunächst nicht von einer toxischen Wirkung unterschieden werden kann. Allerdings scheint sich ein antiöstrogener Wirkmechanismus auf die Schnecken bei den Versuchen zur Mischtoxizität zu bestätigen, da die gleichzeitige Exposition gegenüber BPA und 4-tOP zu einer geringfügigen Aufhebung des Effekts führt. Potamopyrgus reagiert ebenfalls mit einer Reduktion der Embryonenzahl bei der Exposition gegenüber AHTN (mehrfach beobachtete NOEC: 2 mg/kg), zeigt sich aber insensitiv gegenüber der Belastung mit Terbutryn.Die Exposition von Chironomus riparius gegenüber den verschiedenen Substanzen führt bis auf eine Ausnahme zu keinen signifikanten substanzbedingten Beeinträchtigungen. Einzig das s-Triazin Terbutryn verursacht eine hohe Mortalität mit einer NOEC (28 d) von 250 μg/kg. Eine Toxizität auf den Anneliden Lumbriculus variegatus zeigt sich lediglich bei derExposition gegenüber BPA (NOEC: 10 mg/kg; Biomasse, 28 d) und 4-NP (EC10: 6,88 mg/kg; 95% KI: 3,97-11,9; Reproduktion, 28 d). Die durchgeführten Versuche zur Toxizität von Mischungen zeigen eine größere Gefährdung auf als bei Vorliegen der Einzelsubstanzen in Konzentrationen unterhalb ihres Schwellenwertes zu vermuten wäre. Allerdings lassen sich die mit dem Hefe-Assay erzielten Ergebnisse aufgrund großer Variabilitäten zwischen den einzelnen Versuchswiederholungen nicht immer eindeutig mit Hilfe des additiven oder des unabhängigen Modells beschreiben, zeigen dabei jedoch trotzdem ein gegenüber den Einzelsubstanzergebnissen verändertes Risiko auf. Um diesem in der Risikobewertung Rechnung zu tragen, wird ein Verfahrensvorschlag entwickelt, in dem durch zusätzliche Sicherheitsfaktoren für PNECs ein Überschreiten des risikoanzeigenden Werts von 1 des PEC/PNEC-Quotienten einer Mischung verhindert werden kann.
  • In the present work the ecotoxicological impact of ten substances which are detected by analytical means in different river systems in the Hessian Ried within the scope of the project INTAFERE was assessed. Besides the characterisation of the acute and the chronic toxicity, the endocrine potential of the chemicals was determined by dint of a recombinant yeast assay. The acute toxicity demonstrated great differences between the chemicals. The three organophosphates TCPP, TBEP and TBEP exhibited even at high concentrations no or only marginal effects, whereas 4-NP, 4-t-OP, BPA, TDCPP, AHTN and terbutryne showed a higher toxicity with LC50-values up to 5 mg/l. With the yeast screen the estrogenic potential of 4-NP (mean EC50: 6.71x10-6. M), 4-t-OP (mean EC50: 7.16x10-6 M) and BPA (mean EC50: 4.88x10-6 M) as well as the antiandrogenic potential of BPA (EC50: 5.29x10-5 M) could be affirmed. In contrast, within the yeast antiestrogen screen it was possible to show for the first time the antiestrogenic potential of TCPP (mean IC50: 6.86x10-5 M), terbutryne (mean IC50: 3.99x10-5 M), TDCPP (mean IC50: 2.65x10-6 M) and TBP (mean IC50: 2.28x10-5 M). TBP and TDCPP (multiple observed NOEC: 6.25 mg/kg) caused as well a reduction of the embryo production by the chronic exposure of P. antipodarum, a result which could initially not be distinguished from a toxic effect. However, a possible antiestrogenic action seems to be confirmed in the mixture toxicity tests with the snails, since a simultaneous exposure to the estrogenic substances BPA and 4-t-OP caused a slight abolishment of the effect. The synthetic musk AHTN induced a reduction in the number of embryos as well (multiple observed NOEC: 2 mg/kg), whereas the triazine terbutryne caused no effect. Except for this herbicide (NOEC: 250 μg/kg, mortality, 28 d), none of the substances affected C. riparius significantly in a concentration dependent manner. Both BPA (NOEC: 10 mg/kg, 28 d) and 4-NP (EC10: 6.88 mg/kg; 95% CI: 3.97-11.9, 28 d) impaired biomass and reproduction of the annelid L. variegatus. Regarding mixture toxicity the findings of in vitro and in vivo assays demonstrated a hazard that is higher as assumed relating to single substance outcomes, even if applied in concentrations under individual threshold values. However, the findings derived with the yeastscreen showed to some extent high variations from the models of concentration addition and independent action, respectively. This could be ascribed to variabilities between single substance replicate tests. Nevertheless, they demonstrated an increasing risk. To allow for this in risk assessment, an alternative proposal was developed. To avoid an excess of the risk indicating value of 1 of the PEC/PNEC-ratio of a mixture, additional assessment factors should be applied on the PNECs depending on the number of substances in a defined mixture with regard to EU risk assessments completed, arranged by mechanism of action before.

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Metadaten
Author:Patrizia Di Benedetto
URN:urn:nbn:de:hebis:30-74216
Referee:Jörg OehlmannORCiDGND
Document Type:Doctoral Thesis
Language:German
Date of Publication (online):2010/01/22
Year of first Publication:2009
Publishing Institution:Universitätsbibliothek Johann Christian Senckenberg
Granting Institution:Johann Wolfgang Goethe-Universität
Date of final exam:2009/11/13
Release Date:2010/01/22
Note:
Diese Dissertation steht leider (aus urheberrechtlichen Gründen) nicht im Volltext im WWW zur Verfügung, die CD-ROM kann (auch über Fernleihe) bei der UB Frankfurt am Main ausgeliehen werden.
HeBIS-PPN:419588728
Institutes:Biowissenschaften / Biowissenschaften
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 57 Biowissenschaften; Biologie / 570 Biowissenschaften; Biologie
Sammlungen:Sammlung Biologie / Weitere biologische Literatur (eingeschränkter Zugriff)
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