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Das Heidelberger Ionenstrahl-Therapiezentrum (HIT) stellt Protonen-, Helium- und Kohlenstoff-Ionenstrahlen unterschiedlicher Energie und Intensität für die Krebsbehandlung und Sauerstoff-Ionenstrahlen für Experimente zur Verfügung. Der hierfür verwendete Beschleuniger ist darüber hinaus in der Lage auch Ionenstrahlintensitäten unterhalb der für Therapien verwendeten bereitzustellen. Allerdings ist das derzeit installierte Strahldiagnosesystems nicht in der Lage, das Strahlprofil bei solchen geringen Intensitäten (< 10^5 Ionen/s) zu messen. Dabei existieren mögliche medizinische Anwendung für diese niederintensiven Ionen-strahlen, wie beispielsweise eine neuartige und potentiell klinisch vorteilhafte Bildgebung: die Ionenradiographie. Eine essentielle Voraussetzung für diese und andere Anwendungen ist ein System zur Überwachung von Ionenstrahlen niedriger Intensität. Ein solches System wurde im Rahmen dieser Arbeit konzipiert, realisiert, getestet und optimiert.
Das Funktionsprinzip basiert auf szintillierenden Fasern, insbesondere solchen mit erhöhter Strahlungshärte für die Möglichkeit einer dauerhaften Platzierung im Therapiestrahl. Ein diese Fasern durchlaufendes Ion regt den darin enthaltenen Szintillator durch Stoßprozesse kurzzeitig an. Die dabei deponierte Energie wird anschließend in Form von Photonen wieder emittiert. Silizium-Photomultiplier sind an den Enden der Fasern montiert und wandeln die Photonensignale in verstärkte elektrische Impulse um. Diese Impulse werden von einer neuartigen und dedizierten Ausleseelektronik aufgezeichnet und verarbeitet. Ein Prototypaufbau, bestehend aus den genannten Teilen, wurde im Strahl getestet und kann das transversale Strahlprofil erfolgreich im Intensitätsbereich von 10^7 Ionen/s bis hinunter zu 10^2 Ionen/s aufzeichnen. Darüber hinaus konnte, durch die erfolgreiche Ankunftszeitmessung von einzelnen Ionen bis zu Intensitäten von 5*10^4 Ionen/s, ein Machbarkeitsnachweis für die Messung der Spur von einzelnen Teilchen erbracht werden.
Im Rahmen dieser Doktorarbeit werden drei Schwerpunkte behandelt: 1) Die hocheffektive Beschleunigung von Elektronen und Protonen durch die Wechselwirkung von relativistischen Laserpulsen mit Schäumen. 2) Die Erzeugung und Messung hochintensiver Betatronstrahlung von direkt laserbeschleunigten (DLA-) Elektronen. 3) Die Anwendung von DLA-Elektronen für den biologischen FLASH-Effekt mit einer rekordbrechenden Dosisrate.
Die direkte Laserbeschleunigung von Elektronen wurde durch die Wechselwirkung eines sub-ps-Laserpulses mit einer Intensität von ~ 10^19 W/cm^2 mit einem Plasma nahe kritischer Elektronendichte (NCD) untersucht. Ein sub-mm langes NCD-Plasma wurde durch Erhitzen eines Schaums mit einer niedrigen Dichte mit einem ns-Puls von 10^13-10^14 W/cm^2 erzeugt. Die Experimente wurden an der PHELIX-Anlage (Petawatt Hoch- Energie Laser für Schwerionenexperimente) in den Jahren 2019 – 2023 durchgeführt. Während der Suche nach optimalen Bedingungen für die Beschleunigung von Elektronen und Protonen wurden die Parameter des ns-Pulses variiert und verschiedene Targets verwendet. Es wurde gezeigt, dass das Plasma im Schaum gute Voraussetzungen für die Erzeugung gerichteter, ultrarelativistischer DLA-Elektronen mit Energien von bis zu 100 MeV bietet. Die Elektronen weisen eine Boltzmann-ähnliche Energieverteilung mit einer Temperatur von 10-20 MeV auf.
Optimale Bedingungen für eine effektive Beschleunigung von DLA-Elektronen wurden bei der Kombination eines CHO-Schaums mit einer Dichte von 2 mg/cm3 und einer Dicke von 300-500 µm mit einer Metallfolie erreicht. Die Gesamtladung der detektierten Elektronen mit Energien über 1,5 MeV erreichte 0,5-1 µC mit der Umwandlungseffizienz der Laserenergie von ~ 20-30%.
Außerdem wird die Beschleunigung von Protonen durch DLA-Elektronen anders verursacht als bei typischer Target Normal Sheath Acceleration (TNSA). Für die Untersuchung der lokalen Protonenenergieverteilung wurden Magnetspektrometer unter verschiedenen Winkeln zur Laserachse verwendet. Dafür wurde eine Filtermethode entwickelt, welche es ermöglicht, Spektren von Protonen mit Energien von bis zu 100 MeV zu rekonstruieren. Es wurde gezeigt, dass am PHELIX durch die Kombination von einem ~ 300-400 µm dicken CHO-Schaum mit einer Dichte von 2 mg/cm^3 und einer 10 µm dicken Au-Folie bei einer Intensität des sub-ps-Pulses von ~ 10^19 W/cm^2 und unter Verwendung eines optimierten ns-Vorpulses eine optimale Protonenbeschleunigung erreicht wurde. Es wurde ein TNSA-ähnliches Regime mit einer maximalen Cut-off-Energie von 34±0,5 MeV beobachtet. Im Vergleich dazu wurde bei der typischen TNSA unter Verwendung einer 10 µm dicken Au-Folie als Target und derselben Laserintensität eine maximale Cut-off-Energie von 24±0,5 MeV gemessen. Darüber hinaus beobachteten wir einen sehr schwachen Abfall der Protonenanzahl in Abhängigkeit von der Protonenenergie (anders als bei der typischen TNSA) und eine sehr regelmäßige Protonenstrahlverteilung in einem breiten Winkelbereich bis zu hohen Energien. Dies könnte zur Verbesserung der Qualität der Protonenradiographie von Plasmafeldern genutzt werden.
Beim DLA-Prozess (im NCD-Plasma) entsteht Betatronstrahlung durch die Oszillationen von Elektronen in quasi-statischen elektrischen und magnetischen Feldern des Plasmakanals. Um diese Strahlung zu untersuchen, wurde ein neues modifiziertes Magnetspektrometer (X-MS) konstruiert. Das X-MS ermöglicht die 1D-Auflösung mehrerer Quellen. Dank dieser Spezifikation war es möglich, Betatronstrahlung von Bremsstrahlung der ponderomotorischen Elektronen im Metallhalter zu trennen und zu messen.
Im Experiment mit einem CHO-Schaum mit einer Dichte von 2 mg/cm^3 und einer Dicke von ~ 800 µm als Target wurde die von den optimierten DLA-Elektronen erzeugte Betatronstrahlung gemessen. Bei einer Peak-Intensität des dreieckigen ns-Pulses von ~ 3·10^13 W/cm^2 und des sub-ps-Pulses von ~ 10^19 W/cm^2, welcher 4±0,5 ns gegenüber dem ns-Puls verzögert war, betrug der Halbwinkel im FWHM-Bereich des Elektronenstrahls 17±2°. Unter diesen Bedingungen war die Betatronstrahlung mit einem Halbwinkel im FWHM-Bereich von 11±2° für die Photonen mit Energien über 10 keV ebenfalls gerichtet. Die Photonenanzahl mit Energien über 10 keV wurde auf etwa 3·10^10 / 3·10^11 (gerichtete Photonen / Photonen im Halbraum entlang der Laserstrahlrichtung) abgeschätzt. Die maximale Photonenanzahl pro Raumwinkel betrug ~2·10^11 photons/sr. Die Brillanz der registrierten Betatronstrahlung erreichte ~ 2·10^20 photons/s/mm^2/mrad^2/(0.1% BW) bei 10 keV.
Die Verwendung eines Hochstromstrahls aus DLA-Elektronen für die FLASH-Strahlentherapie ermöglicht das Erreichen einer Dosis von bis zu 50-70 Gy während eines sub-ps-Laserpulses. Im Jahr 2021, während der P213-Strahlzeit am PHELIX wurde der Sauerstoffkonzentrationsabfall bei der Bestrahlung von Medien (Wasser und andere biologische Medien) mit DLA-Elektronen in Abhängigkeit von der Dosis untersucht. Die Strahlendosis wurde hierbei indirekt gemessen. Hierfür wurde eine Rekonstruktionsmethode entwickelt, die es ermöglicht, die Dosis innerhalb des „Wasser-Containers“ auf Basis von Messungen außerhalb des Containers mit einem untersuchten Medium zu ermitteln. Es wurde eine gute Übereinstimmung zwischen dem Experiment und einer Monte-Carlo-Simulation für Wasser gezeigt. Die registrierte Dosisrate erreichte einen Rekordwert von ~ 70 TGy/s.
Das radioaktive Edelgas Radon und seine ebenfalls radioaktiven Zerfallsprodukte machen den größten Teil der natürlichen Strahlenbelastung in Deutschland aus. Trotz der Einstufung als krebserregend für Lungenkrebs wird es zur Therapie entzündlicher Krankheiten eingesetzt. Der hauptsächliche Aufnahmemechanismus ist dabei die Inkorporation über die Atmung, wobei Radon auch über die Haut aufgenommen werden kann. Radon wird dabei über das Blut im gesamten Körper verteilt und kann in Gewebe mit hoher Radonlöslichkeit akkumulieren. Die Zerfallsprodukte verbleiben jedoch in der Lunge, zerfallen dort, bevor sie abtransportiert werden können und schädigen das dortige Gewebe.
Die Lungendosis wird laut Simulationen zum größten Teil durch die kleinsten Radon-Zerfallsprodukte (< 10 nm) bestimmt, die besonders effektiv im Respirationstrakt anheften. Die erzeugte Dosis ist dabei aufgrund der inhomogenen Anlagerung der Zerfallsprodukte lokal stark variabel. In Simulationen wurden Bifurkationen als Ort besonders hoher Deposition identifiziert, wobei die experimentelle Datenlage zur Deposition kleinster Radon-Zerfallsprodukte eingeschränkt ist. Aufgrund des Anstiegs der Komplexität von Simulationen oder Experimenten wird in den meisten Betrachtungen nicht der oszillatorische Atemzyklus berücksichtigt, sondern lediglich ein einseitig gerichteter Luftstrom betrachtet. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein experimentelles Modell entwickelt und etabliert, das die Messung der Deposition von Radon-Zerfallsprodukten ermöglicht und zwischen drei Größenfraktionen (Freie Zerfallsprodukte: < 10 nm, Cluster: 20-100 nm, Angelagerte Zerfallsprodukte: > 100 nm) unterscheiden kann. Der Luftfluss durch das Modell bildet sowohl die Inhalation als auch die Exhalation ab. Erste Experimente mit dem neu entwickelten Messaufbau konnten die aus Simulationen bekannte erhöhte Deposition der freien Zerfallsprodukte in einer Bifurkation abbilden. Die Vergrößerung des Bifurkationswinkels von 70° auf 180° zeigte lediglich einen minimalen Anstieg in der Größenordnung des Messfehlers. Der dominierende Prozess der Anlagerung der freien Zerfallsprodukte ist die Brown'sche Molekularbewegung, die unabhängig vom Bifurkationswinkel ist. Dennoch kann ein veränderter Winkel die Luftströmung und entstehende Turbulenzen verändern, wodurch die Deposition beeinflusst werden kann. Dies lässt sich jedoch mit dem hier benutzten Messaufbau nicht auflösen. Entgegen der Beobachtungen in der Literatur führte die Erhöhung der Atemfrequenz von 12 auf 30 Atemzüge pro Minute, in den im Rahmen dieser Arbeit durchgeführten Experimenten, zu keiner messbaren Veränderung der Deposition. Diese Beobachtung ist auf die Entstehung gegensätzlicher Effekte zurückzuführen. Einerseits führt eine schnellere Luftströmung zu kürzeren Aufenthaltszeiten der freien Zerfallsprodukte im Modell, wodurch die Deposition unwahrscheinlicher wird. Andererseits entstehen vermehrt sekundäre Strömungen und absolut betrachtet werden mehr Partikel durch das Modell gepumpt. Es ist davon auszugehen, dass sich diese Effekte im hier getesteten Bereich aufheben.
Als potentielle Schutzmaßnahme zur Reduktion der Lungendosis konnte im Rahmen dieser Arbeit die Filtereffzienz von Gesichtsmasken (OP-Masken, FFP2 Masken) gegenüber Radon und seinen Zerfallsprodukten bestimmt werden. Während Radon nicht gefiltert wird, wurden die freien Zerfallsprodukte fast vollständig (> 98%) und die Cluster zum größten Teil (≈ 80 %) zurückgehalten.
Radon selbst kann im gesamten Organismus verteilt werden und dort in Gewebe akkumulieren. Zur Bestimmung der Dosis wird dabei auf biokinetische Modelle zurückgegriffen. Diese sind von der Qualität ihrer Eingabeparameter abhängig, wobei beispielsweise die Werte zur Verteilung von Radon zwischen Blut und Gewebe auf experimentell gewonnenen Löslichkeitswerten aus Mäusen und Ratten beruhen. Unbekannte Werte werden von der Internationalen Strahlenschutzkommission basierend auf der Gewebezusammensetzung als gewichteter Mittelwert berechnet. In dieser Arbeit wurde die Löslichkeit in humanen Blutproben und wässrigen Lösungen verschiedener Konzentrationen der Blutproteine Hämoglobin und Albumin bestimmt. Es löste sich mehr Radon in Plasma als in Erythrozytenkonzentrat und Vollblut. Die Protein-Lösungen zeigten keine Konzentrationsabhängigkeit der Löslichkeit, sondern lediglich in hitzedenaturiertem Hämoglobin wurde eine niedrigere Löslichkeit gemessen. Basierend auf diesen Beobachtungen, sollte die These überprüft werden, ob sich die Löslichkeit einer Mischung als gewichteter Mittelwert der einzelnen Löslichkeiten berechnen lässt. Daher wurden diese in einer Mischung aus zwei Flüssigkeiten (1-Pentanol, Ölsäure) bestimmt. Die experimentell bestimmte Löslichkeit war dabei fast doppelt so groß wie der berechnete Wert. Dieser Unterschied kann dadurch zustande kommen, dass bei einer Berechnung basierend auf der Zusammensetzung die Wechselwirkungen zwischen den Lösungsmitteln vernachlässigt werden. Dies verdeutlicht die Notwendigkeit experimenteller Daten zur Verteilung und Lösung von Radon in verschiedenem Gewebe.
Magnetische Quadrupole und Solenoide sind ein elementarer Bestandteil einer Beschleunigeranlage und begrenzen die transversale Ausdehnung eines Teilchenstrahls durch eine Reflexion der Teilchen in Richtung der Beschleunigerachse. Die konventionelle Bauweise als Elektromagnet besteht aus einem Eisenjoch welches mit Spulen umwickelt ist. In dieser Arbeit werden diese Magnetstrukturen auf Basis von Permanentmagneten designt und hinsichtlich ihrer Qualität zum Strahltransport optimiert, sowie Feldmessungen an permanentmagnetischen Quadrupolen durchgeführt. Diese wurden mit 3D-gedruckten Halterungen aus Kunststoff gefertigt, was eine Vielzahl von Formvariationen ermöglicht. Darauf aufbauend wurde ein im Vakuum befindlicher Aufbau entwickelt, mit welchem die Strahlenvelope im inneren eines permanentmagnetischen Quadrupol Tripletts diagnostiziert werden kann. Dies greift auf ein am Institut für angewandte Physik entwickeltes System zur nicht-invasiven Strahldiagnose mithilfe von Raspberry Pi Einplatinencomputern und Kameras in starken Magnetfeldern zurück.
Die in dieser Arbeit vorgestellte Konfiguration eines PMQ’s ist eine Weiterentwicklung des am CERN im Linac4, einem Alvarez-Driftröhrenbeschleuniger zur Beschleunigung von H– , verwendeten Designs. Bei diesem sind je acht quaderförmige Permanentmagnete aus Samarium Cobalt (SmCo) in die Driftröhren des Beschleunigers integriert.
Darauf aufbauend wurden die geometrischen Designparameter hinsichtlich ihres Einflusses auf die Qualität des Magnetfelds untersucht. In einem magnetischen Quadrupol zur Strahlfokussierung wird dies durch einen linearen Anstieg des Magnetfeldes von Quadrupolachse zu Polflächen charakterisiert. Das Design wurde im Zuge dessen zur Verwendung von industriellen Standardgeometrien von Quadermagneten und der Erhöhung der magnetischen Flussdichte erweitert. Dazu wurde untersucht wie sich das Hinzufügen von zusätzlichen Magneten auswirkt und ob eine bessere Feldqualität durch andere Magnetformen erreicht wird.
Die Kombination mehrerer PMQ in geringem Abstand (<10 mm) führt abhängig von der Geometrie der PMQ-Singlets zu einer erheblichen Verschlechterung der Feldlinearität, was eine Erhöhung des besetzten Phasenraumvolumens der Teilchen nach sich zieht.
Am Beispiel von PMQ-Tripletts werden die zu beachtenden Designparameter analysiert und Lösungsansätze vorgestellt. Die auftretenden Effekte werden anhand von Strahldynamiksimulation veranschaulicht. Für eine Anwendung der vorgestellten Designs wurde eine Magnethülle mit einer Wabenstruktur zur Aufnahme der Einzelmagnete entwickelt. Diese besteht aus zwei Halbschalen, welche jeweils den Kompletteinschluss aller Magnete garantiert und eine einfache Montage um ein Strahlrohr ermöglicht. Diese wurden in der Institutswerkstatt aus Kunststoff via 3D-Druck gefertigt. Aufgrund der höheren erreichbaren Magnetisierung wurden Neodym-Eisen-Bor-Magnete (Nd2F14B, Br =1,36 T) für den Bau der entwickelten Strukturen verwendet. Für eine Magnetfeldmessung zur Bestätigung der magnetostatischen Simulationen und einer Bewertung der Druckqualität wurde eine motorisierte xyz-Stage zur Bewegung einer Hallsonde aufgebaut. Die Messungen zeigen eine gute Zentrierung des Magnetfeldes, sodass PMQ mit einer Kunststoffhalterung eine schnelle und billige Möglichkeit sind, kurzfristig eine Quadrupol-Konfiguration aufzubauen. Die Kosten belaufen sich für einen einzelnen PMQ je nach Länge auf 50€ bis 100€.
Basierend auf der PMQ-Struktur wurde ein PMQ-Triplett in ein Vakuum versetzt und mit Raspberry Pi Kameras im Zwischenraum der Singlets ausgestattet. Dies ermöglichte die Aufnahme der Strahlenvelope innerhalb des Tripletts anhand der durch einen Heliumstrahl induzierten Fluoreszenz und erste Erkenntnisse für notwendige Weiterentwicklungen wurden gesammelt. Auf den genauen technischen Aufbau wird im abschließenden Kapitel der Arbeit detailliert eingegangen.
In der einfachsten Form wird ein PM-Solenoid anhand eines einzelnen axial magnetisierten Hohlzylinders realisiert und erzeugt näherungsweise die Feldverteilung einer Zylinderspule. Durch die radialen Magnetfeldkomponenten an den Rändern des Solenoiden erhalten Teilchen eine tangentiale Geschwindigkeitskomponente und führen eine Gyrationsbewegung entlang der Solenoidachse aus. Diese reduziert den Strahlradius und die Teilchen behalten eine Geschwindigkeitskomponente, welche zur Solenoidachse zeigt. Für eine Maximierung dieser Fokussierung muss das Magnetfeld auf die Zylinderachse konzentriert werden. Insbesondere bei einer Verlängerung des Hohlzylinders wird die Kopplung der Polflächen über das Innenvolumen abgeschwächt. Aufgrund dessen wurde ein Design bestehend aus drei Hohlzylindersegmenten entwickelt. Dieses setzt sich aus zwei radial und einem axial magnetisierten Hohlzylinder zusammen und erhöht die mittlere magnetische Flussdichte für ausgewählte Geometrien um einen Faktor zwei im Vergleich zu einem einzelnen Hohlzylinder gleicher Geometrie. Dies ist gleichzusetzen mit einer Vervierfachung der Fokussierstärke, welche quadratisch mit der mittleren magnetischen Flussdichte skaliert. Die Strahldynamischen Konsequenzen werden anhand von Simulationen mit generierten Magnetfeldverteilungen erläutert. Für eine kostengünstige Bauweise wurde eine Design basierend auf quaderförmigen Magneten entwickelt.
Die Entstehung der Elemente im Universum wird auf eine Vielzahl von Prozessen zurückgeführt, die sowohl in Urknall - als auch in stellaren Szenarien angesiedelt werden. Die Kenntnis der dort ablaufenden Reaktionen und deren Raten ermöglicht es die zugrundeliegenden Modelle einzugrenzen und somit genauere Aussagen über die Plausibilität der Szenarien zu treffen. Ein Teil dieser Prozesse stützt sich auf Neutroneneinfänge an Atomkernen, wodurch die Massezahl des Ausgangskerns erhöht wird.
Die Aktivierungsmethode ermöglicht die Bestimmung der Wahrscheinlichkeit eines Neutroneneinfangs, sofern der Zielkern eine detektierbare Radioaktivität aufweist. Die experimentelle Untersuchung einer Reaktion mit einem kurzlebigen Produktkern ist eine besondere Herausforderung, da bei langen Aktivierungen zwar viele Einfänge stattfinden, die meisten Produktkerne jedoch schon während der Aktivierung zerfallen. Ein probates Mittel um genügend Zerfälle des Produktkerns beobachten zu können ist die zyklische Aktivierung, wobei die Probe in mehrfachen Wiederholungen kurz bestrahlt und ausgezählt wird.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden zwei verschiedene Anwendungen der zyklischen Aktivierung behandelt.
Eine vom Paul Scherrer Institut Villigen bereitgestellte Probe von 10Be wurde am TRIGA Reaktor der Johannes Gutenberg - Universität Mainz mit Neutronen aktiviert. Über die Cadmiumdifferenzmethode konnte der thermische und der epithermische Anteil der Neutronen separiert werden und dadurch sowohl der thermische Wirkungsquerschnitt als auch das Resonanzintegral für die Reaktion 10Be(n,γ)11Be bestimmt werden.
Am Institut für Kernphysik der Goethe Universität Frankfurt wurde mit einem Van - de - Graaff - Beschleuniger über die 7Li(p,n)7Be Reaktion ein quasistellares Neutronenspektrum mit kBT ≈ 25 keV erzeugt. Für die zyklische Aktivierung von Proben wurde die Infrastruktur in Form einer automatisiert ablaufenden Vorrichtung zur Bestrahlung und Auszählung geplant und umgesetzt. In diesem Rahmen wurden die über das Spektrum gemittelten Neutroneneinfangsquerschnitte für verschiedene Reaktionen bestimmt. Für 19F(n,γ)20F konnte der Gesamteinfangsquerschnitt bestimmt werden. Für die Reaktion 45Sc(n,γ)46Sc wurde der partielle Wirkungsquerschnitt in den 142,5 keV Isomerzustand gemessen. Aus der 115In(n,γ)116In Reaktion konnten die partiellen Querschnitte in die Isomerzustände bei 289,7 keV, 127,3 keV sowie den Grundzustand bestimmt werden.
Außerdem wurde mit einer Hafniumprobe die partiellen Einfangsquerschnitte in den 1147,4 keV Isomerzustand von 178Hf und in den 375 keV Isomerzustand von 179Hf gemessen.
Die minoren Aktinoiden dominieren auf lange Sicht die Radioaktivität des gesamten abgebrannten Brennstoffes und können somit, obwohl sie nur etwa 0,2 % davon ausmachen, als die Hauptverursacher der Endlagerproblematik betrachtet werden.
Neben einer möglichen Endlagerung und den damit verbundenen Problemen, bietet die Transmutation eine Alternative im Umgang mit dieser Art der radioaktiven Abfälle. Hierbei werden die minoren Aktinoide durch Neutroneneinfang zur Spaltung angeregt, wodurch sowohl deren Halbwertszeit, als auch deren Radiotoxizität deutlich reduziert werden soll.
Innerhalb des in der vorliegenden Arbeit vorgestellten MYRRHA-Projektes, das im belgischen Mol realisiert werden soll, soll gezeigt werden, dass die Transmutation in einem industriellen Maßstab möglich ist. Bei MYRRHA handelt es sich um ein sog. ADS (Accelerator Driven System), bei dem ein 4 mA Protonenstrahl mit 600 MeV in einem Target aus LBE (Lead-Bismuth Eutectic) per Spallation Neutronen erzeugen soll, die für die Transmutation in einem ansonsten unterkritischen Reaktor notwendig sind. Da eine solche Anlage enorme Ansprüche an die Zuverlässigkeit des Teilchenstrahls stellt, um den thermischen Stress innerhalb des Reaktors so gering wie möglich zu halten, werden auch hohe Ansprüche an die verwendeten Kavitäten innerhalb des Beschleunigers gestellt.
Besonderes Augenmerk muss hierbei auf den Injektor gelegt werden. In diesem wird der Protonenstrahl auf 16,6 MeV beschleunigt, wobei in seinem aktuellen Design nur noch normalleitende Kavitäten verwendet werden.
Als erstes beschleunigendes Bauteil nach der Ionenquelle fungiert hier ein im Rahmen der vorliegenden Arbeit gebauter 4-Rod-RFQ, dessen HF-Design auf dem bereits am IAP getesteten MAX-Prototypen basiert.
Für den MYRRHA-RFQ konnte eine neue Art der Dipolkompensation für 4-Rod-RFQs entwickelt werden, die bereits in anderen Beschleunigern, wie etwa dem neuen HLI-RFQ-Prototypen eingesetzt werden konnte. Hierbei werden die Stützen, auf denen die Elektroden befestigt werden alternierend verbreitert, um so den Strompfad zum niedrigeren Elektrodenpaar zu verlängern, wodurch sich die dortige Spannung erhöht. Im Zuge dieser Entwicklung wurden Simulations- und Messmethoden erarbeitet, um den Dipolanteil sowohl an bereits gebauten, wie auch an zukünftigen 4-Rod-RFQs untersuchen zu können. Der Erfolg dieser neuartigen Dipolkompensation konnte in den Low-Level-Messungen, die sich an den Zusammenbau des MYRRHA-RFQs anschlossen, validiert werden.
Die CH-Sektion, die im MYRRHA-Injektor auf den RFQ und die MEBT folgt, besteht aus insgesamt 16 normalleitenden Kavitäten. Sie gliedert sich in sieben beschleunigende CHs, auf die ein CH-Rebuncher und weitere acht beschleunigende CHs folgen.
Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde - aufbauend auf bereits vorhandenen Entwürfen - das Design der ersten sieben CH-Strukturen des MYRRHA-Injektors erstellt und hinsichtlich seiner HF-Eigenschaften optimiert.
Die dabei während den Simulationen zu CH1 auftretende Problematik einer parasitären Tunermode konnte durch zahlreiche Simulationen umgangen werden.
Weiter wurde das aus der FRANZ-CH bekannte Kühlkonzept überarbeitet, um eine hohe thermische Stabilität gewährleisten zu können, wobei mehrere verschiedene Konzepte entwickelt, simuliert und bewertet wurden.
Das so entwickelte HF- und Kühldesign der ersten sieben MYRRHA-CHs dient als Vorlage für die weiteren MYRRHA-CHs sowie für zukünftige Beschleunigerprojekte, wie etwa HBS am Forschungszentrum Jülich.
Im Anschluss an die Designphase wurden die ersten beiden CH-Strukturen des Injektors und ein zusätzlicher dickschichtverkupferter Deckel für CH1 von den Fimen NTG und PINK gefertigt und anschließend Low-Level-Messungen unterzogen, in denen die Simulationsergebnisse bestätigt werden konnten, während diese Messungen zusätzlich als Vorbereitung für die Konditionierung dienten.
Sowohl der MYRRHA-RFQ, als auch die CH-Strukturen wurden nach ihren jeweiligen Low-Level-Messungen duch eine Konditionierung auf den späteren Strahlbetrieb vorbereitet.\\
Die Konditionierung des MYRRHA-RFQ erfolgte in zwei Phasen. Zunächst wurde er in der Experimentierhalle des IAP im cw-Betrieb vorkonditioniert, bevor er nach Louvain-la-Neuve transportiert wurde. In der dort fortgesetzten Konditionierung, die sowohl gepulst, als auch im cw-Betrieb erfolgte, konnten im Rahmen dieser Arbeit 120 kW cw stabil eingkoppelt werden, wobei diese transmittierte Leistung später noch vom SCK auf bis zu 145 kW cw gesteigert wurde. Nach Abschluss der Konditionierung konnten sowohl vom IAP, als auch vom SCK Röntgenspektren aufgenommen werden, um so die Shuntimpedanz bestimmen zu können. Die Ergebnisse dieser Messungen zusammen mit der alternativen Bestimmung der Shuntimpedanz über den R/Q-Wert wurden ebenfalls in dieser Arbeit besprochen.
Die CH-Kavitäten wurden im Bunker der Experimentierhalle des IAP konditioniert, wobei zusätzlich neue Konditionierungsmethoden erarbeitet und erprobt werden konnten. In den abschließenden Untersuchungen, die sich an jede der drei Konditionierungen anschlossen, konnten Erkenntnisse über das thermische Verhalten der CHs, sowie über den Einfluss verschiedener Verschaltungen des Kühlsystems darauf gewonnen werden, die bei der Installation auch zukünftiger CHs von Nutzen sein werden.
In der vorliegenden Arbeit wurde die Ionisation von Atomen und Molekülen in starken Laserfeldern experimentell untersucht. Hierbei kam die COLTRIMS-Technik zur koinzidenten Messung der Impulse aller aus einem Ionisationsereignis stammender Ionen und Elektronen zum Einsatz. Unter Mitwirkung des Autors wurde ein COLTRIMS-Reaktionsmikroskop umgebaut und mit einem neuen Spektrometer sowie einer atomaren Wasserstoffquelle ausgestattet. Des Weiteren entstand ein interferometrischer Aufbau zur Erzeugung von Zwei-Farben-Feldern. Aus jedem der vorgestellten Experimente konnten Informationen über die elektronische Wellenfunktion an der Grenze zum klassisch verbotenen Bereich gewonnen werden. Dies geschah sowohl im Hinblick auf die Amplitude, als auch auf die Phase der Wellenfunktion. Mit dem Wasserstoffatom (Kapitel 9), dem Wasserstoffmolekül (Kapitel 10) und dem Argondimer (Kapitel 11) wurden drei Systeme unterschiedlicher Komplexität gewählt.
Im Zentrum dieser Arbeit steht die Diagnostik eines Wasserstoff-Theta-Pinch-Plasmas hinsichtlich der integrierten Elektronen- und Neutralgasdichte mittels Zweifarben Interferometrie. Die integrierte Elektronen- und Neutralgasdichte sind essenzielle Größen, aus welchen sich die Ratenkoeffizienten der Ionisation und Rekombination bei einer Plasma-Ionenstrahl-Wechselwirkung bestimmen lassen.
Ein Theta-Pinch-Plasma ist ein induktiv gezündetes Plasma, wobei das zur Zündung notwendige elektrische Feld durch ein magnetisches Wechselfeld generiert wird. Das induzierte, azimutale elektrische Feld beschleunigt freie Elektronen im Arbeitsgas, welches durch Stoßionisation in den Plasmazustand gebracht wird. Der azimutale Plasmastrom erzeugt einen radialen magnetischen Druckgradienten, der das Plasma komprimiert. Da in axialer Richtung keine Kompressionskraft wirkt, weicht das Plasma einer weiteren Kompression aus, wodurch es zu einer axialen Expansion des Plasmas kommt. Die Expansion erzeugt eine Ionisationswelle im kalten Restgas und es wird eine lange, hoch ionisierte Plasmasäule gebildet.
Dieser hochdynamische Prozess ist mit einem Mach-Zehnder-Interferometer bei der Verwendung von zwei verschiedenen Versionen des Theta-Pinchs zeitaufgelöst untersucht worden. Der Unterschied dieser Versionen liegt in der Geometrie und Induktivität der Spulen, wobei zum einen eine zylindrische und zum anderen eine sphärische Spule eingesetzt worden ist. Das grundlegende Messprinzip beruht darauf, dass das Plasma einen Brechungsindex besitzt, welcher von den Dichten der im Plasma enthaltenen Teilchenspezies abhängt. In einem Wasserstoffplasmas sind dies der Beitrag der freien Elektronen und der des Neutralgases, wodurch ein Zweifarben-Interferometer eingesetzt wird. Um eine von den Laserintensitäten unabhängige Messung zu ermöglichen, wird das heterodyne Verfahren benutzt, bei dem die Referenzstrahlen beider Wellenlängen jeweils mit einem akusto-optischen Modulator frequenzverschoben werden. Durch einen Vergleich mit einem stationären Referenzsignal mittels eines I/Q-Demodulators wird die interferometrische Phasenverschiebung aus dem Messsignal extrahiert.
Mit diesem diagnostischen Verfahren ist die integrierte Elektronen- und Neutralgasdichte des Theta-Pinch-Plasmas bei Variation des Arbeitsdrucks und der Ladespannung der Kondensatorbank untersucht worden. Mit der zylindrischen Experimentversion ist eine optimale Kombination aus integrierter Elektronendichte und effektivem Ionisationsgrad η von (1,45 ± 0,04) · 1018 cm−2 bei η = (0,826 ± 0,022) bei einem Arbeitsdruck von 20 Pa und einer Ladespannung von 16 kV ermittelt worden. Dagegen beträgt die optimale Kombination bei einem Arbeitsdruck von 20 Pa und einer Ladespannung von 18 kV bei Verwendung der sphärischen Experimentversion lediglich (1,23 ± 0,03) · 1018 cm−2 bei η = (0,699 ± 0,019).
Des Weiteren ist bei beiden Experimentversionen nachgewiesen worden, dass die integrierte Elektronendichte dem oszillierenden Strom folgend periodische lokale Maxima zeigt, welche zeitlich mit signifikanten Einbrüchen in der integrierten Neutralgasdichte zusammenfallen. Diese Einbrüche werden durch die axiale Expansion des Plasmas und der damit verbundenen Ionisationswelle im Restgas erzeugt. Neben diesem zentralen Teil dieser Arbeit ist eine lasergestützte polarimetrische Diagnostik durchgeführt worden, mit der die longitudinale Komponente der magnetischen Flussdichte der Theta-Pinch-Spulen zeit- und ortsaufgelöst bestimmt worden ist. Als Messprinzip ist der Faraday-Effekt eines magneto-optischen TGGKristalls verwendet worden.
Vor der polarimetrischen Diagnostik ist der TGG-Kristall bezüglich seiner Verdet- Konstante kalibriert worden, wobei ein Wert von V = (−149,7 ± 6,4) rad/Tm gemessen worden ist. Die ortsaufgelöste polarimetrische Diagnostik ist durch einen Seilzug ermöglicht worden, mit dem der TGG-Kristall auf einem Schlitten an unterschiedliche Positionen entlang der Spulenachse gefahren werden konnte. An den jeweiligen Messpunkten ist für beide Experimentversionen die magnetische Flussdichte für verschiedene Ladespannungen zeitaufgelöst bestimmt worden. Als Messverfahren ist dabei das Δ/Σ-Verfahren eingesetzt worden, mit dem sich eine intensitätsunabhängige Messung erzielen ließ.
Die ortsaufgelösten Messergebnisse fallen gegenüber Simulationen allerdings zu niedrig aus. Bei der zylindrischen Spule betragen die Abweichungen im Spulenzentrum circa 14 - 16% und bei der sphärischen Spule in etwa 16 - 18%. Bei einer Normierung der Messwerte und der simulierten Werte auf den jeweiligen Wert im Zentrum ist dagegen innerhalb der Fehler eine völlige Übereinstimmung zwischen den Messwerten und der Simulation für die zylindrische Spule erzielt worden. Als Ursache der negativen Abweichungen wird die Hysterese des TGG-Kristalls diskutiert. Es zeigt sich insbesondere zu Beginn der Entladung eine zeitliche Verzögerung der gemessenen magnetischen Flussdichte gegenüber dem Strom, die in der Umgebung des Stromnulldurchgangs besonders stark ausgeprägt ist.
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Untersuchung der Transporteigenschaften inklusive Ladungsträgerdynamik von quasi-zweidimensionalen organischen Ladungstransfersalzen. Diese Materialien besitzen eine Schichtstruktur und weisen eine hohe Anisotropie der elektrischen Leitfähigkeit auf. Aufgrund der geringen Bandbreite und der niedrigen Ladungsträgerkonzentration gehören die Materialien zu den stark-korrelierten Elektronensystemen, wobei sich die elektronischen Eigenschaften leicht durch chemische Modifikationen oder äußere Parameter beeinflussen lassen. Die starken Korrelationen resultieren in Metall-Isolator-Übergängen, die sich beim Mott-isolierenden Zustand in einer homogenen Verteilung und beim ladungsgeordneten Zustand in einer periodischen Anordnung der lokalisierten Ladungsträger manifestieren.
Mithilfe der Fluktuationsspektroskopie, die sich mit der Analyse der zeitabhängigen Widerstandsfluktuationen befasst, konnten im Rahmen dieser Arbeit neue Erkenntnisse über die Ladungsträgerdynamik in den verschiedenen elektronischen Zuständen gewonnen werden. Die Metall-Isolator-Übergänge in den untersuchten Systemen, die auf den Molekülen BEDT-TTF (kurz: ET) bzw. BEDT-TSF (kurz: BETS) basieren, sind von der Stärke der strukturellen Dimerisierung abhängig und wurden durch die Kühlrate, eine Zugbelastung sowie durch die Ausnutzung des Feldeffekts beeinflusst.
In den Systemen κ-(BETS)₂Mn[N(CN)₂]₃, κ-(ET)₂Hg(SCN)₂Cl und κ-(ET)₂Cu[N(CN)₂]Br sind die Donormoleküle als Dimere angeordnet, sodass aufgrund der effektiv halben Bandfüllung bei genügender Korrelationsstärke häufig ein Mott-Übergang auftritt. In κ-(ET)₂Hg(SCN)₂Cl führt eine schwächere Dimerisierung jedoch zu einem Ladungsordnungsübergang, der mit elektronischer Ferroelektrizität einhergeht. Dabei wird die polare Ordnung durch eine Ladungsdisproportionierung innerhalb der Dimere verursacht. Die Widerstandsfluktuationen zeigen am ferroelektrischen Übergang einen starken Anstieg der spektralen Leistungsdichte, eine Abhängigkeit vom angelegten elektrischen Feld sowie Zeitabhängigkeiten, die auf räumliche Korrelationen der fluktuierenden Prozesse hindeuten. Diese Eigenschaften wurden ebenfalls für das System κ-(BETS)₂Mn[N(CN)₂]₃ beobachtet. Hierbei wurden mithilfe der dielektrischen Spektroskopie ebenfalls Hinweise auf Ferroelektrizität gefunden, während durch die Analyse der stromabhängigen Widerstandsfluktuationen die Größe der polaren Regionen abgeschätzt werden konnte. Das System κ-(ET)₂Cu[N(CN)₂]Br, das in einer Feldeffekttransistor-Struktur vorliegt, erlaubt neben der Untersuchung des Bandbreiten-getriebenen Mott-Übergangs durch die Zugbelastung eines Substrats auch die Beeinflussung der elektronischen Eigenschaften durch die Änderung der Bandfüllung mittels elektrostatischer Dotierung. Hierbei wurden starke Abhängigkeiten des Widerstands von der Gatespannung beobachtet und Ähnlichkeiten der Ladungsträgerdynamik zu herkömmlichen Volumenproben gefunden.
Bei den Systemen θ-(ET)₂MM'(SCN)₄ mit MM'=CsCo, RbZn, TlZn tritt ein Ladungsordnungsübergang auf, der eine starke Abhängigkeit von der Kühlrate zeigt. Durch schnelles Abkühlen lässt sich der Phasenübergang erster Ordnung kinetisch vermeiden, wodurch ein Ladungsglaszustand realisiert wird. Dieser metastabile Zustand zeigt neuartige physikalische Eigenschaften mit Ähnlichkeiten zu herkömmlichen Gläsern und wurde als Folge der geometrischen Frustration der Ladung auf einem Dreiecksgitter diskutiert. Im Rahmen dieser Arbeit konnte die Ladungsträgerdynamik in den verschiedenen Ladungszuständen von unterschiedlich frustrierten Systemen verglichen werden. Zur Realisierung sehr schneller Abkühlraten wurde dafür eine Heizpulsmethode verwendet und weiterentwickelt. Der Ladungsglaszustand zeigte dabei für verschiedene Systeme ein deutlich niedrigeres Rauschniveau als der ladungsgeordnete Zustand. In Kombination mit Messungen der thermischen Ausdehnung und kühlratenabhängiger Transportmessungen wurde in den Systemen mit der stärksten Frustration die Existenz eines strukturellen Glasübergangs nachgewiesen, der von einer starken Verlangsamung der Ladungsträgerdynamik begleitet wird. Diese Erkenntnisse werfen ein neues Licht auf die bisherige rein elektronische Interpretation des Ladungsglaszustands und heben den Einfluss der strukturellen Freiheitsgrade hervor.
Die vorliegende Dissertation behandelt das Thema der Wechselstromleitfähigkeit nano-granularer Metalle, welche mit Hilfe der fokussierten elektronenstrahlinduzierten Direktabscheidung (FEBID) hergestellt wurden, sowie der dielektrischen Relaxation in metall-organischen Gerüstverbindungen (MOFs). Sie war eingebettet in das interdisziplinäre Projekt „Dielectric and Ferroelectric Surface-Mounted Metal-Organic Frameworks (SURMOFs) as Sensor Devices“ im Rahmen des DPG-Schwerpunktsprogramms „Coordination Networks: Building Blocks for Functional Systems“ (SPP 1928, COORNETs). Dabei verfolgt sie ein Sensorkonzept zur selektiven Detektion von Analytgasen. Der zentrale Erfolg der Arbeit besteht dabei in neuen Erkenntnissen über die Wechselstromleitfähigkeit nano-granularer Pt(C)-FEBID-Deponate. Die hierbei gewonnen Erkenntnisse können in Zukunft einen weiteren Baustein in der theoretischen Beschreibung dieses grundlegend interessanten und für sensorische Anwendungen wichtigen Teilgebiets der Festkörperphysik darstellen.