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Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung eines Mess-Systems zur energie- und winkelaufgelösten Spektroskopie von koinzidenten Elektronenpaaren, die in Reaktionen an einer Oberfläche emittiert wurden. Das Hauptinteresse galt hierbei dem Zwei-Elektronen-Photoemissionsprozess an Oberflächen. Das Prinzip des Spektrometers stellt eine Erweiterung der existierenden COLTRIMS-Spektrometer (COld Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) für Gasphasen-Experimente auf den Themenkreis der Oberflächenphysik dar. Anders als bei den in der Photoelektronen-Spektroskopie häufig eingesetzten elektrostatischen Analysatoren, wird hier eine Flugzeittechnik verwendet. Die Elektronen, die in der Reaktion erzeugt wurden, werden h ierzu mit einem schwachen homogenen elektrostatischen Feld vom Target abgesaugt und in Richtung eines orts- und zeitauflösenden Detektors beschleunigt. Zusätzlich wird ein homogenes Magnetfeld überlagert, das einen Einschluss der Elektronen bis zu einem maximalen Transversal-Impuls gewährleistet. Durch Messung der Flugzeiten und Auftrefforte auf dem Detektor können - unter Kenntnis d er elektrischen und magnetischen Feldstärken - die Startimpulse der Elektronen rekonstruiert werden. Auf diese Weise konnten Elektronen von 0 eV bis zu 50 eV mit einem Raumwinkel von nahezu 2p gleichzeitig abgebildet werden. Durch diesen sehr großen Aktzeptanzbereich, konnte eine wesentliche Erhöhung der Koinzidenzeffizienz der Anordnung gegenüber anderen Systemen erreicht werden (> 10 hoch 2 - 10 hoch 6 je nach Mess-System). Wesentlich hierfür ist des weiteren die Fähigkeit des Detektors mehrere Treffer mit verschwindender Totzeit zu verarbeiten. Mit dem beschriebenen System wurde die Zwei-Elektronen-Photoemission an Oberflächen untersucht. Die Experimente hierzu wurden im wesentlichen am Hamburger Synchrotron Strahlungslabor (HASYLAB) durchgeführt. Als Target wurde die (111)-Oberfläche eines einkristallines Kupfer-Targets verwendet. Mehrere Messreihen mit Photonenenergien im Bereich h? = 40 eV bis h? = 100 eV wurden aufgezeichnet. Durch die vollständige Vermessung des gesamten Impulsraumes der beiden Elektronen, stellt dies die erste kinematisch vollständige Untersuchung (bis auf die Spin-Freiheitsgrade) der Zwei-Elektronen-Photoemission an Oberflächen dar. Im Anschluss an vorangegangene Experimente [HER98], konnte auch hier in den Zwei-Elektronen-Energieverteilungen (innerhalb der experimentellen Auflösung) als Maximal-Energie des Paares der Wert E1 + E2 = h? - 2W0 festgestellt werden, der auf eine Selbst-Faltung der Bänder für die Zwei-Elektronen-Photoemission hindeutet. Die Form der Spektren wird wesentlich durch das Transmissionsverhalten der Elektronen beim Durchgang durch die Oberfläche bestimmt. Die auftretende energieabhängige Brechung der Trajektorie führt dabei zu einer starken Unterdrückung niederenergetischer Elektronen. In der Betrachtung der Kinematik der Emission konnten deutliche Analogien des Effektes zum analogen Prozess der Doppel-Photoionisation an freien Atomen bzw. Molekülen gefunden werden. Die Bewegung des Schwerpunktsimpulses des Paares ist daher durch die Richtung des Polarisationsvektor des Lichtes bestimmt. Im Gegensatz zur Emission am freien System, tritt hier allerdings - je nach Orientierung des Polarisationsvektors - ein Symmetriebruch auf, da Elektronen entweder auf die Oberfläche zu oder von ihr weg emittiert werden. Ein Bruchteil der in den Festkörper emittierten Intensität kann schließlich wieder am Gitter reflektiert werden und die Oberflächenbarriere noch überwinden. Die Energie- und Winkelverteilungen der Elektronen zeigen, dass, je nach Energieaufteilung des Paares, zwischen den Beiträgen durch einen "shake-off"-Mechanismus und einem "knock-out"-Mechanismus unterschieden werden kann. Auch hierin zeigt sich eine Ähnlichkeit des Zwei-Elektronen-Photoemissionsprozesses an Oberflächen mit der Doppel-Ionisation von Helium-Atomen. Während bei der Doppel-Ionisation von Helium diese Unterscheidung allerdings erst bei höheren Photonenenergien (> 100 eV) möglich ist, kann hier schon bei ca. 60 eV zwischen beiden Prozessen getrennt werden. Der Grund hierfür liegt sehr wahrscheinlich in der Abschirmung der Elektronen im Festkörper begründet, die die direkte Coulomb-Wechselwirkung der Elektronen im Endzustand reduziert. Insbesondere der starke Beitrag des "shake-off"-artigen Prozesses ist ein deutlicher Hinweis darauf, dass die gegenwärtigen theoretischen Modelle zur Beschreibung der Zwei-Elektronen-Photoemission nicht ausreichend sein können, da nur die Wechselwirkung im End-Zustand berücksichtigt wird. Vielmehr ist die Einbeziehung von Grundzustandswellenfunktionen jenseits des Bildes unabhängiger Teilchen nötig.
Rückblick Die Motivation für diese Arbeit ergibt sich aus den immer neuen Fragestellungen der modernen Wissenschaft. Deren Beantwortung hängt wesentlich von den geeigneten Messapparaturen ab, die Einblicke in physikalische Prozesse erlauben. Durch effektivere und höher auflösende Detektoren werden präzisere, schnellere und schonendere Messungen möglich. Die Zielsetzung dieser Arbeit über den Hochdruck-Gas-Szintillations-Proportionalzähler ist es, einen Detektor zu entwickeln, mit dem hochenergetische Photonen praktisch vollständig vermessen werden können. Dazu gehören: - die Photonenenergie im Bereich von 5 bis 500 keV, - die Richtung der einfallenden Strahlung (bzw. der Auftreffort auf dem Detektor), - der Absorptionszeitpunkt und - die Diskriminierung von Gamma-induziertem Untergrund. Potenzielle Einsatzgebiete des Detektors sind im wesentlichen medizinische, atom- und astrophysikalische Anwendungen. Die vielversprechenden Eigenschaften dieses Detektorkonzeptes, gegenüber herkömmlichen Gasdetektoren, ergeben sich aus den Mechanismen der primären und der sekundären Gasszintillation. Daraus folgen der überlegene Verstärkungsprozess und das schnelle Zeitsignal. Als Grundlage für die in dieser Arbeit diskutierten Ergebnisse dienen die zuvor von Dangendorf und Bräuning entwickelten Konzepte und die von ihnen gebauten Prototypen. Sie sind geeignet für kleine und mittlere Photonenenergien und liefern eine gute Energie- und Zeitauflösung. Die Tests der Ortsauslese mit abbildenden, optischen Systemen zeigten erste Resultate. Ausgehend von diesen bestehenden Entwicklungen war die Motivation der Arbeit, den Aufbau an die gewünschten Anforderungen anzupassen. Für die höheren Photonenenergien werden ein dichterer Absorber, also ein höherer Gasdruck und damit verbunden neue Auslesekonzepte benötigt. Problem Ein zentrales Problem, das aufgrund dieser neuen Anforderungen auftritt, ist der Druckunterschied zwischen dem Hochdruck-Szintillator und der bei Niederdruck oder im Vakuum betriebenen UV-Auslese. Die dadurch bedingten Kräfte machen entweder besondere Stützstrukturen oder stabile - und dadurch dicke - Fenster erforderlich. In beiden Fällen geht ein Teil des Signals verloren und die Detektorauflösung nimmt ab. Es handelt sich dabei jedoch nicht um prinzipielle Probleme. Die Schwierigkeiten sind rein technischer Natur. Deshalb wurde intensiv weiter nach neuen Konzepten und Lösungsansätzen gesucht, die die Vorteile dieser überlegenen physikalischen Prozesse ausnutzen können. Lösungsansatz Das konkrete Ziel - bzw. die Aufgabenstellung - dieser Arbeit war, mit neuen Technologien, und dabei vor allem mit einem neuen Mikrostruktur-Elektroden-System, bislang bestehende technische Hürden zu überwinden (Kapitel 3). Durch die Möglichkeit, einen in das Hochdruckvolumen integrierten Photonendetektor zu bauen, werden viele der Stabilitätsprobleme gelöst. Mit der großflächigen Auslese des Szintillationslichts direkt dort, wo es entsteht, werden die Transmissionsverluste in Fenstern vermieden. Es gibt damit nur kleine raumwinkelabhängige Effekte und es wird nur ein Gasvolumen und damit kein zusätzliches System zum Evakuieren, Zirkulieren und Reinigen benötigt. Durch die Trennung der Energie- und der Ortsinformation und deren separate Auslese wird zwar die Komplexität des Detektors erhöht, die Teilsysteme können jedoch unabhängig für die jeweiligen Anforderungen optimiert werden. Grundlagen Im Rahmen dieser Arbeit wurden bereits existierende Erfahrungen aufgegriffen und in deren logischer Fortsetzung, ein, in das Szintillatorvolumen integrierter, UV-Photonendetektor entwickelt. Zunächst musste mit einer umfangreichen Recherche ermittelt werden, welche Anforderungen an einen integrierten Photonendetektor bestehen und wie ein solches System in den Aufbau eingebunden werden kann. Mit dem GEM, der sich schon in diversen anderen Gasdetektoranwendungen als universell einsetzbarer Verstärker bewährt hatte, war ein potenzielles Mikrostuktur-Elektroden-System für unsere Anwendung gefunden. Um die Einsatztauglichkeit dieser Mikrostrukturen für die neuen Applikationen zu analysieren, wurden sie im Standard-Design, unter vielen verschiedenen Betriebsparametern getestet. Dabei wurden wertvolle Erfahrungen im Umgang mit den Mikrostrukturen gesammelt. Die GEMs wurden in den typischen Detektorgasen, bei verschieden Drücken, elektrischen Spannungen und Feld-stärken studiert. Dabei wurden die Chancen, aber auch - vor allem aufgrund elektrischer Überschläge und Instabilitäten - die Grenzen des damit Erreichbaren, aufgezeigt. Mit der Herstellung der speziell für diese Anwendung entwickelten GEMs wurde die Grundlage für den stabilen Betrieb des Detektors geschaffen. Simulationsrechnungen In Kooperation mit einer italienischen Gruppe vom INFN in Cagliari haben wir, mit dem Detektor-Simulations-Programm Garfield, Berechnungen durchgeführt (Kapitel 4). Damit konnte schon vor der technischen Realisierung ein Überblick über die Betriebsbedingungen eines mehrstufigen und komplexen Systems gewonnen werden. Dazu zählen die messtechnisch erfassbaren Größen, wie z.B. die mittlere Gasverstärkung und Diffusion. Daneben konnten aber auch die Prozesse im Kleinen studiert werden. Von besonderem Interesse für die Funktion des Detektors ist dabei der Verlauf der Feldstärke in den Poren der Mikrostrukturen und den umliegenden Regionen. Dessen räumlicher Verlauf in Kombination mit den jeweiligen Gasdaten bestimmen die Elektronentransportparameter, die Gasverstärkung, die Diffusion und die Effizienz. In den Xenon-Szintillator integrierter UV-Photonen-Detektor Der UV-Photonendetektor konnte in zwei Varianten erfolgreich in ein Volumen mit dem Xenon-Gas-Szintillator integriert werden. Die Verbindung der CsI-Photokathode mit dem Elektronenverstärker wurde dabei zum einen als semitransparente dünne Schicht auf einer Quarzglasplatte vor der GEM-Folie und zum anderen als opake Variante auf der Frontseite des GEM realisiert. Bei der Auslese des Xenon-Szintillationslichts mit einer in reinem Xenon und bei hohem Druck betriebenen CsI-Photokathode, wurde Neuland betreten. Es wurde erfolgreich gezeigt, dass der integrierte Photonendetektor auf GEM Basis für die hier diskutierten Einsatzbereiche und Anforderungen funktioniert. Die Ankopplung der Photokathode an die Verstärkerstruktur und dabei vor allem der Elektronentransport von der CsI-Schicht in die Verstärkungszone, wurden im Detail untersucht. Dass die Gasverstärkung in reinem Xenon bei den beschriebe-nen Betriebsparameter überhaupt funktioniert, liegt zum einen daran, dass die optische Rückkopplung mit diesem neuen Design effektiv unterdrückt werden kann. Zum anderen konnten die Einflussparameter auf die Gasverstärkung, für den mehrstufigen GEM-Verstärkungsprozess in reinem Xenon, im Detail untersucht werden. Die gekoppelten Gas-Verstärker-Elemente wurden mit einer eigens für diese Anwendung entwickelten Versorgungsspannungsquelle betrieben, die die Folgen von elektrischen Überschlägen minimiert (Kapitel 5.1.3). Gegenüber den herkömmlichen Gasdetektoren ist es mit diesem neuartigen Aufbau möglich, den UV-Photonen-Detektor bei diesen Betriebsparametern stabil zu betreiben. Abbildende Optiken - optische und mechanische Eigenschaften Parallel zur Entwicklung dieses großflächigen Detektors zur Messung des Energiesignals und der Registrierung des primären Lichts, wurde das Konzept zur Ortsauslese via abbildender Optik weiterverfolgt. Die optischen Abbildungseigenschaften der Linsen wurde im Wellenlängenbereich des Xenon-Szintillationslichtes untersucht. In ersten Tests konnte bei kleinen Gasdrücken und somit geringen mechanischen Beanspruchungen die Ebene der Sekundär-lichterzeugung auf einen gekapselten Mikro-Kanal-Platten-Detektor abgebildet werden. Die Festigkeit der Quarzglaslinse für die Druckbeanspruchungen im hier diskutierten Detektor konnte in Zusammenarbeit mit der Fachhochschule Heilbronn - mittels Finite-Elemente-Berechnung - als ausreichend verifiziert werden. Ausblick Die beiden getrennten Systeme für Orts- und Energiemessung funktionieren unabhängig voneinander. Die Vorraussetzungen für die Kombination der Komponenten in einem gemeinsamen Aufbau sind damit geschaffen. Damit ist der Weg für die folgenden Schritte in diesem Projekt aufgezeigt. Als logische Fortsetzung dieser Arbeiten ist geplant, den integrierten Photonendetektor mit der Photokathode auf der GEM-Frontseite, zusammen mit der Ortsauslese gemeinsam aufzubauen. Von dieser Kombination profitiert das Auflösungsvermögen beider Messungen. Die Korrektur der ortsabhängigen Schwankungen in der Effizienz der Photokathode verbessert die Energieauflösung signifikant. Auf der anderen Seite kann durch das geschickte Setzen von geeigneten Bedingungen auf das Energiesignal die Ortsmessung optimiert werden. Als weiterer naheliegender Schritt auf dem Weg zum effizienten Nachweis der hochenergetischen Photonen, bietet sich der Einbau einer zusätzlichen Verstärkungsstufe zum Aufbau eines dreifach-GEM-Detektors an. Damit kann bei höheren Gasdrücken, trotz kleiner werdender maximaler Verstärkung pro GEM, eine ausreichende Gesamtverstärkung erreicht werden. Der Einsatz des Detektors in einem größeren Experiment, in Kombination mit anderen Messapparaturen, rückt somit in greifbare Nähe.
Die vorliegende Arbeit bietet zunächst einen weiteren Beweis für die Existenz des neutralen Heliumdimers. Darüber hinaus konnten zwei verschiedene Prozesse identifiziert werden, über die die Absorbtion eines Photons zur Ionisation beider Atome des Dimers über sehr große Abstände führen kann. Oberhalb einer Photonenenergie von 65,4 eV konnte ein ICD Prozess beobachtet werden, der über Photoionisation mit gleichzeitiger Anregung von einem der beiden Atome realisiert wird. Bei 77,86 eV konnte ICD über elektronisch angeregte Zustände bis n=6 nachgewiesen werden. In der KER-Verteilung konnten zudem Strukturen gefunden werden, die auf Vibrationsanregungen im Zwischenzustand des Dimer-Ions schließen lassen. Eine vollständig quantenmechanische Rechnung von Sisourat et al. konnte dies schließlich hervorragend bestätigen. Es konnte also ein direkter Blick auf die Vibrationswellenfunktionen des Systems erlangt werden. In anderen Systemen ist dies in der Regel nicht möglich, da sich alle Zustände üblicherweise zu einer strukturlosen Verteilung überlagern. Weiterhin konnte gezeigt werden, dass sich die Winkelverteilungen von ICD- und Photoelektronen in verschiedenen Bereichen des KER mitunter stark voneinander unterscheiden. Dies konnte auf die unterschiedliche Besetzung von verschiedenen Potentialkurven zurückgeführt werden. Unterhalb der Photonenenergieschwelle zur Anregung und Ionisation eines Heliumatoms konnte ein weiterer, zweistufiger Ionisationsmechanismus gefunden werden. Hier wird zunächst durch Photoionisation ein Elektron aus einem der beiden Atome im Dimer freigesetzt. Dieses Photoelektron kann nun am neutralen Atom gestreut werden und dabei ausreichend viel Energie übertragen, um dieses ebenfalls zu ionisieren. Es konnte gezeigt werden, dass der Prozess einer Abhängigkeit von der Polarisation der Synchrotronstrahlung unterliegt, die man für Photoionisation erwarten würde. Die Energie- und Winkelverteilungen der Elektronen konnten daher mit vorangegangenen Elektronenstoß-Experimenten verglichen werden. Die gute Übereinstimmung mit diesen Daten rechtfertigt eine anschauliche Sichtweise des Prozesses als Analogon zum klassischen Billiard-Stoß. Der Two-Step-Prozess wurde bisher zwar schon in vielen Systemen als theoretisches Modell zur Doppelionisation beschrieben, allerdings konnten die einzelnen Unterprozesse bisher nicht gesondert gemessen werden. Die großen Abstände im Heliumdimer ermöglichen erstmals eine deutliche Trennung in Photoionisation an einem Atom und Elektronenstoß (e,2e) am Nachbaratom. Der Two-Step-Prozess konnte außerdem dazu verwendet werden, die ungewöhnliche Grundzustandswellenfunktion des Heliumdimers zu experimentell zu bestätigen. Eine Analyse des gemessenen KER konnte dabei deutliche Abweichungen zu einer klassischen Theorie aufzeigen. Erst eine vollständig quantenmechanische Rechnung des Übergangs von Sisourat et al. konnte die Messdaten beschreiben.
Die ionenstrahlinduzierte Desorption ist eine Beeinträchtigung der Leistungsfähigkeit moderner Hochstrom-Schwerionensynchrotrons. Umgeladene Projektilionen folgen in den Ablenkmagneten nicht der Sollbahn des Strahls und kollidieren mit der Strahlrohrwand. Dies führt zu einer stimulierten Gasabgabe an das Beschleunigervakuum. Der resultierende erhöhte Druck hat eine deutliche Einschränkung der Strahllebensdauer zur Folge. Um die Menge des abgegebenen Gases zu minimieren wurden zahlreiche Experimente durchgeführt, die der Bestimmung der Desorptionsausbeute (desorbierte Gasmoleküle pro auftretendem Ion) unterschiedlicher Materialien unter Bestrahlung mit verschiedenen Ionen dienten. Die vorliegende Arbeit ist ein Beitrag zum Verständnis der physikalischen Prozesse der ionenstrahlinduzierten Desorption. Die Messung der Desorptionsausbeuten mittels der Druckanstiegsmethode wurde erstmals mit Materialanalytiken wie ERDA und RBS kombiniert. Mit diesem einzigartigen experimentellen Aufbau kann das Desorptionsverhalten mit den Oberflächen- und Festkörpereigenschaften der Proben korreliert werden. Anhand der durchgeführten Experimente mit 1,4 MeV/u Xenon-Ionen konnte gezeigt werden, dass die ionenstrahlinduzierte Desorption im Wesentlichen ein Oberflächeneffekt ist. Zerstäubte Verunreinigungen oder abgetragene Oxidschichten von Metallen liefern keinen nennenswerten Beitrag zum desorbierten Gas. Dennoch ist die Desorptionsausbeute stark von den Festkörpereigenschaften der Probe abhängig. Rein metallische Proben desorbieren unter Bestrahlung mit schnellen Schwerionen weniger stark als Isolatoren. Durch die experimentellen Ergebnisse wurde es möglich, Desorptionsausbeuten unter Ionenbestrahlung anhand eines modiffizierten inelastischen Thermal-Spike-Modells vorauszusagen. Die Erweiterung des Modells ist die Kombination des Temperaturprofils mit der thermischen Desorption. Damit kann die ionenstrahlinduzierte Desorption als die Abgabe von Oberflächenadsorbaten, ausgelöst durch eine kurzzeitige Erhöhung der Oberflächentemperatur um den Ioneneinschlag herum, betrachtet werden.
In der vorliegenden Arbeit wurde die 1s Photoionisation von Neondimeren mit einer Photonenenergie von 10 eV über der 1s Schwelle von Neon durchgeführt. Das Ziel dieser Messung war die Beantwortung der seit vielen Jahren diskutierten Frage nach der Lokalisierung oder Delokalisierung von Vakanzen in homonuklearen diatomaren Systemen am Beispiel des Neondimers. Können die Vakanzen also einem Atom des Dimers zugeordnet werden oder sind sie über beide Atome verteilt? Bezüglich dieser Frage wurden sowohl die in der Photoionisation direkt entstandenen 1s Vakanzen als auch die aus der Relaxation durch einen interatomic Coulombic decay (ICD) resultierenden Vakanzen in der Valenzschale des Neondimers untersucht. Als Observable dienten dabei die Elektronen-Winkelverteilungen im dimerfesten Koordinatensystem, wobei eine bezüglich der ‘rechten’ und der ‘linken’ Seite des homonuklearen diatomaren Moleküls auftretende Asymmetrie in der Winkelverteilung eindeutig eine Lokalisierung der Vakanz indiziert. Dies lässt sich damit begründen, dass die Elektronenwellen im Fall einer delokalisierten Vakanz durch die symmetrisierten Wellenfunktionen beschrieben werden, welche sich aus der kohärenten Überlagerung der lokalisierten Wellenfunktionen ergeben. Die resultierende Winkelverteilung der Elektronen um die Dimerachse ist somit symmetrisch. Im Fall einer lokalisierten Vakanz wird die Elektronenwelle dagegen durch die ‘rechts’ oder ‘links’ lokalisierten Wellenfunktionen, welche aus der kohärenten Überlagerung der symmetrisierten Wellenfunktionen gebildet werden, beschrieben, so dass abhängig von der Elektronenwellenlänge Asymmetrien in der Elektronen-Winkelverteilung auftreten können. Die Möglichkeit, eine eventuelle Asymmetrie in der Winkelverteilung um die Dimerachse zu beobachten ist allerdings nur dann gegeben, wenn die beiden Seiten des Dimers im Anschluss an die Reaktion unterscheidbar sind, d.h. der Ursprung des emittierten Elektrons feststellbar ist, da sich sonst der Fall einer ‘links’ lokalisierten Vakanz mit dem Fall einer ‘rechts’ lokalisierten Vakanz kohärent überlagert. Die Unterscheidung konnte in der vorliegenden Messung anhand der aus einigen Relaxationen hervorgehenden unterschiedlichen Ladungen der ionischen Fragmente des Neondimers durchgeführt werden. Insgesamt wurden im Anschluss an die 1s Photoionisation von Ne2 mit einer Rate von 3:1 der symmetrische Ladungsaufbruch Ne1+ + Ne1+ und der für die Untersuchung der Winkelverteilungen relevante asymmetrische Ladungsaufbruch Ne2+ + Ne1+ des Neondimers beobachtet. Alle in diesen beiden Ladungsaufbrüchen resultierenden intra- und interatomaren Relaxationsprozesse sowie ihre Raten wurden im Rahmen dieser Arbeit identifiziert und analysiert. Der dominante Zerfallskanal des symmetrischen Ladungsaufbruchs resultierte dabei aus dem im Anschluss an einen KL2,3L2,3 stattfindenden Radiative Charge Transfer, bei welchem unter Aussendung eines Photons ein Ladungsaustausch zwischen den Neonionen des Dimers stattfindet. Der dominante Zerfallskanal des asymmetrischen Ladungsaufbruchs wurde durch den im Anschluss an einen KL1L2,3 stattfindenden ICD bestimmt. Bei diesem in Clustern auftretenden Relaxationsprozess wird die Innerschalenvakanz aus Atom 1 durch ein Valenzelektron aus Atom 1 aufgefüllt. Sobald die Relaxationsenergie dabei nicht ausreicht, um, wie beim Augerzerfall, ein weiteres Valenzelektron aus Atom 1 zu ionisieren, wird die Energie mittels eines virtuellen Photons zum neutralen Nachbaratom des Dimers transferiert, und aus diesem wird ein Elektron, das ICD-Elektron, emittiert. Zur experimentellen Untersuchung der verschiedenen Zerfälle wurde die COLTRIMS (COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy)-Technik verwendet. Bei dieser Impulsspektroskopie werden die Fragmente mit einer Raumwinkelakzeptanz von 4pi mit Hilfe eines elektrischen und eines magnetischen Feldes auf die ortsauflösenden Detektoren geführt, und ihre Flugzeiten und Auftrefforte werden gemessen. Die COLTRIMS-Technik zeichnet sich dabei dadurch aus, dass eine koinzidente Messung der Elektronen und Ionen möglich ist, wodurch die Fragmente eines Reaktionsereignisses einander zugeordnet werden können. Innerhalb der Reaktionsereignisse fragmentierte das Neondimer im Anschluss an die Relaxation in beiden Ladungsaufbrüchen Ne1+ + Ne1+ und Ne2+ + Ne1+ unter 180° in einer Coulombexplosion. Somit spiegelten die Richtungen der Relativimpulse der Ionen im Rahmen der ‘Axial-Recoil-Approximation’ die Position der Dimerachse zum Zeitpunkt der Reaktion wider, und aus den Impulsen der Elektronen konnten die Emissionsrichtungen der Elektronen bezüglich der Dimerachse abgeleitet werden. In dieser Arbeit wurde mit der beschriebenen Messtechnik eine deutliche Asymmetrie in der Winkelverteilung der 1s Photoelektronen sowie der 2p ICD-Elektronen um die Dimerachse beobachtet. Die gemessene Winkelverteilung der 1s Photoelektronen wies dabei eine qualitativ sehr gute Übereinstimmung mit einer innerhalb einer Hartree-Fock-Rechnung erhaltenen Winkelverteilung für eine vollständig lokalisierte 1s Vakanz im Neondimer auf. Für die Winkelverteilungen der ICD-Elektronen existieren bis heute noch keine theoretischen Vorhersagen. Mit den Ergebnissen der vorliegenden Arbeit konnte somit gezeigt werden, dass entgegen den heute gängigen Theorien zur Beschreibung des Neondimers sowohl die Vakanzen der innersten Schale als auch die Vakanzen der Valenzschale des Neondimers als lokalisiert beschrieben werden müssen.
Mit der vorliegenden Arbeit wurden zu ersten Mal die seit mehreren Jahren vorhergesagten dynamischen Aufbruchsmechanismen - der direkte, der sequentielle und der asynchrone Zerfall - in mehratomigen Molekülen kinematisch vollständig untersucht. Experimentell wurde hierfür ein Kohlenstoffdioxid-(CO2)-Molekül in langsamen Ion-Molekül Stößen dreifach ionisiert, indem die Elektronen des Targets von den langsamen, hochgeladenen Projektilionen (Ar8+-Ionen) eingefangen wurden. Die Untersuchung des Zerfalls des CO2-Ions in die einfach geladenen ionischen Fragmente C+ + O+ + O+ zeigte, dass bei diesem Zerfall das Projektilion vornehmlich einen positiven Ladungszustand von q = 6 und nicht den zunächst erwarteten Ladungszustand q = 5 aufweist. Dies ist darauf zurückzuführen, dass die eingefangenen Elektronen oftmals elektronisch hoch angeregte Zustände im Projektil populieren und demnach im weiteren Verlauf über Autoionisationsprozesse dieses auch wieder verlassen können. Ähnliche Autoionisationsprozesse können auch im Target ablaufen, treten dort jedoch mit einer geringeren Wahrscheinlichkeit auf, da der Wirkungsquerschnitt für Autoionisationsprozesse im Target um einen Faktor 1,3 kleiner ist als für Autoionisationen im Projektil. Zusätzlich zeigte die Untersuchung der Stoßdynamik, dass der dreifache Elektroneneinfang primär bei einer parallelen Orientierung der Molekülachse zur Projektilstrahlachse auftritt. Eine weitere Abhängigkeit der Stoßdynamik zum Beispiel vom Stoßparameter beziehungsweise vom Streuwinkel konnte nicht beobachtet werden. Durch die koinzidente Messung aller vier Reaktionsteilchen konnte der Kanal Ar8+ + CO2 --> Ar6+ + C+ + O+ + O+ eindeutig bestimmt werden und die Reaktionsdynamik des CO2-Ions nach dem Stoß analysiert werden. Dabei tritt deutlich der direkte Aufbruch hervor, bei welchem die drei einfach geladenen Ionen sich rein aufgrund ihrer Coulombkräfte voneinander abstoßen. Bei einer solchen Coulombexplosion bleibt dem Molekülion kaum Zeit, um eine molekulare Schwingung zu vollführen. Neben diesem schnellen Zerfall konnten aber auch jene Zerfälle beobachtet werden, bei denen das Molekülion zuerst molekular schwingt und dann zu einem späteren Zeitpunkt in die ionischen Fragmente zerfällt. Dieser letztere Zerfallsprozess gehört zu den sogenannten asynchronen Zerfallsmechanismen. Er stellt einen Zwischenprozess zwischen dem reinen 1-Stufen-Prozess wie dem direkten Aufbruch und dem reinen 2-Stufen-Prozess dar. Bei solchen sequentiellen 2-Stufen Prozessen fragmentiert das CO2-Molekül im ersten Schritt in ein O+- und ein CO2+-Ion. Im zweiten Schritt dissoziiert dann das CO2+-Fragment, nachdem es nahezu keine Wirkung der Coulombkräfte des ersten Sauerstoffions mehr spürt, in ein C+- und ein O+-Ion. Durch die Darstellung der Schwerpunktsimpulse der Fragmente in Dalitz- und Newton-Diagrammen ist es mit dieser Arbeit erstmals gelungen diesen sequentiellen Prozess experimentell eindeutig nachzuweisen. In der weiteren Analyse konnte gezeigt werden, dass über die im System deponierte Energie, welche über die kinetische Energie der Fragmente bestimmt wird, die verschiedenen Reaktionsmechanismen direkt kontrolliert werden können. Speziell bei Energien unterhalb von 20 eV wurde gezeigt, dass es keine Potentialflächen gibt, die über einen direkten bzw. simultanen Aufbruch zu dem Endzustand C+ + O+ + O+ führen. Bei mehratomigen Molekülen erweist sich das Treffen detaillierter Aussagen über mögliche Dissoziationskanäle ohne die genaue Kenntnis der Lage der Potentialflächen und den Übergängen zwischen diesen als äußerst schwierig. Selbst bei genauer Kenntnis der Lage und Form der Potentialflächen, ist es aufgrund der hohen Dichten innerhalb der Übergangsbereiche der Potentialflächen nahezu unmöglich, den Verlauf der Dissoziationskanäle zu verfolgen. Mit dieser Arbeit ist es gelungen, die verschiedenen Reaktionskanäle ohne die Existenz von Energiepotentialflächen eindeutig zu identifizieren. Außerdem konnte gezeigt werden, dass die Energie, die während des Stoßes im Molekül deponiert wird, eine Schlüsselgröße darstellt, mit welcher die Fragmentationskanäle direkt kontrolliert werden können.
Ziel der durchgeführten Experimente dieser Arbeit war es, den Versuch zu unternehmen, Cooper-Paare als Träger des supraleitenden Stroms direkt mit Hilfe des Photoelektrischen Effektes nachzuweisen. Die Methode der koinzidenten Photoelektronenspektroskopie zielt dabei auf den Nachweis von zwei kohärent emittierten Elektronen durch die Wechselwirkung mit einem Photon ab. Da elektrostatische Analysatoren typischerweise nur einen sehr kleinen Raumwinkel erfassen, was mit sehr geringen Koinzidenzraten einhergeht, ist im Zusammenhang mit dieser Arbeit ein Flugzeitprojektionssystem entwickelt worden, welches nahezu den gesamten Raumwinkel auf einem ortsauflösenden Detektor abbildet. Die zur Messung erforderliche gepulste Lichtquelle in Form von spezieller Synchrotronstrahlung ist so schwach eingestellt worden, daß nur vereinzelt Photonen auf die Probe gelangen konnten. Spektroskopiert wurde neben Testmessungen an Silberschichten sowohl ein Blei-Einkristall als Vertreter der klassischen BCS-Supraleiter als auch einkristallines Bi2Sr2CaCu2O8 aus der Gattung der Hochtemperatursupraleiter. Mit Anregungsenergien bis 40 eV konnte gezeigt werden, daß hinreichend glatte und saubere Oberflächen in der supraleitenden Phase innerhalb des Auflösevermögens von ungefähr 0.5 eV keine erkennbaren, signifikanten Unterschiede im Vergleich zur normalleitenden Phase aufweisen. Neben diesen Untersuchungen ist weiterhin ausführlich die einfache Photoemission an den verschiedenen Proben und insbesondere im Falle des Bleikristalls behandelt, da hier keine vergleichbaren Resultate bekannt sind. Dabei wird der gesamte Impulsraum besprochen und die Fermi-Fläche als dreidimensionales Modell erstellt, mit dessen Hilfe die Meßergebnisse diskutiert werden. In den theoretischen Beschreibungen sind verschiedene Modelle zur Cooper-Paar-Emission vorgestellt, wobei beispielsweise dem Impulsaustausch mit dem Kristall eine besondere Rolle beigemessen wird, da dieser bei direkten Anregungen nur über diskrete Gittervektoren erfolgen kann.
Im Rahmen dieser Arbeit wird ein Experiment vorgestellt, mit dem es möglich ist, die Wechselwirkungen zwischen Elektronen in der Gegenwart eines extrem starken Laserfeldes zu untersuchen. Diese resultieren aus der nichtsequentiellen Multiphoton- Doppelionisation von Neon in einem starken elektrischen Feld, das durch einen Hochleistungslaser erzeugt wird. Mit Hilfe der COLTRIMS-Technologie ist es möglich die entstandenen Teilchen nachzuweisen und die Impulskomponenten zu bestimmen. Bei dieser Technologie handelt es sich um ein „Mikroskop“, das atomphysikalische Prozesse vollständig differntiell beobachtet. Die bei der Doppelionisation entstandenen Elektronen und das Rückstossion werden mittels eines schwachen elektrischen Feldes auf orts- und zeitaufgelöste Multichannelplate-Detektoren mit Delaylineauslese geleitet. Zusätzlich wird noch ein magnetisches Feld überlagert. Aus dem Auftreffort und der Flugzeit der Teilchen können die Impulse bestimmt werden. Es ist erstmals möglich die Impulskomponenten der drei Raumrichtungen für alle an der Ionisation beteiligten Teilchen mit hinreichend guter Auflösung zu bestimmen. Es können vollständige differentielle Winkelverteilungen erzielt werden. Damit gelingt es, ein kinematisch vollständiges Experiment zu realisieren. Die Elektronen werden bevorzugt in Richtung des Polarisationsvektors des Laserlichtes emittiert. Aufgrund der guten Impulsauflösung ist es jetzt möglich, die Richtung senkrecht zur Polarisation zu untersuchen und die Erkenntnisse in Bezug zueinander zu bringen. Das der nichtsequentiellen Doppelionisation zu grunde liegende sehr anschauliche Modell ist der „Rescattering-Prozess“: Das Laserfeld koppelt an das Coulombpotential des Atoms und verformt es derart, dass ein Elektron die effektive Potentialbarriere überqueren oder durch diese durchtunneln kann. Dieses zuerst befreite Elektron wird durch das oszillierende elektromagnetische Feld zunächst vom Ursprungsion fortgetrieben. Kehrt aber die Phase des Laserfeldes um, wird es zurück zum Ion beschleunigt, nimmt dabei Energie aus dem Feld auf und kann durch Elektron-Elektron-Stossionisation ein zweites Elektron aus dem Atom ionisieren oder es können kurzzeitige Anregungszustände erzeugt werden, die später feldionisiert werden. Dieses Modell wurde schon durch ein Vielzahl von Experimenten verifiziert. Gleichzeitig wirft es aber auch Fragen auf: Wie sind die Elektron-Elektron-Korrelationen zu erklären? Wie hängt der Longitudinal- mit dem Transversalimpuls zusammen? Welche Ionisationsmechanismen treten wann auf? Zusammenfassend kann man sagen, dass ein Experiment präsentiert wird, das zur Erfoschung von Korrelationseffekten bei Multiphoton-Ionisation beiträgt und sehr detaillierte Einblicke in die Welt der Laseratomphysik gewährt. Die Daten belegen eindeutig, dass eine Messung der korrelierten Impulse mehrerer Teilchen in einem Laserfeld eine Zeitmessung mit einer Auflösung weit unter einer Femtosekunde ermöglicht. Das beobachtete Ein- und Ausschalten der Elektronenabstossung, je nach der über die Longitudinal-Impulskorrelation gemessenen Verzögerungszeit, zeigt die Möglichkeit „Attosekunden Physik ohne Attosekunden-Pulse“ zu betreiben.
In der vorliegenden Arbeit wird die Ionisation von Stickstoff- und Sauerstoff-Molekülen in starken, nicht-resonanten Laserlicht-Pulsen untersucht. Die dreidimensionalen Impulsvektoren der freigesetzten Elektronen und Ionen wurden mittels eines sogenannten COLTRIMS Spektrometers vermessen. Das Hauptaugenmerk galt dem Kanal der Einfachionisation, der ein stabiles Molekülion ($N_2^+$ / $O_2^+$) erzeugt. Da in diesem Fall keine Dissoziation des Ions stattfindet, kann nicht aus der Flugrichtung ionischer Fragmente auf die Ausrichtung der Molekülachse geschlossen werden. Die Abhängigkeit des Prozesses vom Winkel zwischen der Molekülachse und der Polarisationsrichtung des ionisierenden Lichtes ist nur dann zugänglich, wenn die Ausrichtung der Molekülachsen vordem Zeitpunkt der Ionisation aktiv kontrolliert werden kann. Hierzu wurde die Technik der nichtadiabatischen Molekülausrichtung'' (non-adiabatic molecular alignment'') [1] angewandt. Ein erster, mäßig intensiver Lichtpuls bewirkte die Ausrichtung der Molekülachsen im Laborsystem. Sodann wurden die ausgerichteten Moleküle von einem zweiten, hochintensiven Puls ionisiert. In einem ersten Experiment wurden Elektronen-Impulsverteilungen für zwei verschiedene Molekülausrichtungen bestimmt. Ein Vergleich der Verteilungen brachte zwei wichtige Ergebnisse: 1) Im Bereich niedriger Elektronen-Impulse senkrecht zur Polarisationsrichtung des ionisierenden Lichtpulses wird der Fingerabdruck'' des ionisierten Molekülorbitals sichtbar. 2) Bei höheren Impulsen zeigten sich Strukturen, die als Doppelspalt-Interferenz interpretiert werden können. Ein ionisiertes Elektron propagiert im oszillierenden elektrischen Feld des Laser-Pulses. Von diesem kann es auf das Ion hin zurück beschleunigt werden und dort streuen [2]. Wir betrachten den Fall elastischer Rückstreuung''. In erster Näherung wirken die Bestandteile des diatomaren Molekülions wie ein Doppelspalt, an dem die streuende Elektronen-Welle gebeugt wird. In einem zweiten, dem ersten sehr ähnlichen Experiment wurde die Molekülausrichtungs-Richtung in kleinen Schritten variiert. Sowohl der Effekt der Elektronenbeugung am Ion, als auch - mit Einschränkungen - die Abbildung des ionisierten Orbitals wurde erneut beobachtet. Letztere ist durch eine Projektion des Orbitals in den Impulsraum senkrecht zur Laser-Polarisationsrichtung bestimmt [3,4]. Die Messung der Strukturen unter verschiedenen Molekül-Ausrichtungen im zweiten Experiment entspricht daher der Aufnahme verschiedener Projektionen des Orbitals. Der so gewonnene Datensatz sollte prinzipiell eine Rekonstruktion der dreidimensionalen Elektronen-Dichteverteilung des ionisierten Molekülorbitals mittels eines Tomographie-Algorithmus ermöglichen. Entsprechende Entwicklungen sind bei Kooperationspartnern im Gange. Die beobachtete Beugung des rückgestreuten Elektrons ermöglicht den Rückschluss auf die Positionen der Kerne im Molekülion. Es besteht die Hoffnung, dass sich in Zukunft detailliertere Informationen über das streuende Potential jenseits des einfachen Doppelspalt-Modells gewinnen lassen. Rückstreuung höherenergetischer Elektronen sollte hingegen eine verbesserte Ortsauflösung ermöglichen. Beide Informationen - Ionisiertes Orbital und Beugungsbild des Ions - werden simultan in ein- und derselben Messung gewonnen. Die zeitliche Auflösung wird durch rein optische Parameter (Licht-Wellenlänge, Pulslänge) determiniert. Sie kann mittels ultrakurzer, phasenstabiler Laserlicht-Pulse in den Bereich einer Femtosekunde oder darunter verbessert werden. [1] Stapelfeldt et al., Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003). doi:10.1103/RevModPhys.75.543 [2] Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994-1997 (1993). doi:10.1103/PhysRevLett.71.1994 [3] Spanner et al., J. Phys. B 37, L243-L250 (2004). doi:10.1088/0953-4075/37/12/L02 [4] Ivanov et al., J. Mod. Opt. 52, 165 (2005). doi:10.1080/0950034042000275360
Eine möglichst realistische Abschätzung von Strahlenschäden ist von entscheidender Bedeutung im Strahlenschutz und für die Strahlentherapie. Die primären Strahlenschäden an der DNS werden heute mit Monte-Carlo-Codes berechnet. Diese Codes benötigen möglichst genaue Fragmentierungsquerschnitte verschiedenster biomolekularer Systeme als Eingangsparameter. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde ein Experiment aufgebaut, welches die Bestimmung der Fragmentierungsquerschnitte von Biomolekülen ermöglicht. Die einzelnen Baugruppen des Aufbaus wurden vor dem Beginn des Experimentes bezüglich ihrer Eigenschaften, die die Genauigkeit der Messergebnisse beeinflussen können, charakterisiert. Die Resultate dieser Experimente werden als Eingangsdaten für die Berechnung von primären strahleninduzierten Schäden in der DNS mit Hilfe von Monte-Carlo-Codes eingesetzt.
Eine besondere Herausforderung stellte die Präparation eines Überschallgasstrahls für biomolekulare Substanzen dar. Für die Präparation müssen die Targetsubstanzen zunächst in die Gasphase überführt werden. Im Falle von Biomolekülen ist diese Überführung auf Grund ihrer niedrigen Dampfdrücke bei Raumtemperatur und chemischen Reaktivität mit technischen Problemen verbunden. Die Probleme wurden mittels einer speziellen Konstruktion der Präparationseinrichtung, welche eine direkte Einleitung der Probensubstanzen in die vom Trägergas durchströmte Mischkammer ermöglicht, gelöst. Für die Genauigkeit der gemessenen Fragmentierungsquerschnitte spielen mehrere Faktoren eine Rolle. Neben dem Bewegungsprofil des Überschallgasstrahls, den kinetischen Energien der Fragmentionen und den ionenoptischen Eigenschaften des Flugzeitspektrometers beeinflusst die geometrische Beschaffenheit der Detektionszone maßgeblich die Genauigkeit des Experimentes. Die Position und Ausdehnung des sichtbaren Volumens sind nicht nur durch den Überlappungsbereich zwischen dem Elektronen- und dem Überschallgasstrahl bestimmt, sondern hängen auch von der kinetischen Energie der Fragmente ab. Für dessen Ermittlung wurden daher auch die Trajektorien der Fragmente simuliert. Bei den Experimenten an der PTB-Apparatur ist die frei wählbare Zeitdifferenz zwischen dem Auslösen eines Elektronenpulses und dem Absaugen der Fragmentionen ein wichtiger Messparameter. Ihr Einfluss auf die Messergebnisse wurde ebenfalls neben der Nachweiswahrscheinlichkeit des verwendeten Ionendetektors untersucht. Die Kalibrierung der Flugzeitspektren, d. h. die Umwandlung der Flugzeitspektren in Massenspektren erfolgte anhand der bekannten Flugzeitspektren von Edelgasen und Wasserstoff.
Nach der Charakterisierung der Einflussfaktoren und Kalibrierung der Flugzeitspektren wurden die energieabhängigen Fragmentierungsquerschnitte für Elektronenstoß von mehreren organischen Molekülen, darunter die von Modellmolekülen für die DNS-Bausteine gemessen. Die Flugzeitspektren von THF wurden mit der PTB-Apparatur für einige kinetische Energien der Elektronen in Abhängigkeit von der Zeitdifferenz zwischen dem Auslösen des Elektronenpulses und dem Starten der Analyse durchgeführt. Messungen von Pyrimidin wurden sowohl an der PTB-Apparatur als auch mit COLTRIMS durchgeführt. Die mit COLTRIMS gewonnenen Ergebnisse liefern wichtige Zusatzinformationen über die Fragmentierungsprozesse. COLTRIMS ermöglicht die Messung der zeitlichen Korrelationen zwischen den auftretenden Fragmentionen und damit tiefere Einblicke in die bei der Entstehung der Fragmente beteiligten Reaktionskanäle. Der Vorteil der PTB-Apparatur besteht darin, dass die relativen Auftrittswahrscheinlichkeiten aller Fragmentionen genauer bestimmt werden können.