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Die Genese der Leptinite und Paragneise zwischen Nordrach und Gengenbach im mittleren Schwarzwald
(1990)
Nachdem die Erforschung der anatektischen Prozesse lange Jahre das Bild des metamorphen Schwarzwalds prägte, wurden durch das Erkennen von Niedrigdruck- und Mitteldruck-Faziesserien (BLÜMEL 1983) und durch die lithologische Gliederung (WIMMENAUER 1984) neue Akzente im metamorphen Grundgebirge gesetzt. Im Rahmen des Kontinentalen Tiefbohrprogramms der Bundesrepublik Deutschland (KTB) wurde im Raum Nordrach-Gengenbach eine Leptinit-Paragneis-Wechselfolge kartiert. Vier Einheiten konnten unterschieden werden: (1) homogene Areale aus biotitarmen Leptiniten, (2) homogene Areale aus biotitreichen Leptiniten, (3) Areale aus verschiedenen, psammopelitischen Paragneisen und (4) eine Wechsellagerung im Aufschlussbereich zwischen Paragneisen und biotitarmen Leptiniten. Die ganze Wechselfolge stellt einen metamorphen, vulkano-sedimentären Komplex aus mindestens zwei verschiedenen Rhyolithen, rhyolithischen Tuffen, Tonsteinen, Grauwacken/Arkosen und Tuffiten dar. Die Struktur des Arbeitsgebiets wird durch die Wippersbach-Mulde, einen Bereich entlang des Haigerach-Tals mit Tendenz zu einem hochtemperatur-mylonitischen Gefüge und den Nordracher Granit, der parallel zur Foliation der Metamorphite intrudierte, geprägt. Im Mittelbachtal ist in streichender Verlängerung der Zone Diersburg-Berghaupten eine ca. 200 m breite Störungszone aufgeschlossen, die mehrphasig mylonitisch und kataklastisch überprägt wurde. Die biotitarmen Leptinite bestehen im wesentlichen aus 40 % Quarz und 60 % Feldspat. Sie sind nahezu massig, feinkörnig-ungleichkörnig (0,1 - 1 mm) mit amöboiden Kornformen. Mylonitische Gefüge kommen untergeordnet vor. Ihr Mineralbestand lautet: Quarz, Biotit, Granat, Sillimanit, Cordierit, Spinell, Ilmenit, Rutil. Die ehemaligen Hypersolvus-Feldspäte Mesoperthit und Antiperthit zeigen eine Entwicklungsreihe zu diskreten Plagioklas(An10-20)- und Orthoklas-Körnern. Um Granat ist eine Corona aus Cordierit-Quarz-Symplektit oder hellgrünem Biotit entwickelt. Die biotitreichen Leptinite haben durch den erhöhten Biotit-Gehalt (um 3 %) ein flaseriges Gefüge. Ihnen fehlt Mesoperthit, dafür führen sie reichlich Antiperthit (An20). Monazit ist ein charakteristischer akzessorischer Gemengteil. Die chemische Zusammensetzung der Leptinite entspricht der von Rhyolithen und ist über viele km nahezu konstant. Eine Probe ist stark an Uran verarmt. Die untersuchten Leptinite ähneln nach Auftreten, Chemismus und Metamorphose den Leptiniten von Todtmoos im Südschwarzwald. Die Paragneise werden in Quarz-Feldspat-reiche Meta-Grauwacken/Meta-Arkosen und Cordierit-reiche Meta-Pelite gegliedert. Das Gefüge ist feinkörnig, lagig-flaserig, teilweise mittelkörnig-migmatitisch und selten mylonitisch oder metablastisch. Der Mineralbestand lautet: Quarz, Plagioklas(An30), Antiperthit, Orthoklas, Biotit, Cordierit, Granat, Kyanit, Sillimanit (meist pseudomorph nach Kyanit), Andalusit (kontaktmetamorph), Spinell, Diaspor, Rutil, Graphit, Ilmenit und Sulfide. Die chemischen Analysen der Paragneise wurden mit denen von nicht metamorphen Sedimenten verglichen: die cordieritreichen Paragneise konnten als metamorphe Tongesteine bestimmt werden, die Quarz-Feldspat-reichen Paragneise sind metamorphe Grauwacken oder Arkosen, da sich Grauwacken und Arkosen nach ihrer chemischen Analyse nicht eindeutig unterscheiden lassen. Im Arbeitsgebiet gibt es nur ein kleines Amphibolit-Vorkommen. Es handelt sich um einen Cummingtonit-führenden Amphibolit, bei dem sich noch ein früheres Metamorphose-Stadium unter hohen Drücken nachweisen lässt. Der Strukturzustand der Alkalifeldspäte (Or85) ist lithologieabhängig und liegt zwischen Orthoklas und Maximum Mikroklin. Granat ist nur schwach diffusions-zoniert. Die Ca-reichen Zentren und Ca-armen Ränder der Granate zeigen eine Druckentlastung an. Aus den Biotit-Analysen (TiO2 bis 5,3 Gew.-%) wurde abgeleitet, da die Tschermak-Substitution die AlVI-Variation nicht erklären kann, sondern dass der AlVI-Gehalt in den untersuchten Biotiten wahrscheinlich vom Fe/(Fe+Mg)-Verhältnis des Gesteins abhängt. Cordierit (teilweise Fe-reich) ist meist pinitisiert. Bei einigen Piniten kann nicht ausgeschlossen werden, dass nach NEDELEC & PAQUET (1981) nicht Cordierit sondern eine Schmelze das Edukt war. Grüner und brauner Fe-Mg-Zn-Aluminat-Spinell kommt vorwiegend zusammen mit Cordierit (±Diaspor) als Corona um Kyanit vor. Das ganze Aggregat wird durch eine äußere Plagioklas-Corona vom Rest des Gesteins abgekapselt. Die metamorphe Entwicklung der untersuchten Gesteine beginnt mit einem druckbetonten Stadium (Hochdruck-Granulitfazies bis ?Eklogit-Fazies) und der Paragenese Granat + Kyanit + Hypersolvus-Feldspäte + Quarz ± Biotit. Die Temperatur lässt sich nur recht unsicher zu 700 °C abschätzen. Mit dem jetzt vorliegenden Plagioklas ergibt sich mit dem GPAQ-Thermobarometer, dem GRAIL- und dem GRIPS-Barometer ein Druck um 7-9 kbar, der als gut belegter Mindestdruck interpretiert wird. Falls aber während dieses Stadiums die Ca-reichen Granat-Zentren der biotitarmen Leptinite mit einem Hypersolvus-Alkalifeldspat (3 Mol-% Anorthit-Komponente nach der CIPW-Norm der Gesteinsanalyse) und Kyanit im Gleichgewicht standen, dann ergeben sich deutlich höhere Drücke von 14-19 kbar. Dieses Metamorphose-Stadium lässt sich mit dem geochronologischen 480 Ma-Ereignis (Ordovizium) korrelieren. Darauf folgt ein Druckentlastungs-Zwischenstadium mit der Umwandlung von Kyanit in Sillimanit und der Bildung der Spinell-Coronen um Al2SiO5-Minerale. Den Abschluss der Metamorphose-Entwicklung bildet ein statisches Cordieritisierungs-Stadium (LP-HT-Metamorphose, Cordierit-Kalifeldspat-Paragenese). Es bewirkte das statische Wachstum von reichlich Cordierit in Biotit-Sillimanit-reichen Teilgefügen und um Granat. Die Temperatur lag dabei nach dem Granat-Biotit-, dem Granat-Cordierit- und dem Granat-Ilmenit-Thermometer bei 650±50 °C. Der Druck betrug dabei nach dem GPAQ-Thermobarometer 3±2 kbar. Dieses Metamorphose-Stadium ist im NE des Raums Nordrach-Gengenbach stark ausgeprägt, im SW, wo das frühe, druckbetonte Stadium gut erhalten ist, nur schwach. Das statische Cordieritisierungs-Stadium lässt sich in das Karbon einstufen.
Basierend auf der Feststellung, daß selbst die aufwendigsten zur Zeit verfügbaren Klimamodelle (das sind gekoppelte atmosphärisch-ozeanische Zirkulationsmodelle, AOGCM) nicht in der Lage sind, alle bekannten externen Antriebe und internen Wechselwirkungen des Klimas simultan zu erfassen, werden zunächst die Stärken und Schwächen von rein statistischen Ansätzen zur Analyse von Zusammenhängen zwischen beobachteten Zeitreihen diskutiert. Speziell geht es dabei um die Frage, welche natürlichen und anthropogenen Antriebe in welchem Ausmaß zu den beobachteten Variationen der globalen Mitteltemperatur beigetragen haben (Signaltrennung). Es wird gezeigt, daß ein einfacher physikalisch motivierter Ansatz, der einige Schwächen der rein statistischen Ansätze vermeidet, nicht zum Ziel der Signaltrennung führt. Damit ergibt sich die Notwendigkeit, sich eingehender mit den Eigenschaften des globalen Klimasystems zu beschäftigen. So stellt sich die Frage, unter welchen Bedingungen das Klima überhaupt vorhersagbar ist. Aufgrund dieser Überlegungen erscheint es möglich, das globale Klima, repräsentiert durch die globale Mitteltemperatur, mit Hilfe von Energie-Bilanz-Modellen (EBM) zu beschreiben. Es folgt, daß ein 3-Boxen-EBM (Atmosphäre, ozeanische Mischungsschicht und tieferer Ozean) ausreicht, um den Verlauf der globalen bodennahen Mitteltemperatur zu untersuchen. Um das Problem einer Überanpassung zu vermeiden, wird das Modell am hemisphärisch gemittelten Jahresgang von Temperatur und Ausstrahlung, am Verlauf der bodennahen Mitteltemperatur eines Zirkulationsmodells im Einschaltexperiment, sowie im Vergleich zu paläoklimatologischen Daten kalibriert. Es wird eine Lösung dieses Modells abgeleitet, die als rekursiver Filter zur Zeitreihenanalyse verwendet werden kann. Um auch den hemisphärischen Temperaturverlauf untersuchen zu können, wird das 3-Boxen-Modell auf fünf Boxen erweitert (hemisphärische Atmosphären- und ozeanische Mischungsschicht-Boxen sowie ein globaler tieferer Ozean). Auch dieses Modell wird im wesentlichen an den Jahresgängen der Temperatur kalibriert und eine Lösung in Form eines rekursiven Filters abgeleitet. Von besonderer Bedeutung ist dabei, daß die so abgeleiteten Filter weder in ihrer Struktur, noch in ihren Parameterwerten aus einer Anpassung an die zu untersuchenden Zeitreihen stammen. Bevor die beobachteten Temperaturzeitreihen für den Zeitraum von 1866 bis 1994 mit den zwei Modellversionen rekonstruiert werden können, müssen die berücksichtigten externen Antriebe in Form von Heizratenanomalien vorliegen. Es werden zwei natürliche (solare Schwankungen und explosive Vulkanaktivität) und zwei anthropogene externe Antriebe (Treibhausgas- und Schwefeldioxidemissionen, die zur Bildung von anthropogenem troposphärischen Sulfat führen) untersucht. Die Heizratenanomalien der solaren Schwankungen folgen aus Satellitenmessungen und einer Extrapolation mit Hilfe von Sonnenflecken-Relativzahlen. Für den Einfluß des Vulkanismus wurde eine Parametrisierung erstellt, die sowohl die Ausbreitung von stratosphärischem Vulkanaerosol als auch dessen Einfluß auf den Strahlungshaushalt berücksichtigt. Zur Beschreibung des anthropogenen Zusatztreibhauseffekts wurde auf Ergebnisse von Strahlungs-Konvektions-Modellen (RCM) zurückgegriffen. Der Einfluß des anthropogenen troposphärischen Sulfats wurde entsprechend dem ungenauen Kenntnisstand nur grob parametrisiert. Mit den Modellen lassen sich zu jedem Antrieb Zeitreihen der globalen und hemisphärischen Temperaturanomalien berechnen. Die beobachteten ENSO-korrigierten Temperaturanomalien lassen sich (außer im Fall der Nordhemisphäre) sehr gut als Summe dieser Antriebe und Zufallsrauschen ausdrücken. Dabei hat das Zufallsrauschen mit dem Modell verträgliche Eigenschaften und kann somit als internes Klimarauschen interpretiert werden. Es ist demnach möglich, zusätzlich zur Signaltrennung zu testen, ob sich die Temperaturzeitreihen ohne die anthropogenen Antriebe signifikant anders verhalten hätten. Der Unterschied ist auf der Südhemisphäre und global mit 99 % signifikant, auf der Nordhemisphäre mit 95 %. Das bedeutet, daß der Mensch das Klima mit hoher Wahrscheinlichkeit beeinflußt. Auf der Basis von Szenarien wird außerdem der anthropogene Einfluß auf das Klima der nächsten Dekaden prognostiziert. In diesem Zusammenhang stellt sich die Frage, wie groß die Zeitverzögerung zwischen anthropogenen Antrieben und deren Wirkung auf das Klima ist. Auch dieser Frage wird nachgegangen und es ergibt sich, daß diese Verzögerung zur Zeit bei etwa zehn Jahren liegt. Da die Verzögerungszeit aber keine Eigenschaft des Klimasystems ist (wie etwa eine Trägheitsoder Mischungszeit), sondern von der zeitlichen Struktur des Antriebs abhängt, ist sie keine Konstante und kann somit nur eingeschränkt für Prognosen verwendet werden. Andererseits erlaubt die Kenntnis der Verzögerungszeit eine statistische Verifikation mit Hilfe eines multiplen Regressionsmodells. Diese unterstützt die Prognosen des EBM.
Die vorliegende Arbeit liefert einen Beitrag zum besseren Verständnis des stratosphärischen Transports. Dieser ist ein wichtiger Parameter im komplexen gekoppelten System der Stratosphäre, das neben dem Transport vor allem von Chemie und Strahlungshaushalt geprägt wird. Neben verschiedenen Modelliertechniken bietet die Messung langlebiger Spurengase das effektivste Werkzeug für Untersuchungen von stratosphärischen Transportprozessen. Daher wurde am Institut für Meteorologie und Geophysik an der Universität Frankfurt ein Instrument zur in-situ-Messung von Spurengasen entwickelt, das sowohl an Stratosphärenballonen als auch auf dem russischen Höhenforschungsflugzeug M-55 "Geophysica" Echtzeitmessungen von Spurengasmischungsverhältnissen durchführen kann. Der "High Altitude Gas Analy- ser" (HAGAR) ist in der Lage, mit einem Zwei-Kanal-Gaschromatographen die Mischungsverhältnisse von N 2 O, F12, F11 und Halon-1211 mit einer Zeitauflösung von 90 s und das von SF 6 alle 45 s zu bestimmen. Ein an die speziellen Gegebenheiten von Stratosphärenmessungen angepasster CO 2 -Sensor der Firma LI-COR erreicht eine Zeitauflösung von ca. 10 s. Im Rahmen dieser Arbeit wurden entscheidende Beiträge zur Entwicklung von HAGAR geleistet. Für die Steuerung des Instruments auf Basis eines Industrie-PCs wurde ein umfangreiches Softwarepaket entwickelt, das die zuverlässige vollautomatische Steuerung des Instruments, sowie eine komfortable Konfigurationsmöglichkeit bietet. Nach einem ersten Ballontestflug am 13.5.1998 wurde das Instrument vollständig neu aufgebaut, um einen Sensor zur Messung von CO 2 zu integrieren. Des Weiteren wurden eine Reihe von Verbesserungen und Anpassungen durchgeführt, die für den Betrieb an Bord der Geophysica notwendig waren. Im Zeitraum von Dezember 1998 bis Oktober 1999 nahm HAGAR an drei Messkampagnen teil. Im Rahmen von APE-ETC ("Airborne Platform for Earth Observation - Extensive Test Campaign") wurde das Instrument erstmals an Bord der Geophysica montiert und eingesetzt. Trotz einer Reihe von kleineren Schwierigkeiten erwies sich das HAGAR-Konzept als gut ge- eignet für den Einsatz an Bord eines Höhenforschungsflugzeugs. So konnten zumindest während drei von sechs Testflügen Daten aufgezeichnet werden. Im Februar/März 1999 war HAGAR Teil der Geophysica-Nutzlast während der Messkampagne APE-THESEO ("Airborne Platform for Earth Observation - The Contribution to the Third European Stratospheric Experiment on Ozone"), die Mahè/Seychellen als Basis nutzte. HAGAR konnte hier während ca. 30 Flugstunden Daten aufnehmen. Dabei konnte ein umfangreicher Datensatz vor allem im Bereich der tropischen Tropopausenregion gewonnen werden. Die Tropen sind von besonderer Bedeutung für den stratosphärischen Transport, unter anderem da hier der Haupteintrag von troposphärischer Luft in die Stratosphäre stattfindet. Der Untersuchung des antarktischen Polarwirbels in der Phase des maximalen Ozonabbaus war die Messkampagne APE-GAIA ("Airborne Polar Experiment - Geophysica Aircraft in Antarctica") gewidmet, die im September und Oktober in Ushuaia/Argentinien stattfand. Als südlichste Stadt der Erde bietet Ushuaia die beste geographische Lage, um den stratosphärischen Polarwirbel mittels Flugzeugmessungen zu untersuchen. HAGAR arbeitete zuverlässig während aller wissenschaftlichen Flüge und einem Testflug in Ushuaia. Zusätzlich konnte während sechs Transferflugetappen zwischen Sevilla und Ushuaia zumindest für einen Teil der Substanzen Daten aufgezeichnet werden. Insgesamt liegen für etwa 60 Flugstunden Daten vor, darunter auch erstmals ein hochaufgelöstes Vertikalprofil im Polarwirbel, dass von über 20 km Höhe bis hinunter zur Tropopausenregion reicht. Für ein neu entwickeltes Messinstrument wie HAGAR ist eine Validierung der Daten sehr wichtig. Da eine direkte Validierung durch parallele Messungen nicht möglich war, musste auf ältere, vergleichbare Datensätze zurückgegriffen werden, die anhand des troposphärischen Trends korrigiert wurden. Als Vergleich dienten Datensätze der in-situ-Gaschromatographen GhOST und ACATS, der kryogenen Luftprobensammler und des CO 2 -Instrumentes der Harvard University. Dabei zeigte sich stets eine gute bis sehr gute quantitative Übereinstimmung der Daten. Auch die Präzision der Messungen, die bereits endgültig ausgewertet wurden, sind sehr zufriedenstellend und zumindest vergleichbar mit denen von "etablierten" Instrumenten. So war die Präzision für N 2 O, F12 und F11 zumeist deutlich besser als 1 %. Für CO 2 konnte die Präzision für APE-GAIA auf 0,15 ppm bzw. 0,05 % verbessert werden. Die Präzision der vorläufigen Daten von Halon-1211 und SF 6 beträgt bisher etwa 5 %. Der im Jahre 1999 von HAGAR aufgenommene Datensatz bietet umfangreiche Möglichkeiten zur wissenschaftlichen Analyse. Nur exemplarisch sind daher die Punkte zu sehen, die in dieser Arbeit diskutiert werden. Das mittlere Alter der Luft kann als die Zeit beschrieben werden, die die Bestandteile eines Luftpakets im Mittel benötigten, um von der tropischen Tropopausenregion an seine aktuelle Position in der Stratosphäre zu gelangen. Zur Bestimmung des mittleren Alters der Luft werden Messungen von Spurengasen verwendet, die in der Stratosphäre konservativ sind und deren troposphärisches Hintergrundmischungsverhältnis einen zeitlich linear ansteigenden Trend aufweist ("Alterstracer"). HAGAR ist in der Lage, die Mischungsverhältnisse der beiden gebräuchlichsten Alterstracer CO 2 und SF 6 zu messen. Das Alterskonzept bietet eine einfach zu bestimmende Kenngröße für den stratosphärischen Transport, die im Gegensatz zu Mischungsverhältnissen direkt mit Messungen, die zu anderen Zeitpunkten gewonnen wurden, vergleichbar ist. Es konnte gezeigt werden, dass die erreichbare Genauigkeit der Altersbestimmung nicht von der Messgenauigkeit von CO 2 und SF 6 limitiert ist, sondern von der Abweichung der troposphärischen Trends vom (zeitlich linear ansteigenden) Ideal. Insbesondere im Fall von CO 2 wird dies deutlich, wobei die von HAGAR erreichte Messgenauigkeit für eine maximale Unsicherheit in der Altersbestimmung von ca. zwei Monaten ausreichen würde. Neben den saisonalen Schwankungen, die in mittleren Breiten ab ca. 16 km Höhe keine Rolle mehr spielen, sorgen vor allem die jährlichen Schwankungen dafür, dass die Altersbestimmung mit CO 2 momentan kaum besser als mit einem Fehler von etwa 0,7 Jahren durchgeführt werden kann. In den Tropen kann die Messung des CO 2 -Mischungsverhältnisses nicht direkt zur Altersbestimmung herangezogen werden. Durch die starke Vertikalbewegung in den Tropen kann das saisonale CO 2 -Signal im Vertikalprofil beobachtet werden. HAGAR konnte solche Profile während zweier Jahreszeiten (Februar/März bzw. Mitte September) aufzeichnen. Die Tropen sind in der Stratosphäre durch sogenannte Mischbarrieren für den horizontalen Transport gegenüber den mittleren Breiten abgegrenzt. Dies zeigt sich unter anderem in veränderten Tracer-Tracer-Korrelationen. Gealterte Luft aus den mittleren Breiten, die groÿteils bereits einmal die groÿräumige Brewer-Dobson-Zirkulation durchlaufen hat, wird jedoch zu einem geringen Maße erneut in den Bereich der tropischen Aufwärtsströmung eingemischt. Für die Gesamtverweilzeit von langlebigen Spurengasen in der Stratosphäre ist diese Einmischung von besonderer Bedeutung. Während nahezu aller Flüge von APE-THESEO (1° N - 19° S) ergaben die HAGAR- Daten eine kompakte F11-N 2 O-Korrelation; beim letzten Flug, der nur bis 15° S führte, ergaben sich jedoch Datenpunkte, die eher zu einer Korrelation passen, die aus mittleren Breiten bekannt ist. Es ist noch im Detail zu klären, ob hier möglicherweise direkt ein Einmischungsereignis beobachtet wurde. Auch der Polarwirbel ist im Winter von einer effektiven Transportbarriere umgeben. Hier ist eine wichtige Frage, inwieweit Luft aus dem Wirbel in die mittleren Breiten vordringen und dort die chemische Zusammensetzung der Stratosphäre verändern kann. Dieser Luftmassenaustausch findet häufig in Form von sogenannten Filamenten statt, Luftmassen also, die vom Wirbel abgetrennt wurden und sich nun immer länger gezogen vom Wirbelrand wegbewegen. Hochaufgelöste Tracermessungen, wie sie mit HAGAR durch- geführt werden, stellen eine ideales Werkzeug zur Untersuchung und Charakterisierung solcher Abläufe dar. So konnten zahlreiche Strukturen innerhalb und außerhalb des Wirbels untersucht werden, deren Tracermischungsverhältnis darauf hinwies, dass sie jeweils von der anderen Seite des Wirbelrandes stammten. Dabei konnten keine signifikanten Strukturen beobachtet werden, die eine geringere horizontale Ausdehnung als 50 km hatten. Mit dem Ende der vorliegenden Arbeit ist weder die Entwicklung des Instrumentes noch die Interpretation des 1999 gewonnenen Datensatzes abgeschlossen. So ist neben einer neuen Datenerfassung für Temperaturen auch eine Erweiterung von Kanal 1 des Gaschromatographen in Planung. Neben SF 6 soll in Zukunft auch noch CH 4 mit einer Zeitauflösung von etwa 90 s gemessen werden. Zudem soll mit einer verbesserten Druckregelung für den Kessel die Präzision insbesondere der CO 2 -Messungen optimiert werden. Die Präzision der Daten von Halon-1211 sowie SF 6 sind mit 5 % bisher nicht zufriedenstellend. Grund hierfür ist letzlich die Tatsache, dass das Signal-Rausch-Verhältnis für diese beiden Substanzen aufgrund ihrer geringen Mischungsverhältnisse von nur einigen ppt in der Stratosphäre sehr schlecht ist. Aus diesem Grunde wurde eine neue Auswertemethode entwickelt und innerhalb des Softwarepakets zur Datenauswertung (NOAH-Chrom) realisiert. Bei dieser Methode werden die Peaks durch Gauß-Funktionen angenähert. Erste Tests verliefen vielversprechend, zeigen jedoch, dass der Einsatz der Methode noch eine Menge Detailarbeit erfordert. Aus diesem Grunde steht eine vollständige Auswertung des HAGAR-Datensatzes für diese beide Substanzen noch aus; die Methodik ist jedoch im Anhang erläutert. Die in dieser Arbeit dargestellten Analysen sollten als Wegweiser für weitere Untersuchungen und Diskussionen dienen können. So wird insbesondere die Diskussion um die Altersbestimmung wieder aufgenommen werden müssen, wenn sowohl endgültige SF 6 -Daten von HAGAR als auch neue Daten über den aktuellen troposphärischen Trend von SF 6 aus dem NOAA/CMDL- Netzwerk vorliegen. Einen weiteren Schwerpunkt wird die Untersuchung der Mischung über den Rand des Polarwirbels hinweg bilden, wobei sich insbesondere die Frage nach der Höhenabhängigkeit der Mischung stellt. Hier sind insbesondere auch Modellstudien möglich, denen mit den HAGAR-Daten eine weit präzisere und vor allem höher aufgelöste Eingangsdatenbasis zur Verfügung steht, als sie etwa aus Satellitendaten gewonnen werden kann. Von besonderem Interesse ist dabei ein Phänomen, das in den HAGAR-Daten, aber auch bereits in einem Datensatz der ER-2 von 1994 zu beobachten ist: So weicht die F11-N 2 O-Korrelation im Bereich des Polarwirbels für F11-Mischungsverhältnisse zwischen 40 ppb und 170 ppb nach unten von der normalen, aus mittleren Breiten bekannten Korrelation ab (vgl. Abbildung 7.5 auf Seite 142). Dies ist möglicherweise auf noch nicht vollständig verstandene Mischungsprozesse zurückzuführen. In jedem Falle ist damit zu rechnen, dass der im Jahre 1999 von HA-GAR an Bord der Geophysica aufgezeichnete umfangreiche Datensatz weitere Schritte hin zu einem differenzierteren Verständnis des stratosphärischen Transportes einleiten wird.
Diese Arbeit beschreibt Entwürfe zur Anwendung einer nicht-interpolierenden Advektionsmethode in numerischen Wettervorhersagemodellen. Es wird an verschiedenen Beispielen dargestellt, in welcher Weise eine solche nicht-interpolierende Methode anstelle von herkömmlichen Differenzen- oder interpolierenden Lagrangeschen Verfahren einsetzbar ist. Die in der meteorologischen Modellierung neuartige nicht-interpolierende Advektionsmethode verwendet das Partikel-Lagrangesche Konzept von Steppeler (1990a), das die Verlagerung von atmosphärischen Größen mittels Partikeln berechnet, wobei die Partikeln als Luftpakete zu verstehen sind, die sich entlang der Trajektorien bewegen und dabei den Wert der prognostischen Größen erhalten. Diese Eigenschaft der Methode kommt vor allem dann zum Tragen, wenn die Verteilung der prognostischen Größen durch Sprungfunktionen beschrieben wird, da Näherungsfehler der bislang verwendeten Methoden, wie Oszillation und Glättung, an solchen Gradienten verstärkt auftreten. Die Untersuchung der Genauigkeit und Anwendbarkeit der nicht-interpolierenden Partikel-Lagrangeschen Methode findet durch Modellstudien statt. Die Methode selbst wird am Beispiel verschiedener Anfangswert-Aufgaben für ein dichtekonstantes barotropes Flachwasser-System beschrieben, gefolgt von der Nachbildung von zwei Ausbreitungsszenarien für chemisch träge Stoffe in einer hydrostatischen Modellatmosphäre, sowie des trocken- und feuchtadiabatischen Aufstiegs einer warmen Luftblase unter nicht- hydrostatischen Bedingungen. Im Hinblick auf numerische Fehler wird gefordert, daß die numerische Lösung monoton bleibt, wobei unter Monotonität ein oszillationsfreier Verlauf der Lösung verstanden wird. Mittels Vergleich zwischen den numerischen Lösungen wird festgestellt, daß die Genauigkeit der nicht-interpolierenden numerischen Lösung mit Ausnahme einer Anfangswert-Aufgabe gleich oder höher ist als bei den mit herkömmlichen Methoden erzielten Resultaten. Eine herausragende Steigerung der Genauigkeit ist dann zu beobachten, wenn die Advektion im Vergleich zu anderen Prozessen eine viel stärkere Rolle spielt, wie z.B. im Falle der Konvektion in trockener Atmosphäre.
Die Chemie und der Strahlungshaushalt der Erdatmosphäre werden durch die nur in relativ geringen Konzentrationen vorhandenen Spurengase und Aerosolpartikel beherrscht. Mit den zunehmenden anthropogenen Emissionen von atmosphärischen Spurengasen, verursacht durch die wachsende Weltbevölkerung und die zunehmende Industrialisierung, wurde in den letzten Dekaden ein globaler Wandel bei der Zusammensetzung der Erdatmosphäre festgestellt: Konzentrationen von atmosphärischen Spurenstoffen verändern sich nicht mehr auf vergleichsweise langsamen geologischen Zeitskalen, sondern mit viel höheren Geschwindigkeiten, in einzelnen Fällen von bis zu einem Prozent pro Jahr. Die wohl bekanntesten Folgen dieser Veränderungen sind die globale Erwärmung durch die ansteigenden Emissionen von Treibhausgasen und der mit dem antarktischen 'Ozonloch" entdeckte drastische Ozonverlust in der Stratosphäre durch anthropogene Fluor-Chlor-Kohlenwasserstoffe (FCKW). Die Verteilung der für Ozonchemie und Klima relevanten Spurengase in der Atmosphäre hängt dabei nicht nur von der Verteilung ihrer Quellen und Senken ab, sondern wird maßgeblich durch verschiedene Transportprozesse beeinflußt. Der Austausch zwischen der mit anthropogenen Emissionen belasteten Troposphäre und den höheren Atmosphärenschichten Stratosphäre und Mesosphäre spielt dabei eine zentrale Rolle. Im Rahmen der Dissertation wurde zum besseren Verständnis von Stratosphären-Troposphären-Austauschprozessen die Verteilung von langlebigen Spurengasen in den beiden atmosphärischen Kompartimenten Troposphäre und Stratosphäre untersucht. Dazu wurde bei einer Meßkampagne im Sommer 1998 im Rahmen des von der Europäischen Union geförderten Forschungsprojektes STREAM 98 der flugzeuggetragene Gaschromatograph GhOST (Gas chromatograph for the Observation of Stratospheric Tracers) an Bord einer Cessna Citation II der TU Delft in Höhen bis 13 km eingesetzt. Dabei konnten bei zwanzig Meß- und Transferflügen über Kanada, dem Atlantik und Westeuropa umfangreiche Messungen der langlebigen Spurengase N20, F11 und F12 in der oberen Troposphäre und der Untersten Stratosphäre durchgeführt werden. Unter Flugbedingungen wurde mit GhOST während der Kampagne eine Reproduzierbarkeit (1 o) von besser als 0,6 % und eine absolute Genauigkeit von besser als 2 % für alle nachgewiesenen Spurengase erreicht. Diese hohe Meßpräzision konnte durch zahlreiche Vergleichsmessungen mit anderen Meßgeräten und Meßverfahren - im Flugbetrieb und im Labor sichergestellt werden; die Linearität des Geräts wurde zudem mit Hilfe einer barometrisch hergestellten Verdünnungsreihe untersucht. Die mit GhOST bei STREAM 98 gewonnenen Meßwerte wurden zusammen mit Messungen und Modelldaten der am Projekt beteiligten Arbeitsgruppen zur Untersuchung von Spurengasverteilungen und Stratosphären-Troposphären-Austauschprozessen herangezogen. Untersucht wurden dabei unter anderem die Verteilung und Variabilität von N20, F11 und F12 in der Troposphäre und in der Untersten Stratosphäre der mittleren Breiten, Austausch- und Mischungsprozesse in der Tropopausenregion und die Variabilität von Tracer/Tracer-Korrelationen in der Untersten Stratosphäre. Aufbauend auf den Erfahrungen bei STREAM 98 wurde für das vom BMBF geförderte Projekt SPURT im Rahmen dieser Doktorarbeit der in-situ-Gaschromatograph GhOST II entwickelt. Unter Beibehaltung der gaschromatographischen Komponenten von GhOST wurden zur Messung der Spurengase SF6 und CO zwei zusätzliche Detektoren integriert und zahlreiche technische Verbesserungen durchgeführt. Für die vollautomatische rechnergestützte Elektronik zur Steuerung des neuen Gerätes wurden zusammen mit der institutseigenen Elektronikwerkstatt verschiedene Baugruppen zur Signalführung und -verarbeitung, zur Temperaturmessung und zur Ansteuerung von Leistungskomponenten entwickelt. Während einer Testkampagne im April 2001 wurde GhOST II erfolgreich mechanisch und elektrisch auf einem Learjet 35A integriert und kam bei zwei Meßflügen der Meßkampagne SPURT 1 im November 2001 zum Einsatz.
Aerosolpartikel sind in der Atmosphäre insbesondere für die Strahlungsübertragung und die Wolkenbildung von wichtiger Bedeutung. Aufgrund ihrer kurzen Lebensdauer, der Variabilität ihrer Quellen und Senken und ihrer Einbindung in den atmosphärischen Wasserkreislauf sind Partikel in allen ihren Eigenschaften sehr veränderlich. Die Zusammenhänge dieser Variabilität mit den meteorologischen Bedingungen und ihre Auswirkungen in der meteorologischen Anwendung sind bisher nur ungenügend durch Meßdaten belegt, so daß die Ergebnisse von Modellen, in denen die meteorologischen Wirkungen von Partikeln berücksichtigt werden (z.B. Klimamodelle), mit großen Unsicherheiten behaftet sind. Ziel dieser Arbeit war es, auf der Grundlage von Messungen einen Beitrag zur Charakterisierung der bodennahen troposphärischen Aerosolpartikel zu leisten. Im Hinblick auf die meteorologischen Anwendungen wurden die chemische Zusammensetzung und die Masse der Partikel in Abhängigkeit von ihrer Größe gemessen, da sie wesentliche Einflußgrößen für die Strahlungswirkung von Partikeln und die Wasserdampfkondensation in der Atmosphäre sind. Auf der Basis eines Datensatzes der physikalisch-chemischen Partikeleigenschaften und meteorologischer Meßgrößen wurde zunächst die Abhängigkeit der Partikeleigenschaften und ihrer Variabilität von den meteorologischen Umgebungsbedingungen analysiert sowie die Bedeutung der Variabilität der Partikeleigenschaften in der meteorologischen Anwendung untersucht. Dazu wurden Absorptionskoeffizienten der Partikel und Erwärmungsraten durch Absorption solarer Strahlung durch Partikel sowie das Wachstum der Partikel mit der relativen Feuchte in Abhängigkeit von ihrer chemischen Zusammensetzung berechnet. Die Messungen fanden während fünf drei- bis achtwöchiger Meßkampagnen 1991, 1993 und 1994 in Melpitz bei Torgau (Sachsen) und 1993 und 1994 auf dem Hohen Peißenberg (Oberbayern) statt. Mit einem Berner-Impaktor wurden die Partikel gesammelt. Es wurden die Konzentrationen der Gesamtmasse der Partikel sowie der Ionen in Abhängigkeit von ihrer Größe bestimmt. Die Rußkonzentrationen wurden mit einem Aethalometer gemessen. Parallel zu den Partikelmessungen fanden Messungen von Temperatur, relativer Feuchte, Windgeschwindigkeit, Windrichtung, Globalstrahlung und diffuser Himmelsstrahlung statt. Die Messungen liefern folgende Ergebnisse: Bei allen Messungen waren Nitrat, Sulfat und Ammonium die Hauptkomponenten der kleinen Partikel, und die Massenkonzentrationen der kleinen Partikel (0,04 µm < aed < 1,72 µm) waren wesentlich größer als die der großen Partikel (1,72 µm < aed < 21µm). Die Partikel sind also überwiegend anthropogener Herkunft. Die großen Partikel enthielten zusätzlich Natrium und Kalzium, lediglich bei einzelnen Messungen in Melpitz wurde auch Chlorid als Hinweis auf Seesalzpartikel gefunden. Die Massenkonzentrationen aller Partikelbestandteile waren in Melpitz in der Regel etwas größer als auf dem Hohen Peißenberg, da die Partikelkonzentrationen mit zunehmender Höhe abnehmen und da Melpitz näher an Ballungsräumen liegt als der Hohe Peißenberg. Die Unterschiede zwischen den verschiedenen Meßkampagnen an einem Ort sind jedoch größer als die zwischen den beiden Orten. Die Variabilität sowohl der Massenkonzentrationen der Partikelbestandteile als auch der Gesamtmasse liegt im Bereich von zwei Größenordnungen und ist damit wesentlich größer als die Unterschiede zwischen den Meßkampagnen. Der mittlere Anteil der löslichen Masse an der Gesamtmasse beträgt für die kleinen Partikel 57 %, für die großen 30 %. Dieser Anteil variiert sehr stark (10-100 % bzw. 5-80 %). Ruß hat einen mittleren Anteil von 5 % an der Gesamtmasse (1-18 %). Wesentliche Parameter, die zu Veränderungen der Partikeleigenschaften führen, sind: - Luftmassen unterschiedlicher Herkunft und Geschichte - Veränderungen der Mächtigkeit und Struktur der atmosphärischen Grenzschicht - Emissionen lokaler Quellen - lokale meteorologische Parameter (Temperatur, Windrichtung, -geschwindigkeit) Die unterschiedliche Häufigkeit und Ausprägung dieser Einflußfaktoren führt zu Unterschieden zwischen den Ergebnissen der einzelnen Meßkampagnen. Die einzelnen Faktoren sind nicht voneinander unabhängig, da durch die großräumige Wettersituation und die Luftmassen die Ausprägung der lokalen Parameter bestimmt wird. Um eine Zusammenfassung von Messungen unter vergleichbaren meteorologischen Bedingungen zu erreichen, wurde eine Klassifikation der Daten auf der Basis von Rückwärtstrajektorien vorgenommen. Es wurden fünf Klassen unterschieden: vier Klassen umfassen Richtungssektoren mit jeweils 90 ° um die Haupthimmelsrichtungen (Nord, Ost, Süd, West), einer fünften (X) werden kurze Trajektorien zugeordnet. Dieser Ansatz wurde gewählt, weil ähnliche Luftmassen und damit meteorologische Bedingungen hinsichtlich Temperatur, Feuchte, Stabilität und Luftbeimengungen meistens durch ähnliche Trajektorien gekennzeichnet sind, die eine Aussage über die Herkunft und den Weg der Luft ermöglichen, die wiederum für die Ausprägung der Partikeleigenschaften maßgeblich sind. Eine weitere Unterteilung nach Tageszeiten (morgens, mittags, abends) wurde vorgenommen, da einige Meßgrößen deutliche Tagesgänge zeigten. Die Ergebnisse lassen sich wie folgt zusammenfassen: Die Klassifikation der meteorologischen Meßgrößen liefert sowohl im Hinblick auf die Charakterisitika der Trajektorienklassen (Herkunft der Luft) als auch für die Tagesgänge meteorologisch sinnvolle Ergebnisse. Die Lage der Stationen in einer Ebene und auf einem Berg führt zu einer unterschiedlichen Ausprägung von Tagesgängen der Temperatur und der Windgeschwindigkeit besonders während stabiler Hochdruckwetterlagen. Es zeigt sich, daß bedingt durch die Entwicklung der Grenzschicht auf dem Hohen Peißenberg vor allem bei Hochdruckwetterlagen im Tagesverlauf in zwei verschiedenen Atmosphärenschichten gemessen wird. Die starke Streuung der lokalen Windrichtungen innerhalb einer Trajektorienklasse führt dazu, daß der Einfluß lokaler bzw. regionaler Quellen durch die Klassifikation nur bedingt erfaßt wird, und liefert einen Hinweis auf die lokale Wetterlage. Die Klassifikation der Partikelmeßdaten liefert meteorologisch sinnvolle Ergebnisse, da die Konzentrationsunterschiede zwischen den einzelnen Klassen mit der Wetterlage und dem Einfluß regionaler Quellen zu begründen waren. Die Absolutwerte ließen sich allerdings nicht vergleichen, und es wurden im Detail meßkampagnenspezifische Begründungen gefunden. Es ergab sich jedoch für alle Meßkampagnen die Unterteilung in Klassen mit antizyklonalen Wetterlagen und kontinentaler Luft mit hohen Konzentrationen (Klassen Ost, Süd, West) und zyklonalen Wetterlagen und maritimer Luft mit geringeren Konzentrationen (Klassen Nord, West). Abweichungen von dieser Einteilung waren vor allem mit der geographischen Lage der Meßorte zu begründen. Ausgeprägte Tagesgänge mit Maxima bei den Morgenmessungen ergaben sich nur für Nitrat, bei einigen Messungen auch für Chlorid in den kleinen Partikeln durch temperaturabhängige Gleichgewichtsreaktionen instabiler Partikelkomponenten mit der Gasphase sowie für Ruß durch die Anreicherung von Emissionen lokaler Quellen bei geringer Grenzschichthöhe. Während sich die mittleren absoluten Konzentrationen in den einzelnen Klassen erheblich unterscheiden, ist die mittlere relative chemische Zusammensetzung der Partikel in allen Klassen ähnlich; die Variabilität der Anteile ist aber ebenfalls sehr groß. Mit Ausnahme der Advektion von Seesalzpartikeln sowie der temperaturbedingten Verschiebung der Anteile von Nitrat und Sulfat, lassen sich Unterschiede zwischen den Klassen nicht mit den durch die Klassifikation erfaßten Einflußfaktoren oder geographischen Besonderheiten begründen. Durch die Klassifikation nimmt die Variabilität sowohl der meteorologischen Meßgrößen als auch der Partikeleigenschaften ab. Für die meteorologischen Meßgrößen verringert sich die Variabilität durch die Klassifikation nach Trajektorien weniger als durch die nach Tageszeiten, für die Konzentrationen der Partikelbestandteile und der Masse führt hingegen die Klassifikation nach Trajektorien zu einer größeren Verminderung der Variabilität als die nach Tageszeiten. Die Anwendung beider Klassifikationskriterien führt zu einer Abnahme der Variabilität um im Mittel 55 % für die meteorologischen Meßgrößen und um 50 % bzw. 25 % für die Konzentrationen der Bestandteile und der Masse der kleinen bzw. der großen Partikel. Die Variabilität der Werte in einer Klasse bleibt jedoch auch nach Klassifikation größer als Unterschiede zwischen den Klassen. Sie wird vor allem durch die spezifische meteorologische Situation bedingt. Um die Auswirkungen der Variabilität der Partikeleigenschaften in meteorologischen Anwendungen abschätzen zu können, wurden aus den Meßdaten der Absorptionskoeffizient der Partikel und die daraus resultierenden Erwärmungsraten sowie das Partikelwachstum mit der relativen Feuchte berechnet und wie die Meßdaten klassifiziert. Die Ergebnisse lassen sich folgendermaßen zusammenfassen: Für die Absorptionskoeffizienten der trockenen Partikel wurden Werte zwischen 0,1·10-6/m und 97·10-6/m berechnet. Für die beiden Meßkampagnen im Herbst (Melpitz 1993 und 1994) ergaben sich etwa um den Faktor 2 größere mittlere Absorptionskoeffizienten als für die Meßkampagnen im Sommer, die maximalen Absorptionskoeffizienten waren in Melpitz aufgrund der starken lokalen Quellen um den Faktor 2-3 größer als auf dem Hohen Peißenberg. Für die maximalen Erwärmungsraten wurden Werte zwischen 0,003 und 0,128 K/h, für die Gesamterwärmung über die Tageslichtperiode zwischen 0,02 K und 0,81 K berechnet. Die Partikel liefern in Abhängigkeit von den Umgebungsbedingungen selbst während Meßkampagnen an zwei ländlichen Orten in Mitteleuropa einen vernachlässigbar geringen bis deutlichen Beitrag zum Strahlungsantrieb. In Melpitz waren sowohl die maximalen Erwärmungsraten als auch die Gesamterwärmung im Mittel um den Faktor 1,5 geringer als auf dem Hohen Peißenberg, da die maximalen Absorptionskoeffizienten zu einer Zeit bestimmt wurden, als das Strahlungsangebot noch gering war, während auf dem Hohen Peißenberg die Maxima von Absorptionskoeffizient und Strahlungsangebot zeitlich näher zusammenliegen. Die Klassifikation nach Rückwärtstrajektorien ergab deutliche Unterschiede (Faktor 3-5) zwischen den einzelnen Klassen, da in Klassen mit den höchsten Rußkonzentrationen auch das Strahlungsangebot am höchsten war und in Klassen mit niedrigen Rußkonzentrationen meistens starke Bewölkung vorherrschte. Zwischen maximaler Erwärmungsrate und Gesamterwärmung über die Tageslichtperiode wird ein linearer Zusammenhang gefunden, der sich aber aufgrund der verschiedenen Tagesgänge des Absorptionskoeffizienten für die Meßkampagnen in Melpitz und auf dem Hohen Peißenberg unterscheidet. Sowohl für den exponentiellen Massenzuwachskoeffizienten bei unendlicher Verdünnung als auch für das Partikelwachstum bei fester relativer Feuchte ergeben sich im Mittel nur geringe Unterschiede zwischen kleinen und großen Partikeln sowie einzelnen Klassen durch die chemische Zusammensetzung des wasserlöslichen Anteils der Partikel. Unterschiede sind vielmehr durch den Anteil der wasserlöslichen Masse an der Gesamtmasse bedingt. Es ergibt sich ein linearer Zusammenhang zwischen dem exponentiellen Massenzuwachskoeffizienten bei unendlicher Verdünnung und dem Anteil der wasserlöslichen Masse an der Gesamtmasse der Partikel. Die Unterschiede zwischen den einzelnen Klassen lassen sich nicht auf einzelne meteorologische oder geographische Einflußfaktoren zurückführen. Sowohl für die Absorption solarer Strahlung als auch für das Wachstum der Partikel mit der relativen Feuchte ist die Variabilität der abgeleiteten Größen geringer als die der Ausgangsgrößen, sie ist aber immer noch mindestens so groß wie die Unterschiede zwischen den einzelnen Klassen. Zusammenfassend läßt sich festhalten, daß in dieser Arbeit ein Datensatz aus Messungen von meteorologischen Parametern und Partikeleigenschaften zusammengestellt wurde, der zusammen mit der Klassifikationsmethode nach Rückwärtstrajektorien und Tageszeiten eine Untersuchung der Zusammenhänge zwischen der Variabilität der Meßgrößen und den meteorologischen Bedingungen ermöglicht und eine Abschätzung der Auswirkungen der Variabilität der Partikeleigenschaften, insbesondere der chemischen Zusammensetzung, in meteorologischen Anwendungen zuläßt. Der Klassifikationsansatz nach Rückwärtstrajektorien ist prinzipiell geeignet, um die Abhängigkeit der Partikeleigenschaften von den meteorologischen Bedingungen zu beschreiben. Es ist jedoch nicht möglich, einen Einflußfaktor als den wichtigsten hervorzuheben oder sogar quantitative Beziehungen zwischen Partikeleigenschaften und meteorologischen Parametern herzustellen. Die Herkunft der Luft liefert einen Hinweis auf die zu erwartenden meteorologischen Bedingungen und Partikeleigenschaften, die lokale meteorologische Situation bestimmt jedoch die genaue Ausprägung der Meßgrößen. Eine Berücksichtigung des Einflusses der lokalen Wetterlage sowie lokaler bzw. regionaler Quellen könnte durch die Einbeziehung der Windrichtung vorgenommen werden. Auf der Basis längerer Meßreihen sollte überprüft werden, ob die Unterteilung in fünf Trajektorienklassen modifiziert werden muß. Der große Einfluß der spezifischen Wetterlage auf die Meßergebnisse führt dazu, daß die Ergebnisse von Meßkampagnen weder für einen längeren Zeitraum noch für ein größeres Gebiet repräsentativ sein können. Ebenso ist die Verwendung von Mittelwerten über längere Zeiträume ist nicht sinnvoll, da die Variabilität der Meßgrößen während eines Tages sowie von Tag zu Tag sehr groß ist. Aufgrund der komplexen Zusammenhänge zwischen Partikeleigenschaften und meteorologischen Bedingungen erscheint es unbedingt nötig, längere Meßreihen aller wichtigen Aerosoleigenschaften durchzuführen, damit statistisch belastbare Daten über eine hinreichend große Zahl von Messungen unter verschiedensten meteorologischen Bedingungen zu allen Jahreszeiten vorliegen, die Aussagen über Zusammenhänge mit Witterungsbedingungen, Tagesgänge, Jahresgänge aber auch die Vertikalverteilung der Partikeleigenschaften zulassen. Dabei ist es wichtig, alle interessierenden Größen gleichzeitig zu messen, da nur dann eine Untersuchung des Einflusses der Variabilität verschiedener Parameter auf die für die Anwendung wichtigen Größen möglich ist.
Kontinuierlich hohe Stickstofffrachten der Elbe und weiterer Nordseezuflüsse haben die Internationale Nordseeschutzkonferenz (INK) Ende der 80er Jahre dazu veranlasst, eine 50%ige Reduzierung der N-Einträge in die Nordsee innerhalb von 10 Jahren zu beschließen. Diese Reduzierung wurde in diesem Zeitraum nicht erreicht. Für Oberflächengewässer wurde im Jahr 2001 zur Umsetzung der EU-Wasserrahmenrichtlinie in Bundesdeutsches Recht von der Länderarbeitsgemeinschaft Wasser (LAWA) in Zusammenarbeit mit dem Umweltbundesamt (UBA 2001d) eine Güteklassifikation für Nährstoffe erstellt, die einen Wert von 3 mg/l N für Oberflächengewässer festgelegt. Am Beispiel der mittleren Mulde, die kontinuierlich hohe Stickstoffkonzentrationen von durchschnittlich 6 mg N /l aufweist, wird deutlich, dass eine Reduzierung der N-Einträge zur Erzielung der geforderten Gewässergüte unabdingbar ist. Sowohl für die Meere als auch für die Oberflächengewässer ist eine Halbierung der N-Einträge eine umweltpolitische Notwendigkeit. Im Rahmen des Projektes „Gebietswasserhaushalt und Stoffhaushalt in der Lößregion des Elbegebietes als Grundlage für die Durchsetzung einer nachhaltigen Landnutzung“ wurden deshalb die Wasser- und Stickstoffflüsse im Einzugsgebiet der mittleren Mulde (2700 km²) flächendifferenziert erfasst, um die N-Eintragpfade zu quantifizieren und Maßnahmen zur Minderung der N-Frachten abzuleiten. ...
Eintrag organischer Umweltchemikalien aus der Oder in den anaeroben Grundwasserleiter des Oderbruchs
(2002)
In der vorliegenden Arbeit wurde im Rahmen des DFG-Schwerpunktprogrammes 546 ,,Geochemische Prozesse mit Langzeitfolgen im anthropogen beeinflussten Sickerwasser und Grundwasser" der Eintrag organischer Umweltchemikalien aus der Oder in den anaeroben Grundwasserleiter des Oderbruchs untersucht. Ausgewählt wurden verschiedene Vertreter der Stoffklassen Antioxidantien und Phosphorsäureester sowie die beiden Xenoöstrogene Bisphenol A und 4-Nonylphenol, denen eine endokrine (hormonähnliche) Wirkung auf Organismen zugeschrieben wird. Solche Umweltchemikalien werden seit ca. 40 Jahren in großen Mengen für verschiedene Zwecke in Industrie und Privathaushalten eingesetzt oder sie entstehen durch photochemischen oder mikrobiologischen Abbau unter Umweltbedingungen. Die Chemikalien gelangen durch Produktion und Verwendung in die Abwässer und werden durch Direkteinleitungen geklärter Abwässer in die Oberflächengewässer eingetragen. Durch den Prozess der Uferfiltration werden im Oderbruch organische Verbindungen von der Oder ins Grundwasser des angrenzenden Aquifers transportiert. Viele Umweltkontaminanten sind unter aeroben Bedingungen gut biologisch abbaubar. Wie sie sich aber in einer sauerstofffreien Umgebung verhalten, ist bis heute relativ unerforscht. Es ist notwendig, die Prozesse bei der Uferfiltration zu kennen, da heute zunehmend mehr Trinkwasser aus Uferfiltrat gewonnen wird und Umweltchemikalien somit eine potentielle Gefahr für die Trinkwasserversorgung darstellen. Eine zweite Eintragsquelle stellen die Niederschläge dar. Viele organische Verbindungen besitzen die Fähigkeit, aufgrund ihrer physikalischen Paramter von freien Wasser- und Bodenoberflächen oder aus den Produkten, in denen sie enthalten sind, in die Atmosphäre zu verdampfen. Über den Regen gelangen sie schließlich zurück auf die Erde und können so mit dem Sickerwasser bis in tiefere Zonen des Aquifers transportiert werden. Für Vergleichszwecke wurden auch andere Fließgewässer in Deutschland bezüglich der Belastung durch die ausgewählten Umweltchemikalien untersucht. In Ergänzung und Fortsetzung bisheriger Publikationen wurde mit der vorliegenden Arbeit die Konzentrationsentwicklung dieser Stoffe in den Flüssen Rhein, Main, Elbe, Nidda und Schwarzbach dokumentiert. Ein weiterer Schwerpunkt dieser Arbeit lag darin, die Frage nach dem Eintrag dieser Umweltchemikalien in die Flüsse zu beantworten. Dazu wurde Abwasser und Regenwasser auf die Anwesenheit der entsprechenden Verbindungen untersucht. Das Hauptuntersuchungsgebiet stellte die Oder im Grenzbereich Deutschland-Polen sowie der anaerobe Grundwasserleiter des Oderbruchs dar. Dieses Gebiet westlich der Oder im Bundesland Brandenburg wurde ausgewählt, da hier die besondere hydrologische Situation gegeben ist, dass das Flusswasser der Oder mit Geschwindigkeiten von 0,2-5 m/d in den angrenzenden Aquifer infiltriert. Da im Aquifer des Oderbruchs durchweg reduzierende Verhältnisse herrschen, eignet sich dieser in besonderer Weise, das Verhalten organischer Substanzen unter anaeroben Bedingungen zu untersuchen. Hydrogeologisch betrachtet sind im quartären Untergrund des Oderbruchs zwei Hauptgrundwasserleiter ausgebildet. Beide Horizonte werden durch eine undurchlässige Schicht aus Geschiebemergel voneinander getrennt. Gegenstand der vorliegenden Untersuchungen war ausschließlich der obere Hauptgrundwasserleiter, in dem durchweg anaerobe Bedingungen herrschen. Bei einer durchschnittlichen Mächtigkeit von 20-30 m wird der Aquifer im wesentlichen aus holozänen und pleistozänen Sanden und Kiesen aufgebaut. Charakteristisch für das Oderbruch ist der sogenannte ,,Auelehm". Es handelt sich hierbei um flächenhaft verbreitete bindige Deckschichten mit unterschiedlichen Mächtigkeiten. In einigen Bereichen des Oderbruchs fehlen diese undurchlässigen Deckschichten völlig, weshalb das Niederschlagswasser ungehindert in den Aquifer eindringen kann. In anderen Bereichen variiert die Mächtigkeit des Auelehms lokal. Mit zunehmender Entfernung von der Oder nimmt sie stark ab. In Bereichen ab ca. 3000 m Entfernung vom Fluss sind die Auelehmdeckschichten nicht mehr vorhanden, weshalb hier der Eintrag organischer Stoffe mit den Niederschlägen in einen Aquifer begünstigt wird. Im Vorfeld dieser Arbeit hat die Auswertung der zur Schadstoffbelastung der Oder vorliegenden Literatur gezeigt, dass sich die wenigen Untersuchungen vor allem mit dem Auftreten sogenannter persistenter organischer Schadstoffe wie polychlorierte Biphenyle (PCB), Dioxine, Furane und Chlorpestizide beschäftigten. Umweltchemikalien wie Antioxidantien, Phosphorsäureester und Xenoöstrogene, die unter aeroben Bedingungen gut biologisch abgebaut werden, treten oft in den Hintergrund der Betrachtung, da von einer vollständigen Eliminierung dieser Substanzen ausgegangen wird. Diese Industriechemikalien, die Gegenstand dieser Arbeit sind, werden in so hohen Mengen produziert und eingesetzt, dass die Abbaukapazität in Böden und Gewässern häufig überschritten wird. In der vorliegenden Arbeit wurde zunächst eine empfindliche Messmethode zur Bestimmung von mittelpolaren organischen Umweltkontaminanten aus matrixreichen Wasser- und Abwasserproben im unteren Nanogramm/Liter-Bereich entwickelt. Die Analysenmethode basierte auf der Extraktion der Wasserproben mittels Festphasenextraktion (SPE) sowie dem hochempfindlichen Nachweis der Analyten mittels Kapillargaschromatographie/ Massenspektrometrie (GC/MS). Damit konnten zahlreiche Verbindungen mit einem relativ geringen Arbeitsaufwand im Routinebetrieb mit Wiederfindungsraten von 68 bis 95 % in den Wasserproben identifiziert und quantifiziert werden. Die Bestimmungsgrenzen für die einzelnen Verbindungen lagen zwischen 3-53 ng/l. Insgesamt sind in diesem Projekt von März 1999 bis Juli 2001 sechs Beprobungskampagnen im halbjährlichen Rhythmus durchgeführt worden. Zur Beprobung standen die im Rahmen dieses Schwerpunktprogrammes von Mitarbeitern der FU Berlin sowie des ZALF in Müncheberg im Oderbruch installierten Grundwassermessstellen der Transsekten Bahnbrücke und Nieschen zu Verfügung. Im Bereich der Transsekte Bahnbrücke ist der ,,Auelehm" weit verbreitet, allerdings mit lokal variierenden Mächtigkeiten. Mit zunehmender Entfernung von der Oder nimmt die Mächtigkeit dieser Deckschicht ab, bis sie in einer Entfernung von ca. 5000 m überhaupt nicht mehr vorhanden ist. Vereinzelt sind den überwiegend sandig bis kiesigen Sedimentfolgen, die den Aquifer im Bereich der Transsekte Bahnbrücke überwiegend aufbauen, in unmittelbarer Nähe der Oder geringmächtige Tonlagen zwischengeschaltet. Dadurch wird der Aquifer in flussnähe in zwei Teilbereiche gegliedert. Der untere Teilbereich steht im direkten hydraulischen Kontakt zur Oder und wird so maßgeblich durch das Uferfiltrat beeinflusst. Im Hangenden dieses grundwasserleitenden Horizontes folgt ein zweiter Teilbereich, der durch eine stauende Tonschicht an der Basis hydraulisch von der Oder getrennt ist und so überwiegend von infiltrierendem Niederschlagswasser sowie vom Oderwasser bei Überschwemmungen geprägt wird. Im Bereich der Transsekte Nieschen besteht der Grundwasserleiter ausschließlich aus sandig-kiesigen Sedimentfolgen. Außerdem fehlt hier der Auelehm und damit eine den Aquifer schützende Deckschicht. Daher ist im Bereich der Transsekte Nieschen der Einfluss von infiltrierendem Niederschlagswasser auf den Grundwasserchemismus besonders stark ausgeprägt, da dieses ungehindert in den Aquifer eindringen kann. Parallel zu jeder Grundwasserprobennahme wurde an ausgewählten Standorten in Deutschland eine Beprobung verschiedener Oberflächengewässer durchgeführt sowie Dachablaufproben gesammelt. Bei der letzten Beprobungskampagne wurden im Oderbruch eine Niederschlagsprobe sowie zwei Dachablaufproben genommen. Zum gleichen Zeitpunkt wurden Zu- und Abläufe der Kläranlage einer Stahlverarbeitungsfirma sowie dreier kommunaler Kläranlagen in der Umgebung des Oderbruchs beprobt. Sämtliche beprobten Kläranlagen leiten ihre geklärten Abwässer in die Oder. Folgende organische Verbindungen wurden in den Proben identifiziert und in drei Gruppen eingeteilt: Die Gruppe der Antioxidantien mit den Vertretern 3,5-Di-tert.-butyl-4-hydroxytoluol (BHT), 3,5-Di-tert.-butyl-4-hydroxybenzaldehyd (BHT-CHO) und 1,2-Bis(3,5-di-tert.- butyl-4-hydroxy-phenyl)ethan (2-BHT), die Gruppe der Phosphorsäureester mit den Vertretern Tributylphosphat (TBP), Tris(2-chloroethyl)phosphat (TCEP) und Tris(2- butoxyethyl)phosphat (TBEP) sowie die Gruppe der Xenoöstrogene mit den Vertretern 2,2- Bis-(4-hydroxyphenyl)propan (BPA) und 4-Nonylphenol (4-NP). Die organischen Verbindungen BHT, TBP, TCEP, TBEP und BPA sind weltweit eingesetzte, industriell hergestellte Chemikalien. 4-NP ist ein Abbauprodukt nichtionischer Tenside (Nonylphenolpolyethoxylate = NPnEO), die als Detergentien in Waschmitteln eingesetzt werden. Bei der Verbindung BHT-CHO handelt es sich um ein Abbauprodukt des Antioxidationsmittels BHT und bei 2-BHT um ein Dimeres von BHT. Sämtliche organische Umweltchemikalien und Metabolite konnten in kommunalen und industriellen geklärten und ungeklärten Abwässern, im Niederschlag und im Dachablauf, in Oberflächengewässern sowie im Grundwasser nachgewiesen werden. Abwasser: In den kommunalen Zuläufen betrug die mittlere BHT-Konzentration 392 ng/l und in den Abläufen 132 ng/l. Für BHT-CHO lag die mittlere Konzentration in den kommunalen Zuläufen bei 113 ng/l und in den Abläufen bei 70 ng/l. Auch die drei Phosphorsäureester wurden in allen untersuchten kommunalen Zuläufen mit mittleren Konzentrationen von 15404 ng/l für TBP, 986 ng/l für TCEP und 12835 ng/l für TBEP nachgewiesen. Die Durchschnittskonzentration in den Abläufen der drei kommunalen Kläranlagen lag bei 622 ng/l für TBP, 352 ng/l für TCEP und 2955 ng/l für TBEP. Das Xenoöstrogen BPA wurde in den Zuläufen mit durchschnittlich 6579 ng/l und in den Abläufen mit 1656 ng/l bestimmt. Die Verbindung 4-NP trat hingegen nur in den Abläufen der kommunalen Kläranlagen mit durchschnittlich 385 ng/l auf. Die Konzentrationen von BHT, TBP, TCEP und TBEP im Zulauf der betriebseigenen Kläranlage einer Stahlverarbeitungsfirma bei Eisenhüttenstadt waren durchweg geringer als die mittleren Konzentrationen dieser Stoffe in den Zulaufproben der kommunalen Kläranlagen. Diese Industriechemikalien finden vor allem in Haushaltsprodukten Verwendung und werden so hauptsächlich durch die Abwassereinleitungen kommunaler Kläranlagen in die Oberflächengewässer eingetragen. Im Gegensatz dazu wurden im Abwasser der industriellen Kläranlage die höchsten Konzentrationen für die beiden Xenoöstrogene BPA und 4-NP festgestellt, da diese Stoffe bei der Metallverarbeitung als Zusatzstoff bzw. als Reinigungsmittel eingesetzt werden. Sämtliche hier zur Diskussion stehenden Verbindungen, mit Ausnahme von 4-NP, wurden durch den Klärprozess mit Raten von 29,1-96,0 % eliminiert. Die Substanzen TBP und TBEP, die in höheren Konzentrationen von mehreren Mikrogramm/l im ungeklärten Abwasser enthalten waren, wurden effektiver durch den Klärprozess eliminiert, als dies bei Substanzen mit geringeren Konzentrationen wie BHT und TCEP der Fall war. Eine besondere Stellung im Eliminierungsprozess in den Kläranlagen nimmt 4-NP ein. Diese endokrin wirksame Substanz konnte ausschließlich in den Ablaufproben der kommunalen Kläranlagen nachgewiesen werden, was darauf hindeutet, dass sie erst während des Klärprozesses durch biologischen Abbau von NPnEO gebildet wird. Da allerdings kommunale Kläranlagen neben Abwasser auch einen großen Anteil an Oberflächenabfluss und damit Niederschlagswasser aufnehmen, stellt sich an dieser Stelle die Frage, warum 4-NP in den Zulaufproben nicht oberhalb der Nachweisgrenze nachgewiesen werden konnte. Niederschlag- und Dachablauf enthielten immerhin durchschnittlich 942 ng/l 4-NP. Hier besteht weiterhin Klärungsbedarf. Das Auftreten aller Substanzen in sämtlichen Ablaufproben zeigt, dass die Direkteinleitungen geklärter Abwässer in die Flüsse eindeutig eine Eintragsquelle für das gesamte untersuchte Stoffspektrum in die aquatische Umwelt darstellen. Ein weiterer Schadstoffeintrag ist durch die Aufbringung von Klärschlamm auf landwirtschaftliche Nutzflächen gegeben. Aufgrund der hohen Werte der Octanol/Wasserverteilungskoeffizienten (logPOW) der hier untersuchten Verbindungen muss eine Adsorption der Substanzen an Klärschlamm und ein damit verbundener Eintrag ins Grundwasser durch Remobilisierungserscheinungen ebenfalls als Eintragsquelle in Betracht gezogen werden. Generell gingen in den letzten Jahren die Mengen an BHT, die über die Einleitungen geklärter Abwässer in die Oberflächengewässer gelangen, zurück. Vor fast 30 Jahren gelangte in den USA vereinzelt noch ungefähr die 100fache Menge der Substanz über Abwassereinleitungen in die Vorfluter. Für TBP, TCEP und TBEP war im geklärten Abwasser deutscher Kläranlagen in den letzten 20 Jahren ebenfalls eine Konzentrationsabnahme zu beobachten. Der Grund hierfür liegt in der Ausweitung des Kläranlagennetzes sowie in der Verbesserung vorhandener Abwasserreinigungsanlagen (vor allem in den neuen Bundesländern). Dagegen ist die BPA-Konzentration im geklärten Abwasser in der Bundesrepublik Deutschland in den letzten drei Jahren geringfügig gestiegen, was auf die steigenden Produktionszahlen dieser Massenchemikalie zurückgeführt werden kann. Für 4-NP wurde in der BRD in den letzten fünf Jahren ein leichter Konzentrationsrückgang im geklärten Abwasser beobachtet. Dies kann damit in Zusammenhang gebracht werden, dass die deutsche Wasch- und Reinigungsmittelindustrie im Jahr 1986 eine freiwillige Verzichterklärung bezüglich des Einsatzes von NPnEO abgegeben hat. Durch den geringeren Einsatz dieser nichtionischen Tenside in den Produkten gelangen weniger NPnEO mit dem Abwasser in die Kläranlagen. Folglich wird im Verlauf der Abwasserbehandlung auch weniger 4-NP durch biologischen Abbau gebildet. Trotz dieser Verzichterklärung kann 4-NP dennoch bis heute in deutschen Kläranlagenabläufen nachgewiesen werden. Im internationalen Vergleich mit Österreich, Italien, England, Schottland, Schweiz, Kanada und den USA sind die 4-NP-Konzentrationen im geklärten Abwasser in Deutschland allerdings relativ gering. Niederschlag und Dachablauf Alle ausgewählten Verbindungen konnten sowohl in der Niederschlagsprobe aus dem Oderbruch als auch in den Dachablaufproben nachgewiesen werden. Aufgrund ihrer physikalischen Eigenschaften wie Dampfdruck und Henry-Konstante ist die Voraussetzung für einen Eintrag in die Atmosphäre für alle im Rahmen dieser Arbeit untersuchten Substanzen generell gegeben. BHT und BHT-CHO konnten mit durchschnittlich 510 ng/l bzw. 171 ng/l in Niederschlag- und Dachablauf nachgewiesen werden (n=5). Der Maximalwert für BHT lag dabei bei 1797 ng/l in einer Dachablaufprobe und für BHT-CHO bei 474 ng/l in der Niederschlagsprobe. Die mittlere Konzentration der Phosphorsäureester in den untersuchten Niederschlags- und Dachablaufproben lag bei 951 ng/l für TBP, bei 151 ng/l für TCEP und bei 338 ng/l für TBEP. Dabei erreichte TBP ein Maximum von 1344 ng/l, TCEP von 327 ng/l und TBEP von 448 ng/l (die Maximalwerte der Phosphorsäureester wurden jeweils in einer Dachablaufprobe bestimmt). 4-NP wurde mit einer mittleren Konzentration von 942 ng/l im Niederschlag- und Dachablauf gemessen. Das 4-NP- Maximum lag bei 1231 ng/l (Dachablauf). BPA konnte mit durchschnittlich 1251 ng/l in Niederschlag- und Dachablauf nachgewiesen werden. Die maximale BPA-Konzentration lag dabei bei 4085 ng/l in der Niederschlagsprobe aus dem Oderbruch. Die hohen Konzentrationen von BPA im Regen konnten im Rahmen dieser Arbeit nicht erklärt werden. Die Verbindung besitzt einen sehr niedrigen Dampfdruck (0,000005 Pa bei 25°C), der nicht ausreicht, um solch hohe Konzentrationen in der Atmosphäre hervorzurufen. Eine Verunreinigung der Regenwasserproben bei der Probennahme ist hier als Grund für die hohen BPA-Konzentrationen in Betracht zu ziehen und durch die Analyse weiterer Niederschlags- und Dachablaufproben zu überprüfen. Die Substanzen BHT, BHT-CHO, TBP und 4-NP waren im Vergleich zum geklärten Abwasser in höheren Konzentrationen in Niederschlag und Dachablauf enthalten. Diese Stoffe werden somit verstärkt über die Atmosphäre mit den Niederschlägen in die Umwelt eingetragen. Hier besteht Klärungsbedarf bezüglich dessen, dass 4-NP zwar im Regenwasser nicht aber in den Zuläufen der kommunalen Kläranlagen nachgewiesen werden konnte. Die mittleren Regenwasserkonzentrationen von BHT, BHT-CHO, TBP und 4-NP lagen ebenfalls über den mittleren Konzentrationen in Oberflächen- und Grundwasser. Zwei der Dachablaufproben stammten aus dem Rhein-Main Gebiet. In solchen Ballungszentren sind häufig höhere Gehalte an organischen Umweltchemikalien im Regenwasser enthalten als in ländlichen Gebieten, was einen Anstieg der Durchschnittskonzentration in sämtlichen Regenwasserproben zur Folge hat. Hinzu kommt, dass sich Verbindungen wie 4-NP, die einen hohen Dampfdruck aufweisen, relativ gleichmäßig in der Atmosphäre verteilen und so auch in Gebiete gelangen, die nicht durch hohe Schadstoffemissionen gekennzeichnet sind. Dies hat ebenfalls relativ hohe Konzentrationen im Regenwasser zur Folge. Ein dritter Grund für die höheren Konzentrationen im Regenwasser im Vergleich zum Oberflächen- und Grundwasser könnte die Adsorption organischer Umweltchemikalien mit hohen Octanol/ Wasserverteilungskoeffizienten an Sedimentpartikel, Schwebstoffe und/oder organische Substanz in Fluss und Aquifer sein. Die mittleren Konzentrationen der beiden Phosphorsäureester TCEP, TBEP und BPA waren im Vergleich zum geklärten Abwasser der kommunalen Kläranlagen im Regenwasser deutlich niedriger. Der Eintrag über die Atmosphäre ist folglich für diese Verbindungen von geringerer Bedeutung. Am Beispiel des Phosphorsäureester TBEP konnte dennoch demonstriert werden, dass der atmosphärische Eintrag organischer Verbindungen mit relativ geringen Dampfdrücken nicht zu vernachlässigen ist, da solche Substanzen die Tendenz zeigen, an Aerosolpartikel zu adsorbieren und mit dem Aerosol transportiert zu werden. Oberflächenwasser Die untersuchten Umweltchemikalien konnten in fast allen Wasserproben aus den untersuchten Oberflächengewässern mit zum Teil erheblichen Konzentrationsschwankungen nachgewiesen werden. Für BHT lagen die Konzentrationen in den Oberflächengewässern zwischen Werten unterhalb der Nachweisgrenze (<1 ng/l) und 1594 ng/l. Der Metabolit BHT- CHO wies dagegen mit einem Konzentrationsbereich von Werten unterhalb der Nachweisgrenze (<5 ng/l) bis 236 ng/l durchweg geringere Konzentrationen in den Oberflächenwasserproben auf. Der Mittelwert lag für BHT bei 233 ng/l und für BHT-CHO bei 89 ng/l (n = 47). Die Konzentrationen der Phosphorsäureester TBP, TCEP und TBEP in den untersuchten Oberflächenwasserproben schwankten zwischen Gehalten unterhalb der Nachweisgrenzen (<7 ng/l für TBP, <5 ng/l für TCEP und <6 ng/l für TBEP) und 1510 ng/l für TBP. Dabei wiesen TBP und TBEP mit Mittelwerten von 481 bzw. 465 ng/l die höchsten Konzentrationen in den untersuchten Oberflächengewässern auf. Der Mittelwert der Substanz TCEP in allen untersuchten Oberflächenwasserproben lag dagegen nur bei 165 ng/l. Die Konzentrationen der Xenoöstrogene BPA und 4-NP reichten bis maximal 1672 bzw. 1220 ng/l. Die Nachweisgrenze für BPA lag bei 10 ng/l und für 4-NP bei 6 ng/l. 4-NP trug mit einem Mittelwert von 464 ng/l am meisten von allen untersuchten Verbindungen zur Gewässerverunreinigung bei. Der Mittelwert für BPA in den Oberflächengewässern lag bei 351 ng/l. In den hier untersuchten Flüssen in der BRD war die maximale BHT-Konzentration (1594 ng/l) um das 10fache geringer als die maximale BHT-Konzentration, die noch vor 30 Jahren in deutschen Oberflächengewässern gemessen wurde (14000 ng/l). Im Vergleich zu BHT- Gehalten in japanischen (1980) und amerikanischen (1975) Oberflächengewässern lagen die aktuellen BHT-Gehalte in deutschen Flüssen deutlich darunter. Die Konzentrationen für TBP und TCEP in deutschen Oberflächengewässern sind in der Vergangenheit ebenfalls deutlich zurückgegangen. Im internationalen Vergleich liegt die BRD in Bezug auf TBP-Gehalte in Oberflächengewässern mit an der Spitze. In der Elbe konnte für die Substanz TBEP in den letzten 15 Jahren ein leichter Konzentrationsanstieg beobachtet werden. Die TBEP- Konzentration in deutschen Oberflächengewässern ist im Vergleich zu Gehalten in japanischen und amerikanischen Flüssen sowie im Trinkwasser aus Kanada gering. Der BPA- Gehalt im Rhein ist in den letzten 10 Jahren geringfügig angestiegen. Im Vergleich mit Japan und Tschechien liegen die BPA-Konzentrationen in deutschen Flüssen innerhalb von Ballungsgebieten auf einem ähnlich hohen Niveau. Die Konzentrationsentwicklung des Xenoöstrogens 4-NP war seit 1986 in deutschen Oberflächengewässern stark rückläufig, was mit der freiwilligen Verzichterklärung in diesem Jahr zusammenhängt. Trotzdem tritt 4-NP auch heute noch in Konzentrationen im Nanogramm/Liter-Bereich in deutschen Flüssen auf. Die deutschen Werte lagen allerdings deutlich unterhalb der 4-NP-Konzentrationen in Oberflächengewässern der Schweiz, England, den USA und Taiwan.. Grundwasser Das Antioxidans BHT sowie sein Abbauprodukt BHT-CHO konnten in den meisten Grundwasserproben aus dem Oderbruch mit Gehalten bis zu 2156 bzw. 541 ng/l nachge- wiesen werden. Der Mittelwert für BHT im Grundwasser lag bei 353 ng/l und für BHT-CHO bei 105 ng/l (n=76). Die Verbindung 2-BHT wurde ausschließlich im Grundwasser nachgewiesen. Dies zeigt, dass die anaeroben Bedingungen im Aquifer des Oderbruchs zur Bildung des Dimeren von BHT geführt haben. Ob diese Vermutung stimmt, dass 2-BHT tatsächlich aus dem Antioxidans BHT gebildet wird, soll in naher Zukunft anhand mikrobiologischer Abbauversuche von BHT unter anaeroben Bedingungen geklärt werden. Die Gehalte der Phosphorsäureester im Grundwasser bewegten sich in Konzentrationsbereichen bis zu 1605 ng/l (TBP), bis zu 754 ng/l (TCEP) und bis zu 2010 ng/l (TBEP) mit einem Mittelwert für TBP von 276 ng/l, für TCEP von nur 80 ng/l und für TBEP von 289 ng/l. Der Maximalwert für BPA in den Grundwasserproben betrug 4557 ng/l. Der Mittelwert für diese Verbindung im Grundwasser lag bei 630 ng/l. Betrachtet man die BPA- Konzentration in den Grundwasserproben, fällt auf, dass diese sehr starken Schwankung unterliegt, die an dieser Stelle nicht erklärt werden können. Es besteht der Verdacht einer BPA-Kontamination der Grundwasserproben bei der Probennahme, da die beprobten Messstellen im Oderbruch zur Förderung des Grundwassers mit Kunststofflinern ausgestattet wurden, die eventuell BPA als Antioxidans enthalten. In Zukunft sind daher weitere Grundwasseranalysen mit einer verbesserten Probennahmetechnik notwendig, um eine Kontamination mit BPA auszuschließen. In den Grundwasserproben war das Isomerengemisch 4-NP, ebenso wie in den Oberflächenwasserproben, im Mittel mit der höchsten Konzentration vertreten (724 ng/l). Das 4-NP-Maximum lag dabei bei 2542 ng/l. Alle ausgewählten organischen Industriechemikalien konnten in den odernahen Bereichen innerhalb der Transsekte Bahnbrücke sowohl im Grundwasser aus dem Teilbereich des Aquifers, der nur durch infiltrierendes Oderwasser gespeist wird, als auch im Grundwasser aus dem Teilbereich des Aquifers, der überwiegend von infiltrierendem Niederschlagswasser beeinflusst wird, nachgewiesen werden. Die anthropogenen Stoffe gelangen also im Bereich der Transsekte Bahnbrücke sowohl über das Uferfiltrat als auch durch Niederschlagsinfiltration ins Grundwasser. Durch die Uferfiltration spiegelten sich die Konzentrationen der vor wenigen Tagen infiltrierten organischen Verbindungen aus dem Oderwasser direkt im Grundwasser aus odernahen Bereichen wieder. Auch weiter vom Fluss entfernt liegende Aquiferbereiche innerhalb der Transsekte Bahnbrücke wurden noch von infiltriertem Oderwasser beeinflusst. Die jahreszeitlichen Konzentrationsschwankungen demonstrieren hier jedoch die Flusskonzentrationen vor einigen Jahren, da das Oderwasser mehrere Jahre braucht, um in diese Bereiche zu gelangen. Weiterhin ist auch ein Stoffeintrag ins Grundwasser mit dem Oderwasser bei Hochwasserereignissen zu berücksichtigen. Generell nahmen die Konzentrationen der organischen Umweltchemikalien mit zunehmender Entfernung von der Oder ab, was den fehlenden Niederschlagseinfluss im Aquiferbereich der Transsekte Bahnbrücke bedingt durch die schützenden undurchlässigen Deckschichten demonstriert. Im Grundwasser, das aus dem Aquiferbereich in unmittelbarer Nähe der Entwässerungsgräben stammte, war häufig eine Konzentrationsabnahme der organischen Umweltchemikalien zu beobachten. Dies beweist den hydraulischen Zusammenhang zwischen Fluss und Entwässerungsgräben. Das infiltrierte Flusswasser steigt nach der Aquiferpassage in Grabennähe auf, was zu Verdünnungseffekten im Grundwasser verbunden mit einer Konzentrationsabnahme führt. Weiterhin wurden die ausgewählten Stoffe auch in den Grundwasserproben aus dem Aquiferbereich der Transsekte Nieschen nachgewiesen, der durch das Fehlen undurchlässiger Deckschichten gekennzeichnet ist. Da hier aufgrund der Entfernung dieser Transsekte von der Oder der hydraulische Kontakt zum Fluss stark eingeschränkt ist, sind die im Grundwasser auftretenden organischen Umweltchemikalien auf einen Eintrag mit dem infiltrierenden Niederschlagswasser zurückzuführen. Für einen Eintrag der Substanzen mit dem Niederschlagswasser spricht auch die Tatsache, dass die mittleren Konzentrationen der organischen Verbindungen in den Grundwasserproben aus der Transsekte Nieschen im Gegensatz zu denen aus der Transsekte Bahnbrücke trotz eines fehlenden hydraulischen Kontakts zur Oder erhöht waren. Die starken Konzentrationsschwankungen der organischen Umweltchemikalien im Aquiferbereich der Transsekte Nieschen können zum einen auf einen Eintrag dieser Substanzen mit dem Niederschlag zurückgeführt werden. Der Aquifer im Oderbruch ist heterogen ausgebildet, was den Eintrag organischer Stoffe mit den Niederschlägen ins Grundwasser lokal fördert oder hemmt und es dadurch zu unterschiedlichen Konzentrationen kommt. Zum anderen kann angenommen werden, dass die Konzentrationsschwankungen in diesem Aquiferbereich Folge einer Aufkonzentrierung der gelösten organischen Stoffe durch Verdunstung des oberflächennahen Grundwassers waren. Diese Annahme bestätigen die erhöhten Konzentrationen der Stoffe im Grundwasser im November 2000 und im März 2001 im Vergleich zum März 2000. Zu beiden Zeitpunkten waren die Niederschläge gering, was sich im Niedrigwasserstand der Oder wiederspiegelte. Vor allem in niederschlagsarmen Gebieten wie das Oderbruch, kann dieser Prozess der Aufkonzentrierung organischer Stoffe im Grundwasser durch Evaporation von Bedeutung sein. Die Frage, ob letztendlich der Niederschlagseintrag oder der umgekehrte Prozess, die Evaporation des Grundwassers, zu den starken Konzentrationsschwankungen der organischen Umweltchemikalien im Aquiferbereich der Transsekte Nieschen geführt hat, kann an dieser Stelle nicht beantwortet werden. Sicher ist, dass bei fehlenden undurchlässigen Deckschichten ein atmosphärische Eintrag organischer Umweltchemikalien in den Aquifer stattfindet. Auch in den Messstellen, die außerhalb der beiden Transsekten Nieschen und Bahnbrücke ca. 3000 bzw. 5000 m entfernt von der Oder liegen, konnten die organischen Verbindungen zum Teil in erheblichen Konzentrationen nachgewiesen werden. Dies ist zum einen wiederum mit einem Eintrag durch Niederschlagswasser und dem Transport der organischen Umweltchemikalien in größere Tiefen des Aquifers mit dem Sickerwasser zu erklären. Die undurchlässige Auelehmschicht ist in diesem Bereich nicht mehr vorhanden, so dass das Niederschlagswasser ungehindert in den Aquifer infiltrieren kann. Ein Einfluss des Oderfiltrats in dieser Entfernung vom Fluss kann ausgeschlossen werden, da in den mittleren Bereichen des Oderbruchs 50-100 Jahre für einen vollständigen Grundwasseraustausch realistisch sind und die Produktion sämtlicher Industriechemikalien, die Gegenstand dieser Arbeit sind, zu diesen Zeiten ohne Bedeutung war. Eine Remobilisierung der organischen Umweltchemikalien aus Klärschlamm, der im Land Brandenburg noch häufig auf Agrarflächen aufgebracht wird, muss als Eintragsquelle hier ebenfalls in Betracht gezogen werden, da Stoffe mit einem hohen Octanol/ Wasserverteilungskoeffizienten häufig die Tendenz zeigen, an Klärschlamm zu akkumulieren. Der photochemische Abbau des Antioxidationsmittels BHT zu seinem Metabolit BHT-CHO in der Atmosphäre war im Sommer höher als im Herbst und im Frühjahr, wobei der Metabolit selbst ebenfalls Abbauprozessen unterlag. Im Gegensatz dazu spielte der photochemische Abbau von TBP, TCEP, TBEP und 4-NP zu keinen Zeitpunkt eine große Rolle. Solange keine nennenswerten Direkteinleitungen in die Oder zu verzeichnen waren, konnte flussabwärts eine Konzentrationsabnahme für alle organischen Verbindungen festgestellt werden, welche auf aeroben Abbau der Substanzen zurückgeführt werden kann. Im Frühjahr war der Sauerstoffgehalt im Fluss mit 12,05 mg/l aufgrund der geringen Wassertemperatur (6,9 °C) und des Hochwasserereignisses am höchsten. Dies hatte höhere aerobe Abbauraten von BHT zu BHT-CHO zu diesem Zeitpunkt zur Folge. Ob es sich tatsächlich um einen biologischen Abbau der organischen Substanzen handelt oder ob Adsorptionseffekte an Schwebstoffe und Sedimente bei der Eliminierung dieser Stoffe ebenfalls eine Rolle spielen, muss anhand zukünftiger Analysen von Odersedimenten- und Schwebstoffen auf solche Substanzen geklärt werden. Der Abbau unter anaeroben Bedingungen, wie sie im Grundwasserleiter des Oderbruchs durchweg herrschen, spielte dagegen im Bezug auf alle untersuchten Verbindungen keine große Rolle, da diese in allen Tiefen des Aquifers (bis 21 m) noch nachgewiesen werden konnten. Sind sie einmal in das Grundwasser gelangt, werden sie aufgrund ihrer relativ guten Wasserlöslichkeit also leicht mit diesem in tiefere Bereiche transportiert. Sie sind damit relativ mobil. Die organischen Umweltchemikalien werden auch nicht wesentlich durch Adsorption an Sediment und/oder organischer Substanz zurückgehalten und dadurch aus dem Grundwasser eliminiert. Solche Faktoren wie ein schlechter anaerober Abbau, eine gute Wasserlöslichkeit und eine geringe Adsorption an Boden und Sediment einiger Schadstoffe müssen bei der Trinkwasserförderung aus tieferen Aquiferbereichen berücksichtigt werden. Chemikalien mit guten Wasserlöslichkeiten, wie beispielsweise die beiden Phosphorsäureester TCEP und TBEP, zeigten sogar die Tendenz sich besonders in den tieferen Aquiferbereichen anzureichern. Die Ergebnisse dieser Arbeit zeigen auch, dass es selbst in Gebieten wie dem Oderbruch, in denen die Grundwasserneubildung durch Niederschlag eine eher geringe Rolle spielt, durchaus zu einen nicht zu vernachlässigenden Eintrag von Stoffen durch Niederschlagswasser kommt und eine hohe Verdunstungsrate zu einer Aufkonzentrierung führt. Dies bedeutet, dass bei einer Betrachtung von hydrochemischen Prozessen in einem Grundwasserleiter, der hauptsächlich durch Uferfiltrat gespeist wird, keine einfache räumliche Struktur zugrunde gelegt werden kann. Zum lateralem Zustrom des infiltrierenden Flusswassers kommt der vertikale Einfluss des Sickerwassers. Dies muss neben Faktoren wie anaerober Abbau, Adsorption und Verdünnungseffekte bei der Interpretation des Schadstoffeintrags- und Transports im Grundwasser berücksichtigt werden.
Das Ziel dieser Arbeit wurde eingangs über den Begriff der erweiterten Schließung der optischen und mikrophysikalischen Eigenschaften der Partikel definiert. Hierunter versteht man das Zusammenfügen von verschiedenen Messungen zu einem konsistenten Bild der betrachteten Partikeleigenschaften. Darüber hinaus sollen die Messungen auch in anderen Teilgebieten der Aerosolphysik verwendbar sein, um so das konsistente Bild zu erweitern. Dieses so umschriebene Ziel konnte für die mikrophysikalischen und optischen Messergebnisse, die während des LACE 98 Experimentes, einem vom Bundesministerium für Forschung und Bildung (Bmb f) geförderten Schließungsexperiment, in Lindenberg (Brandenburg) rund 50 km südöstlich von Berlin im Juli und August 1998 erfasst wurden, erreicht werden. Die Messungen wurden erfolgreich zu einem konsistenten Datensatz und einem "Bild" der Partikeleigenschaften zusammengefügt. Unter dem Begriff "Bild" subsummiert sich hierbei nicht nur eine Charakterisierung der Variabilität und Abhängigkeit der Partikeleigenschaften, z.B. von der rel. Luftfeuchte, sondern darüber hinaus auch eine Charakterisierung der Beeinflussung verschiedener von den Eigenschaften der Partikel abhängiger Größen. Hierzu zählen Strahlungshaushaltsgrößen (Erwärmungsrate der Luft durch Absorption solarer Strahlung und die Volumenabsorption solarer Strahlung durch Partikel), wolkenphysikalische Größen (maximale Übersättigung der Wolkenluft während der Wolkenentstehung und Anzahlkonzentration der wachsenden Wolkentropfen), die massengewichtete mittlere Sedimentationsgeschwindigkeit von Partikeln und nicht zuletzt gesundheitsrelevante Größen, wie z.B. die vom Menschen beim Atmen aufgenommene und eingelagerte Partikelmasse. Nachfolgende Zusammenstellung soll nochmals die erzielten Ergebnisse zusammenfassen. Für eine detaillierte Darstellung der in den einzelnen Kapiteln erzielten Ergebnisse soll hier nur auf die jeweiligen Zusammenfassungen der einzelnen Kapitel verwiesen werden. . Im Rahmen der direkten Schließung, wurden unterschiedliche Verfahren zur Bestimmung der optischen Eigenschaften der Partikel erfolgreich miteinander verglichen. Beteiligt waren bei diesem Vergleich folgende Methoden: Partikel im trockenen Zustand: -- Aerosolphotometer (alle optischen Eigenschaften, ) -- Nephelometer (Streukoeffizient) -- PSAP (Absorptionskoeffizient) -- IPMethode (Absorptionskoeffizient) -- Telephotometer (Extinktionskoeffizient) Partikel bei Umgebungsfeuchte: -- Telephotometer (Extinktionskoeffizient) -- horizontales Lidar (Extinktionskoeffizient) Es zeigte sich, dass sich das Aerosolphotometer mit seinem schon aus der Theorie des Messverfahrens her begründeten konsistenten Satz aller optischen Eigenschaften als Referenzmethode während LACE 98 bewährte. Mit seiner Hilfe konnte nun auch die Gültigkeit einer empirischen Korrektur des PSAP nach Bond et al. [1999] für natürliche Aerosolpartikel bestätigt werden. Dem Anwender dieses Gerätes, das mit einer hervorragenden zeitlichen Auflösung von wenigen Minuten den Absorptionskoeffizienten bestimmt, stehen somit zwei unabhängig voneinander gewonnene Kalibrierungsfunktionen zur Verfügung, die innerhalb der Fehlergrenzen auch mit einander im Einklang stehen. . Im Rahmen der indirekten Schließung wurde ein Modell entwickelt, mit dem auf Basis eines Kugelschalenmodells der Partikel aus Messungen der mikrophysikalischen Eigenschaften der Partikel den Extinktions, den Streu- und den Absorptionskoeffizienten sowie die Single Scattering Albedo berechnet wurden. Mit Hilfe dieses Modells wurde der Feuchteeffekt der oben genannten optischen Eigenschaften berechnet. Mit diesen Ergebnissen konnten dann die Messwerte des Telephotometers feuchtekorrigiert, und mit den Messungen des Aerosolphotometers verglichen werden, wo bei eine gute Übereinstimmung der Messreihen festgestellt werden konnte. Die beobachteten Unterschiede konnten auf Ernteaktivitäten, die nur die Messungen des Telephotometers beeinflussten, zurückgeführt werden. Ein Vergleich der mit Hilfe des Modells auch direkt berechenbaren optischen Eigenschaften mit den direkten Messwerten der beteiligten Verfahren fiel ebenfalls positiv aus. Anhand aller Modellrechnungen wurde eine physikalisch motivierte Näherungsfunktion für den Feuchteeffekt des Extinktions- und des Streukoeffizienten als Funktion des Aktivierungsparameters bereit gestellt. In Klimamodellen kann mit Hilfe der vorgestellten Näherungsfunktionen der Feuchteeffekt auf einfache Weise parametrisiert werden. Wenn man allerdings konkrete Messergebnisse miteinander vergleichen möchte, ist man auf eine vollständige Erfassung der mikrophysikalischen Eigenschaften der Partikel angewiesen. . Im Teil IV der Arbeit wurden auf der Basis des zuvor vorgestellten Datensatzes und der hierfür entwickelten Verfahren (Algorithmen) weitere Auswertungen zu unterschiedlichen, für die Meteorologie interessanten Themengebieten, vorgestellt und ihre Ergebnisse charakterisiert. . In Kapitel 6.1 wurde mit Hilfe von Auswertegleichungen aus den in dieser Arbeit erstellten Messungen des Sieben-Sensor-Bilanzphotometers und den Messungen des Aerosolphotometers die Volumenabsorptionsrate solarer Strahlung der bodennahen Partikel und die daraus resultierende Erwärmungsrate der Luft berechnet. Die Ergebnisse wurden mit Literaturwerten anderer Messkampagnen verglichen. Insbesondere konnte ein interessantes Ergebnis von Hänel