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Die vorliegende Arbeit präsentiert Forschungsarbeiten basierend auf nanoskopischen Oberflächenmessungen an plasmonischen Metaoberflächen und zweidimensionalen Materialien, insbesondere dem halbleitenden Übergangsmetal-Dichalcogenid (TMDC) WS_2. Die Thesis ist in sieben Kapitel untergegliedert. Die Einleitung vermittelt einen Überblick über die treibenden Kräfte hinter der Forschung im Bereich der Nanophotonik an zweidimensionalen Materialsystemen. Die Untersuchung der Licht-Materie-Wechselwirkung an dünnen Materialgrenzflächen zieht sich als roter Faden durch die gesamte Arbeit.
Das zweite Kapitel beschreibt den experimentellen Aufbau, der für die Durchführung der nanoskopischen Messungen in dieser Arbeit implementiert wurde. Es werden theoretische Grundlagen, das Messprinzip und die Implementierung des optischen Rasternahfeldmikroskops (s-SNOM) skizziert. Außerdem wird ein Strom-Spannungs-Rasterkraftmikroskop (c-AFM) im Kontaktmodus genutzt, um elektrische Ströme auf mikroskopischen zweidimensionalen TMDC-Terrassen zu messen. In den darauffolgenden vier Kapiteln werden die Beiträge dieser Arbeit zur Untersuchung der Licht-Materie-Wechselwirkung auf der Nanoskala aus verschiedenen Perspektiven vorgestellt. Jedes Kapitel enthält eine kurze Einleitung, einen Theorieteil, Messdaten oder Simulationsergebnisse sowie eine Analyse; vervollständigt durch einen Schlussteil.
Die zentrale Arbeit an einer metallischen Metaoberfläche aus elliptischen Goldscheiben wird in Kapitel 3 vorgestellt. Der zugehörige Theorieteil führt in das Konzept von Oberflächen-Plasmon-Polaritonen (SPP) ein, das für den Forschungsbereich der Plasmonik im Allgemeinen wesentlich ist. Verschiedene Methoden zur Berechnung der Dispersionsrelation dieser Oberflächenmoden an ein- und mehrschichtigen Grenzflächen werden auf die untersuchte Metaoberflächenprobe angewendet. Das Modell sagt drei verschiedene Moden voraus, die sich an der Grenzfläche ausbreiten. Eine teil-gebundene ins Substrat abstrahlende Oberflächenmode sowie zwei vergrabene stark gebundene anisotrope Moden. Eine auf der Probe platzierte Nanokugel aus Silizium wird als radiale Anregungsquelle verwendet.
Der Vergleich mit s-SNOM-Nahfeldbildern zeigt, dass nur die schwach gebundene geführte Modenresonanz ausreichend angeregt wurde, um durch s-SNOM-Bildgebung nachgewiesen werden zu können. Die schwache Oberflächenbindung erklärt die scheinbar isotrope Ausbreitung auf der anisotropen Oberfläche. Die Beobachtung der verbleibenden stark eingegrenzten anisotropen vergrabenen Moden würde eine verbesserte tiefenempfindliche Auflösung des Systems erfordern, die im Prinzip für Schichtdicken von 20 nm möglich sein sollte. Darüber hinaus wirft die Beobachtung die Frage auf, ob die durch Impuls- und Modenvolumenanpassung der Nanokugel gegebene Anregungseffizienz einen ausreichenden Anregungsquerschnitt erzeugt, um nachweisbare vergrabene SPP-Moden zu erzeugen.
In Kapitel 4 wird die Idee der Visualisierung vergrabener elektrischer Felder mit s-SNOM fortgesetzt. Hier wird es auf die Untersuchung von WS_2 angewendet, einem zweidimensionalen TMDC-Material, welches Photolumineszenz zeigt. Durch die Strukturierung des Galliumphosphid-Substrats unter der hängenden Monolage, die von einer dünnen Schicht aus hBN getragen wird, wird die Photolumineszenzausbeute um den Faktor 10 erhöht. Dies wird durch den Entwurf einer lateralen DBR-Mikrokavität mit zusätzlich optimierter vertikaler Tiefe erreicht, die in das Substrat geätzt wurde.
Die hochauflösende Abbildung der elektrischen Feldverteilung im Resonator wird durch den Einsatz von s-SNOM ermöglicht, um die Verbesserung der Einkopplung durch diese beiden Ansätze zu bewerten. Es konnte festgestellt werden, dass die laterale Struktur überwiegend zur verstärkten Photolumineszenzausbeute beiträgt, während für die Einkopplung keine offensichtliche Verstärkung auf die vertikale Strukturoptimierung zurückgeführt werden konnte.
Das zweidimensionale Material WS_2 wird in Kapitel 5 erneut mit Hilfe von c-AFM untersucht. Unterschiedlich dicke Multilagen auf Graphen und Gold dienen als Tunnelbarrieren für vertikale Ströme zwischen Substrat und leitender c-AFM-Messpitze. Die Daten können mit einem Fowler-Nordheim-Modell mit Parametern für die Tunnelbreite und Schottky-Barrierenhöhen der beiden Grenzflächen erklärt werden. Die Messungen zeigen jedoch eine schwache Reproduzierbarkeit, was eine detailliertere Zusammenfassung der relevanten Fehlerquellen erfordert. In der Schlussfolgerung des Kapitels werden mehrere Schlüsselaspekte vorgeschlagen, die bei künftigen Messungen berücksichtigt werden sollten. Entscheidend ist, dass c-AFM sehr empfindlich auf die Adsorption von Wasserfilmen an der Probenoberfläche reagiert, worunter WS_2-Oberflächen unter Umgebungsbedingungen leiden...
We investigated the excitation of surface plasmon polaritons on gold films with the metallized probe tip of a scattering-type scanning near-field optical microscope (s-SNOM). The emission of the polaritons from the tip, illuminated by near-infrared laser radiation, was found to be anisotropic and not circularly symmetric as expected on the basis of literature data. We furthermore identified an additional excitation channel via light that was reflected off the tip and excited the plasmon polaritons at the edge of the metal film. Our results, while obtained for a non-rotationally-symmetric type of probe tip and thus specific for this situation, indicate that when an s-SNOM is employed for the investigation of plasmonic structures, the unintentional excitation of surface waves and anisotropic surface wave propagation must be considered in order to correctly interpret the signatures of plasmon polariton generation and propagation.
A new experimental system has been set up with the ability to investigate catalytic processes and charge transfer of acrylonitrile on copper. For this purpose a new Time of Flight Mass Spectrometer to measure both the reaction outcome and electron energy distributions has been designed and tested. First experiments have been carried out, in which the width of the two-photon photoelectron energy distribution can be varied by changing the wavelength of the incident laser beam. This method allows high precision measurements of the work function and will be useful in the study with adsorbates, physi- or chemisorbed. In first adsorption measurements the excitation of vibrational modes of acrylonitrile has been seen to be consistent with earlier gas-phase experiments. Electron energy spectra taken with the electron analyzer with high resolution showed a clear defect in the electron yield at energies around the energy of one vibrational mode, indicating the possibility of resonant vibrational excitation by electron impact. More indications to that process were found i first electron spectra from the new TOF-MS, since a threshold for the capture probability is found at energies close to vibrational excitation. The threshold vanishes when the exposure is amplified significantly, indicating that electrons are scattered multiple and no resonance are be observed anymore. The experiments carried out were just the starting point in understanding the mechanism of the reaction. A new femtosecond laser system which is currently set up will give not only a time-resolved information on the reaction pathways but also give the possibility to create non-thermal electrons and to study intermediate states of the photoemission and the influence of the adsorbate on them. In addition the rotation of the electron analyzer will permit angle-resolved measurements of the scattering process of the electrons and the vibrational excitation via this pathway. With the new cooling system applied it will also be interesting to study the excitation process at lower temperatures. Below -160° C there are different geometries of the molecule predicted to be present at the surface. At these temperatures the thermal effects should play a major role, so that a thermal decoupling of the electrons is very desirable.
Untersuchung von Korrelationseffekten in der Doppelphotoemission von normal- und supraleitendem Blei
(2012)
Im Rahmen dieser Arbeit wurde für die erstmalige Untersuchung der Doppelphotoemission von supraleitenden Materialien eine neue Messapparatur aufgebaut. Mit ihr lassen sich auf eine neue Weise Korrelationseffekte zwischen zwei Elektronen untersuchen, denn beide werden für jedes Reaktionsereignis mit ihrem vollständigen Impulsvektor aufgezeichnet. Die Apparatur kann daher für einen direkten Nachweis der Cooperpaarung in Supraleitern verwendet werden. Dazu wurden ein speziell für diesen Zweck angepasstes Spektrometer, Vakuumsystem und Probenhalter konstruiert. Ein mehrfach verbessertes Vakuumsystem sorgte dafür, dass eine Bleioberfläche über einen Zeitraum von mindestens 15 Stunden nach einer Reinigung gemessen werden konnte. Das Spektrometer erlaubte die koinzidente Messung von Elektronen über einen großen Raumwinkelbereich mit ausschließlich elektrischen Feldern. Dadurch war es auch im supraleitenden Zustand möglich, die Trajektorien der Elektronen zu berechnen. Die Energieauflösung für jedes Elektron lag zwischen 1/30 und 1/50, je nach untersuchtem Emissionswinkel. Ein eigens entwickelter Probenhalter erlaubte es, eine nur von einer Seite thermisch abgeschirmte Probe auf eine Temperatur von 4,5 K zu kühlen. Die Experimente wurden an einer Beamline des Berliner Synchrotrons BESSY durchgeführt.
Von entscheidender Bedeutung für die Auswertung der Daten ist die Qualität der Pulserkennungsroutine. Sie bestimmt die Totzeit der Messapparatur, das heisst wie nahe zwei Elektronen zeitlich und räumlich beieinander liegen dürfen, um noch detektiert zu werden. Sie beeinflusst somit die Beobachtung erheblich. In den als digitalisierte Pulse aufgenommen Rohdaten besteht die Schwierigkeit darin, zwei übereinander liegende Signale als solche zu erkennen und die richtige Zeit beider Signale zu bestimmten. Dies wurde erheblich verbessert, indem ein in Vorabeiten simulierter Doppelpulsalgorithmus modifiziert und erstmalig verwendet wurde. In der Folge konnte die Totzeit deutlich verringert und daher bis zu 20% mehr Doppelereignisse gefunden werden. Darüber hinaus ließen sich Fehler bei der Zeiterkennung nahe aufeinander folgender Pulse korrigieren. Ein in diesem Zusammenhang entwickeltes Programm erzeugte durch die Addition von gemessenen Einzelpulsen künstliche Doppelereignisse mit beliebiger Abstandsverteilung und erlaubte so erstmals eine exakte Simulation der Detektortotzeit mit verschiedenen Pulserkennungsalgorithmen.
Neben den Koinzidenzereignissen wurden auch die Ergebnisse der gewöhnlichen Photoemission untersucht und mit Bandstrukturrechnungen verglichen. Aufgrund der Messmethode wurde keine Vorauswahl bezüglich des Emissionswinkels oder der kinetischen Energie getroffen. Die Ergebnisse der Fermiflächen stimmen innerhalb der erreichten Auflösung mit den theoretischen Vorhersagen überein. Ebenso konnten die Strukturen in den Parallelimpulsspektren der Elektronen, die aus lokalisierten Energieniveaus emittiert wurden, mit der Interferenz der ausgehenden Wellenfunktionen erklärt werden. Eine Simulation dieses Effekts lieferte trotz der vergleichsweise sehr niedrigen Elektronenenergien eine gute Übereinstimmung der wesentlichen Merkmale.
Es wurden Doppelphotoemissionspektren von Blei bei verschiedenen Photonenenergien im Bereich von 21,22 eV bis 40 aufgenommen. Dabei konnten verschiedene Emissionskanäle identifiziert werden. Das Korrelationsloch ist ein sehr grundlegender Effekt, der aufgrund der Coulombabstoßung und des Pauli-Prinzips auftritt und daher bei allen Metallen vorkommt. Betrachtet man das Korrelationsloch im Impulsraum, so führt es dazu, dass zwei gleichzeitig emittierte Elektronen keine ähnlichen Impulsvektoren besitzen dürfen. Durch die verbesserten Pulserkennungsalgorithmen war es möglich, das Korrelationsloch zu untersuchen und über einen weiten Energiebereich zu vermessen. Es zeigte sich wie erwartet als Verarmungszone in der Impulsverteilung eines Elektrons um den Impuls eines zweiten. Ein solcher Effekt ist mit einem einzelnen Detektor sehr schwer zu messen, da die Totzeit die gleiche Auswirkung auf die Spektren hat. Durch eine Simulation konnte ihr Einfluss in jedem Spektrum herausgefunden und so beide Effekte voneinander getrennt werden. Sie stehen damit für einen Vergleich mit einer noch zu entwickelnden theoretischen Vorhersage zur Verfügung.
Aufgrund der bei Blei sehr nahe an der Fermikante liegenden, lokalisierten Energieniveaus konnte der Augerzerfall aus dem Valenzband identifiziert und untersucht werden. Korrelationseffekte zwischen den beiden Elektronen spielten aufgrund des sehr breiten Valenzbandes wie erwartet eine untergeordnete Rolle. Dies ließ sich nachweisen, indem die Energieverteilung durch eine Selbstfaltung der Valenzbandzustandsdichte beschrieben wurde und die Winkelverteilung der Augerelektronen keine Beeinflussung durch die Emissionsrichtung der Photoelektronen zeigte. Beide Beobachtungen deuten auf einen vollständig unabhängigen Emissionsprozess der beiden Elektronen hin. Überraschenderweise zeigte sich aber eine Energieverschiebung des Photoelektrons, abhängig von der kinetischen Energie des Augerelektrons. Dieser in der Gasphase als Post-Collision-Interaction bekannte Effekt sollte aufgrund der schnellen Abschirmung der im Festkörper zurückbleibenden Löcher nicht auftauchen. Die Ursache für die Energieverschiebung ist noch unbekannt.
Für die Identifizierung der Emission von Cooperpaaren wurden Messungen oberhalb und unterhalb der Sprungtemperatur bei verschiedenen Photonenenergien zwischen 20 eV und 40 eV durchgeführt. Verschiedene Spektren wurde nach der Signatur des Prozesses untersucht. Aufgrund der geringen Statistik konnte er nicht identifiziert werden. Demnach konnte auch die theoretische Vorhersage nicht widerlegt werden. Da dieses Experiment aus technischer Sicht äußerst herausfordernd ist, war die Untersuchung von Blei, als einfach zu präparierendes Material mit hoher Sprungtemperatur, naheliegend. Es stellte sich jedoch durch die Auswertung heraus, dass es im Hinblick auf die untersuchte Fragestellung einen wesentlichen Nachteil besitzt. Die Hauptintensität befindet sich im Gegensatz zu Kupfer für alle hier verwendeten Photonenenergien bei niedrigen Elektronenenergien, so dass nur wenige Ereignisse in dem für die Cooperpaaremission interessanten Energiefenster liegen.
We have studied one-proton-removal reactions of about 500MeV/u 17Ne beams on a carbon target at the R3B/LAND setup at GSI by detecting beam-like 15O-p and determining their relative-energy distribution. We exclusively selected the removal of a 17Ne halo proton, and the Glauber-model analysis of the 16F momentum distribution resulted in an s2 contribution in the 17Ne ground state of about 40%.
A synchrotron is a particular type of cyclic particle accelerator and the first accelerator concept to enable the construction of large-scale facilities [10], such as the largest particle accelerator in the world, the 27-kilometre-circumference Large Hadron Collider (LHC) by CERN near Geneva, Switzerland, the European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) in Grenoble, France for the synchrotron radiation, the superconducting, heavy ion synchrotron SIS100 under construction for the FAIR facility at GSI, Darmstadt, Germany and so on. Unlike a cyclotron, which can accelerate particles starting at low kinetic energy, a synchrotron needs a pre-acceleration facility to accelerate particles to an appropriate initial value before synchrotron injection. A pre-acceleration can be realized by a chain of other accelerator structures like a linac, a microtron in case of electrons, for example, Proton and ion injectors Linac 4 and Linac 3 for the LHC, UNLAC as the injector for the SIS18 in GSI and in future the SIS18 as injector for the SIS100. The linac is a commonly used injector for the ion synchrotron and consists of some key components. The three main parts of a linac are: An ion source creating the particles, a buncher system or an RFQ followed by the main drift tube accelerator DTL. In order to meet the energy and the beam current requirement of a synchrotron injector linac, its cost is a remarkable percentage of the total facility costs.
However, the normal conducting linac operation at cryogenic temperatures can be a promising solution in improving the efficiency and reducing the costs of a linac. Synchrotron injectors operate at very low duty factor with beam pulse lengths in 1 micros to 100 micros range, as most of the time is needed to perform the synchrotron cycle. Superconducting linacs are not convenient, as they cannot efficiently operate at low duty factor and high beam currents.
The cryogenic operation of ion linacs is discussed and investigated at IAP in Frankfurt since around 2012 [1, 37]. The motivation was to develop very compact synchrotron injectors at reduced overall linac costs per MV of acceleration voltage. As the needed beam currents for new facilities are increasing as well, the new technology will also allow an efficient realization of higher injector linac energies, which is needed in that case. Operating normal conducting structures at cryogenic temperature exploits the significantly higher conductivity of copper at temperatures of liquid nitrogen and below. On the other hand, the anomalous skin effect reduces the gain in shunt impedance quite a bit[25, 31, 9]. Some intense studies and experiments were performed recently, which are encouraging with respect to increased field levels at linac operation temperatures between 30 K and 70 K [17, 24, 4, 23, 5, 8]. While these studies are motivated by applications in electron acceleration at GHz-frequencies, the aim of this paper is to find applications in the 100 to 700 MHz range, typical for proton and ion acceleration. At these frequencies, a higher impact in saving RF power is expected due to the larger skin depth, which is proportional to the frequency to the power of negative half with respect to the normal skin effect. On the other hand, it is assumed that the improvement in maximum surface field levels will be similar to what was demonstrated already for electron accelerator cavities. This should allow to find a good compromise between reduced RF power needs for achieving a given accelerator voltage and a reduced total linac length to save building costs.
A very important point is the temperature stability of the cavity surface during the RF pulse. This is of increasing importance the lower the operating temperature is chosen: the temperature dependence of the electric conductivity in copper gets rather strong below 80 K, as long as the RRR - value of the copper is adequate. It is very clear, that this technology is suited for low duty cycle operated cavities only - with RF pulse lengths below one millisecond. At longer pulses the cavity surface will be heated within the pulse to temperatures, where the conductivity advantage is reduced substantially. These conditions fit very well to synchrotron injectors or to pulsed beam power applications.
H – Mode structures of the IH – and of the CH – type are well-known to have rather small cavity diameters at a given operating frequency. Moreover, they can achieve effective acceleration voltage gains above 10 MV/m even at low beam energies, and already at room temperature operation[29]. With the new techniques of 3d – printing of stainless steel and copper components one can reduce cavity sizes even further – making the realization of complex cooling channels much easier.
Another topic are copper components in superconducting cavities – like power couplers. It is of great importance to know exactly the thermal losses at these surfaces, which can’t be cooled efficiently in an easy way.
This work is focused on the anomalous skin effect in copper and how it affects the efficiency of copper-cavities in the temperature range 40-50 K. The quality factor Q of three coaxial cavities was measured over the temperature range from 10 K to room temperature in the experiment. The three coaxial cavities have the same structure, but different lengths, which correspond to resonant frequencies: around 100 MHz, 220 MHz and 340 MHz. Furthermore, the effects of copper-plating and additional baking in the vacuum oven on the quality factor Q are studied in the experiment. The motivation is to check the feasibility of an efficient, pulsed, ion linac, operated at cryogenic temperatures.
Low-level-laser therapy (LLLT) is an effective complementary treatment, especially for anti-inflammation and wound healing in which dermis or mucus mast cells (MCs) are involved. In periphery, MCs crosstalk with neurons via purinergic signals and participate in various physiological and pathophysiological processes. Whether extracellular ATP, an important purine in purinergic signaling, of MCs and neurons could be modulated by irradiation remains unknown. In this study, effects of red-laser irradiation on extracellular ATP content of MCs and dorsal root ganglia (DRG) neurons were investigated and underlying mechanisms were explored in vitro. Our results show that irradiation led to elevation of extracellular ATP level in the human mast cell line HMC-1 in a dose-dependent manner, which was accompanied by elevation of intracellular ATP content, an indicator for ATP synthesis, together with [Ca2+]i elevation, a trigger signal for exocytotic ATP release. In contrast to MCs, irradiation attenuated the extracellular ATP content of neurons, which could be abolished by ARL 67156, a nonspecific ecto-ATPases inhibitor. Our results suggest that irradiation potentiates extracellular ATP of MCs by promoting ATP synthesis and release and attenuates extracellular ATP of neurons by upregulating ecto-ATPase activity. The opposite responses of these two cell types indicate complex mechanisms underlying LLLT.
In Chinese medicine acupuncture points are treated by physical stimuli to counteract various diseases. These stimuli include mechanical stress as applied during the needle manipulation or tuina, high temperatures as applied during moxibustion, and red laser light applied during laser acupuncture. This study aimed to investigate cellular responses to stimuli that might occur in the tissue of acupuncture points. Since they have a characteristically high density of mast cells that degranulate in response to acupuncture, we asked whether these processes lead to ATP release. We tested in in vitro experiments on mast cells of the human mast-cell line HMC-1 the effects of the physical stimuli; mechanical stress was applied by superfusion of the cells with hypotonic solution, heat was applied by incubation of the cells at 52°C, and red laser light of 657 nm was used for irradiation. We demonstrate that all the stimuli induce ATP release from model human mast HMC-1 cells, and this release is associated with an intracellular free Ca2+ rise. We hypothesize that ATP released from mast cells supplements the already known release of ATP from keratinocytes and, by acting on P2X receptors, it may serve as initial mediator of acupuncture-induced analgesia.
In this proceeding, the deep Convolutional Neural Networks(CNNs) are deployed to recognize the order of QCD phase transition and predict the dynamical parameters in Langevin processes. To overcome the intrinsic randomness existed in a stochastic process, we treat the final spectra as image-type inputs which preserve sufficient spatiotemporal correlations. As a practical example, we demonstrate this paradigm for the scalar condensation in QCD matter near the critical point, in which the order parameter of chiral phase transition can be characterized in a 1+1-dimensional Langevin equation for σ field. The well-trained CNNs accurately classify the first-order phase transition and crossover from σ field configurations with fluctuations, in which the noise does not impair the performance of the recognition. In reconstructing the dynamics, we demonstrate it is robust to extract the damping coefficients η from the intricate field configurations.