Refine
Year of publication
- 2005 (3) (remove)
Document Type
- Diploma Thesis (3) (remove)
Language
- German (3)
Has Fulltext
- yes (3)
Is part of the Bibliography
- no (3)
Institute
- Physik (3) (remove)
Das Ziel dieser Arbeit war die Untersuchung der Photodoppelionisation des H2-Moleküls mit zirkular polarisiertem Licht. Dabei sollte nach Anzeichen von Doppelspaltinterferenzen in den Photoelektronenwinkelverteilungen gesucht werden. Die Erscheinungen im klassischen Doppelspaltexperiment basieren auf der Interferenz der nach dem Huygenschen Prinzip gebeugten ebenen Wellen. In Analogie dazu stellen nun im molekularen System die beiden Kerne die Emissionszentren der Elektronenwelle dar. Die Interferenzerscheinung wird dabei durch die von beiden Kernen gleichzeitig emittierte Elekltronenwelle hervorgerufen. Die Photodoppelionisation des H2-Moleküls wurde mit einer Photonenenergie von 240 eV durchgeführt, um eine Wellenlänge der ionisierten Elektronen in der Größenordnung des Gleichgewichtsabstands der Kerne von 1.4 a.u. zu erreichen. Zur Erzeugung des Interferenzeffektes hätte eigentlich die Einfachionisation des Moleküls ausgereicht, da die Welle eines Elektrons gleichzeitig von beiden Protonen ausläuft. Es wurde trotzdem die Doppelionisation durchgeführt, da so die Ionen in Koinzidenz gemessen werden können und die Impulserhaltung in der Coulomb-Explosion des Moleküls zur Identifikation von H2-Ionisationsereignissen verwendet werden kann. Weitere Vorteile sind die Beobachtung der Elektronenkorrelation für verschiedene Energieaufteilungen der Elektronen, sowie die Möglichkeit der Bestimmung des internuklearen Abstandes aus der kinetischen Energie der Ionen (KER). Zunächst wurde die Winkelverteilung der Photoelektronen für eine extrem asymmetrische Energieaufteilung untersucht. Die Lage und Größe der Interferenzmaxima und -minima in der Elektronenwinkelverteilung wurde dann mit der im klassischen Doppelspaltexperiment auftretenden Interferenzstruktur verglichen. Es konnte gezeigt werden, dass das Interferenzminimum sich wie im Falle des klassischen Doppelspaltes unter einem Winkel von ca. 52° relativ zur Spalt- bzw. Molekülachse befindet. Die Größenverhältnisse von Haupt- zu Nebenmaximum wichen dagegen von den klassischen Erwartungen ab. Während beim Doppelspalt das Hauptmaximum bei 90° relativ zur Spaltachse liegt, lag in diesem Experiment das ausgeprägteste Maximum unter 0°, d.h. entlang der Molekülachse. Die experimentellen Ergebnisse wurden daraufhin mit einigen Theorien verglichen. Die Theorie von Cherepkov und Semenov, welche die Einfachionisation des Wasserstoffmoleküls für zirkular polarisiertes Licht behandelt, berechnet die Elektronenwinkelverteilung durch die Hinzunahme der Streuung der Photo-elektronenwelle am benachbarten Proton. Die Berücksichtigung dieses Effektes führt zu einer deutlich besseren Beschreibung der Daten. Da es sich in diesem Experiment um die Doppelionisation des Moleküls handelt, auch für Fälle bei denen einem Elektron nahezu keine kinetische Energie zukommt, muss die Wechselwirkung zwischen allen Fragmenten, insbesondere zwischen den Elektronen berücksichtigt werden. Die 5C-Theorie [Wal00] berücksichtigt die Coulomb-Wechselwirkung zwischen allen Fragmenten des Wasserstoffmoleküls. Die Wechselwirkung zwischen den Ionen kann allerdings im Rahmen der Born-Oppenheimer-Näherung vernachlässigt werden. Der 5C-Rechnung zeigt, wie die experimentellen Daten, verstärkte Maxima entlang der Molekülachse, jedoch ist hier die Änderung des Größenverhältnisses zu extrem im Vergleich zu den experimentellen Daten. Um die experimentell gefundene Elektronenwinkel-verteilung zu rekonstruieren, dürfen dennoch anscheinend weder Streueffekte noch die Coulomb-Wechselwirkung der Fragmente vernachlässigt werden. Im weiteren Verlauf der Arbeit wurde die Energieaufteilung der Elektronen variiert. Die Interferenzstruktur wurde für verschiedene Energien des langsamen Elektrons untersucht. Je höher die Energie des langsamen Elektrons war, umso schwächer wurde das Maximum 0. Ordnung (senkrecht zur Molekülachse) der Interferenzen des schnellen Elektrons. Die unveränderte Größe des Maximums 1. Ordnung (entlang der Molekülachse) wurde auf die Überlagerung der Streueffekte sowie der Coulomb-Wechselwirkung mit der Interferenzstruktur zurückgeführt. Über die Energie der Protonen wurde im Experiment zudem der internukleare Abstand zum Zeitpunkt der Photoabsorbtion bestimmt. Es zeigt sich eine deutliche Abhängigkeit des Interferenzmusters vom internuklearen Abstand. Die experimentell gefundene Abhängigkeit entspricht dabei der des klassischen Doppelspalts. Schließlich wurde die Elektronwinkelverteilung für eine feste Emissionsrichtung des langsamen Elektrons untersucht. In den experimentellen Daten konnte deutlich die Unterdrückung der Emissionswahrscheinlichkeit des schnellen Elektrons entlang der Emissionsrichtung des langsamen Elektrons beobachtet werden. Diese Elektronenwinkelverteilung konnte durch eine Faltung der reinen Interferenz – erzeugt durch die Integration über den Zwischenwinkel der Elektronen - mit der reinen Elektronenwechselwirkung - erzeugt durch die Integration über die Stellung der Molekülachse - rekonstruiert werden. Die Verteilung nach der Integration über die Molekülachse ähnelte dabei der Struktur der Elektronenwinkelverteilung nach der Doppelionisation des Heliumatoms. Daraus lässt sich schlussfolgern, dass die gemessene Winkelverteilung der Photoelektronen des doppelionisierten Wasserstoffmoleküls aus einer Überlagerung der Coulomb-Wechselwirkung der Elektronen des heliumähnlichen Systems mit der Interferenzstruktur besteht. Das bedeutet, die Elektron-Elektron-Korrelation und die Doppelspaltinterferenz sind zwei separate Prozesse. Die Elektronen verlassen den Molekülverband wie im Heliumatom über den SO- bzw. den TS1-Prozess und das langsame Elektron führt nicht zur Dekohärenz.
In der vorliegenden Arbeit wurde eine Quelle für negative Ionen vorgestellt. Grundlage ist eine Mikro-Struktur-Elektrode, kurz MSE genannt. Diese besteht aus zwei Wolfram-Elektroden, die durch eine 100 mikrometer dicke Keramikfolie elektrisch getrennt werden. Eine Pore, die durch alle drei Schichten mit einem Laser gebohrt wird, dient zugleich als Düse für eine Überschall- Gasexpansion und als Volumen, in dem die Entladung brennt. Aus dem sehr geringen Elektrodenabstand resultieren auch bei vergleichsweise niedrigen Spannungen unter 1000 V ausreichend hohe Felder, um eine selbstständige Gasentladung bei Drücken von 0,1 bar bis hin zu mehreren bar zu gewährleisten. Mit Hilfe einer so generierten Entladung lassen sich die Bedingungen für die Bildung zahlreicher negativer Ionen schaffen. So können atomare Anionen wie H- oder O- auf sehr einfache Weise hergestellt werden. Des Weiteren gelingt es, eine Reihe molekularer Ionen zu erzeugen, wie etwa CH-, NO-, O-2 und O2H-. Da als Grundlage nur elementare Gase benutzt wurden, wird die Bildung von zum Beispiel NO- in der Regel über zwei oder mehr aufeinander folgende Prozesse verlaufen. Die elektrische Verschaltung der MSE ist derart gepolt, dass positive Ionen in Strahlrichtung beschleunigt werden. Entgegen ersten Vermutungen gelingt es den negativen Ionen, mit Hilfe des Gasflusses gegen das elektrische Feld in den Expansionsbereich zu gelangen. Die Brenneigenschaften des Plasmas sind hierbei erheblich besser als im Fall einer umgekehrten Polung. Dies ist vermutlich vor allem darauf zurückzuführen, dass im ersten Fall nur wenige Elektronen in die Expansionskammer gelangen. Die ebenfalls erzeugten Kationen [Schößler02] sorgen weiterhin für eine Verminderung der negativen Raumladung. Die Divergenz der Anionen wird daher bedeutend geringer, was vor allem vor Erreichen der Beschleunigungsstrecke von Bedeutung ist. Insgesamt besticht der Aufbau vor allem durch seine Kompaktheit. Die eigentliche Ionenquelle besteht aus einem 150 mikrometer dicken Plättchen mit 2,4 cm x 2,4 cm Außenmaß und einem Entladungsvolumen von 10-3 mm3. Benutzt man statt einer magnetischen Massenseparation ein Quadrupol-Spektrometer, sollte es möglich sein nach ca. 1 m Strahllänge einen fokussierten Ionenstrahl beliebiger in der Quelle erzeugbaren Ionen bereitstellen zu können....
In der vorliegenden Arbeit wurde die zeitaufgelöste Doppelionisation von diatomaren Molekülen in intensiven Laserpulsen untersucht. Dabei waren neben den einfachsten aller Moleküle, Wasserstoff und Deuterium, auch Sauerstoffmoleküle Gegenstand der Untersuchungen. Mit Hilfe der Pump-Probe-Methode konnte die Doppelionisation der Moleküle schrittweise herbeigeführt werden. Dazu wurde das Molekül zunächst von einem ersten schwachen Laserpuls (8 fs) einfachionisiert, bevor es nach einer Zeitverzögerung tau von einem intensiveren zweiten Puls (8 fs) doppelionisiert wurde. Die Zeit zwischen den beiden Pulsen konnte in Schritten einer Femtosekunde von 0 bis 100 fs variiert werden. Die COLTRIMS-Technik lieferte den gesamten Impuls der beiden Coulomb explodierten Fragmente, so daß auch die freigesetzte kinetische Energie (KER) der Ionen bestimmt werden konnte. Diese ist hauptsächlich bestimmt durch den internuklaeren Abstand der Kerne zum Zeitpunkt der Ionisation. Das KER Spektrum in Abhängigkeit der Verzögerung der beiden Pulse veranschaulicht somit die Bewegung des molekularen Wellenpaketes. Dabei konnte die Entwicklung des Wellenpakets entlang zweier verschiedener Potentialkurven in H+2 und D+2 beobachtet werden. Zum einen die Oszillation im gebundenen Potential 1s sigma g und zum anderen die Dissoziation auf der durch das Laserfeld verschobenen Dissoziationskurve 2p sigma u. Mit einem einfachen klassischen Modell konnte die freiwerdende kinetische Energie der durch dissoziative Ionisation entstandenen Ionen bestimmt und mit den Daten verglichen werden. Dabei konnte sowohl für H+2 als auch für D+2 eine gute Übereinstimmung erzielt werden. Wie zu erwarten zeigte sich, daß die Kernbewegung im Deuterium Molekül, aufgrund der höheren Masse, um den Faktor p2 langsamer verläuft. Durch Verwendung eines geringfügig längeren Pulses und eine leichte Minimierung der Laserintensität des Probe-Pulses konnte die dissoziative Ionisation verstärkt werden und der in der Literatur vielfach beschriebene CREI Prozeß direkt nachgewiesen werden. Auch im Falle des Sauerstoffs konnten die Entwicklung von Wellenpaketen in gebundenen und dissozierenden Potentialen beobachtet werden. Das spricht dafür, daß der Doppelionisation von Sauerstoffmoleküulen ein ganz ähnlichen Prozeß zugrunde liegt, wie es für diatomaten Wasserstoff der Fall ist. Die Frage nach dem genauen Ionisationsverlauf konnte jedoch nicht endgültig geklärt werden. Für H+2 und D+2 konnte ein sehr detailliertes Bild der Bewegung der Wellenpakete entlang der Potentialkurven gewonnen werden, das die quantenmechanische Natur der Wellenpakete wiederspiegelt.