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The single crystal growth of 19 different intermetallic compounds within the LnT2X2 family (with Ln = lanthanides, T = Co, Ru, Rh, Ir, and X = Si, P) is presented, by employing a high-temperature metal-flux technique. The habitus of the obtained crystals is platelet-like with the crystallographic c direction perpendicular to the surface and with individual masses between 1 and 100 mg. The magnetic properties of these crystals are characterized by magnetization, heat-capacity, and resistivity measurements. These crystals form the materials basis for a thorough study of exciting surface properties by angle-resolved photoemission spectroscopy.
Crystal growth and characterization of cerium- and ytterbium-based quantum critical materials
(2018)
In der Festkörperphysik werden heutzutage Themen wie Supraleitung, Magnetismus und Quantenkritikalität sowohl von experimenteller als auch von theoretischer Seite stark untersucht. Quantenkritikalität und Quantenphasenübergänge können in Systemen erforscht werden, für welche ein Kontroll Parameter existiert, durch den z.B. eine magnetische Ordnung soweit unterdrückt wird, bis der Phasenübergang bei Null Kelvin, bei einem quantenkritischen Punkt (QCP), stattfindet. Vorzugsweise wird quantenkritisches Verhalten an Einkristallen untersucht, da diese in sehr reiner Qualität gezüchtet werden können und da deren gemessenen physikalischen Eigenschaften ausschließlich intrinsisch sind und nicht durch Verunreinigungseffekte überlagert werden. Der Schwerpunkt dieser Arbeit lag auf der Züchtung von Einkristallen und der Charakterisierung von Materialien, die quantenkritische Phänomene aufweisen. Als Ausgangsstoffe dienten dabei Elemente höchstmöglicher Reinheit. Es wurden die Serie YbNi4(P1-xAsx)2 mit einem ferromagnetischen QCP bei x=0,1, die Verbindung YbRh2Si2 mit einem feldinduzierten QCP bei Bcrit = 60mT und die Serie Ce(Ru1-xFex)PO mit einem QCP bei x = 0,86 untersucht. Für alle Verbindungen wurde das Züchtungsverfahren entwickelt, dann wurden Einkristalle gezüchtet und charakterisiert. Die Züchtung wurde zum einen mittels der Bridgman-Methode, zum anderen mit der Czochralski Methode durchgeführt. Neben struktureller und chemischer Charakterisierung der Einkristalle mittels Röntgen-Pulverdiffraktometrie, Laue-Methode und Energie-dispersiver Röntgen-Spektroskopie, wurden auch deren spezifische Wärme, elektrischer Widerstand und Magnetisierung im Temperaturbereich 1,8 – 300 K untersucht. Im weiteren Verlauf wurden die Kristalle in verschiedenen Kooperationen untersucht und bis in den Tieftemperatur- Bereich (20 mK), bei YbRh2Si2 bis in den Submillikelvin-Bereich, charakterisiert. Ausserdem wurden im Rahmen dieser Dissertation Einkristalle weiterer antiferromagnetischer Verbindungen SmRh2Si2, GdRh2Si2, GdIr2Si2, HoRh2Si2 und HoIr2Si2 gezüchtet. Bei diesen Verbindungen stand die Untersuchung elektronischer Oberflächenzustände mittels winkelaufgelöster Photoemissionsspektroskopie im Vordergrund.
Under temperature or pressure tuning, tetragonal EuPd2Si2 is known to undergo a valence transition from nearly divalent to nearly trivalent Eu accompanied by a volume reduction. Albeit intensive work, its origin is not yet completely understood. Here, we investigate the mechanism of the valence transition under volume compression by density functional theory calculations (DFT). Our analysis suggests that the transition is a consequence of an enhanced c−f hybridization between localized Eu 4f states and itinerant conduction states (Eu 5d, Pd 4d, and Si 3p) where the interplay of the electronic bandwidth, crystal field environment, Coulomb repulsion, Hund's coupling and spin-orbit coupling plays a crucial role for the transition to happen. The change in the electronic structure is intimately related to the volume reduction where Eu-Pd(Si) bond lengths shorten. In a next step we compare our DFT results to surface-sensitive photoemission data in which the mixed-valent properties of EuPd2Si2 are reflected in a simultaneous observation of divalent and trivalent signals from the Eu 4f shell.
Under temperature or pressure tuning, tetragonal EuPd2Si2 is known to undergo a valence transition from nearly divalent to nearly trivalent Eu accompanied by a volume reduction. Albeit intensive work, its microscopic origin is still being discussed. Here, we investigate the mechanism of the valence transition under volume compression by ab initio density functional theory (DFT) calculations. Our analysis of the electronic and magnetic properties of EuPd2Si2 when approaching the valence transition shows an enhanced c-f hybridization between localized Eu 4f states and itinerant conduction states (Eu 5d, Pd 4d, and Si 3p) where an electronic charge redistribution takes place. We observe that the change in the electronic structure is intimately related to the volume reduction where Eu-Pd(Si) bond lengths shorten and, for the transition to happen, we trace the delicate balance between electronic bandwidth, crystal field splitting, Coulomb repulsion, Hund's coupling and spin-orbit coupling. In a next step we compare and benchmark our DFT results to surface-sensitive photoemission data in which the mixed-valent properties of EuPd2Si2 are reflected in a simultaneous observation of divalent and trivalent signals from the Eu 4f shell. The study serves as well to explore the limits of density functional theory and the choice of exchange correlation functionals to describe such a phenomenon as a valence transition.
We present results of hard X-ray angle-resolved photoemission spectroscopy and photoemission diffraction measurements performed on high-quality single crystals of the valence transition compound EuPd2Si2 for temperatures 25~K ≤ T ≤ 300~K. At low temperatures we observe a Eu 4f valence v=2.5, % occupation number n=6.5, which decreases to v=2.1 for temperatures above the valence transition around TV≈160~K. The experimental valence numbers resulting from an evaluation of the Eu(III)/Eu(II) 3d core levels, are used for calculating band structures using density functional theory. The valence transition significantly changes the band structure as determined by angle-resolved photoemission spectroscopy. In particular, the Eu 5d valence bands are shifted to lower binding energies with increasing Eu 4f occupancy. To a lesser extent, bands derived from the Si 3p and Pd 4d orbitals are also affected. This observation suggests a partial charge transfer between Eu and Pd/Si sites. Comparison with {\it ab-initio} theory shows a good agreement with experiment, in particular concerning the unequal band shift with increasing Eu 4f occupancy.