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This paper presents an analysis of the recent tropospheric molecular hydrogen (H2) budget with a particular focus on soil uptake and surface emissions. A variational inversion scheme is combined with observations from the RAMCES and EUROHYDROS atmospheric networks, which include continuous measurements performed between mid-2006 and mid-2009. Net H2 surface flux, soil uptake distinct from surface emissions and finally, soil uptake, biomass burning, anthropogenic emissions and N2 fixation-related emissions separately were inverted in several scenarios. The various inversions generate an estimate for each term of the H2 budget. The net H2 flux per region (High Northern Hemisphere, Tropics and High Southern Hemisphere) varies between −8 and 8 Tg yr−1. The best inversion in terms of fit to the observations combines updated prior surface emissions and a soil deposition velocity map that is based on soil uptake measurements. Our estimate of global H2 soil uptake is −59 ± 4.0 Tg yr−1. Forty per cent of this uptake is located in the High Northern Hemisphere and 55% is located in the Tropics. In terms of surface emissions, seasonality is mainly driven by biomass burning emissions. The inferred European anthropogenic emissions are consistent with independent H2 emissions estimated using a H2/CO mass ratio of 0.034 and CO emissions considering their respective uncertainties. To constrain a more robust partition of H2 sources and sinks would need additional constraints, such as isotopic measurements.
This paper presents an analysis of the recent tropospheric molecular hydrogen (H2) budget with a particular focus on soil uptake and European surface emissions. A variational inversion scheme is combined with observations from the RAMCES and EUROHYDROS atmospheric networks, which include continuous measurements performed between mid-2006 and mid-2009. Net H2 surface flux, then deposition velocity and surface emissions and finally, deposition velocity, biomass burning, anthropogenic and N2 fixation-related emissions were simultaneously inverted in several scenarios. These scenarios have focused on the sensibility of the soil uptake value to different spatio-temporal distributions. The range of variations of these diverse inversion sets generate an estimate of the uncertainty for each term of the H2 budget. The net H2 flux per region (High Northern Hemisphere, Tropics and High Southern Hemisphere) varies between −8 and +8 Tg yr−1. The best inversion in terms of fit to the observations combines updated prior surface emissions and a soil deposition velocity map that is based on bottom-up and top-down estimations. Our estimate of global H2 soil uptake is −59±9 Tg yr−1. Forty per cent of this uptake is located in the High Northern Hemisphere and 55% is located in the Tropics. In terms of surface emissions, seasonality is mainly driven by biomass burning emissions. The inferred European anthropogenic emissions are consistent with independent H2 emissions estimated using a H2/CO mass ratio of 0.034 and CO emissions within the range of their respective uncertainties. Additional constraints, such as isotopic measurements would be needed to infer a more robust partition of H2 sources and sinks.
In der hier vorliegenden Arbeit wurden Spurenstoff-Flüsse zwischen Atmosphäre und Pedosphäre, sowie zwischen Atmosphäre und Vegetation untersucht. Der Austausch zwischen Atmosphäre und Boden wurde mit Hilfe von dynamischen Bodenkammern gemessen. Zur Bestimmung des Austauschs zwischen Atmosphäre und Biosphäre wurden Gradienten der Spurengase oberhalb der Baumkronen gemessen und daraus die Flüsse bestimmt. Weiterhin wurden methodische Vergleiche der Gradientmethode mit anderen Methoden (Relaxed-Eddy-Accumulation, Eddy- Correlation) durchgeführt. Die Untersuchungen mit Hilfe der Gaswechselkammern zeigen, dass während aller Messungen der Boden eine Senke von atmosphärischem Carbonylsulfid dargestellt hat. Hiermit wird die Rolle des Bodens als eine Senke für COS bestätigt. Die Depositonsraten betragen im Mittel - 0,81 pmolm exp -2 s exp -1 und besitzen eine Variabilität zwischen - 0,23 und - 1,38 pmolm exp -2 s exp -1. Im Vergleich zu den Literaturwerten (siehe Tabelle 1.1) sind die Aufnahmeraten des Bodens auf der Versuchsfläche "F1" schwach ausgeprägt. Im Vergleich zu anderen Arbeiten (siehe Lehmann & Conrad, 1996; Kesselmeier et al., 1999) sind keine eindeutigen Korrelationen zwischen dem COS-Fluss und der Lufttemperatur bzw. der Bodenfeuchte oder den Bodentemperaturen in 2, 5 und 10 cm zu erkennen. Diese hier aufgeführten Arbeiten beruhen jedoch auf Labormessungen mit nur sehr geringen homogenen und präparierten Bodenmengen. Die Feldmessungen im Rahmen dieser Arbeit wurden nicht unter vergleichbar definierten Bedingungen durchgeführt. Aufgrund zahlreicher beeinflussender Parameter und der vertikalen Inhomogenität des Bodens konnte jedoch auch nicht mit vergleichbar guten Korrelationen gerechnet werden. Eine saisonale Abhängigkeit der COS-Aufnahme ist über einen Zeitraum von 21 2 Monaten nicht ausgeprägt. Da die Messungen einer Kampagne im Mai 1999 aufgrund von Kontaminationen der Luftproben vollständig verworfen wurden, erstreckten sich die Messungen nur vom Hochsommer bis zum Frühherbst. Die räumliche Variabilität erreicht dagegen innerhalb einer Entfernung von 10 m eine Spanne zwischen - 0,43 und - 0,73 pmolm exp -2 s exp -1. Zurückzuführen ist dies auf die starke räumliche ....