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In dieser Arbeit wird die Elektronenemission aus langsamen He 2 HeStößen, d.h. bei Stoßenergien unterhalb von 25 keV/u, experimentell untersucht. Dabei wird auf den Vergleich der Einfachionisation (He 2 He ! He 2 He e \Gamma ) mit der Transferionisation (He 2 He ! He He 2 e \Gamma ) besonderes Gewicht gelegt. Die hier verwendete Meßtechnik ist von verschiedenen Arbeitsgruppen in den letzten Jahren entwickelt worden und unter dem Schlagwort COLTRIMS (Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) [1, 2, 3] in der Literatur zu finden. Bei COLTRIMS werden die bei einer Reaktion in einem kalten Gastarget gebildeten Ionen in einem schwachen elektrischen Feld abgesaugt. Durch den ortsaufgelösten Nachweis und die Messung der Flugzeit von der Targetzone bis zum Detektor kann die Anfangsbedingung der Bewegung im Feld, d.h. der Vektor des auf das Targetatom übertragenen Impulses, berechnet werden. Diese Methode kommt ohne Blenden aus, so daß im relevanten Teil des Phasenraumes 4ß Raumwinkel erreicht werden. Der Nachweis des Elektrons erfolgt nach demselben Prinzip, jedoch stößt man dabei an die Grenzen der Flugzeitauflösung. Deshalb wurden in allen früheren Experimenten zu ähnlichen Reaktionen [4, 5, 6, 7, 8, 9] nur zwei der drei Impulskomponenten des Elektrons bestimmt. Die Konzipierung eines Spektrometers, welches in der Lage ist, den relevanten Phasenraum lückenlos zu erfassen und dabei alle drei Impulskomponenten der Elektronen zu bestimmen, war der wesentliche Teil der apparativen Entwicklung. Das durchgeführte Experiment ist nicht nur kinematisch vollständig, sondern erlaubt durch Anwendung des Energieerhaltungssatzes auch die Bestimmung der Schale, in der das Elektron im Endzustand gebunden ist. Die beiden oben genannten Reaktionen können somit getrennt nach Ereignissen mit und ohne Anregung untersucht werden, d.h., es wurden gleichzeitig vier verschiedene Ionisationskanäle vermessen. Für den Ionisationsmechanismus bei Stößen mit einer Projektilgeschwindigkeit unterhalb der klassischen Bahngeschwindigkeit der Elektronen hat sich in den letzten Jahren der Begriff ''Sattelpunkt''Prozeß durchgesetzt [10]. Quantenmechanische Beschreibungen für Einelektronensysteme, wie das Stoßsystem p H, wurden u.a. mit der semiklassischen GekoppelteKanäleMethode [11] in einem speziellen Basissatz [12, 13] und der ''HiddenCrossings''Theorie [14, 15] gegeben. Beide Modelle beschreiben das System aus Projektil und Target als Quasimolekül. Si sind lediglich in der Lage, die groben Strukturen in den Spektren zu erklären. Das gewählte Stoßsystem He 2 He, welches zwei Elektronen besitzt, erlaubt die Untersuchung von Korrelationseffekten. Die Messungen haben ergeben, daß die Impulsverteilung des emittierten Elektrons stark davon abhängt, wo und in welchem Bindungszustand das zweite Elektron nachgewiesen wird. Die gleiche Kernladung von Projektil und Target bedingt, da alle Eigenzustände des gebildeten Quasimoleküls die Symmetrie des Hamiltonoperators gegenüber Raumspiegelung besitzen, und durch diese Spiegeloperation gehen die Endzustände der Transferionisation und der Einfachionisation ineinander über. Durch die gleichzeitige Messung der differentiellen Wirkungsquerschnitte der verschiedenen Reaktionskanäle und deren Vergleich erhält man Einblick in die zugrundeliegenden Prozesse.
Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung eines Mess-Systems zur energie- und winkelaufgelösten Spektroskopie von koinzidenten Elektronenpaaren, die in Reaktionen an einer Oberfläche emittiert wurden. Das Hauptinteresse galt hierbei dem Zwei-Elektronen-Photoemissionsprozess an Oberflächen. Das Prinzip des Spektrometers stellt eine Erweiterung der existierenden COLTRIMS-Spektrometer (COld Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) für Gasphasen-Experimente auf den Themenkreis der Oberflächenphysik dar. Anders als bei den in der Photoelektronen-Spektroskopie häufig eingesetzten elektrostatischen Analysatoren, wird hier eine Flugzeittechnik verwendet. Die Elektronen, die in der Reaktion erzeugt wurden, werden h ierzu mit einem schwachen homogenen elektrostatischen Feld vom Target abgesaugt und in Richtung eines orts- und zeitauflösenden Detektors beschleunigt. Zusätzlich wird ein homogenes Magnetfeld überlagert, das einen Einschluss der Elektronen bis zu einem maximalen Transversal-Impuls gewährleistet. Durch Messung der Flugzeiten und Auftrefforte auf dem Detektor können - unter Kenntnis d er elektrischen und magnetischen Feldstärken - die Startimpulse der Elektronen rekonstruiert werden. Auf diese Weise konnten Elektronen von 0 eV bis zu 50 eV mit einem Raumwinkel von nahezu 2p gleichzeitig abgebildet werden. Durch diesen sehr großen Aktzeptanzbereich, konnte eine wesentliche Erhöhung der Koinzidenzeffizienz der Anordnung gegenüber anderen Systemen erreicht werden (> 10 hoch 2 - 10 hoch 6 je nach Mess-System). Wesentlich hierfür ist des weiteren die Fähigkeit des Detektors mehrere Treffer mit verschwindender Totzeit zu verarbeiten. Mit dem beschriebenen System wurde die Zwei-Elektronen-Photoemission an Oberflächen untersucht. Die Experimente hierzu wurden im wesentlichen am Hamburger Synchrotron Strahlungslabor (HASYLAB) durchgeführt. Als Target wurde die (111)-Oberfläche eines einkristallines Kupfer-Targets verwendet. Mehrere Messreihen mit Photonenenergien im Bereich h? = 40 eV bis h? = 100 eV wurden aufgezeichnet. Durch die vollständige Vermessung des gesamten Impulsraumes der beiden Elektronen, stellt dies die erste kinematisch vollständige Untersuchung (bis auf die Spin-Freiheitsgrade) der Zwei-Elektronen-Photoemission an Oberflächen dar. Im Anschluss an vorangegangene Experimente [HER98], konnte auch hier in den Zwei-Elektronen-Energieverteilungen (innerhalb der experimentellen Auflösung) als Maximal-Energie des Paares der Wert E1 + E2 = h? - 2W0 festgestellt werden, der auf eine Selbst-Faltung der Bänder für die Zwei-Elektronen-Photoemission hindeutet. Die Form der Spektren wird wesentlich durch das Transmissionsverhalten der Elektronen beim Durchgang durch die Oberfläche bestimmt. Die auftretende energieabhängige Brechung der Trajektorie führt dabei zu einer starken Unterdrückung niederenergetischer Elektronen. In der Betrachtung der Kinematik der Emission konnten deutliche Analogien des Effektes zum analogen Prozess der Doppel-Photoionisation an freien Atomen bzw. Molekülen gefunden werden. Die Bewegung des Schwerpunktsimpulses des Paares ist daher durch die Richtung des Polarisationsvektor des Lichtes bestimmt. Im Gegensatz zur Emission am freien System, tritt hier allerdings - je nach Orientierung des Polarisationsvektors - ein Symmetriebruch auf, da Elektronen entweder auf die Oberfläche zu oder von ihr weg emittiert werden. Ein Bruchteil der in den Festkörper emittierten Intensität kann schließlich wieder am Gitter reflektiert werden und die Oberflächenbarriere noch überwinden. Die Energie- und Winkelverteilungen der Elektronen zeigen, dass, je nach Energieaufteilung des Paares, zwischen den Beiträgen durch einen "shake-off"-Mechanismus und einem "knock-out"-Mechanismus unterschieden werden kann. Auch hierin zeigt sich eine Ähnlichkeit des Zwei-Elektronen-Photoemissionsprozesses an Oberflächen mit der Doppel-Ionisation von Helium-Atomen. Während bei der Doppel-Ionisation von Helium diese Unterscheidung allerdings erst bei höheren Photonenenergien (> 100 eV) möglich ist, kann hier schon bei ca. 60 eV zwischen beiden Prozessen getrennt werden. Der Grund hierfür liegt sehr wahrscheinlich in der Abschirmung der Elektronen im Festkörper begründet, die die direkte Coulomb-Wechselwirkung der Elektronen im Endzustand reduziert. Insbesondere der starke Beitrag des "shake-off"-artigen Prozesses ist ein deutlicher Hinweis darauf, dass die gegenwärtigen theoretischen Modelle zur Beschreibung der Zwei-Elektronen-Photoemission nicht ausreichend sein können, da nur die Wechselwirkung im End-Zustand berücksichtigt wird. Vielmehr ist die Einbeziehung von Grundzustandswellenfunktionen jenseits des Bildes unabhängiger Teilchen nötig.
Rückblick Die Motivation für diese Arbeit ergibt sich aus den immer neuen Fragestellungen der modernen Wissenschaft. Deren Beantwortung hängt wesentlich von den geeigneten Messapparaturen ab, die Einblicke in physikalische Prozesse erlauben. Durch effektivere und höher auflösende Detektoren werden präzisere, schnellere und schonendere Messungen möglich. Die Zielsetzung dieser Arbeit über den Hochdruck-Gas-Szintillations-Proportionalzähler ist es, einen Detektor zu entwickeln, mit dem hochenergetische Photonen praktisch vollständig vermessen werden können. Dazu gehören: - die Photonenenergie im Bereich von 5 bis 500 keV, - die Richtung der einfallenden Strahlung (bzw. der Auftreffort auf dem Detektor), - der Absorptionszeitpunkt und - die Diskriminierung von Gamma-induziertem Untergrund. Potenzielle Einsatzgebiete des Detektors sind im wesentlichen medizinische, atom- und astrophysikalische Anwendungen. Die vielversprechenden Eigenschaften dieses Detektorkonzeptes, gegenüber herkömmlichen Gasdetektoren, ergeben sich aus den Mechanismen der primären und der sekundären Gasszintillation. Daraus folgen der überlegene Verstärkungsprozess und das schnelle Zeitsignal. Als Grundlage für die in dieser Arbeit diskutierten Ergebnisse dienen die zuvor von Dangendorf und Bräuning entwickelten Konzepte und die von ihnen gebauten Prototypen. Sie sind geeignet für kleine und mittlere Photonenenergien und liefern eine gute Energie- und Zeitauflösung. Die Tests der Ortsauslese mit abbildenden, optischen Systemen zeigten erste Resultate. Ausgehend von diesen bestehenden Entwicklungen war die Motivation der Arbeit, den Aufbau an die gewünschten Anforderungen anzupassen. Für die höheren Photonenenergien werden ein dichterer Absorber, also ein höherer Gasdruck und damit verbunden neue Auslesekonzepte benötigt. Problem Ein zentrales Problem, das aufgrund dieser neuen Anforderungen auftritt, ist der Druckunterschied zwischen dem Hochdruck-Szintillator und der bei Niederdruck oder im Vakuum betriebenen UV-Auslese. Die dadurch bedingten Kräfte machen entweder besondere Stützstrukturen oder stabile - und dadurch dicke - Fenster erforderlich. In beiden Fällen geht ein Teil des Signals verloren und die Detektorauflösung nimmt ab. Es handelt sich dabei jedoch nicht um prinzipielle Probleme. Die Schwierigkeiten sind rein technischer Natur. Deshalb wurde intensiv weiter nach neuen Konzepten und Lösungsansätzen gesucht, die die Vorteile dieser überlegenen physikalischen Prozesse ausnutzen können. Lösungsansatz Das konkrete Ziel - bzw. die Aufgabenstellung - dieser Arbeit war, mit neuen Technologien, und dabei vor allem mit einem neuen Mikrostruktur-Elektroden-System, bislang bestehende technische Hürden zu überwinden (Kapitel 3). Durch die Möglichkeit, einen in das Hochdruckvolumen integrierten Photonendetektor zu bauen, werden viele der Stabilitätsprobleme gelöst. Mit der großflächigen Auslese des Szintillationslichts direkt dort, wo es entsteht, werden die Transmissionsverluste in Fenstern vermieden. Es gibt damit nur kleine raumwinkelabhängige Effekte und es wird nur ein Gasvolumen und damit kein zusätzliches System zum Evakuieren, Zirkulieren und Reinigen benötigt. Durch die Trennung der Energie- und der Ortsinformation und deren separate Auslese wird zwar die Komplexität des Detektors erhöht, die Teilsysteme können jedoch unabhängig für die jeweiligen Anforderungen optimiert werden. Grundlagen Im Rahmen dieser Arbeit wurden bereits existierende Erfahrungen aufgegriffen und in deren logischer Fortsetzung, ein, in das Szintillatorvolumen integrierter, UV-Photonendetektor entwickelt. Zunächst musste mit einer umfangreichen Recherche ermittelt werden, welche Anforderungen an einen integrierten Photonendetektor bestehen und wie ein solches System in den Aufbau eingebunden werden kann. Mit dem GEM, der sich schon in diversen anderen Gasdetektoranwendungen als universell einsetzbarer Verstärker bewährt hatte, war ein potenzielles Mikrostuktur-Elektroden-System für unsere Anwendung gefunden. Um die Einsatztauglichkeit dieser Mikrostrukturen für die neuen Applikationen zu analysieren, wurden sie im Standard-Design, unter vielen verschiedenen Betriebsparametern getestet. Dabei wurden wertvolle Erfahrungen im Umgang mit den Mikrostrukturen gesammelt. Die GEMs wurden in den typischen Detektorgasen, bei verschieden Drücken, elektrischen Spannungen und Feld-stärken studiert. Dabei wurden die Chancen, aber auch - vor allem aufgrund elektrischer Überschläge und Instabilitäten - die Grenzen des damit Erreichbaren, aufgezeigt. Mit der Herstellung der speziell für diese Anwendung entwickelten GEMs wurde die Grundlage für den stabilen Betrieb des Detektors geschaffen. Simulationsrechnungen In Kooperation mit einer italienischen Gruppe vom INFN in Cagliari haben wir, mit dem Detektor-Simulations-Programm Garfield, Berechnungen durchgeführt (Kapitel 4). Damit konnte schon vor der technischen Realisierung ein Überblick über die Betriebsbedingungen eines mehrstufigen und komplexen Systems gewonnen werden. Dazu zählen die messtechnisch erfassbaren Größen, wie z.B. die mittlere Gasverstärkung und Diffusion. Daneben konnten aber auch die Prozesse im Kleinen studiert werden. Von besonderem Interesse für die Funktion des Detektors ist dabei der Verlauf der Feldstärke in den Poren der Mikrostrukturen und den umliegenden Regionen. Dessen räumlicher Verlauf in Kombination mit den jeweiligen Gasdaten bestimmen die Elektronentransportparameter, die Gasverstärkung, die Diffusion und die Effizienz. In den Xenon-Szintillator integrierter UV-Photonen-Detektor Der UV-Photonendetektor konnte in zwei Varianten erfolgreich in ein Volumen mit dem Xenon-Gas-Szintillator integriert werden. Die Verbindung der CsI-Photokathode mit dem Elektronenverstärker wurde dabei zum einen als semitransparente dünne Schicht auf einer Quarzglasplatte vor der GEM-Folie und zum anderen als opake Variante auf der Frontseite des GEM realisiert. Bei der Auslese des Xenon-Szintillationslichts mit einer in reinem Xenon und bei hohem Druck betriebenen CsI-Photokathode, wurde Neuland betreten. Es wurde erfolgreich gezeigt, dass der integrierte Photonendetektor auf GEM Basis für die hier diskutierten Einsatzbereiche und Anforderungen funktioniert. Die Ankopplung der Photokathode an die Verstärkerstruktur und dabei vor allem der Elektronentransport von der CsI-Schicht in die Verstärkungszone, wurden im Detail untersucht. Dass die Gasverstärkung in reinem Xenon bei den beschriebe-nen Betriebsparameter überhaupt funktioniert, liegt zum einen daran, dass die optische Rückkopplung mit diesem neuen Design effektiv unterdrückt werden kann. Zum anderen konnten die Einflussparameter auf die Gasverstärkung, für den mehrstufigen GEM-Verstärkungsprozess in reinem Xenon, im Detail untersucht werden. Die gekoppelten Gas-Verstärker-Elemente wurden mit einer eigens für diese Anwendung entwickelten Versorgungsspannungsquelle betrieben, die die Folgen von elektrischen Überschlägen minimiert (Kapitel 5.1.3). Gegenüber den herkömmlichen Gasdetektoren ist es mit diesem neuartigen Aufbau möglich, den UV-Photonen-Detektor bei diesen Betriebsparametern stabil zu betreiben. Abbildende Optiken - optische und mechanische Eigenschaften Parallel zur Entwicklung dieses großflächigen Detektors zur Messung des Energiesignals und der Registrierung des primären Lichts, wurde das Konzept zur Ortsauslese via abbildender Optik weiterverfolgt. Die optischen Abbildungseigenschaften der Linsen wurde im Wellenlängenbereich des Xenon-Szintillationslichtes untersucht. In ersten Tests konnte bei kleinen Gasdrücken und somit geringen mechanischen Beanspruchungen die Ebene der Sekundär-lichterzeugung auf einen gekapselten Mikro-Kanal-Platten-Detektor abgebildet werden. Die Festigkeit der Quarzglaslinse für die Druckbeanspruchungen im hier diskutierten Detektor konnte in Zusammenarbeit mit der Fachhochschule Heilbronn - mittels Finite-Elemente-Berechnung - als ausreichend verifiziert werden. Ausblick Die beiden getrennten Systeme für Orts- und Energiemessung funktionieren unabhängig voneinander. Die Vorraussetzungen für die Kombination der Komponenten in einem gemeinsamen Aufbau sind damit geschaffen. Damit ist der Weg für die folgenden Schritte in diesem Projekt aufgezeigt. Als logische Fortsetzung dieser Arbeiten ist geplant, den integrierten Photonendetektor mit der Photokathode auf der GEM-Frontseite, zusammen mit der Ortsauslese gemeinsam aufzubauen. Von dieser Kombination profitiert das Auflösungsvermögen beider Messungen. Die Korrektur der ortsabhängigen Schwankungen in der Effizienz der Photokathode verbessert die Energieauflösung signifikant. Auf der anderen Seite kann durch das geschickte Setzen von geeigneten Bedingungen auf das Energiesignal die Ortsmessung optimiert werden. Als weiterer naheliegender Schritt auf dem Weg zum effizienten Nachweis der hochenergetischen Photonen, bietet sich der Einbau einer zusätzlichen Verstärkungsstufe zum Aufbau eines dreifach-GEM-Detektors an. Damit kann bei höheren Gasdrücken, trotz kleiner werdender maximaler Verstärkung pro GEM, eine ausreichende Gesamtverstärkung erreicht werden. Der Einsatz des Detektors in einem größeren Experiment, in Kombination mit anderen Messapparaturen, rückt somit in greifbare Nähe.
Mikroentladungen bei hohem Druck und mit Gasfluss stellen eine vielseitig nutzbare Quelle für Ionen und kalte metastabile Atome dar. In dieser Arbeit werden grundlegende Untersuchungen an dieser neuen Hochdruckentladung zur Erzeugung von metastabilen Atomen und einfachgeladenen Ionen vorgestellt. Der innovative Ansatz ist die Nutzung mikrostrukturierter Elektroden (MSE) zur Erzeugung von nichtthermischen Entladungen mit Gleichspannung. Die spezielle porenförmige Geometrie erlaubt die Erzeugung von Entladungen bei einem Druck > 1000 hPa. Die Mikroentladung produziert metastabile Atome und Ionen in einem lokalisierten Volumen durch Stöße mit energiereichen Elektronen, wobei das Neutralgas in der Entladung im Vergleich zu den Elektronen kalt ist. Außerdem kann die Entladung mit erzwungenem Gasfluss durch die Pore betrieben werden, so dass die Plasmabestandteile (neutrale/angeregte Atome, Radikale, Ionen, etc.) extrahiert werden. Mit dieser neuen Methode kann bei der adiabatischen Expansion des Gases ins Vakuum ein gerichteter Gasstrahl, mit geringer interner Temperatur, im Bereich von einigen K erzeugt werden. Die Verweildauer des Gases in der Mikropore ist < 0,1 µs, so dass auch Zustände mit kurzer Lebensdauer extrahiert werden können. Die MSE lässt sich aufgrund der kleinen Abstände im µm Bereich als Mehrschichtsystem, aus zwei metallischen Elektroden, die durch einen Isolator getrennt sind, realisieren. Dieses Grundmaterial wird mit einzelnen oder einer Vielzahl von Poren mit typischerweise 100 µm Durchmesser versehen. Mit Hilfe dieser Mikrostrukturen lassen sich stabile, nicht filamentre, homogene Entladungen mit Gleichspannung in allen Gasen als auch Gasgemischen in einem weiten Druckbereich von 600 hPa bis 4000 hPa erzeugen. Die Druckverhältnisse in der Pore lassen sich durch den Gasfluss zwischen einigen ml/min bis l/min variieren. Die Verweildauer des Gases in der Pore kann durch den Gasfluss gesteuert werden. Zur Diagnose werden die Bestandteile des Plasmas mit dem Gasstrom extrahiert und expandieren adiabatisch ins Vakuum. Der Einfluss von Vordruck, Gasfluss, Entladestrom und Gaszusammensetzung auf die Eigenschaften des Plasma-Jets konnte auf diese Weise bestimmt werden. Durch die Kühlung der Mikroentladung konnte die interne Temperatur des Targets nochmals gesenkt und die Geschwindigkeit gezielt reduziert werden. Die Messung des Geschwindigkeitsprofils, die Zusammensetzung, etc. geben einen indirekten Einblick in die komplexen Prozesse der Mikroentladung, die mit konventionellen Analysemethoden nur schwer zugnglich sind. Die gemessenen Eigenschaften der MSE- unterstützten Hochdruckentladung sind vergleichbar mit klassischen Glimmentladungen, jedoch ist die Anregungs- und Ionisationswahrscheinlichkeit aufgrund der Geometrie größer. Unter definierten Rahmenbedingungen erlaubt diese neue Technik die Erzeugung eines gerichteten Plasma-Jets bestehend aus kalten metastabilen Atomen, Ionen, etc. Basierend auf diesem Prinzip wurde eine Quelle für metastabile Heliumatome aufgebaut und mit verschiedenen Methoden analysiert. Der 23S1- Zustand wird aufgrund seiner atomaren Struktur effektiv durch die energiereichen Elektronen in der Entladung angeregt. Die Gasströmung bestimmt den Druck und die Verweildauer im aktiven Volumen. Die Untersuchungen haben gezeigt, dass mit diesem Aufbau kalte, metastabile Atomstrahlen mit einer Intensität von 6 mal 10 hoch 13 (s mal sr) hoch minus 1 und Geschwindigkeiten von 900-1800 m/s erzeugt werden können. Bei den gemessenen Dichten in der Pore von 6 mal 10 hoch 12 (cm) hoch minus 3 ist die Ausbeute durch das Quenching der metastabilen Atome beschränkt. Die Eigenschaften dieses exotischen Atomstrahls sind hinsichtlich der absoluten Geschwindigkeit und der Geschwindigkeitsverteilung identisch mit einem konventionellen Überschall-Gasstrahl. Die Qualität des Strahls, aufgrund seiner geringen internen Temperatur von einigen K, erlaubt die Trennung und Fokussierung des gewünschten Zustandes. In Kombination mit der Separationseinheit wurde die Mikroplasmaquelle zur Erzeugung eines metastabilen 2 3 S 1-Heliumtargets mit polarisiertem Elektronenspin verwendet. Bei der Separation wird durch den außermittigen Einschuss in den permanentmagnetischen Hexapol eine hervorragende räumliche Trennung der verschiedenen Zustände erreicht und die Ausdehnung des Targets im Fokus auf 1 mm hoch 2 reduziert. Die erreichte Targetdichte für den spinpolarisierten 2 3 S 1-Zustand liegt im Fokus bei 10 hoch 6 cm hoch -2. Die Charakterisierung des Strahlverlaufs als auch die Time-of-Flight-Messungen zeigen, dass es sich bei der MSE unterstützten Hochdruckentladung um eine nichtthermische Entladung mit vergleichbaren Eigenschaften wie Niederdruckglimmentladung handelt, d.h. neutrale/angeregte Atome und Elektronen sind nicht im Temperaturgleichgewicht. Die Gastemperatur wird somit in der Mikroentladung nicht erhöht. Die Messungen mit Düsentemperatur von 80 K haben dies ausnahmslos bestätigt. Mit dieser Quelle lassen sich auch feine Ionenstrahlen bei hohem Druck erzeugen. Bei erzwungener Gasströmung durch die Entladung werden die Ionen aus dem Bereich der Entladung extrahiert und können zur Diagnose der Hochdruckentladung ins Vakuum überführt werden. Die Ionenausbeute wurde für verschiedene Gase und Gasgemische in Abhängigkeit von Gasfluss, Entladestrom, Extraktionsspannung untersucht. Die Elektronenenergie reicht ausschließlich zur Produktion von einfachgeladenen Ionen bzw. Molekülen aus. Der Anteil an Metallionen zeigt deutlich, dass die Geometrie die Erzeugung von Sekundärelektronen an der Kathode unterstützt. Die Wechselwirkung der Ionen mit dem Überschall-Gasstrahl im Bereich zwischen Düse und Skimmer führt zu einer starken Energieverbreiterung. Dies kann jedoch durch eine modifizierte Extraktionsgeometrie reduziert werden, hierbei ist insbesondere auf die Raumladung im Bereich zwischen Düse und Skimmer zu achten. Die vorgestellten Messungen haben exemplarisch für Helium gezeigt, dass gerichtete, kalte, metastabile Atomstrahlen mit ausreichender Intensität für atomphysikalische Experimente erzeugt werden können. Auf Basis der grundlegenden Erkenntnisse lässt sich das spinpolarisierte Target im nächsten Schritt hinsichtlich der erreichten Ausbeute optimieren. Dazu ist es notwendig, die Bedingungen in der Expansionskammer zu verbessern, so dass die Plasmaquelle mit höherem Vordruck betrieben werden kann. In diesem Zusammenhang sollte auch der Abstand Düse Skimmer verringert und die Separationseinheit auf diese modifizierten Rahmenbedingungen angepasst werden. Durch diese Modifikation kann die Targetdichte für spinpolarisiertes, metastabiles Helium nochmals gesteigert werden. Mit der erreichten Targetdichte sind die grundlegenden Voraussetzungen für atomphysikalische Messungen an einem spinpolarisierten Target geschaffen. Durch Anpassung der Separationseinheit ist es prinzipiell auch möglich, andere exotische metastabile Targets mit polarisiertem Elektronenspin zu erzeugen.
In dieser Arbeit werden mit Hilfe von Röntgenstreuung Polymere untersucht, die auf molekularer Ebene eine lamellenartige Schichtstruktur aufweisen. Diese Ordnung wird bei hohen Temperaturen zerstört, das Polymer wandelt sich in eine homogene Schmelze um. Ziel dieser Arbeit ist es, die Ursachen dieser Phasenumwandlung, d.h. ihre treibenden Kräfte zu erforschen. Hierzu werden mehrere Polymere verschiedener Zusammensetzung untersucht und der Einfluss von mechanischem "Stress" auf die Phasenumwandlung überprüft. Die untersuchte Polymerklasse ist ein sogenanntes Diblockcopolymer , d.h. die Polymermoleküle bestehen aus jeweils zwei linearen Polymerkettenstücken verschiedener Polymersorten (hier: {\em Polystyrol} und {\em Polybutadien}), die "Kopf an Kopf" miteinander verbunden sind. Durch diese molekulare Verbindung ist eine Auftrennung auf makroskopischem Massstab, etwa vergleichbar der Entmischung von "Ol und Wasser, nicht möglich. Mikroskopisch kann das Polymer durch eine günstige Ausrichtung der Moleküle zueinander die Kontakte zwischen den Polystyrol- und Polybutadien-Teilketten minimieren. Diese Abnahme der Gesamt-Wechselwirkungsenergie führt zum Aufbau einer lamellaren Struktur und bedeutet gleichzeitig eine Absenkung der Entropie. Bei Erhöhung der Temperatur kann der entropische Beitrag zur freien Energie dominant werden, d.h. die Ordnung wird zerstört. Die Experimente wurden am Max-Planck-Institut für Polymerforschung in Mainz unter Betreuung von Herrn Prof. Dr. Manfred Stamm (inzwischen an der Universität Dresden) durchgeführt. Dort wurden die Polymere synthetisiert und eine vorhandene Röntgenkleinwinkelstreuanlage für die hier vorgestellten Messungen genutzt. Weiterhin wurde eine Scherapparatur so umgebaut, dass die gleichzeitige Messung von Scherung und Röntgenkleinwinkelstreuung im Time-Slicing-Verfahren möglich war. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Röntgendetektor entwickelt, der die korrelierte Datenerfassung von Scherung und Röntgenstreuung im Zeitmassstab deutlich unter einer Sekunde ermöglicht. Die hier vorgestellten Experimente gliedern sich zum einen in statische Röntgenmessungen an verschiedenen Polymersystemen, welche die Temperaturabhängigkeit der inneren, molekularen Struktur untersucht, bei der Umwandlung von der lamellenartigen Schichtstruktur zur homogenen Schmelze und umgekehrt. Hierbei zeigen sich keine Hystereseeffekte und eine gute Übereinstimmung mit {\em MC-CMA}-Simulationen. Die einzelne Polymerkette wird beim Phasenübergang leicht gestreckt. Die beobachteten Phänomene werden durch feldtheoretische Modelle nicht vollständig wiedergegeben. Zum anderen wird der Einfluss von mechanischem "Stress" in Form einer oszillatorischen Verscherung auf diese Umwandlung und bei Temperaturen nahe dieser Umwandlung untersucht. Der anisotrope Aufbau der lamellenartigen Schichtstruktur bewirkt ein stark nichtlineares mechanisches Verhalten des Polymers, das mit dem Aufbau einer Vorzugsorientierung der Lamellen zur Richtung der Verscherung einher geht. Die Kinetik dieser Orientierungsphänomene wurde mit Hilfe der Röntgenkleinwinkelstreuung während der mechanischen Beanspruchung gemessen. Es ergibt sich innerhalb der Messungenauigkeit von 1-2\,K keine Erhöhung der Umwandlungstemperatur. Abhängig von den Scherparametern zeigen sich knapp unterhalb der Umwandlungstemperatur unterschiedliche Vorzugsorientierungen, deren zeitliche Abfolge irreversibel ist. Für das Auftreten der verschiedenen Vorzugsorientierungen zum Scherfeld werden verschiedene Parameter auf unterschiedlichen Größenskalen verantwortlich gemacht. Das komplexe Zusammenwirken dieser strukturellen Details kann durch die mechanische Beanspruchung "getestet" werden. Der Aufbau einer langreichweitigen Ordnung wird durch die externen Kräfte beschleunigt.
Im Rahmen dieser Promotionsarbeit wurden fünf verschiedene Experimente mit der Schwerionen-Mikrosonde der GSI durchgeführt. Vier dieser Experimente waren erfolgreich, bei einem Experiment wurden nicht die erhofften Ergebnisse erzielt. Alle Experimente haben Ziele und Fragestellungen verfolgt, die vornehmlich mit einer Ionen-Mikrosonde bearbeitet werden können. Es wurde gezeigt, dass durch die Anwendung fein fokussierter Ionenstrahlen physikalische und technische Probleme im Mikrometerbereich sehr effizient und erfolgreich aufgeklärt werden können. Die hohe örtliche Auflösung der Mikrosonde in Verbindung mit den bekannten auf Ionenstrahlen basierenden Analysemethoden ermöglicht den Zugriff auf Informationen, die auf anderem Wege gar nicht oder nur schwer zugänglich sind. Das erste der fünf Experimente an der Mikrosonde untersuchte die Eigenschaften von polykristallinem CVD Diamant, bei der Verwendung dieses Materials als Detektor für Schwerionen. Der große Nachteil dieses Detektormaterials ist die geringe Fähigkeit, im Detektor erzeugte Ladungsträger verlustfrei zu den Elektroden zu transportieren, um sie dort zu sammeln. Häufig werden bei diesem Transportprozess vom Entstehungsor t der Ladungsträger zu den Elektroden über 90 % der ursprünglich vorhandenen Ladungsträger von Ladungsträgerfallen im Diamantmaterial eingefangen. Es bestand der starke Verdacht, dass diese Fallen vorwiegend in den Korngrenzen zwischen den Diamanteinkrista llen lokalisiert sind. Aus diesem Verdacht begründete sich die Hoffnung, dass die Einkristalle im CVD Diamant ein wesentlich besseres Ladungssammlungsverhalten zeigen würden. Da die Ionenmikrosonde einen Ionenmikrostrahl mit einem lateralen Fokusdurchmesser von ca. 0,5 µm über eine Targetfläche von 1 x 1 mm² rastern kann und dabei Punkt für Punkt die Reaktion des Targetmaterials nachweisen kann, ist sie das geeignete Werkzeug zur Untersuchung von Ladungssammlungsprozessen im Bereich der Einkristalle und der Korngrenzen. Bei der Auswertung der Ergebnisse des Experiments ist aufgefallen, dass man für das CVD Diamantmaterial innerhalb der Ionenbestrahlung zwei verschiedene Zustände unterscheiden muss. Ein unbestrahlter CVD Diamant verhält sich in Bezug auf die Ladungssammlungs- eigenschaften wesentlich anders als ein bestrahlter CVD Diamant, der schon eine gewisse Ionendosis akkumuliert hat. Beim unbestrahlten Diamant ist zu beobachten, dass sowohl in den Einkristallen als auch in den Korngrenzen sehr effektive Ladungsträge rfallen existieren. Die generelle Aussage, dass Diamanteinkristalle eine bessere Ladungssammlung zeigen, kann hier nicht bestätigt werden. Es konnte aber gezeigt werden, dass es, im etwa 300 x 350 µm großen Scannfeld, Bereiche mit sehr guten Ladungssammlungseigenschaften (Effizienz über 90 % im Maximum der Verteilung) gibt und in unmittelbarer Nähe Bereiche mit geringster Ladungssammlungs- effizienz (etwa 8 % im Maximum der Verteilung) existieren. Es konnte nicht geklärt werden, ob diese Bereiche aus Einkristallen bestehen oder sich über Korngrenzen ausdehnen. Die beobachtete 90%ige Ladungssammlungseffizienz ist jedoch ein eindeutiger Nachweis der Möglichkeit, die Detektoreigenschaften dieses Materials wesentlich verbessern zu können, wenn es gelingt, die Besonderheiten dieses hocheffizienten Bereichs aufzuklären. CVD Diamantdetektoren, die schon eine gewisse Ionendosis akkumuliert haben, werden auch als gepumpte Detektoren bezeichnet. Das Pumpen des Detektors kann dabei auch durch andere Formen der Energiezufuhr, beispielsweise mit Hilfe eines Lasers erfolgen, wichtig ist nur, dass eine große Zahl der Ladungsträgerfallen mit Ladungsträgern gefüllt sind. Da diese Fallen im CDV Diamant relativ tief sind, werden gefüllte Fallen nicht schnell entleert und sie stören, so lange sie gefüllt sind, die Ladungssammlung nicht mehr. Die Ladungs- sammlungseffizienz gepumpter Diamantdetektoren verbessert sich sehr stark im Vergleich zum ungepumpten Material. Das Maximum der Verteilung des Ladungssammlungsspektrums verschob sich von etwa 15 % Effizienz beim ungepumpten Detektor zu mehr als 50 % Effizienz beim gepumpten Detektor gemittelt über das gesamte Scannfeld. Bei der Betrachtung des Einflusses der Korngrenzen im gepumpten Material konnte festgestellt werden, dass die Einkristalle nun tatsächlich wesentlich weniger zum Verlust der Ladungsträger beitragen als die Korngrenzen. Die Korngrenzen zeichneten sich beim gepumpten CVD Diamant deutlich als dominante Bereiche des Ladungsträgerverlustes ab. Somit haben wir die bestehende Vermutung über den dominierenden Ladungsträgereinfang in den Korngrenzen für den gepumpten CVD Diamanten bestätigen können, beim ungepumpten Material hingegen verwerfen müssen. Eine weitere Aufklärung der Unterschiede zwischen den beiden Zuständen wür de hier zu einem besseren Verständnis der Vorgänge führen. Zudem wurde am CVD Diamant eine Hochdosisbestrahlung vorgenommen, bei der bestimmt werden sollte ab, welcher Ionendosis das Material soweit geschädigt ist, dass eine Trennung der Detektorsignale von den Rauschsignalen nicht mehr möglich ist. Für einen 8,3 MeV/u 12C-Strahl war diese Trennung ab einer Dosis von 8,0 x 1013 Ionen/cm² nicht mehr möglich, was bedeutet, dass der Detektor hier seine Verwendbarkeit verliert. Eine weitere Gruppe von drei Experimenten befasste sich mit der Wirkung von schnellen, schweren Ionen auf Halbleiterbauelemente. Diese anwendungsorientierten Experimente sollten Ursachen für das Fehlverhalten mikroelektronischer Bauelemente bei Ionentreffern an bestimmten Orten und zu bestimmten Zeitpunkten untersuchen, beziehungsweise Grundlagen für die theoretische Betrachtung der Vorgänge liefern. Beim ersten der drei Experimente wurde das Auftreten von Single Event Upsets in Verbindung mit Single Event Latchups in SRAM Bausteinen untersucht. Die Latchups werden bei den üblichen Testverfahren durch einen Spannungsabfall an einem externen Widerstand in der Versorgungsleitung erkannt. Mit Hilfe der Mikrosonde wurde nachgewiesen, dass diese Methode der Latchupdetektion unzureichend sein kann. Da die internen Versorgungsleitungen in der Halbleiterstruktur selber Widerstände bilden, kann der Latchup am äußeren Widerstand unter bestimmten Bedingungen nicht erkannt werden. Hier spielt die Länge der integrierten Versorgungsleitung eine wesentliche Rolle. Die bild- gebenden Verfahren der Mikrosonde bei der simultanen Messung von Latchups und Upsets können hier Latchups entdecken, die im üblichen Testverfahren nicht erkennbar waren. Das zweite dieser drei Experimente hatte das Ziel, die Upsetempfindlichkeit einer getakteten CMOS- Struktur im Bereich der Schaltflanken zu bestimmen. Hierzu wurden die Schaltzeit- punkte des ICs mit dem vom UNILAC gelieferten Ionenstrahl synchronisiert. Einzelne Ionen trafen den Schaltkreis nur innerhalb eines Zeitfensters von 2 nsec um die Schaltflanke. Da der getaktete integrierte Schaltkreis im Bereich der Schaltflanken besonders empfindlich auf die vom Ion erzeugten zusätzlichen Ladungsträger reagiert, sollten die Upsetwahrscheinlichkeiten innerhalb des Schaltprozesses mit möglichst hoher zeitlicher Auflösung vermessen werden. Die Bestimmung der Trefferzeitpunkte mit einer zeitlichen Genauigkeit von 1 ns oder besser brachte jedoch eine Vielzahl von Problemen mit sich, die letztlich dazu führten, dass dieses Experiment nicht erfolgreich abgeschlossen werden konnte. Auf Grund seiner hohen technischen Bedeutung wurde es in dieser Arbeit aber beschrieben und sollte nach der Verbesserung der Treffererkennung erneut durchgeführt werden. Es wäre das erste Experiment, in dem die Empfindlichkeit einer CMOS- Struktur gegen Ionenstrahlen mit hoher örtlicher und zeitlicher Auflösung gemessen wird. Das dritte Experiment dieser Serie befasste sich mit der für theoretische Vorhersagen wichtigen Größe des elektronischen Durchmessers der Ionenspur. Aus der vom Schwerion erzeugten Spur breitet sich eine elektronische Stoßkaskade aus. Diese freien Ladungsträger können ungewollte Schaltvorgänge in integrierten Schalkreisen auslösen. Da die Integrationsdichte in modernen Baugruppen immer höher wird, kann die vom Ion erzeugte Spur aus freien Ladungsträgern mehrere Transistoren beeinflussen. Die Ausdehnung dieser Spur kann nicht mehr als vernachlässigbare Größe eingestuft werden. Um den Durchmesser der Spur zu bestimmen, wurde ein fein fokussierter 5,9 MeV/u Nickel-Strahl über eine Probe aus Mikrostreifen gerastert, und die in den Streifen gesammelten Ladungssignale wurden gemessen. Trotz einiger Probleme mit der kapazitiven Kopplung von Signalen zwischen den Streifen und dem Substrat und de n Streifen untereinander konnte der Durchmesser der elektronischen Spur bei diesem Test zu etwa 1,2 µm bestimmt werden. Es sollte der Versuch unternommen werden, diesen ersten experimentellen Wert durch weitere verfeinerte Messungen zu bestätigen und vor allem sollte versucht werden, das Dichteprofil der Elektronen in der Ionenspur mit dieser Technik zu bestimmen. Diese Informationen wären von großem Wert für theoretische Modelle zur Empfindlichkeit von integrierten Elektroniken gegen die Effekte einzelner Ionen. Im fünften und letzten Experiment dieser Arbeit wurde die Ionen-Mikrosonde als Werkzeug zur Strukturierung eines Hochtemperatur Dünnfilm Supraleiters eingesetzt. In der sogenannten Shubnikov-Phase können magnetische Flussquanten in den Supraleiter eindringen, obwohl der Zustand der Supraleitung noch vorhanden ist. Diese Flussquanten können durch säulenartige korrelierte Defekte im Supraleiter gebunden werden. Die Spuren schwerer Ionen bilden solche kolumnaren Defekte, die mit Hilfe der Mikrosonde aufgeprägt werden können. Da bei dieser Strukturierung eine hohe Defektdichte erforderlich war, konnte aus Zeitgründen eine Strukturierung mit dem schreibenden Ionenstrahl nicht realisiert werden. Stattdessen wurde eine Schlitzmaske verwendet, die mit Hilfe der Mikrosonde verkleinert auf der Oberfläche des Supraleiters abgebildet wurde. Auf diese Weise wur de dem Supraleiter eine Defektstruktur aus Stegen, die in einem bestimmten Winkel orientiert waren, aufgeprägt. An dem so erzeugten Supraleiter wurden dann an der Universität Mainz die elektrischen Transporteigenschaften des Materials unter dem Einfluss eines gepinnten magnetischen Feldes gemessen. Da die erwarteten Effekte aus dem Pinning der magnetischen Flussquanten erst dann eine messbare Größe annehmen, wenn dem Supraleiter Defektstrukturen in der Größenordnung von einigen µm aufgeprägt werden, ist auch hier die Ionen-Mirkrosonde das einzige verfügbare Instrument für diese Aufgabe. Mit dieser Arbeit wurde deutlich gemacht, dass eine Ionen-Mikrosonde ein vielseitig einsetzbares Instrument ist, das vor allem aufgrund der hohen Bedeutung von miniaturisierten Systemen in der modernen Forschung und Technik ein hohes Verwendungspotential besitzt. Alle hier vorgestellten Experimente wären ohne den Einsatz der Mikrosonde nicht durchführbar gewesen. Neben diesen Experimenten werden an der GSI noch eine Reihe weiterer Experimenten zum Beispiel im Bereich der Biophysik bearbeitet, die ihrerseits von der einzigartigen Möglichkeit der µm-genauen Platzierung schwerer Ionen profitieren.
Untersuchungen zum technischen und teilchenoptischen Design kompakter Speicherringe für Ionen
(2002)
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Berechnung und dem Bau von elektrostatischen Speicherringen. Eine solche Maschine kann als eine Kreuzung zwischen elektrostatischen Fallen und "klassischen" magnetischen Ringen angesehen werden. Kompakte Bauform, gute Zugänglichkeit der Elemente und vergleichsweise niedrigen Kosten werden mit hoher Flexibilität in Bezug auf mögliche Experimente kombiniert. Im 1. Kapitel werden zunächst die Unterschiede der Bewegung von Ionen in elektrostatischen und magnetischen Speicherringen untersucht. Die Massenunabhängigkeit der Teilchenbewegung bei gegebener Energie und Ladung in rein elektrostatischen Feldern erlaubt es, unterschiedlichste Ionen im Prinzip in direkter Folge in einen elektrostatischen Ring einzuschießen, ohne dass die Felder der optischen Elemente verändern werden müssen. Die Felder in den für einen Speicherring notwendigen Strahlführungskomponenten werden berechnet, die zugehörigen Bewegungsgleichungen aufgestellt und in linearer Näherung gelöst. Dabei werden zunächst die Bahnen einzelner Teilchen untersucht und dann das Strahlverhalten insgesamt durch Übergang auf einen Matrizenformalismus beschrieben. Die aus dieser Darstellung resultierenden Trajektorien stellen eine starke Vereinfachung dar. Die Untersuchung der realen Teilchenbewegung mit Einfluss von Randfeldern, Positionierungsfehlern und die Berechnung der dreidimensionalen Feldverteilung ist Gegenstand des 2. Kapitels. Ein kritischer Punkt bei der Bewegung von Teilchen in Ringbeschleunigern sind durch Feldfehler induzierten Resonanzerscheinungen. Zur Diskussion der verschiedenen möglichen Resonanzen werden im 3. Kapitel die Effekte durch zusätzliche Dipol- und Quadrupolfelder analysiert, dargestellt und schließlich anhand eines Resonanzdiagramms erläutert. In den geplanten Speicherring werden Ionen in einem einzigen Bunch, mit einer Ausdehnung von rund dem halben Ringumfang, injiziert. Ihre Lebensdauer hängt wesentlich von dem erzielbaren Vakuumenddruck ab. Die vorgesehenen Getterpumpen weisen eine sehr hohe Pumpleistung für die meisten Gase auf. Ihre Wirkungsweise wird im 4. Kapitel beschrieben und praktische Aspekte ihrer Handhabung diskutiert. Für den Betrieb eines Speicherrings ist es notwendig, die Parameter des umlaufenden Strahls zu jeder Zeit zu kennen und gegebenenfalls modifizieren zu können. Zentrales Element des Kontroll- und Diagnosesystems sind Strahlpositionsmonitore. In elektrostatischen Pickup-Elektroden induziert der Strahl beim Durchgang Spannungen über die eine Positionsbestimmung möglich ist. Die Wirkungsweise dieser Sonden wird in der zweiten Hälfte des 4. Kapitels diskutiert und Methoden zur Signalaufbereitung und -analyse beschrieben. Die allgemeinen Ergebnisse der Überlegungen zu elektrostatischen Speicherringen aus den ersten Kapiteln werden schließlich auf spezielle Fälle übertragen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedene Entwürfe für einen elektrostatischen Speicherring angefertigt und ein Viertelringsegment zu Testzwecken entworfen und aufgebaut. Die Ergebnisse sind Inhalt des abschließenden 5. Kapitels. Mit den in dieser Arbeit vorgestellten Methoden ist es möglich, elektrostatische Speicherringe detailliert zu berechnen und an die experimentellen Rahmenbedingungen anzupassen. Sämtliche Rechnungen wurden im Hinblick auf den geplanten Bau eines Rings für Teilchen mit Energien bis 50 keV durchgeführt.
Die vorliegende Arbeit bietet zunächst einen weiteren Beweis für die Existenz des neutralen Heliumdimers. Darüber hinaus konnten zwei verschiedene Prozesse identifiziert werden, über die die Absorbtion eines Photons zur Ionisation beider Atome des Dimers über sehr große Abstände führen kann. Oberhalb einer Photonenenergie von 65,4 eV konnte ein ICD Prozess beobachtet werden, der über Photoionisation mit gleichzeitiger Anregung von einem der beiden Atome realisiert wird. Bei 77,86 eV konnte ICD über elektronisch angeregte Zustände bis n=6 nachgewiesen werden. In der KER-Verteilung konnten zudem Strukturen gefunden werden, die auf Vibrationsanregungen im Zwischenzustand des Dimer-Ions schließen lassen. Eine vollständig quantenmechanische Rechnung von Sisourat et al. konnte dies schließlich hervorragend bestätigen. Es konnte also ein direkter Blick auf die Vibrationswellenfunktionen des Systems erlangt werden. In anderen Systemen ist dies in der Regel nicht möglich, da sich alle Zustände üblicherweise zu einer strukturlosen Verteilung überlagern. Weiterhin konnte gezeigt werden, dass sich die Winkelverteilungen von ICD- und Photoelektronen in verschiedenen Bereichen des KER mitunter stark voneinander unterscheiden. Dies konnte auf die unterschiedliche Besetzung von verschiedenen Potentialkurven zurückgeführt werden. Unterhalb der Photonenenergieschwelle zur Anregung und Ionisation eines Heliumatoms konnte ein weiterer, zweistufiger Ionisationsmechanismus gefunden werden. Hier wird zunächst durch Photoionisation ein Elektron aus einem der beiden Atome im Dimer freigesetzt. Dieses Photoelektron kann nun am neutralen Atom gestreut werden und dabei ausreichend viel Energie übertragen, um dieses ebenfalls zu ionisieren. Es konnte gezeigt werden, dass der Prozess einer Abhängigkeit von der Polarisation der Synchrotronstrahlung unterliegt, die man für Photoionisation erwarten würde. Die Energie- und Winkelverteilungen der Elektronen konnten daher mit vorangegangenen Elektronenstoß-Experimenten verglichen werden. Die gute Übereinstimmung mit diesen Daten rechtfertigt eine anschauliche Sichtweise des Prozesses als Analogon zum klassischen Billiard-Stoß. Der Two-Step-Prozess wurde bisher zwar schon in vielen Systemen als theoretisches Modell zur Doppelionisation beschrieben, allerdings konnten die einzelnen Unterprozesse bisher nicht gesondert gemessen werden. Die großen Abstände im Heliumdimer ermöglichen erstmals eine deutliche Trennung in Photoionisation an einem Atom und Elektronenstoß (e,2e) am Nachbaratom. Der Two-Step-Prozess konnte außerdem dazu verwendet werden, die ungewöhnliche Grundzustandswellenfunktion des Heliumdimers zu experimentell zu bestätigen. Eine Analyse des gemessenen KER konnte dabei deutliche Abweichungen zu einer klassischen Theorie aufzeigen. Erst eine vollständig quantenmechanische Rechnung des Übergangs von Sisourat et al. konnte die Messdaten beschreiben.
In dieser Arbeit konnten erstmals differentielle Ionisationswirkungsquerschnitte für Antimaterie-Materie-Stöße gemessen werden. Mit Hilfe der COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy (COLTRIMS) wurden die Stoßsysteme p± + He ® p± + He+1 + ebei einer Einschußenergie von etwa 1 MeV untersucht. Die experimentellen Ergebnisse für die Einfachionisation von Helium durch Antiprotonenstöße werden mit denen für Protonenstöße verglichen. Dies erlaubt den Stoßmechanismus in Abhängigkeit von der Richtung der störenden Kraft zu studieren. Als Ergebniss konnte die Post-Collision-Interaction (PCI) in der longitudinalen Richtung des Stoßes (Projektilrichtung) quantitativ bestimmt werden. Trotz der großen experimentellen Schwierigkeiten (hochenergetischer Antiprotonenstrahl, geringer Antiprotonenstrom, große Strahldivergenz und Strahlungsuntergrund durch Antiprotonenzerfall) konnten absolute die Wirkungsquerschnitte in Abhängigkeit vom Longitudinalimpuls gemessen werden. Innerhalb der experimentellen Fehler zeigen die Longitudinalimpulsverteilungen keine Abhängigkeit vom Projektilvorzeichen. Die folgende Tabelle faßt die mittleren Impulse des Elektrons und des Rückstoßions für Antiprotonen- und Protonenstöße zusammen Rückstoßion Elektron Antiproton 0.07±0.045 a.u. 0.087±0.039 a.u. Proton 0.075±0.025 a.u. 0.075±0.007 a.u. Die Tabelle zeigt, daß nach dem Stoß die Elektronen in beiden Stoßsystemen etwas nach vorne emittiert werden. Das steht im Widerspruch zu den theoretischen Vorhersagen, wonach erwartet wird, daß die Elektronen im Protonenstoß etwas nach „vorne“ und im Antiprotonenstoß etwas nach „hinten“ emittiert werden. Das Rückstoßion agiert in beiden Systemen als Beobachter. Dies widerspricht ebenfalls den Vorhersagen, wonach erwartet wird, daß das Rückstoßion im Protonenstoß etwas nach hinten und im Antiprotonenstoß etwas nach vorne emittiert wird. Die experimentellen Ergebnisse zeigen eine bessere Übereinstimmung mit den Continuum-Distorted-Wave (CDW) Rechnungen als mit den Classical- Trajectory-Monte-Carlo (CTMC) Rechnungen. Im Vergleich zur Stößen mit schnellen hochgeladenen Ionen zeigen die Daten dieser Arbeit, daß die Elektronen die Impulsverluste des Projektils kompensieren, während in hochgeladenen Ion-Atom-Stöße die Rückstoßionen den Impuls der Elektronen kompensieren.
In der vorliegenden Arbeit wird die Photodoppelionisation (PDI) von Helium (He) experimentell untersucht. Dazu wurde an der Synchrotronstrahlenquelle Advanced Light Source des Lawrence Berkeley National Laboratory (USA) der vollständig differentielle Wirkungsquerschnitt (FDCS) der PDI von He mit linear sowie mit links und rechts zirkular polarisiertem Licht bei den zwei Photon-Energien E_gamma = 179 eV und 529 eV gemessen. Dabei gelang erstmals eine Messung, bei der die Kontinuumsenergie der Fragmente wesentlich über der Bindungsenergie (79 eV) des Systems liegt. Aufgrund dieser hohen Energie lassen die gemessenen Winkel- und Energieverteilungen erstmals Rückschlüsse auf die Wechselwirkungsprozesse in der Ionisation zu. In allen bisherigen Messungen bei niedrigen Photon-Energien überdeckt der Einfluß der Elektron-Elektron-Wechselwirkung im Endzustand alle Spuren der seit langem theoretisch diskutierten Reaktionsmechanismen. Der FDCS der PDI von He wurde mit einer COLTRIMS (COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy)-Apparatur gemessen. Hierbei wird das Gastarget durch eine adiabatische Expansion gekühlt und dann mit dem Photon-Strahl zum Überlapp gebracht. Die bei einer Reaktion freigesetzten Elektronen, deren Summenenergie sich zu E_sum = E_1 + E_2 = E_gamma - 79 eV berechnet (die Summenenergie der beiden Elektronen ist gleich der Überschußenergie E_exc), werden mit einer Energie bis zu E_1,2 = 60 eV durch ein elektrisches und magnetisches Feld im vollen Raumwinkel von 4 pi auf einem großen ortssensitiven Detektor abgebildet. Das elektrische Feld projiziert die kalten Rückstoßionen auf einen zweiten ortssensitiven Detektor. Aus der Flugzeit und dem Auftreffort werden der Ladungszustand und der Impuls der Teilchen ermittelt. Ergebnisse: Die Energieaufteilung auf die beiden Elektronen erfolgt asymmetrisch. Diese Asymmetrie ist bei der PDI 450 eV über der Doppelionisationsschwelle (79 eV) stärker ausgeprägt als bei E_exc = 100 eV. Langsame Elektronen werden generell isotrop zur Polarisation emittiert (beta = 0), während die 100 eV-Elektronen einen Anisotropie-Parameter von beta = 1,7 und die sehr schnellen 450 eV-Elektronen sogar eine Dipolverteilung (beta = 2) bzgl. der Polarisationsachse aufweisen. Eine asymmetrische Energieaufteilung zusammen mit einem Anisotropie-Parameter von beta = 2 für die 450 eV-Elektronen zeigt, daß bei der PDI 450 eV über der Schwelle ein Zwei-Stufen-Prozeß vorliegt, in dem das erste Elektron die Energie und den Drehimpuls des Photons aufnimmt. Das zweite Elektron gelangt dann durch den Shake-off oder den Two-Step-One-Mechanismus ins Kontinuum. Sowohl die Häufigkeitsverteilung der Zwischenwinkel der Elektronen als auch der Verlauf der Quadrate der geraden und der ungeraden Amplituden bei der PDI 450 eV über der Schwelle zeigen, daß sehr langsame Elektronen (2 eV) hauptsächlich durch den Shake-off-Mechanismus ins Kontinuum gelangen, während etwas schnellere 30 eV-Elektronen ihre Energie über einen (e,2e)-Stoß (Two-Step-One-Mechanismus) erhalten. Für 100 eV über der Schwelle zeigt sich, daß der Relativimpulsvektor der beiden Elektronen parallel zum Polarisationsvektor steht. Das bedeutet, daß die PDI von He 100 eV über der Schwelle nicht mehr im Gültigkeitsbereich der Wannier-Näherung liegt. Aufgrund der großen Geschwindigkeitsdifferenzen kann die PDI von Helium parallel zum Polarisationsvektor erfolgen. Der gegen den Zwischenwinkel varphi_12 der Elektronen aufgetragene normierte Zirkulare Dichroismus CD_n ist bei E_exc = 100 eV wesentlich stärker ausgeprägt als bei E_exc = 450 eV. Der Wert des Extremums ist für alle Energieaufteilungen - außer der symmetrischen - gleich. Für beide Überschußenergien findet man eine Abhängigkeit der varphi_12-Position des Extremums von der Energieaufteilung. Die Extreme entfernen sich mit zunehmender asymmetrischer Energieaufteilung von varphi_12=180°. Die experimentell gewonnenen Ergebnisse zu den vollständig differentiellen Wirkungsquerschnitten der PDI von He sowohl mit linear als auch mit links und rechts zirkular polarisiertem Licht bei 100 eV und 450 eV über der Doppelionisationsschwelle zeigen insgesamt gute Übereinstimmungen mit den Ergebnissen der convergent-close-coupling-Rechnungen von A. Kheifets und I. Bray.
Die intensiven gekühlten Schwerionenstrahlen des ESR-Speicherrings in Kombination mit dem dort installierten Überschallgastarget bieten einzigartige Möglichkeiten, Elektroneneinfangprozesse bei unterschiedlichen Projektilenergien zu untersuchen. In der vorliegenden Arbeit wurde die Emission der charakteristischen Balmerstrahlung detailliert nach (n, j)-Zuständen untersucht; die Lyman-alpha-Strahlung konnte aufgrund der großen Feinstrukturaufspaltung des 2p3/2-Niveaus darüber hinaus auch nach der Besetzung der magnetischen Unterzustände untersucht werden. Hierbei wurde gezeigt, dass der Einfangmechanismus einen starken Einfluss auf die Besetzung der magnetischen Unterzustände und damit auf die Winkelabhängigkeit der Emission der charakteristischen Photonen hat. Erstmals konnte an einem schweren Stoßsystem die Multipolmischung beim Ly-alpha1-Übergang mit großer Genauigkeit nachgewiesen werden; es ergab sich eine sehr gute Übereinstimmung mit der theoretischen Vorhersage. Aus dem Vergleich der Messung der Anisotropie bei höheren Energien mit der Vorhersage einer relativistisch exakten Theorie wurde geschlossen, dass die Messwerte nur dann erklärt werden können, wenn die Mischung von E1- und M2-Übergängen berücksichtigt wird. Durch den Vergleich der als zuverlässig anzusehenden Vorhersage für den REC-Prozeß mit den Messwerten konnte, erstmals für atomare Übergänge in Schwerionen, die Beeinflussung der messbaren Anisotropie durch Mischung der Strahlung unterschiedlicher Multipolaritäten aufgedeckt werden. Hiermit war es möglich, das Übergangsratenverhältnis Gamma M2 / Gamma E1 und daraus das Übergangsamplitudenverhältnis <M2>/<E1> zu extrahieren. Dieser kleine Beitrag(<1%) ist mit anderen Methoden nicht zu vermessen. Die beiden nichtrelativistischen Theorien, den nichtradiativen Einfang in das Projektil beschreiben, liefern bei den totalen Einfangswirkungsquerschnitten nahezu gleiche Ergebnisse in Übereinstimmung mit dem Experiment. Auch die (n, j)-differentiellen Querschnitte zeigen bei dem Vergleich mit den gemessenen Balmerspektren eine sehr gute Übereinstimmung. Erst wenn die magnetischen Unterzustände in die Untersuchung miteinbezogen werden, weichen die beiden Theorien voneinander ab. Unter Einbeziehung der Multipolmischung stimmt die Vorhersage der CDW-Theorie mit den Messwerten überein; die andere Theorie unterschätzt das Alignment des 2p3/2-Zustands und die daraus folgende Anisotropie der Lyman-alpha1-Strahlung. Es muss hervorgehoben werden, dass es durch die Anwendung der Abbremstechnik für nacktes Uran gelungen ist, diese Prozesse in einem Bereich extrem starker Störung (Q/v) zu untersuchen. Dieser Bereich ist im Allgemeinen experimentell nicht zugänglich und ist eine Herausforderung für die theoretische Beschreibung. Wie sich aus den Ausführungen zu den Zerfallskaskaden ergibt, ist die Messung des Alignments bei niedrigen Stoßenergien stark von Kaskadeneffekten beeinflusst. Das bedeutet, dass das Alignment der Lyman-alpha1-Strahlung sowohl durch den direkten Einfang als auch durch die Zerfallskaskade bestimmt ist. Dieses resultiert in einer von der jeweiligen Theorie abhängigen Vorhersage, wodurch sich eine integrale Aussage über die Güte einer bestimmten Beschreibung ableiten lässt.
In der vorliegenden Arbeit wird die Ionisation von Stickstoff- und Sauerstoff-Molekülen in starken, nicht-resonanten Laserlicht-Pulsen untersucht. Die dreidimensionalen Impulsvektoren der freigesetzten Elektronen und Ionen wurden mittels eines sogenannten COLTRIMS Spektrometers vermessen. Das Hauptaugenmerk galt dem Kanal der Einfachionisation, der ein stabiles Molekülion ($N_2^+$ / $O_2^+$) erzeugt. Da in diesem Fall keine Dissoziation des Ions stattfindet, kann nicht aus der Flugrichtung ionischer Fragmente auf die Ausrichtung der Molekülachse geschlossen werden. Die Abhängigkeit des Prozesses vom Winkel zwischen der Molekülachse und der Polarisationsrichtung des ionisierenden Lichtes ist nur dann zugänglich, wenn die Ausrichtung der Molekülachsen vordem Zeitpunkt der Ionisation aktiv kontrolliert werden kann. Hierzu wurde die Technik der nichtadiabatischen Molekülausrichtung'' (non-adiabatic molecular alignment'') [1] angewandt. Ein erster, mäßig intensiver Lichtpuls bewirkte die Ausrichtung der Molekülachsen im Laborsystem. Sodann wurden die ausgerichteten Moleküle von einem zweiten, hochintensiven Puls ionisiert. In einem ersten Experiment wurden Elektronen-Impulsverteilungen für zwei verschiedene Molekülausrichtungen bestimmt. Ein Vergleich der Verteilungen brachte zwei wichtige Ergebnisse: 1) Im Bereich niedriger Elektronen-Impulse senkrecht zur Polarisationsrichtung des ionisierenden Lichtpulses wird der Fingerabdruck'' des ionisierten Molekülorbitals sichtbar. 2) Bei höheren Impulsen zeigten sich Strukturen, die als Doppelspalt-Interferenz interpretiert werden können. Ein ionisiertes Elektron propagiert im oszillierenden elektrischen Feld des Laser-Pulses. Von diesem kann es auf das Ion hin zurück beschleunigt werden und dort streuen [2]. Wir betrachten den Fall elastischer Rückstreuung''. In erster Näherung wirken die Bestandteile des diatomaren Molekülions wie ein Doppelspalt, an dem die streuende Elektronen-Welle gebeugt wird. In einem zweiten, dem ersten sehr ähnlichen Experiment wurde die Molekülausrichtungs-Richtung in kleinen Schritten variiert. Sowohl der Effekt der Elektronenbeugung am Ion, als auch - mit Einschränkungen - die Abbildung des ionisierten Orbitals wurde erneut beobachtet. Letztere ist durch eine Projektion des Orbitals in den Impulsraum senkrecht zur Laser-Polarisationsrichtung bestimmt [3,4]. Die Messung der Strukturen unter verschiedenen Molekül-Ausrichtungen im zweiten Experiment entspricht daher der Aufnahme verschiedener Projektionen des Orbitals. Der so gewonnene Datensatz sollte prinzipiell eine Rekonstruktion der dreidimensionalen Elektronen-Dichteverteilung des ionisierten Molekülorbitals mittels eines Tomographie-Algorithmus ermöglichen. Entsprechende Entwicklungen sind bei Kooperationspartnern im Gange. Die beobachtete Beugung des rückgestreuten Elektrons ermöglicht den Rückschluss auf die Positionen der Kerne im Molekülion. Es besteht die Hoffnung, dass sich in Zukunft detailliertere Informationen über das streuende Potential jenseits des einfachen Doppelspalt-Modells gewinnen lassen. Rückstreuung höherenergetischer Elektronen sollte hingegen eine verbesserte Ortsauflösung ermöglichen. Beide Informationen - Ionisiertes Orbital und Beugungsbild des Ions - werden simultan in ein- und derselben Messung gewonnen. Die zeitliche Auflösung wird durch rein optische Parameter (Licht-Wellenlänge, Pulslänge) determiniert. Sie kann mittels ultrakurzer, phasenstabiler Laserlicht-Pulse in den Bereich einer Femtosekunde oder darunter verbessert werden. [1] Stapelfeldt et al., Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003). doi:10.1103/RevModPhys.75.543 [2] Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994-1997 (1993). doi:10.1103/PhysRevLett.71.1994 [3] Spanner et al., J. Phys. B 37, L243-L250 (2004). doi:10.1088/0953-4075/37/12/L02 [4] Ivanov et al., J. Mod. Opt. 52, 165 (2005). doi:10.1080/0950034042000275360
Ziel der durchgeführten Experimente war es, die Zerfallsmechanismen Van-der-Waals gebundener Argon- und Neon Di- und Trimere in intensiven Laserfeldern zu untersuchen, um mehr über den Einfluss der schwachen Van-der-Waals Bindung auf die Dynamik des Ionisationsprozesses zu erfahren. Da Dimere aufgrund ihrer elektronischen Struktur sehr stark zwei separaten benachbarten Atomen gleichen, vereinen sie atomare und molekulare Eigenschaften in sich und ihre Untersuchung verspricht ein tieferes Verständnis der Wechselwirkungsmechanismen in starken Laserfeldern. Die Verwendung der Impulsspektroskopie Methode COLTRIMS ermöglichte die koinzidente Messung aller beim Aufbruch entstandener ionischer Fragmente sowie eines elektronischen Impulsvektors. Für die beidseitige Einfachionisation des Argon Dimers, konnten bei der gewählten Intensität (etwa 3.3E14W/cm2) drei unterschiedliche Ionisationsprozesse identifiziert werden, von denen zwei zu einer überraschend hohen kinetischen Gesamtenergie der Ionen führen. Aufgrund der Messung der Winkelverteilung der ionischen Fragmente und eines der emittierten Elektronen für lineare und zirkulare Polarisation gelang es, die den drei Prozessen zugrunde liegende Dynamik im Laserfeld zu entschlüsseln. Der dominierende Zerfallskanal stellt demzufolge eine schnelle sequentielle Doppelionisation des Argon Dimers dar, die noch am Gleichgewichtsabstand des Dimers stattfindet. Für den zweithäufigsten Ionisationsprozess ergaben sich zwei mögliche Erklärungsansätze: Entweder wird das Dimer zunächst einseitig doppelionisiert, so dass es auf einer attraktiven Potentialkurve zusammenläuft, bevor es zu einem späteren Zeitpunkt – wenn das Laserfeld bereits abgeklungen ist – durch eine Umverteilung seiner Ladungen in einer Coulomb Explosion fragmentiert, oder das Dimer wird bei einer beidseitigen Tunnelionisation zugleich angeregt, so dass die Coulomb Explosion von einer Potentialkurve erfolgt, die wesentlich steiler als 1/R verläuft. Der schwächste Zerfallskanal, der sich durch die höchste Gesamtenergie auszeichnet, ist auf eine "Frustrated Triple Tunnel Ionization" zurückzuführen, bei der ein hoch angeregter Rydberg Zustand erzeugt wird. Bei der Untersuchung des Neon Dimers konnte bei der gewählten Intensität (etwa 6.3E14W/cm2) nur die sequentielle beidseitige Einfachionisation identifiziert werden, obwohl die Daten Hinweise auf einen weitern Ionisationsprozess mit sehr geringer Statistik aufweisen. Zudem wurde in dieser Arbeit nach der Methode des Coulomb-Explosion-Imaging aus den in Koinzidenz gemessenen Impulsvektoren aller einfachgeladenen ionischen Fragmente eines Aufbruchs die geometrische Struktur der Cluster im Orts-und Impulsraum rekonstruiert. Die ermittelte Grundzustandswellenfunktion des Argon und Neon Dimers zeigt eine gute Übereinstimmung mit quantenmechanischen Berechnungen. Für das Argon und Neon Trimer konnten aus den gemessenen Impulsvektoren mittels einer numerischen Simulation die Bindungswinkel im Ortsraum bestimmt werden, so dass erstmals gezeigt werden konnte, dass diese Trimere gleichseitige Dreieckskonfigurationen aufweisen. Vergleiche mit theoretischen Berechnungen zeigen für die breite Winkelverteilung des Neon Trimers eine hervorragende Übereinstimmung, während die gemessene Winkelverteilung des Argon Trimers etwas breiter als die berechnete ist.
Das Spektrum der Einfachionisation von Helium unterhalb der Doppelionisationsschwelle bei 79 eV ist reich an komplexen Strukturen. Eine Vielzahl von Resonanzen tritt dort auf. Diese Resonanzen sind unmittelbar verbunden mit doppelt angeregten Zuständen von Helium. Unterhalb einer Photonenenergie von ca. 77 eV liegen diese Resonanzen geordnet vor, und sie können dort mit Hilfe weniger Quantenzahlen klassifiziert werden. Das trifft aber nicht auf den Bereich dicht unterhalb der Doppelionisationsschwelle zu, d.h. zwischen ca. 78,2 eV und 79 eV. Hier verlieren die bis dahin verwendeten Quantenzahlen ihre Gültigkeit. Dieses Gebiet ist sowohl theoretisch als auch experimentell nahezu unerforscht. Traditionelle experimentelle Methoden stoßen hier auf Hindernisse, die auch in den kommenden Jahren höchstwahrscheinlich nicht überwunden werden können. Das größte Problem hierbei sind die sehr geringen Reaktionsraten. Aus diesem Grund wurde im Rahmen dieser Arbeit ein neuer Weg gewählt, der diese Probleme weitgehend hinter sich läßt und Untersuchungen in dieser äußerst schwer zugänglichen Region ermöglicht. Die neue Technik weist gegenüber bisherigen Methoden eine um mehrere Größenordnungen gesteigerte Nachweiseffizienz auf, wodurch Messungen in diesem Energiebereich innerhalb eines vernünftigen Zeitrahmens praktisch erst ermöglicht werden. Erreicht wird dies durch ein Spektrometer, das zu allen Raumrichtungen hin sensitiv ist und die Impulse und Flugrichtungen der emittierten Elektronen individuell für jede einzelne Reaktion nachweisen kann. Die Elektronen werden zusammen mit dem jeweiligen He+-Ion in Koinzidenz nachgewiesen, wodurch eine sehr effiziente Unterdrückung von Untergrundereignissen realisiert wird. Die vorgestellte Meßmethode basiert auf der sogenannten Coltrims-Technik, die seit einigen Jahren im Bereich der Atom- und Molekülphysik äußerst erfolgreich eingesetzt wird. Ihre Anwendung auf niederenergetische Elektronen mit kinetischen Energien im Bereich zwischen 0 eV und 0,5 eV war bisher jedoch nur sehr eingeschränkt möglich und mit großen Unsicherheiten verbunden, da in diesem Fall die Einflüsse verschiedener Störquellen wie beispielsweise das Erdmagnetfeld berücksichtigt werden müssen. Diese Probleme konnten gelöst werden, so daß nun auch winkelaufgelöste Messungen an Elektronen mit weniger als 100 meV kinetischer Energie möglich sind. Die Apparatur wurde im Rahmen einer Messung am Berliner Synchrotron BESSY II erfolgreich eingesetzt. Untersucht wurden die partiellen Wirkungsquerschnitte sN(E) der verschiedenen Ausgangskanäle der Reaktion g(E) + He -> He** -> e- + He+(N), wobei E die Photonenenergie und N die Hauptquantenzahl des erzeugten Heliumions ist. Zusätzlich wurde zu jedem dieser Reaktionskanäle die Winkelverteilung bN(E) der emittierten Elektronen bestimmt. Ziel der Messung war es, zunächst einen Bereich des Energiespektrums abzudecken, für den theoretische Vorhersagen existieren. Im weiteren Verlauf der Messung wurde dieser Bereich ausgedehnt bis hin zur Doppelionisationsschwelle. Die Ergebnisse werden verschiedenen theoretischen Vorhersagen gegenübergestellt und diskutiert. Die aufgenommenen Daten umfassen auch Bereiche des Energiespektrums, für die noch keine theoretischen Ergebnisse vorliegen (78,3 eV<E<78,9 eV). Die hier beobachteten Verhaltensweisen insbesondere der Winkelverteilungen der emittierten Elektronen werden mit veröffentlichten Daten verglichen, die bei einer Photonenenergie von E=80,1 eV aufgenommen wurden, d.h. dicht oberhalb der Doppelionisationsschwelle. Die beobachteten Parallelen können innerhalb eines klassischen Modells interpretiert werden.
Die Doppelionisation von Wasserstoffmolekülen H2 durch einzelne Photonen stellt ein fundamentales und herausforderndes Problem sowohl für die experimentelle als auch für die theoretische Physik dar. In den meisten Fällen kann dabei die elektronische Bewegung von der nuklearen Dynamik entkoppelt werden (Born-Oppenheimer Näherung). Aus diesem Grund kann man auch den molekularen Fragmentationsprozess als eine Emission eines Dielektrons aus einem nuklearen Zweizentren-Coulomb-Potential beschreiben. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Photodoppelionisation (PDI) von molekularem Wasserstoff durch einzelne, linear polarisierte Photonen mit einer Energie von 75 eV. Dieses Szenario wird verglichen mit der Photodoppelionisation von Heliumatomen (siehe [Bri00] für einen umfassenden Überblick). In diesem Versuch wurde die Rückstoßionenimpulsspektroskopie-Methode (COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy COLTRIMS) benutzt, um alle Fragmente der Reaktion auf ortsauflösende Vielkanalglasplatten(Multi-Channel-Plate MCP)-Detektoren mit Verzögerungsdrahtauslese (delay-line anode) abzubilden. Dabei wurden die Mikropartikel durch elektrische und magnetische Felder geführt. In einer Messung wurde das Rückstoßionenspektrometer mit gepulster Extraktionsspannung betrieben, um das Dielektron und die Stellung der molekularen Achse mit guter Impulsauflösung gleichzeitig vermessen zu können. In einer weiteren Messung kam ein neuartiges Detektorsystem mit hexagonaler Verzögerunsdrahtanode zum Einsatz, die in der Lage war, beide Elektronen, die in sehr kurzen Zeitabständen auf dem Detektor eintrafen, ohne Totzeitverluste in Koinzidenz mit den nuklearen Fragmenten ortsauflösend zu registrieren. Aus den Flugzeiten und Auftrefforten der Teilchen der beiden Datensätze konnten die Impulse des Vierteilchenendzustandes generiert werden. Dies stellt die Messung des Betragsquadrats der quantenmechanischen Wellenfunktion im Impulsraum dar. Aus diesen Größen konnten auch die azimutalen und polaren Winkelverteilungen in Referenz zum Polarisationsvektor des einfallenden Lichts bestimmt werden. Basierend auf der axialen Rückstoßnäherung konnten so zum ersten Mal hochdifferentielle Wirkungsquerschnitte (QDCS und höher) des Vierkörper-Problems für eine raumfeste Molekülachse gemessen werden. Unter Ausnutzung der Reflexions-Näherung war sogar der internukleare Abstand des Moleküls zum Zeitpunkt der Photoabsorption zugänglich. Man findet markante Übereinstimmungen mit der PDI von Heliumatomen. Das Dielektron wird vorwiegend entlang des Polarisationsvektors emittiert und koppelt an das Schwerpunktssystem (Center-of-Mass CM) der nuklearen Partikel, die in einer Coulomb-Explosion fragmentiern. Etwa 72.5 % der Anregungsenergie der beiden Elektronen geht in deren Relativbewegung. Wie bei der Ionisation von Heliumatomen bestimmt die Elektron-Elektron Wechselwirkung zusammen mit diversen Auswahlregeln (siehe [Wal00c]) die Form der polaren Winkelverteilung. In der azimutalen Ebene (die Ebene, die senkrecht zum Polarisationsvektor des Lichts angeordnet ist) erkennt man den attraktiven Einfluss des nuklearen Zweizentren-Potentials, was zu einer Abweichung von der Zylindersymmetrie um die Achse des elektrischen Feldvektors des Lichts führt, wie sie bei niedrigeren Photonenenergien vorzufinden ist (siehe [Dör98b]). In dieser Ansicht tendieren langsame Elektronen dazu, entlang der Molekülachse emittiert zu werden. Es können der sogenannte Auffülleffekt der Knotenstruktur und die vergrößerten Zwischenwinkel in der Polarwinkelverteilung der Elektronen in Form einer Zweikeulenstruktur verifiziert werden (siehe [Red97, Wig 98]). Die Ergebnisse bestätigen den Modellansatz von J. Feagin (siehe [Fea98]), der den Zusammenbruch einer atomaren Auswahlregel, die auf einem Konus wirkt, für den molekularen Fall vorhersagt. Diese Auswahlregel reduziert sich auf eine Knotenlinie, die aufgrund der endlichen Öffnungswinkel des Experiments aufgefüllt wird. Es gibt Hinweise, dass die Verringerung des elektronischen Zwischenwinkels eine Funktion der Stellung der Molekülachse ist, d.h. der kohärenten Überlagerung der beiden möglichen Endzustände mit S- und ?-Symmetrie. Die Ergebnisse der Wannier-Theorie vierter Ordnung nach T. Reddish und J. Feagin (siehe [Red99]) zeigen eine gute Übereinstimmung mit den experimentell gewonnen Daten, zumindest solange die beiden Elektronen den gleichen kinetischen Energiebetrag erhalten. Im Gegensatz dazu bewertet die hochkorrelierte 5C-Theorie nach M. Walter et al. (siehe [Wal99]) den Einfluss des attraktiven nuklearen Zweizentren-Potentials zu hoch. Vorläufige Ergebnisse einer CCC-Rechnung von A. Kheifets et al. (siehe [Khe02]) zeigen eine sehr akkurate Übereinstimmung mit den gemessenen Winkelverteilungen. Minimiert man die Elektron-Elektron Wechselwirkung, indem man eine rechtwinklige Emission der beiden Elektronen fordert (dies kommt einer Ionisation eines H2 +-Ions gleich), so findet man keine starken Fokussierungseffekte vor, wie man sie von Ionisationsprozessen von N2 und CO her kennt (siehe [Lan01, Web01b, Jah02a und Web02]). Stattdessen beobachtet man die Emission eines langsamen Elektrons auf dem nuklearen Sattelpunktspotential, wie man es nach einer halbklassischen Beschreibung erwarten kann. Zusätzlich ist eine hochstrukturierte Winkelverteilung zu beobachten, die auf höhere Drehimpulsbeiträge schliessen lässt (vergleichbar der Parametrisierung bei der PDI von Heliumatomen nach L. Malegat et al., siehe [Mal97d]). Die Verteilung ist sehr sensitiv auf die Energie der Elektronen und die Orientierung der Molekülachse, was weder angemessen durch auslaufende, ebene Wellen noch durch die 5C-Theorie beschrieben werden kann. Für diese Ereignisse erzwingen große internukleare Abstände eine Emission der Elektronen entlang des Polarisationsvektors, während für kleine Abstände die Elektronen vorwiegend rechtwinklig zur Molekülachse ausgesendet werden. Anhand dieser Tatsachen kann man auf einen merklichen Einfluss des Anfangszustands auf die Winkelverteilung der Elektronen zurückschließen. Das ganze Szenario ändert sich sobald man die Elektron-Elektron Wechselwirkung wieder "einschaltet", indem man fordert, dass die Fragmentation in einer Ebene stattfindet. Hier bestimmt die Relativbewegung der beiden Elektronen die Form der Wirkungsquerschnitte. Es zeigen sich nur geringfügige Änderungen in Abhängigkeit zum internuklearen Abstand. Es kann aber teilweise eine dreifache Keulenstruktur ausgemacht werden. Diese Substruktur ändert ihre Amplitude und Richtung als Funktion des Molekülabstandes. Eine direkte Emission entlang des Polarisationsvektors scheint dabei verboten zu sein. In dieser Darstellung zeigt das elektronische Emissionsmuster einen sehr heliumähnlichen Charakter für kleine Bindungslängen. Für größere Abstände der Kerne werden langsame Elektronen deutlich unter einem Zwischenwinkel von 180° (back-to-back-emission) gegen das schnelle Referenzelektron emittiert. Referenzen: [Bri00] J.S. Briggs et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 33, (2000), S. R1 [Dör98b] R. Dörner et. al., Phys. Rev. Lett., 81, (1998), S. 5776 [Fea98] J. Feagin, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 31, (1998), S. L729 [Jah02a] T. Jahnke et. al., Phys. Rev. Lett., 88, (2002), S. 073002 [Khe02] A. Kheifets, private Mitteilung, (2002) [Lan01] A. Landers et al., Phys. Rev. Lett., 86, (2001), S. 013002 [Mal97d] L. Malegat et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 30, (1997), S. 251 [Red97] T. Reddish et al., Phys. Rev. Lett., 79, (1997), S. 2438 [Red99] T. Reddish et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 32, (1999), S. 2473 [Wal00c] M. Walter et al., Phys. Rev. Lett., 85, (2000), S. 1630 [Wal99] M. Walter et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 32, (1999), S. 2487 [Web01b] Th. Weber et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 34, (2001), S. 3669 [Web02] Th. Weber et al., Phys. Rev. Lett., (2002), eingereicht zur Veröffentlichung [Wig98] J.P. Wightman et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 31, (1998), S. 1753
Die Coltrims-Methode hat sich seit den 1990er Jahren als gutes experimentelles Instrument in der Atomphysik und darüberhinaus etabliert. Sie beruht darauf, dass die bei einer Reaktion entstehenden Fragmente mit ortssensitiven Detektoren nachgewiesen werden. Die Signale der Detektoren wurden bisher mit einem analogen Vorverstärker verstärkt und dann mit Hilfe eines Constant Fraction Discriminators in digitale Signale umgewandelt. Die Zeitinformation der digitalen Signale wurden von Time to Digital Convertern aufgenommen und im Computer gespeichert. Mit dieser Form der Auslese und Analyse der von den Detektoren stammenden Signale können nur einige wenige Fragmente nachgewiesen werden. Die Lösung dieses Problems besteht also darin, eine neue Variante für die Auslese und Analyse der Signale zu finden. Diese wurde in der Verwendung eines Transientenrekorders gefunden. Anstatt nur die Zeitinformation zu speichern, nimmt dieser die gesamte Signalform der Detektoren auf. Die Aufgabe, die in dieser Arbeit bearbeitet werden sollte, bestand darin, eine Software zu entwickeln, mit deren Hilfe der Transientenrekorder gesteuert werden kann. Auch sollte ein Weg gefunden werden nur die für das Experiment notwendigen Informationen des aufgenommenen Zeitfensters zu speichern. Des Weiteren sollten Methoden aufgezeigt werden, wie die aufgenommen Signale untersucht und deren Parameter extrahiert werden können. Diese Methoden wurden dann an realen Signalen getestet. Nachdem im ersten Kapitel die Motivation zu dieser Arbeit und einige theoretische Hintergründe vorgestellt werden, wird im zweiten Kapitel auf verschiedene Methoden der Signalanalyse eingegangen. Der Augenmerk liegt dabei sowohl auf Einzel- sowie Doppelsignalanalyse. Die Güte der vorgestellten Algorithmen wird mit Hilfe von künstlichen Signalen ermittelt. Es zeigt sich, dass die beste Methode die zeitliche Position der Einzelsignale zu finden, der Pulsfit ist. Mit dieser Methode kann eine Auflösung von etwa 50 ps erzielt werden. Bei der Betrachtung der Doppelsignale stellt sich heraus, dass der minimale Abstand zwischen den Signalen 5 ns bis 7 ns betragen muss. Das dritte Kapitel zeigt eine Anwendung des neuen Aufnahmesystems. Dort werden die physikalischen Ergebnisse, die mit Hilfe des neuen Systems gewonnen werden konnten, mit einem herkömmlichen Aufnahmesystem verglichen. Aufgrund der geringeren Totzeit des neuen Aufnahmesystems konnte mehr Statistik gewonnen werden. Der dadurch gewonnene Vorteil zeigt sich deutlich in den Ergebnissen, bei denen eine vierfach Koinzidenz verlangt wird. Bei dem nächsten Kapitel beschriebenen Experiment mussten sehr viele Fragmente nachgewiesen werden. Hierzu wird ein weiteres Kriterium neben der Zeitsumme vorgestellt mit dem die Anodensignale einander zugewiesen werden können. Die in diesem Kapitel gezeigten physikalischen Ergebnisse zeigen die Impulsverteilungen für Neon und Helium für unterschiedliche Lichtintensitäten bzw. Ionisationsprozesse. Im darauf folgenden Kapitel wird beschrieben, wie die neue Aufnahmemethode dazu verwendet werden kann, die von den Detektoren kommenden Signale genauer zu analysieren. Die physikalische Reaktion führte dazu, dass von dem Detektor hauptsächlich Doppelsignale aufgenommen wurden. Dies erlaubt die Untersuchung der Doppelsignalalgorithmen an realen Signalen. Hierbei zeigte sich, dass die Totzeit bei realen Signalen vergleichbar mit der Totzeit bei künstlichen Signalen ist. Die Algorithmen können bei Abständen der Einzelsignale von weniger als 10 ns die Position der Signale nicht mehr genau bestimmen. Anhand der Pulshöhenverteilung kann gezeigt werden, dass der verwendete Detektor in der Mitte eine geringere Nachweiseffizienz hatte. Im letzten Kapitel wird die Güte der verschiedenen Methoden der Einzelsignalanalyse anhand von realen Signalen überprüft. Dabei wurden Signale desselben Detektors mit unterschiedlichen Vorverstärkern verstärkt. Die beiden Vorverstärker unterschieden sich in ihrer Bandbreitenbegrenzung. Die Daten wurden mit einem Transientenrekorder mit 2 GS aufgenommen. Es wird gezeigt wie diese Daten umgewandelt werden können, so dass sie einem System mit nur 1 GS entsprechen. Dies erlaubt es die Güte der Methoden für Signale eines Systems mit 2 GS mit denen eines Systems mit 1 GS zu vergleichen. Es zeigt sich in der Pulshöhenverteilung, dass die Signale des stärker bandbreitenbegrenzten Vorverstärkers vergleichbar mit den künstlichen Signalen sind. Die Signale des weniger stark bandbreitenbegrenzten Vorverstärkers weisen eine zu starke Abhängigkeit ihrer Breite von der Pulshöhe auf. Aus diesem Grund sind die Ergebnisse des letzt genannten Vorverstärkers abweichend von den Ergebnissen mit den künstlichen Signalen. Bei diesem Vorverstärker zeigte der einfache Constant Fraction Algorithmus die beste Auflösung.
In der hier vorliegenden Arbeit wurden Fragen der atomaren Korrelation sowie Verschränkung untersucht und ein Beobachtungsfenster geöffnet, durch welches es möglich ist, Einblick in die Grundzustandswellenfunktion von Helium zu erhalten. Der Elektronentransfer (Pq++He->P(q-1)++He+) in schnellen Ion-Atom-Stößen findet im Bereich des Überlapps der Wellenfunktionen des gebundenen Anfangs- und Endzustandes statt [JOpp28a, MMcD70]. Daher kann diese Reaktion besonders selektiv an der Grundzustandswellenfunktion angreifen. Die bei der Transferionisation (Pq++He->P(q-1)++He2++e-) zusätzlich stattfindende Ionisation involviert auch das zweite Elektron. Dadurch ist es möglich die komplexe Vielteilchendynamik zu untersuchen und wie später in dieser Arbeit gezeigt wird, unter bestimmten Bedingungen auch sensitiv auf die Anfangszustandskorrelation zu sein! Die Messungen wurden mit H+-, He+- und He2+-Projektilen bei Einschussenergien von 40 - 630 keV/u (1,25 < vP < 5,02 a. u.) durchgeführt. Durch den Elektronentransferprozess wird auch die Vermessung des Endzustandes, den Impulsen, aller drei Teilchen (Projektil, Elektron und He2+-Rückstoßion) erleichtert. Durch das umgeladene, dann neutrale, Projektil werden zusätzlich die Post-Collision-Effekte minimiert. Zur experimentellen Untersuchung kommt die seit Jahren etablierte Technologie des Reaktionsmikroskops (COLTRIMS, COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) zum Einsatz [HSch89, RDoe00a, JUll03], die sich durch eine 4¼-Impulsakzeptanz für alle emittierten Teilchen auszeichnet. Nach Kreuzung der Projektilionen mit einem kalten und wohl lokalisierten Gasstrahl werden die umgeladenen Projektile detektiert. Die im Überlappbereich entstehenden Elektronen und Ionen werden mittels elektrischer und magnetischer Felder ebenfalls auf orts- und zeitauflösenden Detektoren projiziert. Anhand des Auftreffortes und der Flugzeit können die dreidimensionalen Impulsvektoren eindeutig rekonstruiert werden. Je nach Energie Projektile dominieren unterschiedliche atomare Reaktionsmechanismen. Entsprechend sind es zwei Fragenkomplexe, denen sich diese Arbeit hauptsächlich widmet: - Was ist die Reaktionsdynamik? Welche Mechanismen tragen zur Reaktion bei und wie hängen diese von Projektilladung und -energie ab? - Lässt sich die Grundzustandswellenfkt. mit dieser Technik abbilden? Die erzielten Ergebnisse sehen wie folgt aus: - Im Bereich langsamer Stöße (vP <= vB;e) wird der Stoßprozess in einem quasimolekularen Bild beschrieben (Sattelpunktionisation). Hier konnten im Wesentlichen die experimentellen Ergebnisse von Schmidt zum symmetrischen Stoßsystems He2+/He [LSch00] bestätigt und zu höheren Projektilgeschwindigkeiten fortgeschrieben werden (60 keV/u). Für die Stoßsysteme He+/He und H+/He wurden sehr ähnliche Emissionsstrukturen im Impulsraum gefunden. - Bei allen untersuchten Projektilenergien und Stoßsystemen wurde eine vom Elektroneneinfang unabhängige Stoßionisation durch Wechselwirkung mit dem Projektil (Binary Encounter, BE) gefunden. Die Erwartung, dass der Targetkern nur Beobachter der Ionisation ist, wurden eindeutig widerlegt und die Abweichungen als Folge von Korrelationseffekten gedeutet. - Speziell für das Stoßsystem He+/He bei 60 keV/u wurden sehr viele im Geschwindigkeitsraum um vP verteilte Elektronen beobachtet und einem Dreistufenprozess zugeschrieben: Zuerst erfolgt die Ionisation des Projektils und anschließend ein resonanter Zweielektroneneinfang. - Wird ein Elektron sehr schnell entfernt, wie durch den Elektroneneinfang bei hohen Projektilgeschwindigkeiten (vP ¸ 3 a. u.) findet die Ionisation sehr häufig durch Shake-off [TAbe67] statt. Die Elektronen wurden entgegen der Strahlrichtung emittiert, zu negativen Longitudinalimpulsen. Darüberhinaus wurde kein Unterschied zwischen den verschiedenen Projektilen beobachtet. Da für den Shake-off-Prozess unter den hier realisierten Bedingungen das Projektil nicht mit dem emittierten Elektron wechselwirkte, spiegelt die Elektronenimpulsverteilung direkt den, durch den Elektroneneinfang präparierten Anteil, der Grundzustandswellenfunktion wider [AGod04, MSch05]. Theoretische Rechnungen bestätigen, dass die rückwärtige Elektronenemission nur durch die stark korrelierten nicht-s2-Anteile im Heliumgrundzustand zu erklären ist. Diese Beimischungen höherer Drehimpulse von weniger als 2 % konnten entgegen der verbreiteten Lehrmeinung zum ersten Mal experimentell nachgewiesen und vermessen werden.
Im Rahmen dieser Arbeit ist es gelungen, eine weltweit einmalige Messapparatur zu entwickeln, mit der Wasserstoffmolekülionen mittels kurzer Laserpulse ionisiert und die Reaktionsprodukte kinematisch vollständig vermessen werden können. Es wird dazu eine an die Coltrims-Technik angelehnte Detektionsmethode genutzt, bei der sowohl Protonen als auch Elektronen über den vollen Raumwinkel nachgewiesen werden können. Die H2+ -Ionen stammen aus einer Hochfrequenz-Ionenquelle und werden auf 400keV beschleunigt. Die Besetzungshäufigkeit der Vibrationsniveaus entspricht daher der Franck-Condon-Verteilung für den Übergang aus dem Grundzustand des neutralen Wasserstoffmoleküls in den elektronischen Grundzustand des Molekülions: H2 (xPg, ν = 0) → H2+ (1sσg, ν′) Dieser Ionenstrahl wird mit einem 780 nm Laserpuls der Pulslänge 40 fs überlappt. Nach der Reaktion fragmentiert das Molekülion entweder über den Dissoziationskanal H2+ + nhν ⇒ H + H+ oder über eine Ionisation gefolgt von einer Coulomb-Explosion: H2+ + nhν ⇒ H+ + H+ + e−. Die Projektile werden nach einer Driftstrecke von etwa 3 m auf einem Ionendetektor nachgewiesen. Für den Nachweis der Elektronen wurde ein spezielles Spektrometer konzipiert, das eine Unterdrückung ungewollter Elektronen erlaubt und so die Messung der Elektronen ermöglicht. Um Elektronen auszublenden, die vom Laser aus dem Restgas ionisiert werden, ist der Elektronendetektor in Flugrichtung der Ionen versetzt angebracht. Durch die unkonventionelle Ausrichtung des Lasers in einem Winkel von 20◦ relativ zur Flugrichtung der Ionen können vom Laser erzeugte Elektronen nur dann den Elektronendetektor erreichen, wenn sie aus dem bewegten Bezugsystem der Projektile stammen. Diese Unterdrückung macht die Messung der Elektronen erst möglich, hat aber auch eine nachteilige Geometrie der Verteilungen gegenüber den Detektorebenen zur Folge. Durch die Ausnutzung der Projektilgeschwindigkeit ist überdies die Benutzung eines B-Feldes zur Verbesserung der Flugzeitauflösung der Elektronen nicht möglich. Um eine Überlappung des Ionenstrahls mit dem Laserfokus zu erreichen, wurde im Bereich der Reaktionszone ein System zur Visualisierung der Strahlpositionen integriert. Dieses kann überdies für eine Intensitätseichung bei linear polarisiertem Licht verwendet werden. Bei der Reaktion kommt es durch die vergleichsweise lange Pulsdauer schon bei relativ niedrigen Intensitäten zu Dissoziationsprozessen. Das dissoziierende Molekül erreicht noch während der ansteigenden Flanke des Laserpulses auf diese Weise Abstände, bei denen der Prozess der Charge-Resonance-Enhanced-Ionization (CREI) stattfinden kann. Auch die in einem sehr engen Winkelbereich um die Polarisationsrichtung des Lasers liegende Winkelverteilung der gemessenen Protonen deutet darauf hin, dass CREI der dominante Ionisationsprozess ist. Durch die vorausgehende Dissoziation nimmt das Molekül schon vor der Ionisation eine kinetische Energie auf, so dass die gemessene KER-Verteilung einer Summe aus KERDissoziation und KERIonisation darstellt. Ein Vergleich mit den KER-Spektren des Dissoziationsprozesses zeigt, dass die aufgenommene Energie durch Dissoziation zu einem überwiegenden Anteil in einem Bereich von 0, 6 ± 0, 35 eV besitzt, während die Gesamt-KER-Verteilung deutlich höhere Werte bis zu 6 eV aufweist. Dies ermöglicht, aus der gemessenen KER-Verteilung den internuklearen Abstand zum Ionisationszeitpunkt näherungsweise zu bestimmen. Die gemessenen Elektronen weisen, ebenso wie die Protonen, eine scharfe Ausrichtung entlang der Laserpolarisation auf, was durch den Einfluss des Lasers auf dieser Achse nicht verwunderlich ist. Bei zirkularer Polarisation dagegen findet eine Netto-Beschleunigung der Elektronen senkrecht zur Richtung des elektrischen Feldes zum Ionisationszeitpunkt statt, sodass die Messung der Elektronenimpulse eine geeignete Messgröße zur Untersuchung des Ionisationsprozesses darstellt. Auf diese Art konnten Winkelverteilungen der Elektronen bezüglich der internuklearen Achse innerhalb der Polarisationsebene gemessen werden. Abhängig von KER und Elektronenergie konnte dabei eine Verdrehung der Verteilung gegenüber den klassisch erwarteten 90◦ relativ zur internuklearen Achse festgestellt werden. Die Winkelverteilung rotiert dabei mit steigendem KER entgegen des Drehsinns. Dies widerspricht der gängigen Vorstellung einer Tunnelionisation, bei der nur die Beschleunigung des Elektrons im Laserfeld eine Rolle spielt und der Einfluss des Coulomb-Potentials vernachlässigt wird. Für höhere Elektronenergien zeigt sich eine zweite konkurrierende Struktur, die für die höchsten Energien die sonst vorherrschende erste Struktur sogar dominiert. Da sich in den Protonenspektren für linear polarisiertes Licht kein Einfluss einer Ionisationsenkrecht zur Polarisationsrichtung findet, erscheint dies als Grund für die zweite Struktur in den Elektron-Winkelverteilungen als unwahrscheinlich. Eine stichhaltige und gestützte Erklärung gibt es bisher weder für die Rotation der ersten Struktur noch für die Herkunft der zweiten. Dies zeigt deutlich, dass es auch für dieses einfachste Molekülsystem noch einen erheblich Handlungsbedarf sowohl auf theoretischer als auch von experimenteller Seite gibt. Da dieses Experiment den ersten experimentellen Zugang für die direkte Untersuchung der Elektronimpulse bei der Ionisation von H2+ -Ionen in kurzen Laserpulsen darstellt, bietet sich hier die bisher einzige Möglichkeit, dieses Verhalten experimentell zu untersuchen.
Mit der vorliegenden Arbeit ist der eindeutige experimentelle Nachweis für die Existenz eines 1997 [Ced97] vorhergesagten, neuartigen Zerfallskanals für Van-der-Waals-gebundene Systeme erbracht worden. Die Untersuchungen wurden an einem Neondimer durchgeführt. Erzeugt man in einem Atom dieses Dimers durch Synchrotronstrahlung eine 2s-Vakanz, so wird diese durch ein 2p-Elektron aufgefüllt. Die hierbei freiwerdende Energie wird an das zweite Atom des Dimers in Form eines virtuellen Photons übertragen und löst dort ein Elektron aus einer äußeren Schale. Untersucht wurde dieser Zerfall namens „Interatomic Coulombic Decay” (ICD) durch Koinzidenzimpulsspektroskopie (COLTRIMS) [Doe00, Ull03, Jah04b]. Der Nachweis der Existenz des Effekts erfolgte dadurch, dass die Summe der Energien der Photofragmente - und im Speziellen des ICD-Elektrons und der beiden im Zerfall entstehenden Ne+-Ionen - eine Konstante ist. Durch die koinzidente Messung der Impulse, der im Zerfall entstehenden Teilchen, konnte hierdurch ICD eindeutig identifiziert werden. Die Übereinstimmung der gemessenen Energiespektren mit aktuellen theoretischen Vorhersagen [Sche04b, Jah04c] ist exzellent. Dadurch, dass das Dimer nach dem IC-Zerfall in einer Coulomb-Explosion fragmentiert, konnten des Weiteren Untersuchungen, wie sie in den letzten Jahren an einfachen Molekülen durchgeführt wurden [Web01, Lan02, Jah02, Web03b, Osi03b, Jah04a], auch am Neondimer erfolgen: Durch die Messung der Ausbreitungsrichtung der ionischen Fragmente des Dimers nach der Coulomb-Explosion wird die räumliche Ausrichtung des Dimers zum Zeitpunkt der Photoionisation bestimmt. Die gemessenen Impulse der emittierten Elektronen können dadurch im Bezug zur Dimerachse dargestellt werden. In dieser Arbeit wurden somit Messungen der Winkelverteilung der 2s-Photoelektronen und des ICD-Elektrons im laborfesten und auch dimerfesten Bezugssystem vorgestellt und mit vorhandenen theoretischen Vorhersagen verglichen. Die Winkelverteilung des Photoelektrons ähnelt stark der Verteilung, die man nach der Photoionisation eines einzelnen Neonatoms erhält und hat somit fast reinen Dipolcharakter. Die Präsenz des zweiten Atoms des Dimers verursacht nur leichte Modulationen, so dass auch die Änderung der Ausrichtung der Dimerachse im Bezug zur Polarisationsrichtung des linear polarisierten Lichtes nur geringe Auswirkungen hat. Durch die koinzidente Messung aller vier nach der Photoionisation entstehenden Teilchen konnte außerdem ein weiterer Doppelionisationsmechanismus des Dimers nachgewiesen werden: Ähnlich wie in einzelnen Atomen [Sam90] gibt es auch in Clustern den TS1-Prozess. Hierbei wird ein 2p-Elektron aus dem einen Atom des Dimers herausgelöst. Es streut dann an einem 2p-Elektron des anderen Atoms, das hierdurch ionisiert wird. Diese etwas andere Form des TS1 im Cluster ist also genau wie ICD ein interatomarer Vorgang. Die Summe der Energien der beiden, in diesem Prozess entstehenden Elektronen hat einen festen Wert von h... − 2 · IP(2p) − KER = 12 eV, so dass dieser Prozess hierdurch im Experiment gefunden werden konnte. Die gemessenen Zwischenwinkel zwischen den beiden Elektronen zeigen des Weiteren genau die für zwei sich abstoßende Teilchen typische Verteilung einer Gauss-Kurve mit einem Maximum bei 180 Grad. Da im Falle von interatomarem TS1 die Potentialkurve der Coulomb-Explosion direkt aus dem Grundzustand populiert wird, konnte im Rahmen der „Reflexion Approximation” die Wahrscheinlichkeitsverteilung der Abstände der beiden Dimeratome experimentell visualisiert werden. Das Betragsquadrat des Kernanteils der Dimergrundzustandswellenfunktion wurde somit direkt vermessen. Die Messungen wurden bei drei verschiedenen Photonenenergien durchgeführt, um die Ergebnisse weiter abzusichern und robuster gegen eventuelle systematische Fehler zu machen. Da kein isotopenreines Neongas im Experiment eingesetzt wurde, konnten genauso Ionisations- und ICD-Ereignisse von isotopischen Dimeren (20Ne22Ne) beobachtet und ausgewertet werden. Die gemessenen Spektren sind innerhalb der Messtoleranzen identisch zu denen für 20Ne2.
Die hier vorliegende Arbeit stellt die experimentelle Bestimmung des Verhältnisses R der totalen Wirkungsquerschnitte von Doppel- zu Einfachionisation von Helium vor. Die Ionisation wurde durch Photonen der Energie von etwa 8 keV und 58 keV induziert. In diesem Energiebereich ist die Ionisation sowohl durch die Absorption eines Photons wie auch durch die Compton-Streuung möglich. Die genutzten Photonenenergien erlaubten, den asymptotischen Hochenergiebereich beider Prozesse zu untersuchen. Mit Hilfe der verwandten Methode der Rückstoßionen-Impulsspektroskopie (hier in der neuesten Generation COLTRIMS, nach COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) konnten Photoabsorption und Compton-Streuung erstmals experimentell voneinander getrennt werden. Sie ermöglichte ebenfalls eine gegenüber anderen Meßmethoden deutlich gesteigerte Genauigkeit der Werte R. Die Kinematik der auslaufenden Teilchen unterscheidet sich in beiden Prozessen: In der Absorption überträgt das Photon seine volle Energie auf die Targetelektronen. Deren Impuls im auslaufenden Kanal ist groß gegenüber dem des einlaufenden Photons und muß vom Ion kompensiert werden. Dagegen findet die Streuung des Photons am Elektron statt, das Ion nimmt dabei die Rolle eines Zuschauers ein. Es besitzt im auslaufenden Kanal nur einen geringen Impuls. Die so wohlseparierten Strukturen in der Rückstoßionen-Impulsverteilung erlauben die Trennung beider Prozesse durch COLTRIMS. Das Resultat zur Photoabsorption im Hochenergielimit von Rph = (1.72 ± 0.12) % konnte erstmalig die theoretischen Vorhersagen dieses Wertes verifizieren. Der Wert von Rc = (1.22 ± 0.06) % bei etwa 8.8 keV bestätigt die Rechnung von Andersson und Burgdörfer (Phys. Rev. A50, R2810 (1994)). Das Ergebnis von Rc = (0.84 +0.08-0.11) % bei 58 keV stimmt mit dem für die Compton-Streuung vorhergesagten asymptotischen Grenzwert überein.