Refine
Year of publication
Document Type
- Doctoral Thesis (26)
- Diploma Thesis (2)
- diplomthesis (1)
Has Fulltext
- yes (29) (remove)
Is part of the Bibliography
- no (29) (remove)
Keywords
- Heliumatom (3)
- Dimere (2)
- Helium (2)
- Photoabsorption (2)
- Photoionisation (2)
- Rückstoßimpulsspektroskopie (2)
- Absorptionsspektroskopie (1)
- Atom (1)
- Atomic Physics (1)
- Atomphysik (1)
Institute
- Physik (29)
A new technique for precision ion implantation has been developed. A scanning probe has been equipped with a small aperture and incorporated into an ion beamline, so that ions can be implanted through the aperture into a sample. By using a scanning probe the target can be imaged in a non-destructive way prior to implantation and the probe together with the aperture can be placed at the desired location with nanometer precision. In this work first results of a scanning probe integrated into an ion beamline are presented. A placement resolution of about 120 nm is reported. The final placement accuracy is determined by the size of the aperture hole and by the straggle of the implanted ion inside the target material. The limits of this technology are expected to be set by the latter, which is of the order of 10 nm for low energy ions. This research has been carried out in the context of a larger program concerned with the development of quantum computer test structures. For that the placement accuracy needs to be increased and a detector for single ion detection has to be integrated into the setup. Both issues are discussed in this thesis. To achieve single ion detection highly charged ions are used for the implantation, as in addition to their kinetic energy they also deposit their potential energy in the target material, therefore making detection easier. A special ion source for producing these highly charged ions was used and their creation and interactions with solids of are discussed in detail.
In der hier vorliegenden Arbeit wurden Fragen der atomaren Korrelation sowie Verschränkung untersucht und ein Beobachtungsfenster geöffnet, durch welches es möglich ist, Einblick in die Grundzustandswellenfunktion von Helium zu erhalten. Der Elektronentransfer (Pq++He->P(q-1)++He+) in schnellen Ion-Atom-Stößen findet im Bereich des Überlapps der Wellenfunktionen des gebundenen Anfangs- und Endzustandes statt [JOpp28a, MMcD70]. Daher kann diese Reaktion besonders selektiv an der Grundzustandswellenfunktion angreifen. Die bei der Transferionisation (Pq++He->P(q-1)++He2++e-) zusätzlich stattfindende Ionisation involviert auch das zweite Elektron. Dadurch ist es möglich die komplexe Vielteilchendynamik zu untersuchen und wie später in dieser Arbeit gezeigt wird, unter bestimmten Bedingungen auch sensitiv auf die Anfangszustandskorrelation zu sein! Die Messungen wurden mit H+-, He+- und He2+-Projektilen bei Einschussenergien von 40 - 630 keV/u (1,25 < vP < 5,02 a. u.) durchgeführt. Durch den Elektronentransferprozess wird auch die Vermessung des Endzustandes, den Impulsen, aller drei Teilchen (Projektil, Elektron und He2+-Rückstoßion) erleichtert. Durch das umgeladene, dann neutrale, Projektil werden zusätzlich die Post-Collision-Effekte minimiert. Zur experimentellen Untersuchung kommt die seit Jahren etablierte Technologie des Reaktionsmikroskops (COLTRIMS, COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) zum Einsatz [HSch89, RDoe00a, JUll03], die sich durch eine 4¼-Impulsakzeptanz für alle emittierten Teilchen auszeichnet. Nach Kreuzung der Projektilionen mit einem kalten und wohl lokalisierten Gasstrahl werden die umgeladenen Projektile detektiert. Die im Überlappbereich entstehenden Elektronen und Ionen werden mittels elektrischer und magnetischer Felder ebenfalls auf orts- und zeitauflösenden Detektoren projiziert. Anhand des Auftreffortes und der Flugzeit können die dreidimensionalen Impulsvektoren eindeutig rekonstruiert werden. Je nach Energie Projektile dominieren unterschiedliche atomare Reaktionsmechanismen. Entsprechend sind es zwei Fragenkomplexe, denen sich diese Arbeit hauptsächlich widmet: - Was ist die Reaktionsdynamik? Welche Mechanismen tragen zur Reaktion bei und wie hängen diese von Projektilladung und -energie ab? - Lässt sich die Grundzustandswellenfkt. mit dieser Technik abbilden? Die erzielten Ergebnisse sehen wie folgt aus: - Im Bereich langsamer Stöße (vP <= vB;e) wird der Stoßprozess in einem quasimolekularen Bild beschrieben (Sattelpunktionisation). Hier konnten im Wesentlichen die experimentellen Ergebnisse von Schmidt zum symmetrischen Stoßsystems He2+/He [LSch00] bestätigt und zu höheren Projektilgeschwindigkeiten fortgeschrieben werden (60 keV/u). Für die Stoßsysteme He+/He und H+/He wurden sehr ähnliche Emissionsstrukturen im Impulsraum gefunden. - Bei allen untersuchten Projektilenergien und Stoßsystemen wurde eine vom Elektroneneinfang unabhängige Stoßionisation durch Wechselwirkung mit dem Projektil (Binary Encounter, BE) gefunden. Die Erwartung, dass der Targetkern nur Beobachter der Ionisation ist, wurden eindeutig widerlegt und die Abweichungen als Folge von Korrelationseffekten gedeutet. - Speziell für das Stoßsystem He+/He bei 60 keV/u wurden sehr viele im Geschwindigkeitsraum um vP verteilte Elektronen beobachtet und einem Dreistufenprozess zugeschrieben: Zuerst erfolgt die Ionisation des Projektils und anschließend ein resonanter Zweielektroneneinfang. - Wird ein Elektron sehr schnell entfernt, wie durch den Elektroneneinfang bei hohen Projektilgeschwindigkeiten (vP ¸ 3 a. u.) findet die Ionisation sehr häufig durch Shake-off [TAbe67] statt. Die Elektronen wurden entgegen der Strahlrichtung emittiert, zu negativen Longitudinalimpulsen. Darüberhinaus wurde kein Unterschied zwischen den verschiedenen Projektilen beobachtet. Da für den Shake-off-Prozess unter den hier realisierten Bedingungen das Projektil nicht mit dem emittierten Elektron wechselwirkte, spiegelt die Elektronenimpulsverteilung direkt den, durch den Elektroneneinfang präparierten Anteil, der Grundzustandswellenfunktion wider [AGod04, MSch05]. Theoretische Rechnungen bestätigen, dass die rückwärtige Elektronenemission nur durch die stark korrelierten nicht-s2-Anteile im Heliumgrundzustand zu erklären ist. Diese Beimischungen höherer Drehimpulse von weniger als 2 % konnten entgegen der verbreiteten Lehrmeinung zum ersten Mal experimentell nachgewiesen und vermessen werden.
Experimente zum radiativen Elektroneneinfang (REC, Radiative Electron Capture), der Zeitumkehrung der Photoionisation, wie er in Stößen hochgeladener, relativistischer Schwerionen mit leichten Gasatomen auftritt, ermöglicht einen einzigartigen Zugang zum Studium der Photonen-Materie-Wechselwirkung im Bereich extrem starker Coulombfeldern. So ist die REC-Strahlung im relativistischen Bereich zum einen geprägt durch das Auftreten von höheren elektrischen und magnetischen Multipolordnungen und zum anderen durch starke Retardierungseffekte. In Folge dessen wurde der REC-Prozeß in den vergangen Jahren sehr detailliert untersucht, wobei sich die experimentelle und theoretische Forschung auf die Emissionscharakteristik der REC-Photonen konzentrierte, wie z.B. auf Untersuchungen von Winkelverteilungen und Linienprofilen. Mittlerweile kann der REC-Prozeß als ein - selbst für die schwersten Ionen - wohlverstandener Effekt angesehen werden. Allerdings entzog sich den Experimenten bislang eine zur Beschreibung der Photonenmission wesentlich Größe, näamlich die Polarisation der Strahlung. Die lineare Polarisation der REC-Strahlung, wie sie in Stößen zwischen leichten Atomen und den schwersten, hochgeladenen Ionen vorhergesagt wird, war der Gegenstand der vorliegende Arbeit, in der es erstmals gelang, die diese für den konkreten Fall des Einfangs in die K-Schale von nackten Uranionen nachzuweisen und im Detail zu untersuchen. Die hierzu notwendigen experimentellen Untersuchungen erfolgten am Speicherring ESR der GSI-Darmstadt für das Stoßsystem U92+ -> N2 und für Projektilenergien, die im Bereich zwischen 98 und 400 MeV/u lagen. Besonders hervorzuheben ist der Einsatz eines segmentierten Germaniumdetektors, der speziell für den Nachweis linear polarisierter Strahlung im Energiebereich oberhalb 100 keV entwickelte wurde. Die lineare Polarisation der Strahlung wurde hierbei durch eine Analyse der Comptonstreuung innerhalb des Detektors gewonnen. Die durch eine präzise Analyse der Comptonstreuverteilungen gewonnenen Daten zeigen eine ausgeprägte lineare Polarisierung der REC-Strahlung in der Streuebene, die zudem eine starke Abhängigkeit als Funktion der Stoßenergie und des Beobachtungwinkels aufweist. Der detaillierte Vergleich mit nicht-relativistischen und relativistischen Vorhersagen ermöglichte darüberhinaus den Nachweis für das Auftreten starker relativistischer Effekte, die sich allerdings depolarisierend auswirken. Das Experiment wurde am internen Target des ESR-Speicherrings durchgeführt, wobei der Photonennachweis mittels mehrerer Ge(i)-Detektoren erfolgte, die die Ionen-Target-Wechselwirkungszone unter Beobachtungswinkeln zwischen nahe Null und 150 Grad einsahen. Alle Photonendetektoren wurden in Koinizidenz mit einem Teilchendetektor betrieben, um so die volle Charakteristik des REC-Prozesses zu erfassen, also den Einfang eines Targetelektrons in die nackten Uranionen (U92+) unter Emission eines Photons. Für den Polarisationsnachweis entscheidend war der Einsatz eines Germanium-Pixel-Detektors, der abwechselnd unter den Winkeln von 60 und 90 Grad betrieben wurde. Dieser Detektor verfügt über eine 4x4 Pixelmatrix (Pixelgröße: 7x7 mm), wobei die elektronische Information jedes Pixels (Energiesignale und schnelle Zeitsignale) separat registriert und aufgezeichnet wurde. Hierdurch war es möglich Ereignisse, die koinzident in zwei Pixeln erfolgten, zu detektieren und zu analysieren. Dies ist die eigentliche Voraussetzung für den Nachweis der linearen Polarisation bei hohen Photonenenergien, bei dem die Abhängigkeit des differenziellen Wirkungsquerschnitts für Comptonstreuung von der linearen Polarisation der einfallenden Photonen ausgenutzt wird (siehe Klein-Nishina Formel Eq. 2.7). Der Nachweis der Comptonstreuung erfolgt hierbei durch die Detektion des Compton-Rückstoßelektrons (deltaE) und des gestreuten Comptonphotons (hw'), die jeweils separat, aber koinzident in zwei unterschiedlichen Segmenten des Detektors nachgewiesen werden. Hier sei betont, dass für Germanium bereits ab Photonenenergien von ca. 160 keV die Absorption der Strahlung durch den Compton-Effekt über die Photoabsorption dominiert und somit das Ausnutzen des Compton-Effekts prinzipiell eine sehr effektive Technik ist. Der Auswertung der Datenfkam wesentlich zugute, dass der Germanium-Detektor über eine im Vergleich zu Szintillations- oder Gaszählern gute Energieauflösung von ca. 1.8 keV bei 122 keV verfügt. Somit kann durch Bilden der Summenenergie hw = hw' + deltaE für koinzidente Ereignisse die Energie des einfallenden Photons (hw) rekonstruieren werden und als zwingende Bedingung dafür herangezogen werden, dass es sich bei dem Ereignis im Detektor um ein Compton-Event gehandelt hat. Für den Fall linearer Polarisation ist eine wesentliche Aussage der Klein-Nishina-Formel, dass die maximale Intensität für die Compton gestreuten Photonen senkrecht zur Polarisationsebene zu erwarten ist. Tatsächlich zeigen bereits die während des Experiments aufgenommenen Rohdaten für den Fall der untersuchten REC-Strahlung, die durch den Einfang in die K-Schale des Projektils entsteht, dass es sich hierbei um eine stark polarisierte Strahlung handelt, wobei eine erhöhte Intensität für Comptonstreuung senkrecht zur Stoßebene (für den REC-Prozeß definiert durch die Ionenstrahlachse und den Impuls des REC-Photons) festgestellt wurde (vgl. Fig. 7.3). Zur genauen qualitativen Analyse der Meßdaten wurden alle möglichen Pixelkombinationen der (4x4) Detektorgeometrie ausgewertet, wobei jedoch koinzidente Ereignisse benachbarter Segmente ausgeschlossen wurden, um den hier vorhandenenen Einfluß elektronischer Übersprecher zu eliminieren. Zudem erfolgte die Analyse der Daten unter Berücksichtigung verschiedenster Effekte, die einen Einfluß auf die Nachweiseffizienzen für die Compton gestreuten Photonen haben könnten. An prominenter Stelle ist hier die Korrektur zu nennen, die durch die Detektordicke von 1,5 cm und der Pixelgröße von 7x7 cm2 hervorgerufen wird. Zu betonen ist hier, dass für die Auswertung nur relative Effizienzen eine Rolle spielen und so der Einfluß systematischer Fehler, hervorgerufen durch Effizienzkorrekturen, stark reduziert werden konnte (für eine so gewonnene, vollständige Compton-Streuverteilung sei auf Abbildung 9.1 verwiesen, in der die Intensitätsverteilung für Compton-Streuung dargestellt ist). Es sei auch hervorgehoben, dass der Nachweis der Polarisation durch Messungen von vollständigen Compton-Intensitätverteilung im Detektor erfolgte, was das hier diskutierte Experiment wesentlich von konventionellen Polarisationsexperimenten für harte Röntgen- und gamma-Strahlung unterscheidet. Üblicherweise wird in diesen Experimenten die Comptonstreuung ausschließlich in der Reaktionsebene und senkrecht dazu nachgewiesen. Generell weisen die in der vorliegenden Arbeit gewonnen Compton-Streuverteilungen für den K-REC-Prozeß ein ausgeprägtes Maxium senkrecht zur Reaktionsebene auf und bestätigen somit den bereits aus den Rohdaten abgeleiteten Befund, dass die Polarisationsebene der KREC Strahlung in der Reaktionsebene des Stosses liegt. In der Tat kann dieser Befund für alle Energien und Beobachtungswinkel bestätigt werden, die in dem hier diskutierten Experiment verwendet wurden. Hier sei zudem darauf hingewiesen, dass es durch die Erfassung der vollständigen Compton-Streuverteilung möglich war, die Orientierung der Polarisationsebene in Bezug auf die Stoßebene mit hoher Präzision zu erfassen. So konnte z.B. bei der Stossenergie von 400 MeV/u und dem Winkel von 90 Grad, die Orientierung der Comptonstreuverteilung in Bezug auf die Stoßebene zu ph=90 Grad bestimmt werden. Dieser Befund könnte für die Planung zukünftiger Experimente zum Nachweis polarisierter Ionenstrahlen entscheidend sein, da eine Abweichung von der ph = 90 Grad Symmetrie nur durch das Vorhandensein polarisierter Teilchen erklärt werden kann. Dieser Effekt, der in neuesten theoretischen Behandlungen im Detail untersucht wurde, stellt gleichsam einen neuen Zugang zur Bestimmung des Polarisationsgrads der Projektile dar. Hierdurch wird die Stärke der hier angewandten Technik verdeutlicht, die auf dem Einsatz eines ortsempfindlichen Germanium-Pixel- Detektors beruht. Die Bestimmung des genauen Polarisationsgrades für die K-REC-Strahlung erfolgte durch eine X2-Anpassung der Klein-Nishina-Formel an die experimentellen Daten. Die hieraus resultierenden Daten zeigen für alle Strahlenergien und Beobachtungsgwinkel eine starke Polarisation von etwa 80%, wobei die experimentelle Unsicherheit im 10% Bereich liegt. Letztere ist im wesentlichen auf die statistische Genauigkeit zurückzuführen. Die Daten wurden zudem eingehend mit theoretischen Vorhersagen verglichen. Die Theorie stützt sich auf eine vollständige relativistische Beschreibung des REC-Prozesses unter Verwendung exakter Wellenfunktionen für das Kontinuum und den 1s Zustand in wasserstoffartigem Uran. Typischer weise mußten bei den Rechnungen sowohl elektrische wie auch magnetische Multipolterme bis hin zu L=20 verwendet werden, um Konvergenz zu erreichen. Der Vergleich zeigt eine hervorragende Übereinstimmung zwischen Experiment und Theorie. Zudem verdeutlicht der Vergleich mit der ebenfalls diskutierten Vorhersage der nicht-relativistischen Dipolnäherung die Bedeutung relativistischer Effekte (vor allem das Auftreten höherer elektrischer und magnetischer Multipole), die für die Emission der REC-Strahlung bei hohen, relativistischen Energien und hohem Z charakteristisch sind. Offensichtlich wirken sich diese Effekte stark depolarisierend aus. Dass in der Tat eine Zunahme der depolarisierenden Effekte mit einer Zunahme der Strahlenergie verbunden ist, wird auch durch die Daten dokumentiert, die für den Beobachtungswinkel von 60 Grad als Funktion des Projektilenergie untersucht wurden. Die in der vorliegenden Arbeit gewonnenen Resultate für die Polarisation der REC-Strahlung ebenso wie die neuartige Experimenttechnik, die hierbei zum Einsatz kam, lassen für die nahe Zukunft eine Serie von weiteren Polarisations-Experimenten erwarten. Hierbei könnte der REC-Strahlung und deren Polarisation als Mittel zur Diagnostik und zum Nachweis des Polarisationsgrades gespeicherter Ionenstrahlen eine Schlüsselrolle zukommen. Als Detektorsysteme werden hierzu zwei-dimensionale Germanium- und Silizium-Streifen-Detektoren zum Einsatz kommen bzw. Kombinationen aus zweidimensionalen Silizium- und Germanium-Detektoren, sogenannte Compton-Teleskope. Diese Compton-Polarimeter, die gegenwärtig für neue Experimentvorhaben am ESR-Speicherring entwickelt werden, verfügen über eine wesentlich verbesserte Ortsauflösung (z.B. 1x1 mm2) und somit über eine wesentlich gesteigerte Nachweiseffizienz für die Comptonstreuung (ein bis zwei Größenordnungen). Hierdurch sollte es möglich sein, den für Polarisationexerperimente zugänglichen Energiebereich wesentlich auszudehnen, sodass selbst die charakteristische Strahlung der Schwerionen (ca. 50 bis 100 keV) für solche Experimente zugänglich wird.
In der vorliegenden Arbeit wurde die zeitaufgelöste Doppelionisation von diatomaren Molekülen in intensiven Laserpulsen untersucht. Dabei waren neben den einfachsten aller Moleküle, Wasserstoff und Deuterium, auch Sauerstoffmoleküle Gegenstand der Untersuchungen. Mit Hilfe der Pump-Probe-Methode konnte die Doppelionisation der Moleküle schrittweise herbeigeführt werden. Dazu wurde das Molekül zunächst von einem ersten schwachen Laserpuls (8 fs) einfachionisiert, bevor es nach einer Zeitverzögerung tau von einem intensiveren zweiten Puls (8 fs) doppelionisiert wurde. Die Zeit zwischen den beiden Pulsen konnte in Schritten einer Femtosekunde von 0 bis 100 fs variiert werden. Die COLTRIMS-Technik lieferte den gesamten Impuls der beiden Coulomb explodierten Fragmente, so daß auch die freigesetzte kinetische Energie (KER) der Ionen bestimmt werden konnte. Diese ist hauptsächlich bestimmt durch den internuklaeren Abstand der Kerne zum Zeitpunkt der Ionisation. Das KER Spektrum in Abhängigkeit der Verzögerung der beiden Pulse veranschaulicht somit die Bewegung des molekularen Wellenpaketes. Dabei konnte die Entwicklung des Wellenpakets entlang zweier verschiedener Potentialkurven in H+2 und D+2 beobachtet werden. Zum einen die Oszillation im gebundenen Potential 1s sigma g und zum anderen die Dissoziation auf der durch das Laserfeld verschobenen Dissoziationskurve 2p sigma u. Mit einem einfachen klassischen Modell konnte die freiwerdende kinetische Energie der durch dissoziative Ionisation entstandenen Ionen bestimmt und mit den Daten verglichen werden. Dabei konnte sowohl für H+2 als auch für D+2 eine gute Übereinstimmung erzielt werden. Wie zu erwarten zeigte sich, daß die Kernbewegung im Deuterium Molekül, aufgrund der höheren Masse, um den Faktor p2 langsamer verläuft. Durch Verwendung eines geringfügig längeren Pulses und eine leichte Minimierung der Laserintensität des Probe-Pulses konnte die dissoziative Ionisation verstärkt werden und der in der Literatur vielfach beschriebene CREI Prozeß direkt nachgewiesen werden. Auch im Falle des Sauerstoffs konnten die Entwicklung von Wellenpaketen in gebundenen und dissozierenden Potentialen beobachtet werden. Das spricht dafür, daß der Doppelionisation von Sauerstoffmoleküulen ein ganz ähnlichen Prozeß zugrunde liegt, wie es für diatomaten Wasserstoff der Fall ist. Die Frage nach dem genauen Ionisationsverlauf konnte jedoch nicht endgültig geklärt werden. Für H+2 und D+2 konnte ein sehr detailliertes Bild der Bewegung der Wellenpakete entlang der Potentialkurven gewonnen werden, das die quantenmechanische Natur der Wellenpakete wiederspiegelt.
Im Rahmen dieser Arbeit ist es gelungen, eine weltweit einmalige Messapparatur zu entwickeln, mit der Wasserstoffmolekülionen mittels kurzer Laserpulse ionisiert und die Reaktionsprodukte kinematisch vollständig vermessen werden können. Es wird dazu eine an die Coltrims-Technik angelehnte Detektionsmethode genutzt, bei der sowohl Protonen als auch Elektronen über den vollen Raumwinkel nachgewiesen werden können. Die H2+ -Ionen stammen aus einer Hochfrequenz-Ionenquelle und werden auf 400keV beschleunigt. Die Besetzungshäufigkeit der Vibrationsniveaus entspricht daher der Franck-Condon-Verteilung für den Übergang aus dem Grundzustand des neutralen Wasserstoffmoleküls in den elektronischen Grundzustand des Molekülions: H2 (xPg, ν = 0) → H2+ (1sσg, ν′) Dieser Ionenstrahl wird mit einem 780 nm Laserpuls der Pulslänge 40 fs überlappt. Nach der Reaktion fragmentiert das Molekülion entweder über den Dissoziationskanal H2+ + nhν ⇒ H + H+ oder über eine Ionisation gefolgt von einer Coulomb-Explosion: H2+ + nhν ⇒ H+ + H+ + e−. Die Projektile werden nach einer Driftstrecke von etwa 3 m auf einem Ionendetektor nachgewiesen. Für den Nachweis der Elektronen wurde ein spezielles Spektrometer konzipiert, das eine Unterdrückung ungewollter Elektronen erlaubt und so die Messung der Elektronen ermöglicht. Um Elektronen auszublenden, die vom Laser aus dem Restgas ionisiert werden, ist der Elektronendetektor in Flugrichtung der Ionen versetzt angebracht. Durch die unkonventionelle Ausrichtung des Lasers in einem Winkel von 20◦ relativ zur Flugrichtung der Ionen können vom Laser erzeugte Elektronen nur dann den Elektronendetektor erreichen, wenn sie aus dem bewegten Bezugsystem der Projektile stammen. Diese Unterdrückung macht die Messung der Elektronen erst möglich, hat aber auch eine nachteilige Geometrie der Verteilungen gegenüber den Detektorebenen zur Folge. Durch die Ausnutzung der Projektilgeschwindigkeit ist überdies die Benutzung eines B-Feldes zur Verbesserung der Flugzeitauflösung der Elektronen nicht möglich. Um eine Überlappung des Ionenstrahls mit dem Laserfokus zu erreichen, wurde im Bereich der Reaktionszone ein System zur Visualisierung der Strahlpositionen integriert. Dieses kann überdies für eine Intensitätseichung bei linear polarisiertem Licht verwendet werden. Bei der Reaktion kommt es durch die vergleichsweise lange Pulsdauer schon bei relativ niedrigen Intensitäten zu Dissoziationsprozessen. Das dissoziierende Molekül erreicht noch während der ansteigenden Flanke des Laserpulses auf diese Weise Abstände, bei denen der Prozess der Charge-Resonance-Enhanced-Ionization (CREI) stattfinden kann. Auch die in einem sehr engen Winkelbereich um die Polarisationsrichtung des Lasers liegende Winkelverteilung der gemessenen Protonen deutet darauf hin, dass CREI der dominante Ionisationsprozess ist. Durch die vorausgehende Dissoziation nimmt das Molekül schon vor der Ionisation eine kinetische Energie auf, so dass die gemessene KER-Verteilung einer Summe aus KERDissoziation und KERIonisation darstellt. Ein Vergleich mit den KER-Spektren des Dissoziationsprozesses zeigt, dass die aufgenommene Energie durch Dissoziation zu einem überwiegenden Anteil in einem Bereich von 0, 6 ± 0, 35 eV besitzt, während die Gesamt-KER-Verteilung deutlich höhere Werte bis zu 6 eV aufweist. Dies ermöglicht, aus der gemessenen KER-Verteilung den internuklearen Abstand zum Ionisationszeitpunkt näherungsweise zu bestimmen. Die gemessenen Elektronen weisen, ebenso wie die Protonen, eine scharfe Ausrichtung entlang der Laserpolarisation auf, was durch den Einfluss des Lasers auf dieser Achse nicht verwunderlich ist. Bei zirkularer Polarisation dagegen findet eine Netto-Beschleunigung der Elektronen senkrecht zur Richtung des elektrischen Feldes zum Ionisationszeitpunkt statt, sodass die Messung der Elektronenimpulse eine geeignete Messgröße zur Untersuchung des Ionisationsprozesses darstellt. Auf diese Art konnten Winkelverteilungen der Elektronen bezüglich der internuklearen Achse innerhalb der Polarisationsebene gemessen werden. Abhängig von KER und Elektronenergie konnte dabei eine Verdrehung der Verteilung gegenüber den klassisch erwarteten 90◦ relativ zur internuklearen Achse festgestellt werden. Die Winkelverteilung rotiert dabei mit steigendem KER entgegen des Drehsinns. Dies widerspricht der gängigen Vorstellung einer Tunnelionisation, bei der nur die Beschleunigung des Elektrons im Laserfeld eine Rolle spielt und der Einfluss des Coulomb-Potentials vernachlässigt wird. Für höhere Elektronenergien zeigt sich eine zweite konkurrierende Struktur, die für die höchsten Energien die sonst vorherrschende erste Struktur sogar dominiert. Da sich in den Protonenspektren für linear polarisiertes Licht kein Einfluss einer Ionisationsenkrecht zur Polarisationsrichtung findet, erscheint dies als Grund für die zweite Struktur in den Elektron-Winkelverteilungen als unwahrscheinlich. Eine stichhaltige und gestützte Erklärung gibt es bisher weder für die Rotation der ersten Struktur noch für die Herkunft der zweiten. Dies zeigt deutlich, dass es auch für dieses einfachste Molekülsystem noch einen erheblich Handlungsbedarf sowohl auf theoretischer als auch von experimenteller Seite gibt. Da dieses Experiment den ersten experimentellen Zugang für die direkte Untersuchung der Elektronimpulse bei der Ionisation von H2+ -Ionen in kurzen Laserpulsen darstellt, bietet sich hier die bisher einzige Möglichkeit, dieses Verhalten experimentell zu untersuchen.
Durch Messen der vollständigen Impulsvektoren beider Coulomb-explodierender, einfachgeladener Fragmente eines doppelionisierten, diatomaren, homonuklearen Moleküls (H2, N2, O2) können verschiedene Ionisationsprozesse identifiziert werden. Bei der sogenannten COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroskopy (COLTRIMS) wird ein überschall Gasjet mit ultrakurzen, hochintensiven Laserpulsen penetriert. Aus den gemessenen Fragmentimpulsen kann die freigesetzte kinetische Energie, sowie die ursprüngliche Lage der Molekülachse im Laborsystem berechnet werden, woraus winkelabhängige Explosionswahrscheinlichkeiten abgeleitet werden können, die unter bestimmten Bedingungen die orbitale Symmetrie der Moleküle wiederspiegeln. Unter Benutzung verschiedener Pulslängen des Lasers (35 fs und 8 fs) und Variation der Polarisation (linear, zirkular) koennen Ionisationsmechanismen wie rescattering oder sequentielle Ionisation identifiziert werden.
This thesis is devoted to the study of Micro Structured Electrode (MSE) sustained discharges. Innovative approaches in this work are i) the implementation of MSE arrays for high-pressure plasma generation and ii) the use of diode laser atomic absorption spectroscopy for investigating sub-millimetric discharges. By means of MSE arrays the discharge gap is scaled down to the sub-millimetric range and accordingly the working pressure could be increased up to atmospheric. It should be underlined that besides the ease of use, since expensive vacuum equipment is not required, high-pressure discharges offer also a high density of active species. A MSE consists of holes, regularly distributed in a composite sheet made of two metal layers separated by an insulator. The electrodes and insulator thickness and the diameter of the holes are in the 100 micrometer range. Based on these microstructures stable non-filamentary DC discharges are generated in noble gases and gas mixtures at pressures up to 1000 mbar. The MSE sustained discharge can be considered as a normal glow discharge whereby the excitation and ionization efficiency is increased by the specific electrode configuration (hollow cathode geometry). Large area high-pressure plasma can be achieved by parallel operation of a large number of microdischarges. Parallel operation of up to 200 microdischarges without individual ballast was proven for pressures up to 300 mbar. Furthermore, arrays of resistively decoupled microdischarges were operated up to atmospheric pressure. Spectral investigations have revealed the presence of highly energetic electrons (20 eV), a large density of atoms in metastable states (1013 cm-3) and a high electron density (1015 cm-3). Although the plasma confined inside the hole of the MSE may reach gas temperatures up to 1000 K, the ambient gas temperature immediately above the microstructure exceeds only slightly the room temperature. The reactivity of the MSE sustained discharge was demonstrated in respect to waste gas decomposition and surface treatment. The MSE arrays are providing a non-equilibrium high-pressure plasma, which is very promising for surface processing, plasma chemistry and generation of UV radiation.
Mit der vorliegenden Arbeit ist der eindeutige experimentelle Nachweis für die Existenz eines 1997 [Ced97] vorhergesagten, neuartigen Zerfallskanals für Van-der-Waals-gebundene Systeme erbracht worden. Die Untersuchungen wurden an einem Neondimer durchgeführt. Erzeugt man in einem Atom dieses Dimers durch Synchrotronstrahlung eine 2s-Vakanz, so wird diese durch ein 2p-Elektron aufgefüllt. Die hierbei freiwerdende Energie wird an das zweite Atom des Dimers in Form eines virtuellen Photons übertragen und löst dort ein Elektron aus einer äußeren Schale. Untersucht wurde dieser Zerfall namens „Interatomic Coulombic Decay” (ICD) durch Koinzidenzimpulsspektroskopie (COLTRIMS) [Doe00, Ull03, Jah04b]. Der Nachweis der Existenz des Effekts erfolgte dadurch, dass die Summe der Energien der Photofragmente - und im Speziellen des ICD-Elektrons und der beiden im Zerfall entstehenden Ne+-Ionen - eine Konstante ist. Durch die koinzidente Messung der Impulse, der im Zerfall entstehenden Teilchen, konnte hierdurch ICD eindeutig identifiziert werden. Die Übereinstimmung der gemessenen Energiespektren mit aktuellen theoretischen Vorhersagen [Sche04b, Jah04c] ist exzellent. Dadurch, dass das Dimer nach dem IC-Zerfall in einer Coulomb-Explosion fragmentiert, konnten des Weiteren Untersuchungen, wie sie in den letzten Jahren an einfachen Molekülen durchgeführt wurden [Web01, Lan02, Jah02, Web03b, Osi03b, Jah04a], auch am Neondimer erfolgen: Durch die Messung der Ausbreitungsrichtung der ionischen Fragmente des Dimers nach der Coulomb-Explosion wird die räumliche Ausrichtung des Dimers zum Zeitpunkt der Photoionisation bestimmt. Die gemessenen Impulse der emittierten Elektronen können dadurch im Bezug zur Dimerachse dargestellt werden. In dieser Arbeit wurden somit Messungen der Winkelverteilung der 2s-Photoelektronen und des ICD-Elektrons im laborfesten und auch dimerfesten Bezugssystem vorgestellt und mit vorhandenen theoretischen Vorhersagen verglichen. Die Winkelverteilung des Photoelektrons ähnelt stark der Verteilung, die man nach der Photoionisation eines einzelnen Neonatoms erhält und hat somit fast reinen Dipolcharakter. Die Präsenz des zweiten Atoms des Dimers verursacht nur leichte Modulationen, so dass auch die Änderung der Ausrichtung der Dimerachse im Bezug zur Polarisationsrichtung des linear polarisierten Lichtes nur geringe Auswirkungen hat. Durch die koinzidente Messung aller vier nach der Photoionisation entstehenden Teilchen konnte außerdem ein weiterer Doppelionisationsmechanismus des Dimers nachgewiesen werden: Ähnlich wie in einzelnen Atomen [Sam90] gibt es auch in Clustern den TS1-Prozess. Hierbei wird ein 2p-Elektron aus dem einen Atom des Dimers herausgelöst. Es streut dann an einem 2p-Elektron des anderen Atoms, das hierdurch ionisiert wird. Diese etwas andere Form des TS1 im Cluster ist also genau wie ICD ein interatomarer Vorgang. Die Summe der Energien der beiden, in diesem Prozess entstehenden Elektronen hat einen festen Wert von h... − 2 · IP(2p) − KER = 12 eV, so dass dieser Prozess hierdurch im Experiment gefunden werden konnte. Die gemessenen Zwischenwinkel zwischen den beiden Elektronen zeigen des Weiteren genau die für zwei sich abstoßende Teilchen typische Verteilung einer Gauss-Kurve mit einem Maximum bei 180 Grad. Da im Falle von interatomarem TS1 die Potentialkurve der Coulomb-Explosion direkt aus dem Grundzustand populiert wird, konnte im Rahmen der „Reflexion Approximation” die Wahrscheinlichkeitsverteilung der Abstände der beiden Dimeratome experimentell visualisiert werden. Das Betragsquadrat des Kernanteils der Dimergrundzustandswellenfunktion wurde somit direkt vermessen. Die Messungen wurden bei drei verschiedenen Photonenenergien durchgeführt, um die Ergebnisse weiter abzusichern und robuster gegen eventuelle systematische Fehler zu machen. Da kein isotopenreines Neongas im Experiment eingesetzt wurde, konnten genauso Ionisations- und ICD-Ereignisse von isotopischen Dimeren (20Ne22Ne) beobachtet und ausgewertet werden. Die gemessenen Spektren sind innerhalb der Messtoleranzen identisch zu denen für 20Ne2.
Die hier vorliegende Arbeit stellt die experimentelle Bestimmung des Verhältnisses R der totalen Wirkungsquerschnitte von Doppel- zu Einfachionisation von Helium vor. Die Ionisation wurde durch Photonen der Energie von etwa 8 keV und 58 keV induziert. In diesem Energiebereich ist die Ionisation sowohl durch die Absorption eines Photons wie auch durch die Compton-Streuung möglich. Die genutzten Photonenenergien erlaubten, den asymptotischen Hochenergiebereich beider Prozesse zu untersuchen. Mit Hilfe der verwandten Methode der Rückstoßionen-Impulsspektroskopie (hier in der neuesten Generation COLTRIMS, nach COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) konnten Photoabsorption und Compton-Streuung erstmals experimentell voneinander getrennt werden. Sie ermöglichte ebenfalls eine gegenüber anderen Meßmethoden deutlich gesteigerte Genauigkeit der Werte R. Die Kinematik der auslaufenden Teilchen unterscheidet sich in beiden Prozessen: In der Absorption überträgt das Photon seine volle Energie auf die Targetelektronen. Deren Impuls im auslaufenden Kanal ist groß gegenüber dem des einlaufenden Photons und muß vom Ion kompensiert werden. Dagegen findet die Streuung des Photons am Elektron statt, das Ion nimmt dabei die Rolle eines Zuschauers ein. Es besitzt im auslaufenden Kanal nur einen geringen Impuls. Die so wohlseparierten Strukturen in der Rückstoßionen-Impulsverteilung erlauben die Trennung beider Prozesse durch COLTRIMS. Das Resultat zur Photoabsorption im Hochenergielimit von Rph = (1.72 ± 0.12) % konnte erstmalig die theoretischen Vorhersagen dieses Wertes verifizieren. Der Wert von Rc = (1.22 ± 0.06) % bei etwa 8.8 keV bestätigt die Rechnung von Andersson und Burgdörfer (Phys. Rev. A50, R2810 (1994)). Das Ergebnis von Rc = (0.84 +0.08-0.11) % bei 58 keV stimmt mit dem für die Compton-Streuung vorhergesagten asymptotischen Grenzwert überein.