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Eine möglichst realistische Abschätzung von Strahlenschäden ist von entscheidender Bedeutung im Strahlenschutz und für die Strahlentherapie. Die primären Strahlenschäden an der DNS werden heute mit Monte-Carlo-Codes berechnet. Diese Codes benötigen möglichst genaue Fragmentierungsquerschnitte verschiedenster biomolekularer Systeme als Eingangsparameter. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde ein Experiment aufgebaut, welches die Bestimmung der Fragmentierungsquerschnitte von Biomolekülen ermöglicht. Die einzelnen Baugruppen des Aufbaus wurden vor dem Beginn des Experimentes bezüglich ihrer Eigenschaften, die die Genauigkeit der Messergebnisse beeinflussen können, charakterisiert. Die Resultate dieser Experimente werden als Eingangsdaten für die Berechnung von primären strahleninduzierten Schäden in der DNS mit Hilfe von Monte-Carlo-Codes eingesetzt.
Eine besondere Herausforderung stellte die Präparation eines Überschallgasstrahls für biomolekulare Substanzen dar. Für die Präparation müssen die Targetsubstanzen zunächst in die Gasphase überführt werden. Im Falle von Biomolekülen ist diese Überführung auf Grund ihrer niedrigen Dampfdrücke bei Raumtemperatur und chemischen Reaktivität mit technischen Problemen verbunden. Die Probleme wurden mittels einer speziellen Konstruktion der Präparationseinrichtung, welche eine direkte Einleitung der Probensubstanzen in die vom Trägergas durchströmte Mischkammer ermöglicht, gelöst. Für die Genauigkeit der gemessenen Fragmentierungsquerschnitte spielen mehrere Faktoren eine Rolle. Neben dem Bewegungsprofil des Überschallgasstrahls, den kinetischen Energien der Fragmentionen und den ionenoptischen Eigenschaften des Flugzeitspektrometers beeinflusst die geometrische Beschaffenheit der Detektionszone maßgeblich die Genauigkeit des Experimentes. Die Position und Ausdehnung des sichtbaren Volumens sind nicht nur durch den Überlappungsbereich zwischen dem Elektronen- und dem Überschallgasstrahl bestimmt, sondern hängen auch von der kinetischen Energie der Fragmente ab. Für dessen Ermittlung wurden daher auch die Trajektorien der Fragmente simuliert. Bei den Experimenten an der PTB-Apparatur ist die frei wählbare Zeitdifferenz zwischen dem Auslösen eines Elektronenpulses und dem Absaugen der Fragmentionen ein wichtiger Messparameter. Ihr Einfluss auf die Messergebnisse wurde ebenfalls neben der Nachweiswahrscheinlichkeit des verwendeten Ionendetektors untersucht. Die Kalibrierung der Flugzeitspektren, d. h. die Umwandlung der Flugzeitspektren in Massenspektren erfolgte anhand der bekannten Flugzeitspektren von Edelgasen und Wasserstoff.
Nach der Charakterisierung der Einflussfaktoren und Kalibrierung der Flugzeitspektren wurden die energieabhängigen Fragmentierungsquerschnitte für Elektronenstoß von mehreren organischen Molekülen, darunter die von Modellmolekülen für die DNS-Bausteine gemessen. Die Flugzeitspektren von THF wurden mit der PTB-Apparatur für einige kinetische Energien der Elektronen in Abhängigkeit von der Zeitdifferenz zwischen dem Auslösen des Elektronenpulses und dem Starten der Analyse durchgeführt. Messungen von Pyrimidin wurden sowohl an der PTB-Apparatur als auch mit COLTRIMS durchgeführt. Die mit COLTRIMS gewonnenen Ergebnisse liefern wichtige Zusatzinformationen über die Fragmentierungsprozesse. COLTRIMS ermöglicht die Messung der zeitlichen Korrelationen zwischen den auftretenden Fragmentionen und damit tiefere Einblicke in die bei der Entstehung der Fragmente beteiligten Reaktionskanäle. Der Vorteil der PTB-Apparatur besteht darin, dass die relativen Auftrittswahrscheinlichkeiten aller Fragmentionen genauer bestimmt werden können.
In der vorliegenden Diplomarbeit wird die Auger-Ionisation des Kohlenstoffmonooxidmoleküls CO in linear und zirkular polarisierter Röntgenstrahlung untersucht. Die Strahlung liegt im Bereich des Vakuumultraviolett (VUV) bei 305eV und wird durch ein Elektronensynchrotron, die Advanced Light Source des Lawrence Berkeley National Laboratory, erzeugt. Die Energie eines Photons führt zur Photoionisation eines Elektrons aus dem 1s-Orbital des Kohlenstoffs. Das im darauf folgenden Augerzerfall ausgesandte Elektron und die jeweils einfach positiv geladenen Fragmente aus der Coulombexplosion des CO++-Molekülions werden hinsichtlich ihrer Impulse vermessen. Zur Impulsmessung wurde die in unserer Arbeitsgruppe laufend weiter entwickelte Methode COLTRIMS (COld Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) eingesetzt. Der experimentelle Aufbau gestattet prinzipiell die Messung aller bei der Ionisation freigesetzten geladenen Teilchen. Um die hochenergetischen Auger-Elektronen mit hinreichender Auflösung zu erfassen, wurde erstmals bei einer solchen Apparatur ein Abbremsfeld eingebaut. Dadurch werden allerdings die niederenergetischen Photoelektronen unterdrückt. Die Meßmethode erlaubt eine Rekonstruktion der Impulse der Fragmente zum Zeitpunkt der Ionisation und läßt Rückschlüsse auf die Dynamik der Ionisation zu. Die Winkelverteilung der Augerelektronen wird in Abhängigkeit von der Polarisation beobachtet. Die Verteilungen sowohl des Polar- als auch des Azimutwinkels zur rekonstruierten Molekülachse zeigen keine ausgeprägte Abhängigkeit von der Polarisation. Dies rehabilitiert das von Guillemin et al. in Frage gestellte Zweistufenmodell des Augerzerfalls. Durch Selektion der kinetischen Energie der Augerelektronen und der bei der Coulombexplosion freigesetzten kinetischen Energie (KER) gelingt es, kurzlebige Molekülionen nach Drehimpulszuständen zu trennen und deutlich anisotrope Emissionsmuster zu beobachten. Die Muster lassen sich qualitativ erklären. Langlebigere Molekülionen zeigen ein scharfe Vibrationlinien im KER-Spektrum. Das Vibrationsspektrum wird analysiert und in Bezug zu vorangehenden Messungen gesetzt. Durch die koinzidente Meßmethode ist es möglich, bislang nicht beobachtbare Vibrationslinien zu identifizieren.
Die ionenstrahlinduzierte Desorption ist eine Beeinträchtigung der Leistungsfähigkeit moderner Hochstrom-Schwerionensynchrotrons. Umgeladene Projektilionen folgen in den Ablenkmagneten nicht der Sollbahn des Strahls und kollidieren mit der Strahlrohrwand. Dies führt zu einer stimulierten Gasabgabe an das Beschleunigervakuum. Der resultierende erhöhte Druck hat eine deutliche Einschränkung der Strahllebensdauer zur Folge. Um die Menge des abgegebenen Gases zu minimieren wurden zahlreiche Experimente durchgeführt, die der Bestimmung der Desorptionsausbeute (desorbierte Gasmoleküle pro auftretendem Ion) unterschiedlicher Materialien unter Bestrahlung mit verschiedenen Ionen dienten. Die vorliegende Arbeit ist ein Beitrag zum Verständnis der physikalischen Prozesse der ionenstrahlinduzierten Desorption. Die Messung der Desorptionsausbeuten mittels der Druckanstiegsmethode wurde erstmals mit Materialanalytiken wie ERDA und RBS kombiniert. Mit diesem einzigartigen experimentellen Aufbau kann das Desorptionsverhalten mit den Oberflächen- und Festkörpereigenschaften der Proben korreliert werden. Anhand der durchgeführten Experimente mit 1,4 MeV/u Xenon-Ionen konnte gezeigt werden, dass die ionenstrahlinduzierte Desorption im Wesentlichen ein Oberflächeneffekt ist. Zerstäubte Verunreinigungen oder abgetragene Oxidschichten von Metallen liefern keinen nennenswerten Beitrag zum desorbierten Gas. Dennoch ist die Desorptionsausbeute stark von den Festkörpereigenschaften der Probe abhängig. Rein metallische Proben desorbieren unter Bestrahlung mit schnellen Schwerionen weniger stark als Isolatoren. Durch die experimentellen Ergebnisse wurde es möglich, Desorptionsausbeuten unter Ionenbestrahlung anhand eines modiffizierten inelastischen Thermal-Spike-Modells vorauszusagen. Die Erweiterung des Modells ist die Kombination des Temperaturprofils mit der thermischen Desorption. Damit kann die ionenstrahlinduzierte Desorption als die Abgabe von Oberflächenadsorbaten, ausgelöst durch eine kurzzeitige Erhöhung der Oberflächentemperatur um den Ioneneinschlag herum, betrachtet werden.
Das Spektrum der Einfachionisation von Helium unterhalb der Doppelionisationsschwelle bei 79 eV ist reich an komplexen Strukturen. Eine Vielzahl von Resonanzen tritt dort auf. Diese Resonanzen sind unmittelbar verbunden mit doppelt angeregten Zuständen von Helium. Unterhalb einer Photonenenergie von ca. 77 eV liegen diese Resonanzen geordnet vor, und sie können dort mit Hilfe weniger Quantenzahlen klassifiziert werden. Das trifft aber nicht auf den Bereich dicht unterhalb der Doppelionisationsschwelle zu, d.h. zwischen ca. 78,2 eV und 79 eV. Hier verlieren die bis dahin verwendeten Quantenzahlen ihre Gültigkeit. Dieses Gebiet ist sowohl theoretisch als auch experimentell nahezu unerforscht. Traditionelle experimentelle Methoden stoßen hier auf Hindernisse, die auch in den kommenden Jahren höchstwahrscheinlich nicht überwunden werden können. Das größte Problem hierbei sind die sehr geringen Reaktionsraten. Aus diesem Grund wurde im Rahmen dieser Arbeit ein neuer Weg gewählt, der diese Probleme weitgehend hinter sich läßt und Untersuchungen in dieser äußerst schwer zugänglichen Region ermöglicht. Die neue Technik weist gegenüber bisherigen Methoden eine um mehrere Größenordnungen gesteigerte Nachweiseffizienz auf, wodurch Messungen in diesem Energiebereich innerhalb eines vernünftigen Zeitrahmens praktisch erst ermöglicht werden. Erreicht wird dies durch ein Spektrometer, das zu allen Raumrichtungen hin sensitiv ist und die Impulse und Flugrichtungen der emittierten Elektronen individuell für jede einzelne Reaktion nachweisen kann. Die Elektronen werden zusammen mit dem jeweiligen He+-Ion in Koinzidenz nachgewiesen, wodurch eine sehr effiziente Unterdrückung von Untergrundereignissen realisiert wird. Die vorgestellte Meßmethode basiert auf der sogenannten Coltrims-Technik, die seit einigen Jahren im Bereich der Atom- und Molekülphysik äußerst erfolgreich eingesetzt wird. Ihre Anwendung auf niederenergetische Elektronen mit kinetischen Energien im Bereich zwischen 0 eV und 0,5 eV war bisher jedoch nur sehr eingeschränkt möglich und mit großen Unsicherheiten verbunden, da in diesem Fall die Einflüsse verschiedener Störquellen wie beispielsweise das Erdmagnetfeld berücksichtigt werden müssen. Diese Probleme konnten gelöst werden, so daß nun auch winkelaufgelöste Messungen an Elektronen mit weniger als 100 meV kinetischer Energie möglich sind. Die Apparatur wurde im Rahmen einer Messung am Berliner Synchrotron BESSY II erfolgreich eingesetzt. Untersucht wurden die partiellen Wirkungsquerschnitte sN(E) der verschiedenen Ausgangskanäle der Reaktion g(E) + He -> He** -> e- + He+(N), wobei E die Photonenenergie und N die Hauptquantenzahl des erzeugten Heliumions ist. Zusätzlich wurde zu jedem dieser Reaktionskanäle die Winkelverteilung bN(E) der emittierten Elektronen bestimmt. Ziel der Messung war es, zunächst einen Bereich des Energiespektrums abzudecken, für den theoretische Vorhersagen existieren. Im weiteren Verlauf der Messung wurde dieser Bereich ausgedehnt bis hin zur Doppelionisationsschwelle. Die Ergebnisse werden verschiedenen theoretischen Vorhersagen gegenübergestellt und diskutiert. Die aufgenommenen Daten umfassen auch Bereiche des Energiespektrums, für die noch keine theoretischen Ergebnisse vorliegen (78,3 eV<E<78,9 eV). Die hier beobachteten Verhaltensweisen insbesondere der Winkelverteilungen der emittierten Elektronen werden mit veröffentlichten Daten verglichen, die bei einer Photonenenergie von E=80,1 eV aufgenommen wurden, d.h. dicht oberhalb der Doppelionisationsschwelle. Die beobachteten Parallelen können innerhalb eines klassischen Modells interpretiert werden.
Chiralität ist in der belebten Natur ein omnipräsentes Phänomen und beschreibt die Symmetrieeigenschaft eines Objektes, dass dieses von seinem Spiegelbild unterscheidbar ist. Die bisherigen Untersuchungen der Wechselwirkung zwischen chiralen Molekülen und Licht fokussieren sich auf das Regime der Ein- und Multiphoton-Ionisation und wird mit dieser Arbeit um Untersuchungen im Starkfeldregime erweitert. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Experimente an einzelnen chiralen Molekülen in starken Laserfeldern vorbereitet, durchgeführt, analysiert und alle geladenen Fragmente in Koinzidenz untersucht.
Die Präsentation der Ergebnisse orientierte sich an der Reihenfolge, in der auch die Datenauswertung von Vielteilchenaufbrüchen vonstattengeht: Zunächst wurde der Dichroismus in den Photoionen (PICD) auf chirale Signale in integraler differentieller Form untersucht, dann wurde die Asymmetrien in den Elektronenverteilungen vorgestellt und abschließend die Zusammenhänge zwischen den Ionen- und Elektronenverteilungen aufgezeigt.
Kapitel 6 untersuchte die (differentielle) Ionisations- und Fragmentationswahrscheinlichkeit von verschiedenen chiralen Molekülen. Die in Kapitel 6.1 präsentierten Daten verknüpften erstmals den bereits in der Literatur diskutierten Zirkulardichroismus in den Zählraten von Photoionen (PICD) mit dem signalstärkeren differentiellen PICD in der Einfachionisation von Methyloxiran. Dissoziiert das Molekül nach der Ionisation rasch genug, gewährt der Impulsvektor des geladenen Fragments Zugang zu einer Fragmentationsachse. Durch die Auflösung nach einer Molekülachse ist der beobachtete PICD fast eine Größenordnung stärker, als der über alle Raumrichtungen integrierte.
In steigender Komplexität wurde in Kapitel 6.2 eine Fragmentation in vier Teilchen von Molekülen aus einem racemischen Gemisch von CHBrClF untersucht. Über die Auswertung eines Spatproduktes aus den Impulsvektoren konnte für jedes Molekül dessen Händigkeit bestimmt und der vollständig differentielle PICD untersucht werden. Durch das Festhalten einer Fragmentationsachse (analog zu Kapitel 6.1) konnten um einen Faktor vier stärkere PICD-Signale und durch das Auflösen nach der vollständigen Molekülorientierung die Signalstärke des PICD um einen Faktor von etwa 16 in den Bereich einiger Prozente gebracht werden. Leider übersteigt die theoretische Beschreibung dieses Prozesses den aktuellen Stand der Forschung weit. Daher kann nicht ausgeschlossen werden, dass nicht ein Beitrag zur PICD-Signalverstärkung auch aus der Dynamik der sequentiellen vielfachen Ionisation stammt.
Die untersuchte Reaktion in Kapitel 6.3 war der Fünf-Teilchenaufbruch der achiralen Ameisensäure. In der Messung aller ionischen Fragmente konnten analog zu dem vorherigen Kapitel die internen Koordinaten sowie die Orientierung des Moleküls ermittelt werden. Tatsächlich wurde von einer chiralen Fragmentation der achiralen Ameisensäure berichtet. Welches Enantiomer in der Fragmentation beobachtet wird, hängt maßgeblich von der Molekülorientierung relativ zum ionisierenden Laserpuls ab. Diese Erkenntnis könnte zu neuen Ansätzen für Laserkatalysierte enantioselektive Reaktionen führen. Darüber hinaus konnte gezeigt werden, dass die beobachtete Händigkeit des Moleküls nicht nur von seiner Orientierung, sondern auch von der Helizität des ionisierenden Laserpulses abhängt. Dieser differentielle PICD an der Ameisensäure zeigte sich neben einer sehr großen Signalstärke von über 20 % auch als sensitive Probe für die molekulare Struktur.
In Kapitel 7 wurden die Untersuchungen an den 3-dimensionalen Impulsverteilungen der Photoelektronen vorgestellt. Zunächst wird hierzu auf die allgemeine Form des Dichroismus in den Photoelektronen (PECD) im Starkfeldregime eingegangen und die vorherrschenden Symmetrien des Ionisationsregimes herausgearbeitet (Kapitel 7.1). Mit leicht steigender Komplexität konnte eine klare Verbindung zwischen der Asymmetrie in der Elektronenverteilung und dem Schicksal des zurückbleibenden molekularen Ions anhand der Einfachionisation von Methyloxiran herausgearbeitet werden (Kapitel 7.2). Dies hat eine wichtige Auswirkung auf die Nutzbarkeit des PECD im Starkfeldregime als Analysemethode für Chemie und Pharmazie: Der über alle Fragmentationskanäle integrierte PECD ist sensitiv auf die Gewichtung der Fragmente und damit auch auf beispielsweise die maximale Laserintensität. Die Daten legen nahe, dass die Abhängigkeit des PECD von dem Fragmentationskanal auf die unterschiedliche Auswahl von Subensembles molekularer Orientierungen zurückzuführen ist.
Bei Verwendung von elliptisch polarisiertem Licht treten gegenüber der zirkularen Polarisation eine Reihe neuer Effekte auf (Kapitel 7.3). Zunächst zeigt der PECD auch im Starkfeldregime eine nicht lineare Sensitivität auf den Polarisationszustand, welche sich auch als Funktion des Elektronentransversalimpulses und dem Fragmentationskanal ändert. Somit ist die Verwendung von elliptisch polarisiertem Licht bestens für die chirale Erkennung geeignet, wie inzwischen auch in der Literatur bestätigt wurde. Darüber hinaus führt die gebrochene Rotationssymmetrie bei elliptisch polarisiertem Licht zu einer Elektronenimpulsverteilung, welche selbst chiral ist: Der PECD variiert je nach Winkel φ in der Polarisationsebene, wobei die Extrema des PECD nicht mit den Maxima der Zählraten übereinstimmen. Als neue chirale Beobachtungsgröße konnten wir eine enantiosensitive und vorwärts-/rückwärtsasymmetrische Rotation der Zählratenmaxima einführen. Als abgeleitete Größe aus derselben drei-dimensionalen Elektronenverteilung ist diese Beobachtungsgröße jedoch untrennbar verknüpft mit dem ϕ-abhängigen PECD.
Kapitel 8 verknüpfte das (partielle) Wissen um die molekulare Orientierung und den PICD mit den Asymmetrien der Elektronenverteilung für die Messung der fünffach-Ionisation von Ameisensäure (Kapitel 8.1), der vierfach-Ionisation von CHBrClF (Kapitel 8.2) und der Einfachionisation von Methyloxiran (Kapitel 8.3). Im Datensatz der Ameisensäure und dem des CHBrClF zeigte die molekulare Orientierung einen größeren Einfluss auf die Asymmetrie in der Elektronenverteilung als das Enantiomer oder die Helizität des Lichtes. Diese Verknüpfung zwischen Molekülorientierung und Elektronenasymmetrie überträgt die Asymmetrien des PICD auf die Elektronenverteilung. Die Messung an Methyloxiran relativiert diesen Zusammenhang jedoch in dem dieser in dieser Stärke nur bei manchen Fragmentationskanälen auftritt. Offenbar ist die Übertragung der Asymmetrie der differentiellen Ionisationswahrscheinlichkeit nur einer der Mechanismen, welcher zu Elektronasymmetrien im Starkfeldregime führt.
Die Coltrims-Methode hat sich seit den 1990er Jahren als gutes experimentelles Instrument in der Atomphysik und darüberhinaus etabliert. Sie beruht darauf, dass die bei einer Reaktion entstehenden Fragmente mit ortssensitiven Detektoren nachgewiesen werden. Die Signale der Detektoren wurden bisher mit einem analogen Vorverstärker verstärkt und dann mit Hilfe eines Constant Fraction Discriminators in digitale Signale umgewandelt. Die Zeitinformation der digitalen Signale wurden von Time to Digital Convertern aufgenommen und im Computer gespeichert. Mit dieser Form der Auslese und Analyse der von den Detektoren stammenden Signale können nur einige wenige Fragmente nachgewiesen werden. Die Lösung dieses Problems besteht also darin, eine neue Variante für die Auslese und Analyse der Signale zu finden. Diese wurde in der Verwendung eines Transientenrekorders gefunden. Anstatt nur die Zeitinformation zu speichern, nimmt dieser die gesamte Signalform der Detektoren auf. Die Aufgabe, die in dieser Arbeit bearbeitet werden sollte, bestand darin, eine Software zu entwickeln, mit deren Hilfe der Transientenrekorder gesteuert werden kann. Auch sollte ein Weg gefunden werden nur die für das Experiment notwendigen Informationen des aufgenommenen Zeitfensters zu speichern. Des Weiteren sollten Methoden aufgezeigt werden, wie die aufgenommen Signale untersucht und deren Parameter extrahiert werden können. Diese Methoden wurden dann an realen Signalen getestet. Nachdem im ersten Kapitel die Motivation zu dieser Arbeit und einige theoretische Hintergründe vorgestellt werden, wird im zweiten Kapitel auf verschiedene Methoden der Signalanalyse eingegangen. Der Augenmerk liegt dabei sowohl auf Einzel- sowie Doppelsignalanalyse. Die Güte der vorgestellten Algorithmen wird mit Hilfe von künstlichen Signalen ermittelt. Es zeigt sich, dass die beste Methode die zeitliche Position der Einzelsignale zu finden, der Pulsfit ist. Mit dieser Methode kann eine Auflösung von etwa 50 ps erzielt werden. Bei der Betrachtung der Doppelsignale stellt sich heraus, dass der minimale Abstand zwischen den Signalen 5 ns bis 7 ns betragen muss. Das dritte Kapitel zeigt eine Anwendung des neuen Aufnahmesystems. Dort werden die physikalischen Ergebnisse, die mit Hilfe des neuen Systems gewonnen werden konnten, mit einem herkömmlichen Aufnahmesystem verglichen. Aufgrund der geringeren Totzeit des neuen Aufnahmesystems konnte mehr Statistik gewonnen werden. Der dadurch gewonnene Vorteil zeigt sich deutlich in den Ergebnissen, bei denen eine vierfach Koinzidenz verlangt wird. Bei dem nächsten Kapitel beschriebenen Experiment mussten sehr viele Fragmente nachgewiesen werden. Hierzu wird ein weiteres Kriterium neben der Zeitsumme vorgestellt mit dem die Anodensignale einander zugewiesen werden können. Die in diesem Kapitel gezeigten physikalischen Ergebnisse zeigen die Impulsverteilungen für Neon und Helium für unterschiedliche Lichtintensitäten bzw. Ionisationsprozesse. Im darauf folgenden Kapitel wird beschrieben, wie die neue Aufnahmemethode dazu verwendet werden kann, die von den Detektoren kommenden Signale genauer zu analysieren. Die physikalische Reaktion führte dazu, dass von dem Detektor hauptsächlich Doppelsignale aufgenommen wurden. Dies erlaubt die Untersuchung der Doppelsignalalgorithmen an realen Signalen. Hierbei zeigte sich, dass die Totzeit bei realen Signalen vergleichbar mit der Totzeit bei künstlichen Signalen ist. Die Algorithmen können bei Abständen der Einzelsignale von weniger als 10 ns die Position der Signale nicht mehr genau bestimmen. Anhand der Pulshöhenverteilung kann gezeigt werden, dass der verwendete Detektor in der Mitte eine geringere Nachweiseffizienz hatte. Im letzten Kapitel wird die Güte der verschiedenen Methoden der Einzelsignalanalyse anhand von realen Signalen überprüft. Dabei wurden Signale desselben Detektors mit unterschiedlichen Vorverstärkern verstärkt. Die beiden Vorverstärker unterschieden sich in ihrer Bandbreitenbegrenzung. Die Daten wurden mit einem Transientenrekorder mit 2 GS aufgenommen. Es wird gezeigt wie diese Daten umgewandelt werden können, so dass sie einem System mit nur 1 GS entsprechen. Dies erlaubt es die Güte der Methoden für Signale eines Systems mit 2 GS mit denen eines Systems mit 1 GS zu vergleichen. Es zeigt sich in der Pulshöhenverteilung, dass die Signale des stärker bandbreitenbegrenzten Vorverstärkers vergleichbar mit den künstlichen Signalen sind. Die Signale des weniger stark bandbreitenbegrenzten Vorverstärkers weisen eine zu starke Abhängigkeit ihrer Breite von der Pulshöhe auf. Aus diesem Grund sind die Ergebnisse des letzt genannten Vorverstärkers abweichend von den Ergebnissen mit den künstlichen Signalen. Bei diesem Vorverstärker zeigte der einfache Constant Fraction Algorithmus die beste Auflösung.
The present work deals with photoionization in the realm of the absorption of one single photon. The formal treatment of one-photon ionization usually employs a semi-classical approach, where the electron’s initial and final states are described as quantum-mechanical wave functions but the photon is treated as a classical electromagnetic wave. In the calculation of photoionization cross sections with this semi-classical method, there is an often used approximation which is called the electric dipole approximation. Mathematically, the application of the dipole approximation corresponds to truncating the series expansion of an exponential after the leading term. Physically, this means neglecting the linear photon momentum and the spatial dependence of the light field. The dipole approximation is valid if the wavelength of the light is much larger than the spatial extent of the target and if the photon momentum is small compared to the momenta of the reaction products, which is generally the case for photon energies short above the electron binding energy.
For the present work, we experimentally investigated nondipolar photoionization, i.e., one-photon ionization at high photon energies where the dipole approximation breaks down. In our experiments, we irradiated single atoms and molecules with such high-energetic photons and measured the three-dimensional momentum distributions of the reaction fragments to uncover the effects of the linear photon momentum and the spatially-dependent light field on photoionization. Our observations allow the first profound insight into photoionization that reveals all photon properties, i.e., photon energy, spin, linear momentum, and the speed of light. Hopefully, our efforts make a constructive contribution to the understanding and the further exploration of light-matter interaction.
In dieser Arbeit wurde die automatisierte Separation von Heliummono-, -di- und -trimeren beschrieben. Unter Nutzung ihrer unterschiedlichen De-Broglie-Wellenlängen wurden die verschiedenen Fraktionen mit einem Nanogitter getrennt. Zunächst wurden einige physikalische Grundlagen zu den genannten Atom- bzw. Molekülspezies, der hier auftretenden Bindungsform der Van-der-Waals-Bindung und insbesondere zur Materiewellenbeugung gelegt. Anschließend wurde der Versuchsaufbau dargestellt.
Bei der Durchführung wurden zunächst die drei jeweils vorhandenen Gitter und Spalte zu je einer Messung kombiniert und die beste Kombination für die weiteren Messungen ausgewählt. Das Experiment wurde weitergeführt, indem für verschiedene Temperaturen und Quelldrücke jeweils ein Beugungsspektrum von der für alle Heliumteilchen identischen nullten Ordnung bis zur ersten Ordnung der Heliummonomere aufgenommen wurde.
In der Auswertung wurde die Detektionswahrscheinlichkeit auf rund 37 % abgeschätzt. Weiterhin wurden die Ereignisse in den ersten Maxima der einzelnen Heliumfraktionen gezählt und so unter Verwendung der Detektionswahrscheinlichkeit molare Konzentrationen für das Heliumdi- und -trimer berechnet. Dabei wurden Anteile von bis zu 0,45 % für das Heliumdimer und 4,2 % für das Heliumtrimer erreicht. Diese Molanteile und ihre Abhängigkeit von Druck und Temperatur stimmen qualitativ gut mit der Literatur überein, quantitativ lassen sie sich u. a. wegen abweichender Nachweismethoden kaum vergleichen.
Anschließend wurde der Abstand von Düse und Skimmer variiert mit dem Ergebnis, daß eine Veränderung im betrachteten Bereich keinen nennenswerten Einfluß auf die Bildungsraten von Di- und Trimeren hat. Weiterhin wurde die auf zweierlei Weise bstimmbare Geschwindigkeit der Heliumteilchen im Gasjet ermittelt und verglichen.
Die beiden Geschwindigkeiten weichen lediglich im unteren Temperaturbereich signifikant voneinander ab, wofür plausible Erklärungsansätze dargelegt wurden.
Die Größe der Quellregion der betrachteten Heliumcluster wurde unter geometrischen Gesichtspunkten und unter Extrapolation der für verschiedene Spaltbreiten gemessenen Maximumsbreiten untersucht. Im Ergebnis wird die Quellbreite zu 58,5 μm abgeschätzt.
Die Automatisierung des Aufbaus erlaubte eine Vielzahl von systematischen Messungen, die ohne diese Automatisierung sehr zeitaufwendig gewesen wären. Insbesondere wurden in kurzer Zeit - wie zuvor geschildert - die Beugungsmuster von drei Gittern in Kombination mit je drei verschiedenen Kollimationspalten sowie die Abhängigkeit der Heliumdimer- und -trimerbildung von Temperatur, Druck und Abstand von Düse und Skimmer untersucht. Die Automatisierung erlaubt für zukünftige Messungen, z. B. in Strahlzeiten am Freien Elektronenlaser FLASH, jeweils in situ die Clusterbildung zu untersuchen. Möge das beschriebene Experiment nicht nur diese, sondern auch viele weitere Messungen beschleunigen helfen und so zum gesellschaftlichen Erkenntnisgewinn beitragen!
Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung eines Mess-Systems zur energie- und winkelaufgelösten Spektroskopie von koinzidenten Elektronenpaaren, die in Reaktionen an einer Oberfläche emittiert wurden. Das Hauptinteresse galt hierbei dem Zwei-Elektronen-Photoemissionsprozess an Oberflächen. Das Prinzip des Spektrometers stellt eine Erweiterung der existierenden COLTRIMS-Spektrometer (COld Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) für Gasphasen-Experimente auf den Themenkreis der Oberflächenphysik dar. Anders als bei den in der Photoelektronen-Spektroskopie häufig eingesetzten elektrostatischen Analysatoren, wird hier eine Flugzeittechnik verwendet. Die Elektronen, die in der Reaktion erzeugt wurden, werden h ierzu mit einem schwachen homogenen elektrostatischen Feld vom Target abgesaugt und in Richtung eines orts- und zeitauflösenden Detektors beschleunigt. Zusätzlich wird ein homogenes Magnetfeld überlagert, das einen Einschluss der Elektronen bis zu einem maximalen Transversal-Impuls gewährleistet. Durch Messung der Flugzeiten und Auftrefforte auf dem Detektor können - unter Kenntnis d er elektrischen und magnetischen Feldstärken - die Startimpulse der Elektronen rekonstruiert werden. Auf diese Weise konnten Elektronen von 0 eV bis zu 50 eV mit einem Raumwinkel von nahezu 2p gleichzeitig abgebildet werden. Durch diesen sehr großen Aktzeptanzbereich, konnte eine wesentliche Erhöhung der Koinzidenzeffizienz der Anordnung gegenüber anderen Systemen erreicht werden (> 10 hoch 2 - 10 hoch 6 je nach Mess-System). Wesentlich hierfür ist des weiteren die Fähigkeit des Detektors mehrere Treffer mit verschwindender Totzeit zu verarbeiten. Mit dem beschriebenen System wurde die Zwei-Elektronen-Photoemission an Oberflächen untersucht. Die Experimente hierzu wurden im wesentlichen am Hamburger Synchrotron Strahlungslabor (HASYLAB) durchgeführt. Als Target wurde die (111)-Oberfläche eines einkristallines Kupfer-Targets verwendet. Mehrere Messreihen mit Photonenenergien im Bereich h? = 40 eV bis h? = 100 eV wurden aufgezeichnet. Durch die vollständige Vermessung des gesamten Impulsraumes der beiden Elektronen, stellt dies die erste kinematisch vollständige Untersuchung (bis auf die Spin-Freiheitsgrade) der Zwei-Elektronen-Photoemission an Oberflächen dar. Im Anschluss an vorangegangene Experimente [HER98], konnte auch hier in den Zwei-Elektronen-Energieverteilungen (innerhalb der experimentellen Auflösung) als Maximal-Energie des Paares der Wert E1 + E2 = h? - 2W0 festgestellt werden, der auf eine Selbst-Faltung der Bänder für die Zwei-Elektronen-Photoemission hindeutet. Die Form der Spektren wird wesentlich durch das Transmissionsverhalten der Elektronen beim Durchgang durch die Oberfläche bestimmt. Die auftretende energieabhängige Brechung der Trajektorie führt dabei zu einer starken Unterdrückung niederenergetischer Elektronen. In der Betrachtung der Kinematik der Emission konnten deutliche Analogien des Effektes zum analogen Prozess der Doppel-Photoionisation an freien Atomen bzw. Molekülen gefunden werden. Die Bewegung des Schwerpunktsimpulses des Paares ist daher durch die Richtung des Polarisationsvektor des Lichtes bestimmt. Im Gegensatz zur Emission am freien System, tritt hier allerdings - je nach Orientierung des Polarisationsvektors - ein Symmetriebruch auf, da Elektronen entweder auf die Oberfläche zu oder von ihr weg emittiert werden. Ein Bruchteil der in den Festkörper emittierten Intensität kann schließlich wieder am Gitter reflektiert werden und die Oberflächenbarriere noch überwinden. Die Energie- und Winkelverteilungen der Elektronen zeigen, dass, je nach Energieaufteilung des Paares, zwischen den Beiträgen durch einen "shake-off"-Mechanismus und einem "knock-out"-Mechanismus unterschieden werden kann. Auch hierin zeigt sich eine Ähnlichkeit des Zwei-Elektronen-Photoemissionsprozesses an Oberflächen mit der Doppel-Ionisation von Helium-Atomen. Während bei der Doppel-Ionisation von Helium diese Unterscheidung allerdings erst bei höheren Photonenenergien (> 100 eV) möglich ist, kann hier schon bei ca. 60 eV zwischen beiden Prozessen getrennt werden. Der Grund hierfür liegt sehr wahrscheinlich in der Abschirmung der Elektronen im Festkörper begründet, die die direkte Coulomb-Wechselwirkung der Elektronen im Endzustand reduziert. Insbesondere der starke Beitrag des "shake-off"-artigen Prozesses ist ein deutlicher Hinweis darauf, dass die gegenwärtigen theoretischen Modelle zur Beschreibung der Zwei-Elektronen-Photoemission nicht ausreichend sein können, da nur die Wechselwirkung im End-Zustand berücksichtigt wird. Vielmehr ist die Einbeziehung von Grundzustandswellenfunktionen jenseits des Bildes unabhängiger Teilchen nötig.
Die vorliegende Arbeit bietet zunächst einen weiteren Beweis für die Existenz des neutralen Heliumdimers. Darüber hinaus konnten zwei verschiedene Prozesse identifiziert werden, über die die Absorbtion eines Photons zur Ionisation beider Atome des Dimers über sehr große Abstände führen kann. Oberhalb einer Photonenenergie von 65,4 eV konnte ein ICD Prozess beobachtet werden, der über Photoionisation mit gleichzeitiger Anregung von einem der beiden Atome realisiert wird. Bei 77,86 eV konnte ICD über elektronisch angeregte Zustände bis n=6 nachgewiesen werden. In der KER-Verteilung konnten zudem Strukturen gefunden werden, die auf Vibrationsanregungen im Zwischenzustand des Dimer-Ions schließen lassen. Eine vollständig quantenmechanische Rechnung von Sisourat et al. konnte dies schließlich hervorragend bestätigen. Es konnte also ein direkter Blick auf die Vibrationswellenfunktionen des Systems erlangt werden. In anderen Systemen ist dies in der Regel nicht möglich, da sich alle Zustände üblicherweise zu einer strukturlosen Verteilung überlagern. Weiterhin konnte gezeigt werden, dass sich die Winkelverteilungen von ICD- und Photoelektronen in verschiedenen Bereichen des KER mitunter stark voneinander unterscheiden. Dies konnte auf die unterschiedliche Besetzung von verschiedenen Potentialkurven zurückgeführt werden. Unterhalb der Photonenenergieschwelle zur Anregung und Ionisation eines Heliumatoms konnte ein weiterer, zweistufiger Ionisationsmechanismus gefunden werden. Hier wird zunächst durch Photoionisation ein Elektron aus einem der beiden Atome im Dimer freigesetzt. Dieses Photoelektron kann nun am neutralen Atom gestreut werden und dabei ausreichend viel Energie übertragen, um dieses ebenfalls zu ionisieren. Es konnte gezeigt werden, dass der Prozess einer Abhängigkeit von der Polarisation der Synchrotronstrahlung unterliegt, die man für Photoionisation erwarten würde. Die Energie- und Winkelverteilungen der Elektronen konnten daher mit vorangegangenen Elektronenstoß-Experimenten verglichen werden. Die gute Übereinstimmung mit diesen Daten rechtfertigt eine anschauliche Sichtweise des Prozesses als Analogon zum klassischen Billiard-Stoß. Der Two-Step-Prozess wurde bisher zwar schon in vielen Systemen als theoretisches Modell zur Doppelionisation beschrieben, allerdings konnten die einzelnen Unterprozesse bisher nicht gesondert gemessen werden. Die großen Abstände im Heliumdimer ermöglichen erstmals eine deutliche Trennung in Photoionisation an einem Atom und Elektronenstoß (e,2e) am Nachbaratom. Der Two-Step-Prozess konnte außerdem dazu verwendet werden, die ungewöhnliche Grundzustandswellenfunktion des Heliumdimers zu experimentell zu bestätigen. Eine Analyse des gemessenen KER konnte dabei deutliche Abweichungen zu einer klassischen Theorie aufzeigen. Erst eine vollständig quantenmechanische Rechnung des Übergangs von Sisourat et al. konnte die Messdaten beschreiben.
Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung einer Transferionisation am Beispiel des Stoßsystems (H + ; He), bei der ein Elektron des Targets eingefangen und ein Elektron ins Kontinuum emittiert wird. Ausgangspunkt für die theoretische Untersuchung der Transferionisation sind Experimente für das (H + ; He) Stoßsystem (1) . Unter anderem wurden beobachtet, dass die Elektronen bevorzugt in entgegengesetzter Richtung zum auslaufenden Projektil emittiert werden, dass hohe Emissionsenergien auftreten und alle Ejektile, (He 2+ , H 0 , e ), in die durch Einschuss- und Streurichtung des Projektils definierte Ebene emittiert werden. Unter der Annahme, dass zur Transferionisation hauptsächlich unabhängige Ein-Teilchen-Prozesse beitragen, wurde mit der vorliegenden Arbeit das Ziel verfolgt, das beobachtete markante Emissionsverhalten einer Transferionisation am Proton-Helium-Stoßsystem im Rahmen einer theoretischen Untersuchung zu verstehen. Dazu wurde ein Modellkonzept entwickelt, bei dem das Stoßgeschehen in einem semiklassischen nichtrelativistischen perturbativen Rahmen im Bild unabhängiger Ereignisse beschrieben wird. Das zentrale Anliegen der Modellierung war es, die Bedeutung der Targetstruktur für die Emissionseigenschaften zu klären. Hierbei interessierte der Einfluss der Struktur der Wellenfunktion auf dem Niveau des Modells unabhängiger Teilchen als auch die Rolle der interelektronischen Korrelation im Grundzustand des Targets. Der Einfluss der Targetstruktur auf das Emissionsverhalten wurde durch Einbau dreier verschiedener Wellenfunktionen für den Helium-Grundzustand untersucht: Um die Sensitivität der Rechnungen auf die strukturellen Eigenschaften der Targetbeschreibung zu untersuchen, wurden eine wasserstoffähnliche und eine Hartree-Fock-Beschreibung in das Modell implementiert. Beide bilden die Targetstruktur auf der Basis des Modells unabhängiger Teilchen (IPM) ab und enthalten per Definiton keine interelektronische Korrelation. Um den Einfluss zu klären, den die interelektronische Korrelation auf die Emissionseigenschaften hat, wurde der Eckart-Ansatz in das Modell eingebaut. Dieser Ansatz schließt radiale Anteile von Korrelation mit ein. Anhand eines systematischen Vergleichs der Ergebnisse konnte gezeigt werden, dass die strukturellen Eigenschaften der Wellenfunktion zwar eine Rolle spielen, aber die Qualität der Beschreibung ohne Berücksichtigung der interelektronischen Korrelation unbefriedigend bleibt, während die Berücksichtigung der radialen Anteile elektronischer Korrelation mit dem Eckart-Ansatz verglichen mit den IPM-Ansätzen sich im Hinblick auf das Emissionsverhalten als effizient erwiesen hat. Dieser Befund legt den Schluss nahe, dass die interelektronische Korrelation im Grundzustand des Heliumatoms zum Verständnis der Emissionseigenschaften äußerst wichtig ist. Trotzem werden auch mit dem Eckart-Ansatz nicht alle Züge des Emissionsverhaltens richtig wiedergegeben. Da die Bewegungen der Komponenten eines Vielteilchenproblems voneinander abhängen, besteht Grund zu der Annahme, dass ein radialsymmetrischer Ansatz zur Beschreibung des Systems Helium nicht in der Lage ist, die experimentell beobachtete Emission von Elektronen in einer Vorzugsrichtung zutreffend zu beschreiben: Neben der Radialkorrelation ist auch die Winkelkorrelation zu berücksichtigen. Die logische Erweiterung des Modells in dieser Richtung ist die Implementation eines Konfigurationsmischungs-Ansatzes. Eine zukünftige Rechnung unter Verwendung eines Konfigurationsmischungs-Ansatzes erscheint daher im Hinblick auf eine Erklärung des Emissionsverhaltens im Bild unabhängiger Ereignisse interessant. (1) V.Mergel, Dissertation, Frankfurt am Main 1996
Mit einem COLTRIMS Reaktions-Mikroskop wurde die Doppelionisation von Argon durch Laserpulse gemessen, um die Energiequantisierung im Allgemeinen und den Recollision Mechanismus zu untersuchen. Mit der Abhängigkeit der Doppelionisationsrate von der Elliptizität des Lichts liegt ein starker Hinweis auf ein Modell vor, welches Rescattering beinhaltet. Außerdem ist durch die Messung der Doppelionisationsrate gewährleistet, dass in einem Intensitätsintervall gemessen wurde, welches der nicht-sequentiellen Doppelionisation zugeschrieben wird.
Recollision-Ionization scheint für die in einem bestimmten Intensitätsintervall beobachtete erhöhte Doppelionisation verantwortlich zu sein. Das sollte zu ATI-Peaks in der Summenenergie der ausgelösten Elektronen führen. Diese werden in der vorliegenden Arbeit erstmalig beobachtet. Außerdem sind nicht erwartete ATI-Peaks im Energiespektrum der einzelnen Elektronen sichtbar, welche der direkten Stoßionisation widersprechen.
Dadurch liegt der Schluss nahe, dass der Hauptmechanismus der Doppelionisation in diesem Intensitätsbereich ein anderer Effekt ist: RESI (Recollision Excitation and Subsequent Ionization). Hierbei wird zunächst das zweite Elektron beim Stoß mit dem ersten angeregt. Das erste Elektron bleibt im Kontinuum und wird durch den Laser beschleunigt. Beim nächsten Feldmaximum wird das angeregte Elektron tunnelionisiert, wodurch ebenfalls ATI-Peaks im Energiespektrum dieses Elektrons erzeugt werden.
Als mögliche Zwischenzustände werden 3s23p4(1D)4s (2D) und 3s23p4(1D)3d (2P) identifiziert, die zu dem beobachteten angeregten Endzustand 3s23p4(1D) führen.
Im Jahr 1960 gelang es Theodore Mainman einen funktionierenden Laser zu bauen. Die Entwicklung dieser Technik war seitdem rasant. Im Alltag ist der LASER heute genausowenig wegzudenken wie in weiten Teilen der Forschung und Medizin. Er findet Anwendung in der Datentechnik (z.B. bei CDs und DVDs), hilft, Augenschäden zu heilen und hat natürlich auch weitreichende Bedeutung in der Physik. Besonders ultrakurze Pulse und hohe Energiedichten werden hierbei benötigt. Um hohe Energiedichten zu erreichen, müssen oft Verstärker (englisch: amplifier) benutzt werden. Häufig verwendet wird hierbei ein Aufbau, bestehend aus einem Stretcher, der schon bestehende Pulse zeitlich streckt, um Beschädigungen an optischen Geräten zu vermeiden, einem verstärkenden Medium, in dem der Puls durch stimulierte Emission verstärkt wird, und einem anschließenden Kompressor, der den Puls zeitlich wieder komprimiert. Hierbei kann man aber nur einen bestehenden Puls verstärken und nicht die zentrale Wellenlänge ändern. Gerade diese Art Verstärker wird jedoch in vielen Bereichen benötigt, in denen man infrarotes Licht mit durchstimmbarer Wellenlänge haben möchte. Eine Möglichkeit, dies zu erreichen, stellt der optisch-parametrische Verstärker dar. Eben dieser wird in der folgenden Arbeit behandelt und näher beschrieben.
Mit der vorliegenden Arbeit ist der eindeutige experimentelle Nachweis für die Existenz eines 1997 [Ced97] vorhergesagten, neuartigen Zerfallskanals für Van-der-Waals-gebundene Systeme erbracht worden. Die Untersuchungen wurden an einem Neondimer durchgeführt. Erzeugt man in einem Atom dieses Dimers durch Synchrotronstrahlung eine 2s-Vakanz, so wird diese durch ein 2p-Elektron aufgefüllt. Die hierbei freiwerdende Energie wird an das zweite Atom des Dimers in Form eines virtuellen Photons übertragen und löst dort ein Elektron aus einer äußeren Schale. Untersucht wurde dieser Zerfall namens „Interatomic Coulombic Decay” (ICD) durch Koinzidenzimpulsspektroskopie (COLTRIMS) [Doe00, Ull03, Jah04b]. Der Nachweis der Existenz des Effekts erfolgte dadurch, dass die Summe der Energien der Photofragmente - und im Speziellen des ICD-Elektrons und der beiden im Zerfall entstehenden Ne+-Ionen - eine Konstante ist. Durch die koinzidente Messung der Impulse, der im Zerfall entstehenden Teilchen, konnte hierdurch ICD eindeutig identifiziert werden. Die Übereinstimmung der gemessenen Energiespektren mit aktuellen theoretischen Vorhersagen [Sche04b, Jah04c] ist exzellent. Dadurch, dass das Dimer nach dem IC-Zerfall in einer Coulomb-Explosion fragmentiert, konnten des Weiteren Untersuchungen, wie sie in den letzten Jahren an einfachen Molekülen durchgeführt wurden [Web01, Lan02, Jah02, Web03b, Osi03b, Jah04a], auch am Neondimer erfolgen: Durch die Messung der Ausbreitungsrichtung der ionischen Fragmente des Dimers nach der Coulomb-Explosion wird die räumliche Ausrichtung des Dimers zum Zeitpunkt der Photoionisation bestimmt. Die gemessenen Impulse der emittierten Elektronen können dadurch im Bezug zur Dimerachse dargestellt werden. In dieser Arbeit wurden somit Messungen der Winkelverteilung der 2s-Photoelektronen und des ICD-Elektrons im laborfesten und auch dimerfesten Bezugssystem vorgestellt und mit vorhandenen theoretischen Vorhersagen verglichen. Die Winkelverteilung des Photoelektrons ähnelt stark der Verteilung, die man nach der Photoionisation eines einzelnen Neonatoms erhält und hat somit fast reinen Dipolcharakter. Die Präsenz des zweiten Atoms des Dimers verursacht nur leichte Modulationen, so dass auch die Änderung der Ausrichtung der Dimerachse im Bezug zur Polarisationsrichtung des linear polarisierten Lichtes nur geringe Auswirkungen hat. Durch die koinzidente Messung aller vier nach der Photoionisation entstehenden Teilchen konnte außerdem ein weiterer Doppelionisationsmechanismus des Dimers nachgewiesen werden: Ähnlich wie in einzelnen Atomen [Sam90] gibt es auch in Clustern den TS1-Prozess. Hierbei wird ein 2p-Elektron aus dem einen Atom des Dimers herausgelöst. Es streut dann an einem 2p-Elektron des anderen Atoms, das hierdurch ionisiert wird. Diese etwas andere Form des TS1 im Cluster ist also genau wie ICD ein interatomarer Vorgang. Die Summe der Energien der beiden, in diesem Prozess entstehenden Elektronen hat einen festen Wert von h... − 2 · IP(2p) − KER = 12 eV, so dass dieser Prozess hierdurch im Experiment gefunden werden konnte. Die gemessenen Zwischenwinkel zwischen den beiden Elektronen zeigen des Weiteren genau die für zwei sich abstoßende Teilchen typische Verteilung einer Gauss-Kurve mit einem Maximum bei 180 Grad. Da im Falle von interatomarem TS1 die Potentialkurve der Coulomb-Explosion direkt aus dem Grundzustand populiert wird, konnte im Rahmen der „Reflexion Approximation” die Wahrscheinlichkeitsverteilung der Abstände der beiden Dimeratome experimentell visualisiert werden. Das Betragsquadrat des Kernanteils der Dimergrundzustandswellenfunktion wurde somit direkt vermessen. Die Messungen wurden bei drei verschiedenen Photonenenergien durchgeführt, um die Ergebnisse weiter abzusichern und robuster gegen eventuelle systematische Fehler zu machen. Da kein isotopenreines Neongas im Experiment eingesetzt wurde, konnten genauso Ionisations- und ICD-Ereignisse von isotopischen Dimeren (20Ne22Ne) beobachtet und ausgewertet werden. Die gemessenen Spektren sind innerhalb der Messtoleranzen identisch zu denen für 20Ne2.
Mit der COLTRIMS-Technik können immer kompliziertere Reaktionen untersucht werden, dabei steigt aber die Zahl der zu detektierenden Reaktionsfragmente. Der Nachweis von Ionen ist üblicherweise gut möglich, da die entsprechenden Flugzeiten groß sind im Vergleich zur Totzeit der benutzten Detektoren. Elektronen hingegen sind sehr leicht und erreichen den Detektor innerhalb von wenigen 10 ns. Aktuelle Detektoren erlauben aber nur den Nachweis weniger Elektronen und es werden somit neue Detektoren benötigt, um alle Teilchen nachzuweisen. Ziel dieser Arbeit war es also, einen Detektor zu entwickeln, der dies erreicht.
Zu Beginn dieser Monografie wird die COLTRIMS-Technik vorgestellt. Die Experimente mit dieser Messmethode finden hauptsächlich mit einer Laufzeitanode statt. Diese stößt aber bei dem Nachweis von mehreren Teilchen an ihre Grenzen und manche Experimente können nur unvollständig analysiert werden.
Damit ein neuer Detektor entwickelt werden kann, muss erst verstanden werden, wie die zu detektierenden Teilchen/Signale entstehen und wie ihre Eigenschaften sind. Aus diesem Grund wird das Sekundärteilchen-erzeugende MCP ausführlich vorgestellt.
Weiterhin gibt diese Arbeit einen umfassenden Überblick über bereits realisierte Anoden. Verschiedene Repräsentanten der fünf Anodenarten (Flächen-, Streifen-/Pixel-, Laufzeit-, Kamera-, sowie Halbleiter-Anode) werden vorgestellt und bewertet.
Mit diesem Wissen konnten drei Ansätze für neue Anoden entwickelt, designt, produziert, getestet und bewertet werden. Alle neu entwickelten Anoden benutzen Leiterplatinen als Basis und werden in derselben Vakuumkammer getestet. Auch wenn die Detektionsprinzipien der drei getesteten Detektoren unterschiedlich sind, so verläuft die Auskopplung, Verarbeitung und Digitalisierung der Signale nach dem gleichen Schema. Außerdem wurden im Rahmen dieser Arbeit diverse Algorithmen entwickelt und programmiert, mit deren Hilfe die Signalauswertung und Positionsbestimmung erfolgt.
Das dritte Kapitel beschreibt die neu entwickelte Draht-Harfen-Anode. Dieser Detektor besteht aus vielen kurzen Drähten die parallel auf Rahmen aus Leiterplatinen gespannt werden. Aus dieser Anode ließ sich im Rahmen dieser Arbeit aber kein funktionsfähiger Detektor entwickeln und es wird empfohlen, diesen Ansatz nicht weiterzuverfolgen.
Im Kapitel über die Pixel-Anode mit Streifenauslese wird ein Ansatz vorgestellt, bei dem die Elektronenwolke von einem Muster aus leitenden Rauten absorbiert wird. Es wurde ein funktionsfähiger Detektor mit MAMA-Verschaltung realisiert. Die aktive Fläche ist mit einem Durchmesser von 50 mm aber zu klein. Eine große Variante der Anode ist in der realisierten Form aber nicht als Detektor geeignet.
Als dritter neuer Detektor wird die Streifen-Laufzeit-Anode beschrieben. Diese besteht aus einem rechteckigen Muster von Pixeln, die in einer Richtung über eine Zeitverzögerung ausgelesen werden. Dieser Ansatz ist sehr vielversprechend und es ließen sich nicht nur einzelne Teilchen nachweisen, sondern auch beim Aufbruch eines D2+-Moleküls konnten beide Fragmente gemessen werden.
Das letzte Kapitel befasst sich mit weiteren Konzepten, die als Detektor realisiert werden könnten.
In der Atom- und Molekülphysik werden häufig Multichannelplate Detektoren mit Delay-Line-Auslese eingesetzt. Um eine große Präzision und eine hohe Reaktionsrate zu erhalten, ist es wichtig, dass alle Daten genau analysiert werden können. Die aktuelle Methode der Datenanalyse stößt dabei auf Probleme, wenn mehrere Teilchen kurz hintereinander auf den Detektor treffen. In dieser Arbeit wird versucht, ein neuronales Netz so zu trainieren, dass es eine bessere Datenanalyse liefert. Hierzu wird im ersten Kapitel der Detektoraufbau beschrieben, um zu verstehen, woher die einzelnen Signale kommen und wie sie zu interpretieren sind. Im zweiten Kapitel wird dann die Theorie vorgestellt, auf der neuronale Netze basieren. Das dritte Kapitel gibt einen kurzen Überblick über die benutzte Technik. Im vierten und fünften Kapitel werden die Ergebnisse dieser Arbeit vorgestellt. Im abschließenden sechsten Kapitel werden die Ergebnisse zusammengefasst und ein Ausblick auf weitere mögliche Projekte gegeben.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Reaktionsmikroskop (REMI) nach dem Messprinzip COLTRIMS (Cold Target Recoil Ion Momentum Spectrometry) neu konstruiert und aufgebaut. Die Leistungsfähigkeit des Experimentaufbaus konnte sowohl in diversen Testreihen als auch anschließend unter realen Messbedingungen an der Synchrotronstrahlungsanlage SOLEIL und am endgültigen Bestimmungsort SQS-Instrument (Small Quantum Systems) des Freie-Elektronen-Lasers European XFEL (X-ray free-electron laser) eindrucksvoll unter Beweis gestellt werden.
Mit der Experimentiertechnik COLTRIMS ist es möglich, alle geladenen Fragmente einer Wechselwirkung eines Projektilteilchens mit einem Targetteilchen mittels zweier orts- und zeitauflösender Detektoren nachzuweisen. In einem Vakuumrezipienten wird die als Molekularstrahl präparierte Targetsubstanz inmitten der Hauptkammer zentral mit einem Projektilstrahl (z.B. des XFEL) zum Überlapp gebracht, sodass dort eine Wechselwirkung stattfinden kann. Bei den entstehenden Fragmenten handelt es sich um positiv geladene Ionen sowie negative geladene Elektronen. Elektrische Felder, erzeugt durch eine Spektrometer-Einheit, sowie durch Helmholtz-Spulen erzeugte magnetische Felder ermöglichen es, die geladenen Fragmente in Richtung der Detektoren zu lenken. Die Orts- und Zeitmessung eines einzelnen Teilchens (z.B. eines Ions) findet in Koinzidenz mit den anderen Teilchen (z.B. weiteren Ionen bzw. Elektronen) statt. Mit dieser Messmethode können die Impulsvektoren und Ladungszustände aller geladenen Fragmente in Koinzidenz gemessen werden. Da hierbei die geometrische Anordnung der einzelnen Komponenten für die Leistungsfähigkeit des Experiments eine entscheidende Rolle spielt, mussten bei der Neukonstruktion des COLTRIMS-Apparates für den Einsatz an einem Freie-Elektronen-Laser (FEL) einige Rahmenbedingungen erfüllt werden. Besonders wurden die hohen Vakuumvoraussetzungen an den Experimentaufbau aufgrund der enormen Lichtintensität eines FEL beachtet. Das Zusammenspiel der vielen Einzelkomponenten konnte zunächst in mehreren Testreihen überprüft werden. Unter anderem durch Variation der Vakuumbauteile in Material und Beschaffenheit konnten die zuvor ermittelten Vorgaben schließlich erreicht werden. Das neu konstruierte Target-Präparationssystem zur Erzeugung molekularer Gasstrahlen erlaubt nun den Einsatz von bis zu vier unterschiedlich dimensionierten, differentiell gepumpten Stufen. Zudem wurden hochpräzise Piezo-Aktuatoren verbaut, welche die Bewegung von Blenden im Vakuum erlauben, wodurch eine variable Einstellung des lokalen Targetdrucks ermöglicht wird. Die Anpassung der elektrischen Felder des Spektrometers für ein jeweiliges Experiment wurde mittels Simulationen der Teilchentrajektorien, Teilchenflugzeiten sowie der Detektorauflösung durchgeführt.
Da die in dieser Arbeit besprochenen Messungen und Ergebnisse die Wechselwirkungsprozesse von Röntgenstrahlung bzw. Synchrotronstrahlung mit Materie thematisieren, wird die Erzeugung von Synchrotronstrahlung sowohl in Kreisbeschleunigern als auch in den modernen Freie-Elektronen-Lasern (FEL) erklärt und hergeleitet. Der im Röntgenbereich arbeitende Freie-Elektronen-Laser European XFEL, welcher u.A. als Strahlungsquelle für die hier gezeigten Experimente diente, ist eine von derzeit noch wenigen Anlagen ihrer Art weltweit. Seine Lichtintensität in diesem Wellenlängenbereich liegt bis zu acht Größenordnungen über den bisher verwendeten Anlagen für Synchrotronstrahlung.
Beim ersten Einsatz der neuen Apparatur an der Synchrotronstrahlungsanlage SOLEIL wurde der ultraschnelle Dissoziationsprozess von Chlormethan (CH3Cl) untersucht. Während des Zerfallsprozesses nach Anregung durch Röntgenstrahlung werden hochenergetische Auger-Elektronen emittiert, welche in Koinzidenz mit verschiedenen Molekülfragmenten nachgewiesen wurden. Durch den Zerfallsmechanismus der ultraschnellen Dissoziation wird die Auger-Elektronenemission nach resonanter Molekülanregung während der Dissoziation des Moleküls beschrieben. Die kinetische Energie des Auger-Elektrons ist dabei abhängig von seinem Emissionszeitpunkt. Somit können die gemessenen Auger-Elektronen ein „Standbild“ der zeitlichen Abfolge des Dissoziationsprozesses liefern.
Es wird eine detaillierte Beschreibung der Datenanalyse vorgenommen, welche aus Kalibrationsmessungen und einer Interpretation der Messdaten besteht. Die abschließende Betrachtung besteht in der Darstellung der Elektronenemissionswinkelverteilungen im molekülfesten Koordinatensystem. Die Winkelverteilung der Auger-Elektronen wird am Anfang der Dissoziation vom umgebenden Molekül- potential beeinflusst und zeigt deutliche Strukturen entlang der Bindungsachse. Entfernen sich die Bindungspartner voneinander und das Auger-Elektron wird währenddessen emittiert, so verschwinden diese Strukturen zunehmend und eine Vorzugsemissionsrichtung senkrecht zur Molekülachse wird sichtbar.
Die Analyse der Messdaten zur Untersuchung von Multiphotonen-Ionisation an Sauerstoff-Molekülen am Freie-Elektronen-Laser European XFEL ermöglichte unter anderem die Beobachtung „hohler Moleküle“, also Systemen mit Doppelinnerschalen- Vakanzen. Solche Zustände können vor allem durch die sequentielle Absorption zweier Photonen entstehen, wobei die hierbei nötige Photonendichte nur von FEL- Anlagen bereit gestellt werden kann. Hier konnte das Ziel erreicht werden, erstmalig die Emissionswinkelverteilungen der Photoelektronen von mehrfach ionisierten Sauerstoff-Molekülen (O+/O3+-Aufbruchskanal) als Folge der ablaufenden Mechanismen femtosekundengenau zu beobachten. Hierzu wurde ein vereinfachtes Schema der verschiedenen Zerfallsschritte erstellt und schließlich ermittelt, dass der Zerfall durch eine PAPA-Sequenz beschrieben werden kann. Bei dieser handelt es sich um die zweimalige Abfolge von Photoionisation und Auger-Zerfall. Somit werden vier positive Ladungen im Molekül erzeugt. Das zweite Photon des XFEL wird dabei während der Dissoziation der sich Coulomb-abstoßenden Fragmente absorbiert, weshalb es sich um einen zweistufigen Prozess aus Anrege- und Abfrage- Schritt (Pump-Probe) handelt. Schlussendlich gelang zudem der Nachweis von Doppelinnerschalen-Vakanzen im Sauerstoff-Molekül nach Selektion des O2+/O2+- Aufbruchkanals. Hierfür konnten die beiden Möglichkeiten einer zweiseitigen oder einseitigen Doppelinnerschalen-Vakanz getrennt betrachtet werden und ebenfalls erstmalig das Verhalten der Elektronenemission dieser beiden Zustände verglichen werden.
Investigation of the kinematics involved in compton scattering and hard X-ray photoabsorption
(2023)
The present work investigates the kinematics of Compton scattering at gaseous, internally-cool helium and molecular nitrogen targets in the high- and the low-energy regime. Additionally, photoionization at molecular nitrogen with high-energy photons is investigated. These exeprimental regimes were previously inaccessible due to the extremely small cross sections involved. Nowadays, the third- and fourth-generation synchrotron machines produce sufficient photon flux, enabling the investiagtion of the above processes. The utilized cold-target recoil-ion momentum spectroscopy (COLTRIMS) technique further increases the detection efficiency of the observed processes, since it enables full-solid-angle detection by exploiting momentum conservation.
Compton scattering is investigated at both high (helium and N2) and low (helium) photon energies. In the high-energy regime, the impulse approximation is mostly valid, which is not the case for the low-energy regime. The impulse approximation assumes that the Compton-scattering process takes place at a free electron with a momentum distribution as if it was bound, thus ignoring the binding energy of the system. In the low-energy regime, the impulse approximation is not valid.
Photoionization is investigated at high photon energies, where the linear momentum of the photon cannot be neglected, as is the fashion of the commonly used dipole approximation.
In der vorliegenden Arbeit wurde die 1s Photoionisation von Neondimeren mit einer Photonenenergie von 10 eV über der 1s Schwelle von Neon durchgeführt. Das Ziel dieser Messung war die Beantwortung der seit vielen Jahren diskutierten Frage nach der Lokalisierung oder Delokalisierung von Vakanzen in homonuklearen diatomaren Systemen am Beispiel des Neondimers. Können die Vakanzen also einem Atom des Dimers zugeordnet werden oder sind sie über beide Atome verteilt? Bezüglich dieser Frage wurden sowohl die in der Photoionisation direkt entstandenen 1s Vakanzen als auch die aus der Relaxation durch einen interatomic Coulombic decay (ICD) resultierenden Vakanzen in der Valenzschale des Neondimers untersucht. Als Observable dienten dabei die Elektronen-Winkelverteilungen im dimerfesten Koordinatensystem, wobei eine bezüglich der ‘rechten’ und der ‘linken’ Seite des homonuklearen diatomaren Moleküls auftretende Asymmetrie in der Winkelverteilung eindeutig eine Lokalisierung der Vakanz indiziert. Dies lässt sich damit begründen, dass die Elektronenwellen im Fall einer delokalisierten Vakanz durch die symmetrisierten Wellenfunktionen beschrieben werden, welche sich aus der kohärenten Überlagerung der lokalisierten Wellenfunktionen ergeben. Die resultierende Winkelverteilung der Elektronen um die Dimerachse ist somit symmetrisch. Im Fall einer lokalisierten Vakanz wird die Elektronenwelle dagegen durch die ‘rechts’ oder ‘links’ lokalisierten Wellenfunktionen, welche aus der kohärenten Überlagerung der symmetrisierten Wellenfunktionen gebildet werden, beschrieben, so dass abhängig von der Elektronenwellenlänge Asymmetrien in der Elektronen-Winkelverteilung auftreten können. Die Möglichkeit, eine eventuelle Asymmetrie in der Winkelverteilung um die Dimerachse zu beobachten ist allerdings nur dann gegeben, wenn die beiden Seiten des Dimers im Anschluss an die Reaktion unterscheidbar sind, d.h. der Ursprung des emittierten Elektrons feststellbar ist, da sich sonst der Fall einer ‘links’ lokalisierten Vakanz mit dem Fall einer ‘rechts’ lokalisierten Vakanz kohärent überlagert. Die Unterscheidung konnte in der vorliegenden Messung anhand der aus einigen Relaxationen hervorgehenden unterschiedlichen Ladungen der ionischen Fragmente des Neondimers durchgeführt werden. Insgesamt wurden im Anschluss an die 1s Photoionisation von Ne2 mit einer Rate von 3:1 der symmetrische Ladungsaufbruch Ne1+ + Ne1+ und der für die Untersuchung der Winkelverteilungen relevante asymmetrische Ladungsaufbruch Ne2+ + Ne1+ des Neondimers beobachtet. Alle in diesen beiden Ladungsaufbrüchen resultierenden intra- und interatomaren Relaxationsprozesse sowie ihre Raten wurden im Rahmen dieser Arbeit identifiziert und analysiert. Der dominante Zerfallskanal des symmetrischen Ladungsaufbruchs resultierte dabei aus dem im Anschluss an einen KL2,3L2,3 stattfindenden Radiative Charge Transfer, bei welchem unter Aussendung eines Photons ein Ladungsaustausch zwischen den Neonionen des Dimers stattfindet. Der dominante Zerfallskanal des asymmetrischen Ladungsaufbruchs wurde durch den im Anschluss an einen KL1L2,3 stattfindenden ICD bestimmt. Bei diesem in Clustern auftretenden Relaxationsprozess wird die Innerschalenvakanz aus Atom 1 durch ein Valenzelektron aus Atom 1 aufgefüllt. Sobald die Relaxationsenergie dabei nicht ausreicht, um, wie beim Augerzerfall, ein weiteres Valenzelektron aus Atom 1 zu ionisieren, wird die Energie mittels eines virtuellen Photons zum neutralen Nachbaratom des Dimers transferiert, und aus diesem wird ein Elektron, das ICD-Elektron, emittiert. Zur experimentellen Untersuchung der verschiedenen Zerfälle wurde die COLTRIMS (COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy)-Technik verwendet. Bei dieser Impulsspektroskopie werden die Fragmente mit einer Raumwinkelakzeptanz von 4pi mit Hilfe eines elektrischen und eines magnetischen Feldes auf die ortsauflösenden Detektoren geführt, und ihre Flugzeiten und Auftrefforte werden gemessen. Die COLTRIMS-Technik zeichnet sich dabei dadurch aus, dass eine koinzidente Messung der Elektronen und Ionen möglich ist, wodurch die Fragmente eines Reaktionsereignisses einander zugeordnet werden können. Innerhalb der Reaktionsereignisse fragmentierte das Neondimer im Anschluss an die Relaxation in beiden Ladungsaufbrüchen Ne1+ + Ne1+ und Ne2+ + Ne1+ unter 180° in einer Coulombexplosion. Somit spiegelten die Richtungen der Relativimpulse der Ionen im Rahmen der ‘Axial-Recoil-Approximation’ die Position der Dimerachse zum Zeitpunkt der Reaktion wider, und aus den Impulsen der Elektronen konnten die Emissionsrichtungen der Elektronen bezüglich der Dimerachse abgeleitet werden. In dieser Arbeit wurde mit der beschriebenen Messtechnik eine deutliche Asymmetrie in der Winkelverteilung der 1s Photoelektronen sowie der 2p ICD-Elektronen um die Dimerachse beobachtet. Die gemessene Winkelverteilung der 1s Photoelektronen wies dabei eine qualitativ sehr gute Übereinstimmung mit einer innerhalb einer Hartree-Fock-Rechnung erhaltenen Winkelverteilung für eine vollständig lokalisierte 1s Vakanz im Neondimer auf. Für die Winkelverteilungen der ICD-Elektronen existieren bis heute noch keine theoretischen Vorhersagen. Mit den Ergebnissen der vorliegenden Arbeit konnte somit gezeigt werden, dass entgegen den heute gängigen Theorien zur Beschreibung des Neondimers sowohl die Vakanzen der innersten Schale als auch die Vakanzen der Valenzschale des Neondimers als lokalisiert beschrieben werden müssen.