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Quasi-zweidimensionale organischen Ladungstransfersalze weisen gewisse Analogien zu den Hochtemperatur-Kupratsupraleitern (HTSL) auf. Zu nennen ist einerseits der ähnliche schichtartige Aufbau, wobei sich leitfähige und isolierende Ebenen abwechseln. Zum anderen liegt der antiferromagnetische Grundzustand in direkter Nachbarschaft zur Supraleitung und bei höheren Temperaturen wird ebenfalls die Entstehung einer Pseudo-Energielücke diskutiert. Im Gegensatz zu den HTSL können die elektronischen Eigenschaften der organischen Ladungstransfersalze jedoch leicht durch äußere Parameter wie hydrostatischen bzw. chemischen Druck - die Verwendung verschiedener Anionen X läßt sich in einem verallgemeinerten Phasendiagramm ebenfalls auf die Achse W/U abbilden, siehe Abschn. 4.2 - oder moderate Temperaturen beeinflußt werden. In den quasi-zweidimensionalen K-(BEDT-TTF)2X-Salzen ist bspw. ein moderater Druck p ~ 250 bar ausreichend, um das antiferromagnetisch-isolierende System (X=Cu[N(CN)2]Cl) auf die metallische Seite des Phasendiagramms zu verschieben, wobei dann im Grundzustand Supraleitung auftritt (Tc ~ 12,8 K). Eine Dotierung wie bei den HTSL und die damit einhergehende unerwünschte Unordnung ist nicht notwendig um einen Isolator-Metall-übergang zu induzieren. Demnach sind die experimentellen Anforderungen im Vergleich zu anderen stark korrelierten Elektronensystemen auf relativ einfache Weise zu realisieren. Auch das macht die organischen Ladungstransfersalze zu idealen Modellsystemen, um fundamentale Konzepte der theoretischen Festkörperphysik zu studieren, wovon einige bislang lediglich von akademischem Interesse waren. Erstmalig wird in dieser Arbeit die Fluktuationsspektroskopie als experimentelle Methode angewendet, um die Dynamik des TT-Elektronensystems in den quasi-zweidimensionalen organischen Ladungstransfersalzen K-(BEDT-TTF)2X bei niedrigen Frequenzen zu studieren. Ziel ist es, Informationen über die Temperatur-, Druck- und Magnetfeld-Abhängigkeit der spektralen Leistungsdichte des Widerstandsrauschens und damit über die Dynamik der Ladungsfluktuationen zu gewinnen. Insbesondere in der Nähe korrelationsgetriebener Ordnungsphänomene spielt die Dynamik der Ladungsträger eine entscheidende Rolle. Auch die Kopplung des elektronischen Systems an bestimmte strukturelle Anregungen hat Einfluß auf das Widerstandsrauschen. Zu Beginn wird eine kurze Einführung in die Signalanalyse gegeben und daran anschließend werden verschiedene Arten des Rauschens in Festkörpern dargestellt (Kap. 1). Einige der für diese Arbeit relevanten Ordnungsphänomene werden in Kap. 2 in knapper Form eingeführt, wobei auf die dynamischen Eigenschaften in der Nähe eines Glasübergangs etwas ausführlicher eingegangen wird. Nach der Vorstellung der eingesetzten Meßmethoden, des Versuchsaufbaus und der Probenkontaktierung (Kap. 3) werden die experimentellen Ergebnisse an den K-(BEDT-TTF)2X-Salzen in Kap. 4 ausführlich diskutiert.
Nach dem einführenden Theorieteil werden in den darauffolgenden Kapiteln zuerst die Auslegung und die Vermessung der drei Tripletts an der GSI in Darmstadt beschrieben und dann versucht mit Hilfe von LORASR einen Akzeptanzrahmen der MEBT-Sektion (Medium Energy Beam Transport) für ein Teilchenpaket anzugeben. Anschließend werden die Ergebnisse aus Feldvermessung und CST EM STUDIO Feldsimulationen verglichen. Damit soll die Frage, inwieweit es mit Particle Tracking Simulationen, in denen mit in CST EM STUDIO simulierten und anschließend in BENDER importierten Feldern gearbeitet wird, möglich ist, zutreffende Aussagen zu machen, beantwortet werden. Im letzten Kapitel werden wiederum die Ergebnisse dieser Simulationen präsentiert und ihre Bedeutung, im Vergleich mit den erweiterten Untersuchungen der Transporteigenschaften durch verschiedene aus überlagerten Multipolfeldern generierten Magnetfelder, eingeordnet. Abschließend wird nochmals ein Fazit zur Aussagekraft der Ergebnisse und der Folgen für den Strahltransport gezogen und ein Ausblick auf die noch ausstehenden Schritte und weitere experimentelle Analyseoptionen gegeben.
In der LEBT-Sektion der Frankfurter Neutronenquelle am Stern-Gerlach-Zentrum (FRANZ) befinden sich zur transversalen Fokussierung des Ionenstrahls vier Solenoide. Die ersten beiden dienen dem Einschuss in das ExB-Choppersystem, die letzten beiden dem Einschuss in die erste Beschleunigerstruktur, den Radiofrequenzquadrupol (RFQ). In numerischen Transportsimulationen konnte gezeigt werden, dass insbesondere der erste Solenoid einen hohen Füllgrad aufweisen wird, was zu Strahlaberrationen und damit zu einer unerwünschten Erhöhung der Strahlemittanz führen kann.
Um diesen Effekt zu untersuchen, wurden die Fokussier- und Abbildungseigenschaften des ersten FRANZ-Solenoides analysiert. Analytische Rechnung unter Verwendung der Twissparametertransformation wurden durchgeführt, numerische Simulationen mit einem idealisiertem und einem realistischem Magnetfeldverlauf gemacht und 2 Messaufbauten mit einer Volumenquelle, dem Solenoid und einer Schlitz-Gitter-Emittanzmessanlage realisiert, um gemessene mit analytischen und numerischen Daten vergleichen zu können. Die Parameter, die ausgewertet und verglichen wurden, sind die Lage der Emittanzellipse, die Emittanz im x-x'-Phasenraum und die normierten vierten Momente (Wölbung) im Ortsraum.
An alternative formulation is presented of the formal theory of multi-channel scattering in nonrelativistic quantum mechanics. We start by defining spaces of state vectors, where two particles either stay together or separate in the limit t →+∞ (or — ∞), when the state vector develops in time by e–i H t (H is the complete Hamiltonian of the n-particle system). A channel is defined as a space of state vectors with the following property: Developing in time by e-i H t they asymptotically describe a state of the n-particle system, where the particles are grouped in fragments. Defining a Hamiltonian Hγ for each channel, in which—compared to H—the interactions acting between particles from different fragments are missing, it is physically plausible that lim eiH e—iHt Ψ exists for vectors Ψ in the channel. Having discussed the limit vectors (asymptotic states), the S-matrix formalism can be introduced as usual. Finally the introduction of the exclusion principle is discussed.
Mit der vorliegenden Arbeit wurden zu ersten Mal die seit mehreren Jahren vorhergesagten dynamischen Aufbruchsmechanismen - der direkte, der sequentielle und der asynchrone Zerfall - in mehratomigen Molekülen kinematisch vollständig untersucht. Experimentell wurde hierfür ein Kohlenstoffdioxid-(CO2)-Molekül in langsamen Ion-Molekül Stößen dreifach ionisiert, indem die Elektronen des Targets von den langsamen, hochgeladenen Projektilionen (Ar8+-Ionen) eingefangen wurden. Die Untersuchung des Zerfalls des CO2-Ions in die einfach geladenen ionischen Fragmente C+ + O+ + O+ zeigte, dass bei diesem Zerfall das Projektilion vornehmlich einen positiven Ladungszustand von q = 6 und nicht den zunächst erwarteten Ladungszustand q = 5 aufweist. Dies ist darauf zurückzuführen, dass die eingefangenen Elektronen oftmals elektronisch hoch angeregte Zustände im Projektil populieren und demnach im weiteren Verlauf über Autoionisationsprozesse dieses auch wieder verlassen können. Ähnliche Autoionisationsprozesse können auch im Target ablaufen, treten dort jedoch mit einer geringeren Wahrscheinlichkeit auf, da der Wirkungsquerschnitt für Autoionisationsprozesse im Target um einen Faktor 1,3 kleiner ist als für Autoionisationen im Projektil. Zusätzlich zeigte die Untersuchung der Stoßdynamik, dass der dreifache Elektroneneinfang primär bei einer parallelen Orientierung der Molekülachse zur Projektilstrahlachse auftritt. Eine weitere Abhängigkeit der Stoßdynamik zum Beispiel vom Stoßparameter beziehungsweise vom Streuwinkel konnte nicht beobachtet werden. Durch die koinzidente Messung aller vier Reaktionsteilchen konnte der Kanal Ar8+ + CO2 --> Ar6+ + C+ + O+ + O+ eindeutig bestimmt werden und die Reaktionsdynamik des CO2-Ions nach dem Stoß analysiert werden. Dabei tritt deutlich der direkte Aufbruch hervor, bei welchem die drei einfach geladenen Ionen sich rein aufgrund ihrer Coulombkräfte voneinander abstoßen. Bei einer solchen Coulombexplosion bleibt dem Molekülion kaum Zeit, um eine molekulare Schwingung zu vollführen. Neben diesem schnellen Zerfall konnten aber auch jene Zerfälle beobachtet werden, bei denen das Molekülion zuerst molekular schwingt und dann zu einem späteren Zeitpunkt in die ionischen Fragmente zerfällt. Dieser letztere Zerfallsprozess gehört zu den sogenannten asynchronen Zerfallsmechanismen. Er stellt einen Zwischenprozess zwischen dem reinen 1-Stufen-Prozess wie dem direkten Aufbruch und dem reinen 2-Stufen-Prozess dar. Bei solchen sequentiellen 2-Stufen Prozessen fragmentiert das CO2-Molekül im ersten Schritt in ein O+- und ein CO2+-Ion. Im zweiten Schritt dissoziiert dann das CO2+-Fragment, nachdem es nahezu keine Wirkung der Coulombkräfte des ersten Sauerstoffions mehr spürt, in ein C+- und ein O+-Ion. Durch die Darstellung der Schwerpunktsimpulse der Fragmente in Dalitz- und Newton-Diagrammen ist es mit dieser Arbeit erstmals gelungen diesen sequentiellen Prozess experimentell eindeutig nachzuweisen. In der weiteren Analyse konnte gezeigt werden, dass über die im System deponierte Energie, welche über die kinetische Energie der Fragmente bestimmt wird, die verschiedenen Reaktionsmechanismen direkt kontrolliert werden können. Speziell bei Energien unterhalb von 20 eV wurde gezeigt, dass es keine Potentialflächen gibt, die über einen direkten bzw. simultanen Aufbruch zu dem Endzustand C+ + O+ + O+ führen. Bei mehratomigen Molekülen erweist sich das Treffen detaillierter Aussagen über mögliche Dissoziationskanäle ohne die genaue Kenntnis der Lage der Potentialflächen und den Übergängen zwischen diesen als äußerst schwierig. Selbst bei genauer Kenntnis der Lage und Form der Potentialflächen, ist es aufgrund der hohen Dichten innerhalb der Übergangsbereiche der Potentialflächen nahezu unmöglich, den Verlauf der Dissoziationskanäle zu verfolgen. Mit dieser Arbeit ist es gelungen, die verschiedenen Reaktionskanäle ohne die Existenz von Energiepotentialflächen eindeutig zu identifizieren. Außerdem konnte gezeigt werden, dass die Energie, die während des Stoßes im Molekül deponiert wird, eine Schlüsselgröße darstellt, mit welcher die Fragmentationskanäle direkt kontrolliert werden können.
In this paper an instability calculation is given for an axially symmetric gas distribution which has a differential rotation and in which a magnetic field is present. It is a generalization of similar calculations given by CHANDRASEKHAR and BEL and SCHATZMAN. The generalization becomes necessary for the study of problems of the formation of planetary systems, and star formation.
The instability conditions and the critical wave lengths are calculated for plane-wave-like disturbances. For disturbances running perpendicularly to the axis of rotation instability can occur only if the gas density exceeds a critical value which depends on the differential rotation at the considered distance only as long as pressure gradients and gradients of the magnetic field strength are negligible. If the gas density exceeds this critical value the shortest unstable wave length is proportional to the square root of vT2+vB2, where vT means the velocity of sound and vB the ALFVÉN-velocity.
For disturbances running parallel to the axis of rotation in addition to the JEANS instability a new type of instability occurs due to the simultaneous action of the magnetic field and the differential rotation; for rigid rotation this instability vanishes.
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Hochfrequenzabstimmung und den Feldoptimierungen zweier Linearbeschleunigerstrukturen für eine in der Entwicklung befindliche Forschungsanlage an der Goethe-Universität in Frankfurt am Main. Ein 4-Rod-RFQ sowie ein IH-Driftröhrenbeschleuniger sollen gekoppelt betrieben, d.h. nicht wie üblich von zwei, sondern nur von einem Hochfrequenz-Sender mit Leistung versorgt werden. Hierdurch lässt sich nicht nur der benötigte Platz reduzieren, sondern auch ein beträchtlicher Teil der Kosten des Projekts einsparen. Um das Verhalten der gekoppelten Beschleuniger genauer vorhersagen zu können, wurden Untersuchungen an bereits gebauten Modellen im Maßstab 1:2 durchgeführt und diese vermessen. Eine Methode zur systematischen Anpassung der Feldverteilung in 4-Rod-RFQs wurde darüber hinaus am einzeln betriebenen RFD-Modell angewandt und optimiert, sowie ein Algorithmus zur Automatisierung entwickelt. Parallel laufende Computersimulationen ermöglichten Vergleiche zu den realen Messwerten. Darüberhinaus konnten Rückschlüsse auf die Genauigkeit der Simulationen am Computermodell gezogen und hier liegende Herausforderungen, auch in Bezug auf die bei FRANZ zum Einsatz kommenden Beschleunigerstrukturen, näher untersucht werden. Hieraus resultierende Empfehlungen für das Design der FRANZ-IH-Struktur konnten gegeben werden und wurden bereits umgesetzt.
In dieser Arbeit wurde der spezifische Energieverlust im TOF Detektor genutzt, um leichte Kerne zu identifizieren. Da die gemeinsame Betrachtung aller Szintillatorstäbe bei der aktuellen Kalibrierung des TOF Detektors keine eindeutige Zuordnung ermöglicht, wurde der Energieverlust der einzelnen Stäbe individuell parametrisiert. So konnten Helium und sogar Lithium Kerne selektiert werden. Die Impulskorrektur hat für zweifach geladene Kerne, abgesehen von sehr hohen Impulsen, eine erfolgreiche Korrektur der Masse ermöglicht. Bei Lithium hingegen wurde der Impuls überkorrigiert, sodass die Masse zu niedrig rekonstruiert wurde.
Durch Optimierung der Impulskorrektur könnte zusammen mit einer verbesserten Kalibrierung des TOF Detektors ein sehr hohes Auflösungsvermögen erreicht werden. Daher sollte die systematische Impulskorrektur für hohe Impulse durch weitere Simulationen verbessert und der Energieverlust vor dem Auftreffen auf den META Detektor genauer untersucht werden. Optimalerweise würde zur Kalibrierung des TOF Detektors die Abhängigkeit des Energieverlustes vom Winkel, in welchem die Teilchen auf den Detektor treffen, berücksichtigt werden. Ziel ist es, alle Stäbe pro zurückgelegter Wegstrecke zu kalibrieren, sodass weder ein Unterschied durch den Einfallwinkel der Teilchen noch durch die verschiedenen Stablängen aufkommt. Folglich wäre eine sehr spezifische Teilchenselektion möglich.
In dieser Arbeit wurden Verfahren zur Identifikation hirnelektrischer Aktivität mit Zellularen Nichtlinearen Netzwerken (CNN), im Besonderen Reaktions-Diffusions-Netzwerken, entwickelt und untersucht. Mit Hilfe der eingeführten Methoden wurden Langzeitaufzeichnungen hirnelektrischer Aktivität bei Epilepsie analysiert und mittels eines automatisierten Verfahrens ermittelt, inwieweit sich mögliche Voranfallszustände vom anfallsfreien Zustand im statistischen Sinne trennen lassen.
Zunächst wurde ein Überblick über CNN gegeben und deren Beschreibung durch Systeme gekoppelter Differentialgleichungen dargestellt. Weiterhin wurden die Möglichkeiten der Informationsverarbeitung mit CNN durch Ausnutzung von Gleichgewichtszuständen oder der vollständigen raum-zeitlichen Dynamik der Netzwerke diskutiert. Zusätzlich wurde die Klasse der Reaktions-Diffusions-Netzwerke (RD-CNN) eingeführt. Für die Repräsentation der hierbei benötigten weitgehend allgemeinen nichtlinearen Zellkopplungsvorschriften wurden polynomiale Gewichtsfunktionen vorgeschlagen. Mit einer Darstellung der Theorie der Lokalen Aktivität wurden notwendige Bedingungen für emergentes Verhalten in RD-CNN angegeben. Die statistische Bewertung von Vorhersagemodellen wurde aus theoretischer Sicht beleuchtet. Mit der Receiver Operating Characteristic (ROC) wurde eine Analysemethode zur Beurteilung der Vorhersagekraft des zeitlichen Verlaufs von Kenngrößen bezüglich bevorstehender epileptischer Anfälle vorgestellt.
Als nächstes wurden Überlegungen zur numerischen Simulation von CNN und deren flexible und erweiterbare programmtechnische Umsetzung entwickelt. Die daraus resultierende und im Rahmen dieser Arbeit entstandene objektorientierte Simulationsumgebung FORCE++ wurde konzeptionell und im Hinblick auf die Softwarearchitektur vorgestellt.
Die Verfahren zur numerischen Simulation wurden auf die Problemstellung der Systemidentifikation mit CNN angewandt. Dazu wurden Netzwerke derart bestimmt, dass deren Zellausgangswerte entsprechende Signalwerte des beobachteten, zu identifizierenden Systems approximieren.
Da die Parameter der zu bestimmenden CNN im vorliegenden Fall der Untersuchung hirnelektrischer Aktivität nicht bekannt sind und nicht direkt abgeleitet werden können, wurden überwachte Lernverfahren zur Bestimmung der Netzwerke eingesetzt. Hierbei wurden Lernverfahren verschiedener Klassen für die Identifikation mit CNN mit polynomialen Gewichtsfunktionen untersucht. Die Leistungsfähigkeit des vorgestellten Identifikationsverfahrens wurde anhand bekannter Systeme einer genauen Betrachtung unterzogen. Dabei wurde festgestellt, dass die betrachteten Systeme mit hoher Genauigkeit durch CNN repräsentiert werden konnten. Exemplarisch wurde das Parametergebiet lokaler Aktivität für ein RD-CNN berechnet und durch numerische Simulationen die Ausbildung von Mustern innerhalb des Netzwerkes nachgewiesen.
Nach einem einleitenden Überblick über die medizinischen Hintergründe von Epilepsie und der Erfassung hirnelektrischer Aktivität wurde eine vergleichende Übersicht über den Stand veröffentlichter Studien zur Vorhersage epileptischer Anfälle gegeben. Für die Anwendung des hier vorgestellten Identifikationsverfahrens zur Analyse hirnelektrischer Aktivität wurde zunächst die Genauigkeit der Approximation kurzer, als quasi-stationär betrachteter Abschnitte, von EEG-Signalen untersucht. Durch gezielte Erhöhung der Komplexität herangezogener Netzwerke konnte hier die Genauigkeit der Repräsentation von EEG-Signalverläufen deutlich verbessert werden. Dabei wurde zudem die Verallgemeinerungsfähigkeit der ermittelten Netzwerke untersucht, wobei festgestellt wurde, dass auch solche Signalwerte mit guter Genauigkeit approximiert werden, die nicht im Identifikationsverfahren durch die überwachte Parameteroptimierung berücksichtigt waren. Um speziell den Einfluss der Information aus der Korrelation benachbarter Elektrodensignale zu untersuchen, wurde ein Verfahren zur multivariaten Prädiktion mit Discrete Time CNN (DT-CNN) entwickelt.
Hierbei werden durch ein CNN Signalwerte der betrachteten Elektrode aus vergangenen, korrelierten Signalwerten von Nachbarelektroden geschätzt. Für diese Aufgabenstellung konnte eine Methode zur Bestimmung der Netzwerkparameter im optimalen Sinn, alleine aus den statistischen Eigenschaften der Elektrodensignale angegeben werden. Dadurch gelang eine erhebliche Reduzierung der Rechenkomplexität, die eine umfangreiche Untersuchung intrakranieller Langzeitableitungen ermöglichte.
Zur Analyse von Langzeitaufzeichnungen mit dem RD-CNN Identifikationsverfahren, wurden die numerischen Berechnungen zur Simulation von CNN mit FORCE++ auf einem durchsatz-orientierten Hochleistungs-Rechnernetzwerk durchgeführt. Mit den so gewonnen Ergebnissen konnten vergleichende Analysen vorgenommen werden. Zudem wurden Untersuchungen zum Vorliegen lokaler Aktivität in den ermittelten RD-CNN durchgeführt.
Die bei den beschriebenen Verfahren extrahierten Kenngrößen hirnelektrischer Aktivität wurden durch ein automatisiertes Verfahren auf ihre Vorhersagekraft für epileptische Anfälle bewertet. Dabei wurde untersucht, inwieweit der anfallsfreie Zustand und ein angenommener Voranfallszustand durch die jeweils betrachtete Kenngröße im statistischen Sinn diskriminiert werden kann. Durch parallele Analysen mit Anfallszeitsurrogaten wurden hierzu ergänzende Signifikanztests durchgeführt.
Nach Auswertung von mehrtägigen Hirnstromsignalen verschiedener Patienten konnte festgestellt werden, dass mit den in dieser Arbeit entwickelten Verfahren Kenngrößen hirnelektrischer Aktivität bestimmt werden konnten, welche offenbar die Identifikation potentieller Voranfallszustände ermöglichen.
Auch wenn für eine breite medizinische Anwendung die Spezifität und Sensitivität noch weiter verbessert werden muss, so können doch die erzielten Ergebnisse einen wesentlichen Schritt hin zu einer implantierbaren, CNN-basierten Plattform zur Erkennung und Verhinderung epileptischer Anfälle darstellen. Die Berechnungen für das Identifikationsverfahren mit RD-CNN könnten dabei durch zukünftige, spezialisierte schaltungstechnische Realisierungen für mehrschichtige CNN mit polynomialen Gewichtsfunktionen eine erhebliche Beschleunigung erfahren.
In Memoriam: Kurt Kimpel †
(1950)
Some quantitative data about the carbon-metabolism in Saccharomyces-cells of different ploidy were determined. The amount of carbon, necessary for the formation of a cell, proved to be proportional to the degree of ploidy of the cells. For the duplication of a diploid cell 6,7·10-11g glucose were used. In comparison with respiratory deficient cells the simultaneous utilization of fermentation and respiration metabolism in respiration sufficient cells leads to a decrease of the cell cycle duration, however, the energy needed for the formation of a cell is not decreased. The rate of cell multiplication has a maximum at about 30 °C for all classes of ploidy. Certain assumptions about the utilization of the carbon source were confirmed by experiments with 14C marked glucose.
Das radioaktive Edelgas Radon und seine ebenfalls radioaktiven Zerfallsprodukte machen den größten Teil der natürlichen Strahlenbelastung in Deutschland aus. Trotz der Einstufung als krebserregend für Lungenkrebs wird es zur Therapie entzündlicher Krankheiten eingesetzt. Der hauptsächliche Aufnahmemechanismus ist dabei die Inkorporation über die Atmung, wobei Radon auch über die Haut aufgenommen werden kann. Radon wird dabei über das Blut im gesamten Körper verteilt und kann in Gewebe mit hoher Radonlöslichkeit akkumulieren. Die Zerfallsprodukte verbleiben jedoch in der Lunge, zerfallen dort, bevor sie abtransportiert werden können und schädigen das dortige Gewebe.
Die Lungendosis wird laut Simulationen zum größten Teil durch die kleinsten Radon-Zerfallsprodukte (< 10 nm) bestimmt, die besonders effektiv im Respirationstrakt anheften. Die erzeugte Dosis ist dabei aufgrund der inhomogenen Anlagerung der Zerfallsprodukte lokal stark variabel. In Simulationen wurden Bifurkationen als Ort besonders hoher Deposition identifiziert, wobei die experimentelle Datenlage zur Deposition kleinster Radon-Zerfallsprodukte eingeschränkt ist. Aufgrund des Anstiegs der Komplexität von Simulationen oder Experimenten wird in den meisten Betrachtungen nicht der oszillatorische Atemzyklus berücksichtigt, sondern lediglich ein einseitig gerichteter Luftstrom betrachtet. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein experimentelles Modell entwickelt und etabliert, das die Messung der Deposition von Radon-Zerfallsprodukten ermöglicht und zwischen drei Größenfraktionen (Freie Zerfallsprodukte: < 10 nm, Cluster: 20-100 nm, Angelagerte Zerfallsprodukte: > 100 nm) unterscheiden kann. Der Luftfluss durch das Modell bildet sowohl die Inhalation als auch die Exhalation ab. Erste Experimente mit dem neu entwickelten Messaufbau konnten die aus Simulationen bekannte erhöhte Deposition der freien Zerfallsprodukte in einer Bifurkation abbilden. Die Vergrößerung des Bifurkationswinkels von 70° auf 180° zeigte lediglich einen minimalen Anstieg in der Größenordnung des Messfehlers. Der dominierende Prozess der Anlagerung der freien Zerfallsprodukte ist die Brown'sche Molekularbewegung, die unabhängig vom Bifurkationswinkel ist. Dennoch kann ein veränderter Winkel die Luftströmung und entstehende Turbulenzen verändern, wodurch die Deposition beeinflusst werden kann. Dies lässt sich jedoch mit dem hier benutzten Messaufbau nicht auflösen. Entgegen der Beobachtungen in der Literatur führte die Erhöhung der Atemfrequenz von 12 auf 30 Atemzüge pro Minute, in den im Rahmen dieser Arbeit durchgeführten Experimenten, zu keiner messbaren Veränderung der Deposition. Diese Beobachtung ist auf die Entstehung gegensätzlicher Effekte zurückzuführen. Einerseits führt eine schnellere Luftströmung zu kürzeren Aufenthaltszeiten der freien Zerfallsprodukte im Modell, wodurch die Deposition unwahrscheinlicher wird. Andererseits entstehen vermehrt sekundäre Strömungen und absolut betrachtet werden mehr Partikel durch das Modell gepumpt. Es ist davon auszugehen, dass sich diese Effekte im hier getesteten Bereich aufheben.
Als potentielle Schutzmaßnahme zur Reduktion der Lungendosis konnte im Rahmen dieser Arbeit die Filtereffzienz von Gesichtsmasken (OP-Masken, FFP2 Masken) gegenüber Radon und seinen Zerfallsprodukten bestimmt werden. Während Radon nicht gefiltert wird, wurden die freien Zerfallsprodukte fast vollständig (> 98%) und die Cluster zum größten Teil (≈ 80 %) zurückgehalten.
Radon selbst kann im gesamten Organismus verteilt werden und dort in Gewebe akkumulieren. Zur Bestimmung der Dosis wird dabei auf biokinetische Modelle zurückgegriffen. Diese sind von der Qualität ihrer Eingabeparameter abhängig, wobei beispielsweise die Werte zur Verteilung von Radon zwischen Blut und Gewebe auf experimentell gewonnenen Löslichkeitswerten aus Mäusen und Ratten beruhen. Unbekannte Werte werden von der Internationalen Strahlenschutzkommission basierend auf der Gewebezusammensetzung als gewichteter Mittelwert berechnet. In dieser Arbeit wurde die Löslichkeit in humanen Blutproben und wässrigen Lösungen verschiedener Konzentrationen der Blutproteine Hämoglobin und Albumin bestimmt. Es löste sich mehr Radon in Plasma als in Erythrozytenkonzentrat und Vollblut. Die Protein-Lösungen zeigten keine Konzentrationsabhängigkeit der Löslichkeit, sondern lediglich in hitzedenaturiertem Hämoglobin wurde eine niedrigere Löslichkeit gemessen. Basierend auf diesen Beobachtungen, sollte die These überprüft werden, ob sich die Löslichkeit einer Mischung als gewichteter Mittelwert der einzelnen Löslichkeiten berechnen lässt. Daher wurden diese in einer Mischung aus zwei Flüssigkeiten (1-Pentanol, Ölsäure) bestimmt. Die experimentell bestimmte Löslichkeit war dabei fast doppelt so groß wie der berechnete Wert. Dieser Unterschied kann dadurch zustande kommen, dass bei einer Berechnung basierend auf der Zusammensetzung die Wechselwirkungen zwischen den Lösungsmitteln vernachlässigt werden. Dies verdeutlicht die Notwendigkeit experimenteller Daten zur Verteilung und Lösung von Radon in verschiedenem Gewebe.
Im Clusterprojekt ELEMENTS arbeiten Physiker*innen verschiedenster Fachgebiete eng mit einander zusammen, um die Entstehung schwerer Elemente im Universum zu erforschen. Nur durch diese interdisziplinäre Kollaboration kann das komplexe Zusammenspiel mikroskopischer und makroskopischer Ereignisse entschlüsselt werden. Dabei bilden Theorie, Experiment und Beobachtung die drei großen Pfeiler des Forschungsvorhabens.
Der langsame Neutronen-Einfangprozess (s-Prozess) ist weitgehend verstanden und erforscht. Dies liegt vor allem daran, dass er im Gegensatz zu r- und p- Prozess hauptsächlich an stabilen Nukliden abläuft. Auch ist die Anzahl relevanter Reaktionen (Netzwerk) vergleichsweise klein.
Dennoch gibt es im s-Prozess viele ungeklärte Fragen. Eine dieser Fragen ist die Häufigkeitsverteilung von 86Kr in Staubkörnern von Meteoriten. Mit bisherigen Berechnungen und Simulationen dieser Szenarien konnte die Häufigkeitsverteilung von 86Kr jedoch nicht erklärt werden.
In dieser Arbeit werden die besonderen Eigenschaften von 85Kr, insbesondere sein Isomerzustand, vorgestellt und genauer untersucht. Die Häufigkeitsverteilung von 86Kr im s-Prozess wird entscheidend durch die Eigenschaften 85Kr beeinflusst. Mit den gewonnenen Daten aus dieser Arbeit wurde eine erste Simulation erstellt, die einen möglichenWeg aufzeigt, das Rätsel um die Häufigkeitsverteilung zu lösen.
Der Karlsruhe 4π-Bariumfluorid-Detektor, entwickelt und aufgebaut Ende der Achtzigerjahre am Forschungszentrum Karlsruhe, ist ein effizienter Detektor für Gammastrahlung und bietet vielfältige Einsatzmöglichkeiten für kernphysikalische Experimente. Insbesondere für Experimente der nuklearen Astrophysik ist er geeignet, aber auch für die Forschung zur Entwicklung neutronengetriebener Reaktoren, zum Beispiel zur Transmutation radioaktiver Abfälle. Derzeit befindet sich der Detektor an der Goethe-Universität Frankfurt, wo er mit der sich dort in Entwicklung befindenden FRANZ-Neutronenquelle eingesetzt werden soll. Diese ermöglicht zum Beispiel Messungen von Wirkungsquerschnitten für den s-Prozess in astrophysikalisch relevanten Energiebereichen und bei hohen Intensitäten.
Diese Arbeit behandelt astrophysikalische Möglichkeiten die der Detektor bietet sowie dessen allgemeinen Aufbau und Eigenschaften. Es wurden eine Funktionsprüfung des Detektors, Messungen der Zeit- und Energieauflösung, Energiekalibration sowie kleine Optimierungen und Reparaturen durchgeführt.
Seit den 20er Jahren werden Teilchen durch verschiedenste Methoden beschleunigt und wechselwirken unter Laborbedingungen mit anderen Teilchen. Hierbei spielt die Erzeugung neuer meist sehr kurzlebiger Teilchen eine wichtige Rolle. Die Untersuchung dieser Streuexperimente ist eine der wichtigsten Methoden der Elementarteilchen-, Kern- und Astrophysik. So steht bei den heutigen Kernphysik-Experimenten immer mehr die Astrophysik im Vordergrund. Die offenen kosmischen Fragen nach dem Ursprung und der Entwicklung des Universums drängen nach Antworten. Seit die Menschen bewusst denken können, gibt es diese Neugier zu erfahren woraus das Universum besteht. Unser Bild des Universums wurde durch neue Erkenntnisse alleine in den letzten 30 Jahren mehrmals radikal verändert.
Besonders die Vielzahl und Häufigkeit der heute zu findenden Elemente wollen erklärt werden. Da nach heutigen Kenntnissen davon ausgegangen wird, dass kurz nach dem Urknall lediglich die leichten Elemente Wasserstoff, Helium und Lithium vorhanden waren. Hier versucht die aktuelle Forschung anzusetzen. Das Konzept der sogenannten „Nukleosynthese“ ist entwickelt worden und versucht das Entstehen aller schwereren Elemente zu erklären. So geht man heute davon aus, dass sich die weiteren Elemente bis hin zu Eisen durch Kernfusions-Prozesse innerhalb der verschiedenen Brennphasen von Sternen entwickelt haben - während alle schwereren Elemente durch neutronen-induzierte Prozesse entstanden sind. Die beiden großen Neutronenprozesse sind der r-Prozess (rapid neutron-capture process) und der s-Prozess (slow neutron-capture process). Während der r-Prozess wahrscheinlich in hochexplosiven Szenarien, wie den Supernovae, stattfindet, spielt sich der s-Prozess meist innerhalb Roter Riesen ab [Rei06].
Um diese Theorien zu belegen und zu unterstützen, ist es nötig diverse kernphysikalische Experimente auf der Erde durchzuführen. Hier versucht man den Bedingungen in den Sternen nahe zu kommen. Es werden hohe Energien und hohe Neutronenflüsse benötigt um schwerere Elemente durch Neutroneneinfangs- und Fusionsprozesse zu erzeugen. Ziel Motivation Einleitung ist es unter anderem nukleare Wirkungsquerschnitte diverser Reaktionen experimentell nachzuweisen und auf die Sternmodelle umzurechnen.
Die Schwierigkeit liegt hier nicht nur in der Erzeugung und Erhaltung dieser hohen Raten, sondern vielmehr auch in der Detektion der entstandenen Fragmente und Teilchen. Da diese Teilchen und subatomaren Partikel nur eine jeweils sehr kurze Lebensdauer besitzen, ist es eine große Herausforderung möglichst effiziente und effektive Detektoren zu entwickeln. Damit diese Detektoren in den jeweiligen Experimenten dann möglichst optimal arbeiten und die gewünschten Auflösungen liefern, ist es nötig gute Kalibrierungsmöglichkeiten im Voraus auszunutzen.
Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem Aufbau und der Kalibrierung eines Neutronendetektorarrays für niedrige Energien (Low Energy Neutron detector Array, kurz „LENA“) am kommenden R³B-Aufbau (Reactions with Relativistic Radioactive Beams) am FAIR (Facility for Antiproton and Ion Research) an der GSI in Darmstadt. Die Detektion niederenergetischer Neutronen im Bereich von 100 keV bis 1 MeV ist nötig, um Ladungsaustauschreaktionen, speziell (p,n)-Reaktionen in inverser Kinematik zu untersuchen. In diesem Energiebereich ist die Detektion äußerst schwierig, da Methoden für thermische als auch hochenergetische (100 MeV bis 1 GeV) Neutronen versagen. Neben dem Aufbau des Detektors wird die Bedeutung des Experiments für die nukleare Astrophysik verdeutlicht. Der theoretische Teil dieser Arbeit legt Grundlagen zum Verständnis für den Nachweis von Neutronen, die Funktionsweise des LENA-Detektors und den damit nachweisbaren Kernreaktionen. Des Weiteren wurde eine Simulation des Detektors mit GEANT4 (GEometry And Tracking), einer C++ orientierten Plattform für Simulationen von Wechselwirkungen von Detektormaterial mit Teilchen, durchgeführt. Die Ergebnisse wurden zur Auswertung von Messungen, die im Rahmen einer Strahlzeit im März 2011 an der Physikalisch Technischen Bundesanstalt (PTB) in Braunschweig durchgeführt wurden, herangezogen. Ziel der Arbeit ist es, die Effizienz des Detektors zu bestimmen.
Der 3D‐Druck von geometrisch komplexen Nanostrukturen ist auf dem Weg zu ersten Anwendungen. Die Auswahl an geeigneten Materialien ermöglicht metallische, halbleitende, isolierende, supraleitende und exotische magnetische Eigenschaften. Das 3D‐FEBID‐Verfahren schreibt mit dem Elektronenstrahl eines Raster‐Elektronenmikroskops wie mit einem Nanostift. Das Material wird als Gasstrom von Precursor‐Molekülen über eine Hohlnadel zugeführt. Der Elektronenstrahl ermöglicht die hochlokale Fragmentierung dieser Moleküle, die meist metallische Zielatome enthalten. Die lokale Verweildauer des Strahls steuert den Strukturaufbau in der Vertikalen, während seine seitliche Bewegung zu geneigten, freistehenden Strukturen führt. Eine Herausforderung ist die definierte Strahlsteuerung, um ein CAD‐Modell möglichst präzise in ein reales 3D‐Nanoobjekt zu überführen. Für die Zukunft soll eine simulationsgestützte Software zur Steuerung des Elektronenstrahls auch Laien die Anwendung erleichtern. 3D‐FEBID ist bereits heute ein zuverlässiges und in vielerlei Hinsicht einzigartiges Verfahren zur Direktabscheidung funktionaler Nanostrukturen.
Ziel der durchgeführten Experimente dieser Arbeit war es, den Versuch zu unternehmen, Cooper-Paare als Träger des supraleitenden Stroms direkt mit Hilfe des Photoelektrischen Effektes nachzuweisen. Die Methode der koinzidenten Photoelektronenspektroskopie zielt dabei auf den Nachweis von zwei kohärent emittierten Elektronen durch die Wechselwirkung mit einem Photon ab. Da elektrostatische Analysatoren typischerweise nur einen sehr kleinen Raumwinkel erfassen, was mit sehr geringen Koinzidenzraten einhergeht, ist im Zusammenhang mit dieser Arbeit ein Flugzeitprojektionssystem entwickelt worden, welches nahezu den gesamten Raumwinkel auf einem ortsauflösenden Detektor abbildet. Die zur Messung erforderliche gepulste Lichtquelle in Form von spezieller Synchrotronstrahlung ist so schwach eingestellt worden, daß nur vereinzelt Photonen auf die Probe gelangen konnten. Spektroskopiert wurde neben Testmessungen an Silberschichten sowohl ein Blei-Einkristall als Vertreter der klassischen BCS-Supraleiter als auch einkristallines Bi2Sr2CaCu2O8 aus der Gattung der Hochtemperatursupraleiter. Mit Anregungsenergien bis 40 eV konnte gezeigt werden, daß hinreichend glatte und saubere Oberflächen in der supraleitenden Phase innerhalb des Auflösevermögens von ungefähr 0.5 eV keine erkennbaren, signifikanten Unterschiede im Vergleich zur normalleitenden Phase aufweisen. Neben diesen Untersuchungen ist weiterhin ausführlich die einfache Photoemission an den verschiedenen Proben und insbesondere im Falle des Bleikristalls behandelt, da hier keine vergleichbaren Resultate bekannt sind. Dabei wird der gesamte Impulsraum besprochen und die Fermi-Fläche als dreidimensionales Modell erstellt, mit dessen Hilfe die Meßergebnisse diskutiert werden. In den theoretischen Beschreibungen sind verschiedene Modelle zur Cooper-Paar-Emission vorgestellt, wobei beispielsweise dem Impulsaustausch mit dem Kristall eine besondere Rolle beigemessen wird, da dieser bei direkten Anregungen nur über diskrete Gittervektoren erfolgen kann.
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Untersuchung einzelner chiraler Moleküle durch Koinzidenzmessungen. Ein Molekül wird chiral genannt, wenn es in zwei Varianten, sogenannten Enantiomeren auftritt, deren Strukturmodelle Spiegelbilder voneinander sind.
Da viele biologisch relevante Moleküle chiral sind, sind Methoden und Erkenntnisse dieses Gebiets von großer Bedeutung für Biochemie und Pharmazie. Bemerkenswert ist, dass in der Natur meist nur eines der beiden möglichen Enantiomere auftritt. Ob diese Wahl zufällig war, ob sie aufgrund der Anfangsbedingungen bei Entstehung des Lebens erfolgte, oder ob sie eine fundamentale Ursache hat, ist bisher ungeklärt. Seit der Entdeckung chiraler Molekülstrukturen in der zweiten Hälfte des 19. Jahrhunderts ist eine Vielzahl von Methoden entwickelt worden, um die beiden Enantiomere eines Moleküls zu unterscheiden und ihre Eigenschaften zu untersuchen. Aussagen über die mikroskopische Struktur (Absolutkonfiguration) können jedoch meist nur mithilfe theoretischer Modelle getroffen werden.
Der innovative Schritt der vorliegenden Arbeit besteht darin, eine in der Atomphysik entwickelte Technik zur Untersuchung einzelner mikroskopischer Systeme erstmals auf chirale Moleküle anzuwenden: Mit der sogenannten Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy (COLTRIMS) ist es möglich, einzelne Moleküle in der Gasphase mehrfach zu ionisieren und die entstandenen Fragmente (Ionen und Elektronen) zu untersuchen. Die gleichzeitige Detektion dieser Fragmente wird als Koinzidenzmessung bezeichnet.
Zunächst wurde das prototypische chirale Molekül CHBrClF mit einem Femtosekunden-Laserpuls mehrfach ionisiert, sodass alle fünf Atome als einfach geladene Ionen in einer sogenannten Coulomb-Explosion „auseinander fliegen“. Durch Messung der Impulsvektoren dieser Ionen konnte die mikroskopische Konfiguration einzelner Moleküle mit sehr hoher Zuverlässigkeit bestimmt werden. Somit eignet sich die Koinzidenzmethode auch dazu, die Anteile der rechts- bzw. linkshändigen Enantiomere in einer Probe zu bestimmen. Die Messungen an der verwendeten, racemischen Probe zeigen bei der Ionisation mit linear polarisiertem Licht im Rahmen der statistischen Unsicherheit wie erwartet eine Gleichverteilung der beiden Enantiomere.
In einem nachfolgenden Experiment konnte gezeigt werden, dass sich die Coulomb-Explosion auch mit einzelnen hochenergetischen Photonen aus einer Synchrotronstrahlungsquelle realisieren lässt. Für beide Ionisationsmechanismen – am Laser und am Synchrotron - wurden mehrere Fragmentationskanäle untersucht. Im Hinblick auf die Erweiterung der Methode hin zu komplexeren, biologisch relevanten Molekülen ist es entscheidend zu wissen, inwieweit sich die Händigkeit bestimmen lässt, wenn nicht alle Atome des Moleküls als atomare Ionen detektiert werden. Hierbei stellte sich heraus, dass auch molekulare Ionen zur Bestimmung der Absolutkonfiguration herangezogen werden können. Eine signifikante Steigerung der Effizienz konnte für den Fall demonstriert werden, dass nicht alle Fragmente aus der Coulomb-Explosion des Moleküls detektiert wurden – hier lassen sich allerdings nur noch statistische Aussagen über die Absolutkonfiguration und die Häufigkeit der beiden Enantiomere treffen.
Um die Grenzen der Methode in Bezug auf die Massenauflösung zu testen, wurden isotopenchirale Moleküle, d.h. Moleküle, die nur aufgrund zwei verschiedener Isotope chiral sind, untersucht. Auch hier ist eine Trennung der Enantiomere möglich, wenn auch mit gewissen Einschränkungen.
Ein wichtiges Merkmal chiraler Moleküle ist das unterschiedliche Verhalten der Enantiomere bei Wechselwirkung mit zirkular polarisierter Strahlung. Diese Asymmetrie wird Zirkulardichroismus genannt. Die koinzidente Untersuchung von Ionen und Elektronen aus der Fragmentation eines Moleküls eröffnet neue Möglichkeiten für die Untersuchung des Dichroismus. So können die Impulsvektoren der Ionen mit bekannten Asymmetrien in der Elektronenverteilung (Photoelektron-Zirkulardichroismus) verknüpft werden, was zu einem besseren Verständnis der Wechselwirkung elektromagnetischer Strahlung mit chiralen Molekülen führen kann.
In dieser Arbeit wurde nach Asymmetrien in der Winkelverteilung sowohl der Ionen als auch der Elektronen nach der Ionisation von CHBrClF und Propylenoxid (C3H6O) mit zirkular polarisierter Synchrotronstrahlung gesucht. In den durchgeführten Messungen konnte kein zweifelsfreier Nachweis für einen Dichroismus bei den verwendeten experimentellen Bedingungen erbracht werden. Technische und prinzipielle Limitierungen der Methode wurden diskutiert und Verbesserungsvorschläge für zukünftige Messungen genannt.
Mit der erfolgreichen Bestimmung der Absolutkonfiguration und der prinzipiellen Möglichkeit, Asymmetrien in zuvor nicht zugänglichen Messgrößen zu untersuchen, legt diese Arbeit den Grundstein für die Anwendung der Koinzidenzspektroskopie auf Fragestellungen der Stereochemie.
Zeit ist einer jener Begriffe, für die man die Augustinische Charakterisierung gelten lassen wollte, es sei klar, was sie bedeuten, solange nicht danach gefragt werde (Augustinus Confessiones Lib. XI, 17). Die Frage aber nach dem, was "Zeit" eigentlich ist, erscheint umso berechtigter, als es insbesondere die Naturwissenschaften sind, die für sich in Anspruch nehmen, hier Antworten geben zu können. Die zu erwartenden Antworten wären danach wesentlich empirischer Natur – also direkt oder indirekt experimentell gestützt und mithin Ergebnis dieser Forschung. ...
Hauptbestandteil dieser Masterarbeit war es, ein neues COLTRIMS Experiment zu entwerfen und zu bauen. Den gesamten Aufbau mit allen dazugehörigen Komponenten wie verschiedensten Vakuumkomponenten sowie Detektoren und Elektronik unter realen Messbedingungen zu testen, bildete schließlich den Abschluss des praktischen Teils. Sowohl einige Kalibrationsmessungen mit dem neuen Aufbau, als auch die ersten Ergebnisse der Messungen mit der chiralen Substanz Bromchlorfluormethan wurden hier vorgestellt.
Ein Großteil der Projektarbeit bestand darin, Überlegungen für die vielen verschiedenen Bauteile anzustellen, diese mit Rücksprache erfahrener Gruppenmitglieder zu verbessern und schließlich zu konstruieren und zu zeichnen...
Mit dieser Arbeit konnte die Funktionsweise von gekoppelten Resonatoren erklärt werden. Das Verhalten von induktiv gekoppelten Beschleunigerkavitäten wurde näher studiert. Dabei wurde verstanden, wie sich Verstimmungen auf die Resonatoren auswirken und was zu tun ist um die Spannungsamplituden des gekoppelten Systems zu beeinflussen. Zudem wurden die Grundlagen für den gekoppelten Betrieb des FRANZ-Beschleunigers gelegt.
Korrektur der durch ein inhomogenes Magnetfeld verursachten Verzerrungen in einer Spurendriftkammer
(1995)
Das Ziel dieser Bachelorarbeit war es, einen Überblick über die Größe der, durch Einbeziehung des Loop-Level-Diagrammes entstehenden, Korrekturen zu erhalten. Die Ergebnisse sollen eingrenzen, wann diese Korrekturen wichtig oder sogar dominant sind. Der Einfluss der Korrekturen lässt sich gut mit Hilfe von g0 und g00 einschätzen. So gilt für g0 gerade Γntl = 1.33 Γ, die Korrekturen sind also für die Berechnung wichtig jedoch nicht dominant. Für g00 beginnen die Korrekturen gerade dominant gegenüber den Berechnungen in erster Ordnung zu werden (es gilt hier Γntl = 2 Γ). Wie anhand von Tabelle 7.2 zu sehen werden die Korrekturen, abhängig von der Massenkonfiguration, ab etwa 1.6 − 2.2mS wichtig und ab etwa 2.2 − 3.4mS dominant. Für sehr kleine Massen mΦ liegt diese Grenze natürlich niedriger, es wurde jedoch gezeigt, dass die Korrekturen selbst für mΦ = 10−13mS erst ab etwa 0.65mS dominant sind. Praktisch dürften die Korrekturen daher nur sehr selten, wenn überhaupt für Werte von g < mS, eine nennenswerte Rolle spielen. Welchen Einfluss die Korrekturen bei realen Zerfallskanälen haben, sollte nun anhand der Zerfälle von f0(500), f0(980), f0(1370) und f0(1500) in Pionen gezeigt werden. Zusätzlich wurde für den Zerfall von f0(500) die Berechnung ein weiteres Mal mit endlichem (niedrigen) Cutoff durchgeführt, um dessen Auswirkungen auf die Ergebnisse zu betrachten. Dies ist dann wichtig, wenn die beobachteten Teilchen eine endliche, räumliche Ausdehnung haben (beispielsweise wenn wie hier Hadronenzerfälle betrachtet werden). Für f0(980) und f0(1500) stellen sich die Korrekturen, wie aufgrund der vorherigen Ergebnisse und des sehr kleinen Verhältnisses von Zerfallsbreite und Masse bereits erwartet, mit 1.22% beziehungsweise 0.032% als sehr gering heraus. Für f0(1370) ist das Verhältnis bereits deutlich größer, hier sind die Korrekturen mit 7.43% bereits im hohen einstelligen Prozentbereich und damit für genaue Rechnungen durchaus wichtig. Für f0(500) zeigt sich nun wiederum, dass die Korrekturen sehr groß sind, die Loop-Level-Kopplungskonstanten ist um 24.57% kleiner. Für diesen Zerfalll sollte also bereits bei einer Abschätzung das Loop-Level Diagramm einbezogen werden. Stellt man die Berechnung mit endlichem Cutoff an, so stellt sich heraus, dass sich die exakten Werte zwar durchaus verändern, die Änderungen sind jedoch nicht so groß dass die Ergebnisse drastisch abweichen. Die Kopplungskonstante wird bei dem angenommenen Cutoff Λ = 0.95 GeV um 6.47% größer. In allen Varitionen fallen die Korrekturen kleiner als 33% aus. Als letztes ist die Genauigkeit der hier erhaltenen Ergebnisse zu beurteilen. Theoretisch sollten die numerischen Berechnungen mit beliebiger Genauigkeit durchführbar sein. Bei den im Rahmen dieser Arbeit durchgeführten Berechnungen trat jedoch das Problem auf, dass die numerischen Berechnungen des Integrals für Winkel sehr nahe 0° beziehungsweise 180° chaotisch wurden. Die Winkelintegration wurde daher nur von −0.99999 bis 0.99999 durchgeführt. Da das Impulsintegral bei diesen Winkeln etwa von der Größe 0.1 − 2 ist, abhängig von der Massenkonfiguration, entstehen dadurch Fehler der Größenordnung 10−5. Die Ursache für diesen Fehler liegt vermutlich darin begründet, dass sich für diese Winkel jeweils der dritte Pol auf den ersten und der vierte Pol auf den zweiten Pol verschiebt. In diesem Fall entsteht zwar an gleicher Stelle im Zähler eine Nullstelle (schaut man sich P1, P2 und P3 an, so befinden sich an diesen Stellen auch nur einfache Pole), die numerische Berechnung kann dadurch allerdings problematisch werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine Genauigkeit von 4 Nachkommastellen allerdings als ausreichend betrachtet. Abschließend lässt sich sagen, dass die Korrekturen in (fast) allen betrachteten Fällen klein sind. In Einzelfällen können sie allerdings durchaus relevante Dimensionen erreichen, wie am f0(500) Zerfall zu sehen ist. In zukünftigen Arbeiten sollte dieses Thema also auch für Wechselwirkungen mit Ableitungen und nicht-skalare Teilchen aufgegriffen werden.
Ziel der vorliegenden Arbeit war die Optimierung der Kristallzüchtung von eisenbasierten Supraleitern. Im ersten Teil lag der Fokus dabei auf der Züchtung der 1111-Verbindung unter Hochdruck/Hochtemperaturbedingungen (HD/HT), sowie der systematischen Untersuchung verschiedener Einflüsse der Züchtung dieser Familie unter Normaldruckbedingungen.
Die HD/HT-Experimente führten unter den gewählten Parametern, sowohl unter der Verwendung eines Flussmittels als auch ohne, nicht zur Stabilisierung der gewünschten Zielphase. Stattdessen kam es zur Phasenseparation So bildete sich immer im Inneren des verwendeten BN-Tiegels ein, häufig kugelförmig ausgeformtes, Gebilde, bestehend aus einer Fe-As-Phase. Dies gilt sowohl für NdFeAsO als auch LaFeAsO1-xFx. Bei der Verwendung von Salz als Flussmittel kam es neben dieser Fe-As-Phase auch häufig zur Bildung einer Cl-haltigen Phase. Auch zeigte sich, dass es zu einer B-Diffusion während des Versuches kam, sodass Selten-Erd-Oxoborate nachgewiesen werden konnten. Durch einen Versuch unter Normaldruckbedingungen zeigte sich, dass dies kein Problem in der Hochdrucksynthese ist, sondern ein grundlegendes Problem bei der Verwendung von BN mit den Selten-Erden ist.
Nachdem gezeigt wurde, dass eine systematische Untersuchung bzw. Optimierung der Züchtungsparameter der 1111-Verbindungen unter HD/HT-Bedingungen enorm schwierig ist, lag der weitere Fokus auf der Züchtung unter Normaldruckbedingungen. Dazu wurde zu Beginn gezeigt, dass die Verwendung von Quarzampullen bei Temperaturen bis zu 1200 °C nicht zu einer zusätzlichen Sauerstoffdiffusion führen. Dies ermöglichte es ohne zusätzliche Schweißarbeit oder hohen Kosten den Optimierungsprozess für ein geeignetes Temperatur-Zeit-Profil durchzuführen. Das so erhaltene Profil wurde anschließen für alle weiteren Versuche verwendet. Mit dieser Basis wurde daraufhin untersucht, welchen Einfluss die Menge an Flussmittel auf die Stabilisierung der Phase und demnach auf die Kristallzüchtung hat. Dabei zeigte sich, dass ein molares Material-zu-Flussmittel-Verhältnis von 1:7 die besten Resultate liefert. Der nächste Optimierungsschritt, die Frage nach einem geeigneten Sauerstoffspender, in Angriff genommen. Bei dieser Frage wurde sich auf einen Sauerstoffspender aus der Gruppe der Eisenoxide konzentriert. Es zeigte sich, dass, für das gewählte Temperatur-Zeit-Profil die Verbindung FeO und Fe3O4 die besten Resultate liefern. In diesen Versuchen ist es gelungen Kristalle zu züchten die Kantenlängen bis zu 800 μm aufweisen. Allerdings zeigten Vergleichsversuche mit einen anderen Temperatur-Zeit-Profil, dass Fe2O3 in diesen Fällen die besten Resultate liefern. Dies macht deutlich, dass es bisher keine vollständige Kontrolle in der Züchtung der 1111-Verbindung gibt. Die Veränderung eines Züchtungsparameters bedeutet, dass auch alle anderen Parameter erneut geprüft werden müssen. Somit zeigte sich, dass eine fundierte und systematische Untersuchung der Züchtungsparameter notwendig ist.
Nachdem die grundlegenden Fragen für die undotierte Verbindung NdFeAsO beantwortet wurden, wurde untersucht, welche Sauerstoff-Fluorspenderkombination bei gegebenem Temperatur-Zeit-Profil optimal für den Kristallwachstum und den Fluoreinbau ist. Die erhaltenen Resultate belegten, dass in diesem Fall Fe3O4 und FeF2 zu den besten Resultaten führte. Die so gezüchteten Kristalle wiesen Kantenlängen bis zu 800 μm auf und Messungen des elektrischen Widerstandes zeigten einen maximalen Tc ≈ 53 K mit einen RRR-Wert im magnetischem Bereich von über 10. Damit unterscheiden sich die gezüchtete Kristalle hinsichtlich ihrer Qualität um den Faktor ~3 von den bisherigen Einkristallen bekannt aus der Literatur.
Durch die Ermittlung des reellen Fluorgehalts der Proben mittels WDX in Kombination mit elektrischen Widerstandsmessungen wurde ein vorläufiges Phasendiagramm erstellt.
Magnetische Messungen unter Normaldruck und Hochdruckbedingungen ermöglichten es die Anisotropie zwischen der ab- Ebene und der c-Ebene zu messen, sowie das Verhalten des elektrischen Widerstandes in Abhängigkeit vom Druck.
Es zeigte sich dabei, dass ab einem Druck von etwa 22.9 GPa die Supraleitung in diesen Kristallen nicht mehr vorhanden ist, und der Kristall wieder normalleitend ist. Mit weiter steigendem Druck steigen die Absolut-Widerstandswerte ebenfalls wieder an, was auf eine mögliche ferromagnetische Ordnung deutet.
Im zweiten Teil der Arbeit lag der Fokus auf einer Verbindung aus der 122-Familie der Pniktide: SrFe2As2. Zu Beginn wurde untersucht, welches der drei gewählten Tiegelmaterialien BN, Al2O3 oder Glaskohlenstoff, für Züchtungen dieser Phase am geeigneten ist. In allen Versuchen konnte die gewünschte Zielphase stabilisiert werden, jedoch kam es bei der Verwendung von Glaskohlenstoff zu Diffusion von Kohlenstoff aus dem Tiegel in die Probe hinein, sodass C-haltige Phasen nachweisbar waren. Ebenso zeigte sich, dass es auch eine Diffusion vom Material in den Tiegel hinein gegeben hat. Diese Probleme traten auch bei der Verwendung von Al2O3 auf. Durch ein Röntgenpulverdiffrakgtogramm konnte eine Al-haltige Verbindung in der Probe nachgewiesen werden. Ein weiterer Nachteil dieses Materials ist die Benutzung des Tiegels durch die Schmelze. Von den drei Materialien erwies sich BN als am besten geeignetes Tiegelmaterial. Es kommt zu keiner Benetzung oder Diffusion, auch der Fremdphasenanteil ist sehr gering in dieser Probe.
Mit diesem Wissen wurde im weiteren Verlauf ein quasi-binäres Phasendiagramm des Systems SrFe2As2-FeAs erstellt. Die intermetallische Verbindung FeAs fungiert hierbei als Flussmittel. Eine wichtige Frage in diesem Zusammenhand ist die Frage ob das System kongruent erstarrend ist. Diese Frage lässt sich anhand der vorhandenen DTA-kurven nicht eindeutig beantworten, zeigte das System bei Aufheizen keine zusätzlichen Schmelzprozesse, es scheint allerdings, dass es in der Schmelze zu einem Abdampfen von Arsen kommt. Somit verschiebt sich die Zusammensetzung der Schmelze und beim Abkühlen treten zusätzliche Erstarrungsprozesse auf. Die Schmelztemperatur TM wurde so auf T = 1320 °C bestimmt. Mit steigendem Flussmittelanteil verschob sich diese Temperatur zu niedrigeren Temperaturen unter 1200 °C, was eine Züchtung in Quarzampullen wieder möglich macht.
Die Ergebnisse in dieser Arbeit liefern eine fundierte Grundlage für weitere Optimierungen. So ist zum Beispiel der Frage nach dem am besten geeigneten Sauerstoffspender nicht auf die Selten-Erd-Oxide eingegangen worden. Auch ob die Verwendung eines anderen Salzes, wie zum Beispiel den Iodiden für die Züchtung bessere Resultate liefert kann weiterhin untersucht werden.
Nachdem der Schmelzpunkt von SrFe2As2 bestimmt wurde und im quasi-binärem Phasendiagramm ein Eutektikum vorhanden ist, kann mit den weiteren Optimierungsschritten für die Kristallzüchtung dieses Systems begonnen werden. Dazu gehört die Entwicklung eines Temperatur-Zeit-Profils, sowie im nächsten Schritt Züchtungen von dotierten Verbindungen.