Universitätspublikationen
Refine
Year of publication
Document Type
- Doctoral Thesis (91)
- Article (85)
- Bachelor Thesis (67)
- Contribution to a Periodical (46)
- Master's Thesis (41)
- Book (28)
- Part of Periodical (27)
- Diploma Thesis (20)
- diplomthesis (16)
- Conference Proceeding (2)
Language
- German (429) (remove)
Is part of the Bibliography
- no (429)
Keywords
- Ionenstrahl (5)
- Strahldynamik (5)
- Toroidales Magnetfeld (5)
- Beschleunigerphysik (4)
- Teilchenbeschleuniger (4)
- Emittanz (3)
- Speicherring (3)
- Doku Mittelstufe (2)
- FRANZ-Projekt (2)
- Gabor-Linse (2)
Institute
- Physik (429) (remove)
Der Karlsruhe 4π-Bariumfluorid-Detektor, entwickelt und aufgebaut Ende der Achtzigerjahre am Forschungszentrum Karlsruhe, ist ein effizienter Detektor für Gammastrahlung und bietet vielfältige Einsatzmöglichkeiten für kernphysikalische Experimente. Insbesondere für Experimente der nuklearen Astrophysik ist er geeignet, aber auch für die Forschung zur Entwicklung neutronengetriebener Reaktoren, zum Beispiel zur Transmutation radioaktiver Abfälle. Derzeit befindet sich der Detektor an der Goethe-Universität Frankfurt, wo er mit der sich dort in Entwicklung befindenden FRANZ-Neutronenquelle eingesetzt werden soll. Diese ermöglicht zum Beispiel Messungen von Wirkungsquerschnitten für den s-Prozess in astrophysikalisch relevanten Energiebereichen und bei hohen Intensitäten.
Diese Arbeit behandelt astrophysikalische Möglichkeiten die der Detektor bietet sowie dessen allgemeinen Aufbau und Eigenschaften. Es wurden eine Funktionsprüfung des Detektors, Messungen der Zeit- und Energieauflösung, Energiekalibration sowie kleine Optimierungen und Reparaturen durchgeführt.
Seit den 20er Jahren werden Teilchen durch verschiedenste Methoden beschleunigt und wechselwirken unter Laborbedingungen mit anderen Teilchen. Hierbei spielt die Erzeugung neuer meist sehr kurzlebiger Teilchen eine wichtige Rolle. Die Untersuchung dieser Streuexperimente ist eine der wichtigsten Methoden der Elementarteilchen-, Kern- und Astrophysik. So steht bei den heutigen Kernphysik-Experimenten immer mehr die Astrophysik im Vordergrund. Die offenen kosmischen Fragen nach dem Ursprung und der Entwicklung des Universums drängen nach Antworten. Seit die Menschen bewusst denken können, gibt es diese Neugier zu erfahren woraus das Universum besteht. Unser Bild des Universums wurde durch neue Erkenntnisse alleine in den letzten 30 Jahren mehrmals radikal verändert.
Besonders die Vielzahl und Häufigkeit der heute zu findenden Elemente wollen erklärt werden. Da nach heutigen Kenntnissen davon ausgegangen wird, dass kurz nach dem Urknall lediglich die leichten Elemente Wasserstoff, Helium und Lithium vorhanden waren. Hier versucht die aktuelle Forschung anzusetzen. Das Konzept der sogenannten „Nukleosynthese“ ist entwickelt worden und versucht das Entstehen aller schwereren Elemente zu erklären. So geht man heute davon aus, dass sich die weiteren Elemente bis hin zu Eisen durch Kernfusions-Prozesse innerhalb der verschiedenen Brennphasen von Sternen entwickelt haben - während alle schwereren Elemente durch neutronen-induzierte Prozesse entstanden sind. Die beiden großen Neutronenprozesse sind der r-Prozess (rapid neutron-capture process) und der s-Prozess (slow neutron-capture process). Während der r-Prozess wahrscheinlich in hochexplosiven Szenarien, wie den Supernovae, stattfindet, spielt sich der s-Prozess meist innerhalb Roter Riesen ab [Rei06].
Um diese Theorien zu belegen und zu unterstützen, ist es nötig diverse kernphysikalische Experimente auf der Erde durchzuführen. Hier versucht man den Bedingungen in den Sternen nahe zu kommen. Es werden hohe Energien und hohe Neutronenflüsse benötigt um schwerere Elemente durch Neutroneneinfangs- und Fusionsprozesse zu erzeugen. Ziel Motivation Einleitung ist es unter anderem nukleare Wirkungsquerschnitte diverser Reaktionen experimentell nachzuweisen und auf die Sternmodelle umzurechnen.
Die Schwierigkeit liegt hier nicht nur in der Erzeugung und Erhaltung dieser hohen Raten, sondern vielmehr auch in der Detektion der entstandenen Fragmente und Teilchen. Da diese Teilchen und subatomaren Partikel nur eine jeweils sehr kurze Lebensdauer besitzen, ist es eine große Herausforderung möglichst effiziente und effektive Detektoren zu entwickeln. Damit diese Detektoren in den jeweiligen Experimenten dann möglichst optimal arbeiten und die gewünschten Auflösungen liefern, ist es nötig gute Kalibrierungsmöglichkeiten im Voraus auszunutzen.
Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem Aufbau und der Kalibrierung eines Neutronendetektorarrays für niedrige Energien (Low Energy Neutron detector Array, kurz „LENA“) am kommenden R³B-Aufbau (Reactions with Relativistic Radioactive Beams) am FAIR (Facility for Antiproton and Ion Research) an der GSI in Darmstadt. Die Detektion niederenergetischer Neutronen im Bereich von 100 keV bis 1 MeV ist nötig, um Ladungsaustauschreaktionen, speziell (p,n)-Reaktionen in inverser Kinematik zu untersuchen. In diesem Energiebereich ist die Detektion äußerst schwierig, da Methoden für thermische als auch hochenergetische (100 MeV bis 1 GeV) Neutronen versagen. Neben dem Aufbau des Detektors wird die Bedeutung des Experiments für die nukleare Astrophysik verdeutlicht. Der theoretische Teil dieser Arbeit legt Grundlagen zum Verständnis für den Nachweis von Neutronen, die Funktionsweise des LENA-Detektors und den damit nachweisbaren Kernreaktionen. Des Weiteren wurde eine Simulation des Detektors mit GEANT4 (GEometry And Tracking), einer C++ orientierten Plattform für Simulationen von Wechselwirkungen von Detektormaterial mit Teilchen, durchgeführt. Die Ergebnisse wurden zur Auswertung von Messungen, die im Rahmen einer Strahlzeit im März 2011 an der Physikalisch Technischen Bundesanstalt (PTB) in Braunschweig durchgeführt wurden, herangezogen. Ziel der Arbeit ist es, die Effizienz des Detektors zu bestimmen.
Der 3D‐Druck von geometrisch komplexen Nanostrukturen ist auf dem Weg zu ersten Anwendungen. Die Auswahl an geeigneten Materialien ermöglicht metallische, halbleitende, isolierende, supraleitende und exotische magnetische Eigenschaften. Das 3D‐FEBID‐Verfahren schreibt mit dem Elektronenstrahl eines Raster‐Elektronenmikroskops wie mit einem Nanostift. Das Material wird als Gasstrom von Precursor‐Molekülen über eine Hohlnadel zugeführt. Der Elektronenstrahl ermöglicht die hochlokale Fragmentierung dieser Moleküle, die meist metallische Zielatome enthalten. Die lokale Verweildauer des Strahls steuert den Strukturaufbau in der Vertikalen, während seine seitliche Bewegung zu geneigten, freistehenden Strukturen führt. Eine Herausforderung ist die definierte Strahlsteuerung, um ein CAD‐Modell möglichst präzise in ein reales 3D‐Nanoobjekt zu überführen. Für die Zukunft soll eine simulationsgestützte Software zur Steuerung des Elektronenstrahls auch Laien die Anwendung erleichtern. 3D‐FEBID ist bereits heute ein zuverlässiges und in vielerlei Hinsicht einzigartiges Verfahren zur Direktabscheidung funktionaler Nanostrukturen.
Ziel der durchgeführten Experimente dieser Arbeit war es, den Versuch zu unternehmen, Cooper-Paare als Träger des supraleitenden Stroms direkt mit Hilfe des Photoelektrischen Effektes nachzuweisen. Die Methode der koinzidenten Photoelektronenspektroskopie zielt dabei auf den Nachweis von zwei kohärent emittierten Elektronen durch die Wechselwirkung mit einem Photon ab. Da elektrostatische Analysatoren typischerweise nur einen sehr kleinen Raumwinkel erfassen, was mit sehr geringen Koinzidenzraten einhergeht, ist im Zusammenhang mit dieser Arbeit ein Flugzeitprojektionssystem entwickelt worden, welches nahezu den gesamten Raumwinkel auf einem ortsauflösenden Detektor abbildet. Die zur Messung erforderliche gepulste Lichtquelle in Form von spezieller Synchrotronstrahlung ist so schwach eingestellt worden, daß nur vereinzelt Photonen auf die Probe gelangen konnten. Spektroskopiert wurde neben Testmessungen an Silberschichten sowohl ein Blei-Einkristall als Vertreter der klassischen BCS-Supraleiter als auch einkristallines Bi2Sr2CaCu2O8 aus der Gattung der Hochtemperatursupraleiter. Mit Anregungsenergien bis 40 eV konnte gezeigt werden, daß hinreichend glatte und saubere Oberflächen in der supraleitenden Phase innerhalb des Auflösevermögens von ungefähr 0.5 eV keine erkennbaren, signifikanten Unterschiede im Vergleich zur normalleitenden Phase aufweisen. Neben diesen Untersuchungen ist weiterhin ausführlich die einfache Photoemission an den verschiedenen Proben und insbesondere im Falle des Bleikristalls behandelt, da hier keine vergleichbaren Resultate bekannt sind. Dabei wird der gesamte Impulsraum besprochen und die Fermi-Fläche als dreidimensionales Modell erstellt, mit dessen Hilfe die Meßergebnisse diskutiert werden. In den theoretischen Beschreibungen sind verschiedene Modelle zur Cooper-Paar-Emission vorgestellt, wobei beispielsweise dem Impulsaustausch mit dem Kristall eine besondere Rolle beigemessen wird, da dieser bei direkten Anregungen nur über diskrete Gittervektoren erfolgen kann.
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Untersuchung einzelner chiraler Moleküle durch Koinzidenzmessungen. Ein Molekül wird chiral genannt, wenn es in zwei Varianten, sogenannten Enantiomeren auftritt, deren Strukturmodelle Spiegelbilder voneinander sind.
Da viele biologisch relevante Moleküle chiral sind, sind Methoden und Erkenntnisse dieses Gebiets von großer Bedeutung für Biochemie und Pharmazie. Bemerkenswert ist, dass in der Natur meist nur eines der beiden möglichen Enantiomere auftritt. Ob diese Wahl zufällig war, ob sie aufgrund der Anfangsbedingungen bei Entstehung des Lebens erfolgte, oder ob sie eine fundamentale Ursache hat, ist bisher ungeklärt. Seit der Entdeckung chiraler Molekülstrukturen in der zweiten Hälfte des 19. Jahrhunderts ist eine Vielzahl von Methoden entwickelt worden, um die beiden Enantiomere eines Moleküls zu unterscheiden und ihre Eigenschaften zu untersuchen. Aussagen über die mikroskopische Struktur (Absolutkonfiguration) können jedoch meist nur mithilfe theoretischer Modelle getroffen werden.
Der innovative Schritt der vorliegenden Arbeit besteht darin, eine in der Atomphysik entwickelte Technik zur Untersuchung einzelner mikroskopischer Systeme erstmals auf chirale Moleküle anzuwenden: Mit der sogenannten Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy (COLTRIMS) ist es möglich, einzelne Moleküle in der Gasphase mehrfach zu ionisieren und die entstandenen Fragmente (Ionen und Elektronen) zu untersuchen. Die gleichzeitige Detektion dieser Fragmente wird als Koinzidenzmessung bezeichnet.
Zunächst wurde das prototypische chirale Molekül CHBrClF mit einem Femtosekunden-Laserpuls mehrfach ionisiert, sodass alle fünf Atome als einfach geladene Ionen in einer sogenannten Coulomb-Explosion „auseinander fliegen“. Durch Messung der Impulsvektoren dieser Ionen konnte die mikroskopische Konfiguration einzelner Moleküle mit sehr hoher Zuverlässigkeit bestimmt werden. Somit eignet sich die Koinzidenzmethode auch dazu, die Anteile der rechts- bzw. linkshändigen Enantiomere in einer Probe zu bestimmen. Die Messungen an der verwendeten, racemischen Probe zeigen bei der Ionisation mit linear polarisiertem Licht im Rahmen der statistischen Unsicherheit wie erwartet eine Gleichverteilung der beiden Enantiomere.
In einem nachfolgenden Experiment konnte gezeigt werden, dass sich die Coulomb-Explosion auch mit einzelnen hochenergetischen Photonen aus einer Synchrotronstrahlungsquelle realisieren lässt. Für beide Ionisationsmechanismen – am Laser und am Synchrotron - wurden mehrere Fragmentationskanäle untersucht. Im Hinblick auf die Erweiterung der Methode hin zu komplexeren, biologisch relevanten Molekülen ist es entscheidend zu wissen, inwieweit sich die Händigkeit bestimmen lässt, wenn nicht alle Atome des Moleküls als atomare Ionen detektiert werden. Hierbei stellte sich heraus, dass auch molekulare Ionen zur Bestimmung der Absolutkonfiguration herangezogen werden können. Eine signifikante Steigerung der Effizienz konnte für den Fall demonstriert werden, dass nicht alle Fragmente aus der Coulomb-Explosion des Moleküls detektiert wurden – hier lassen sich allerdings nur noch statistische Aussagen über die Absolutkonfiguration und die Häufigkeit der beiden Enantiomere treffen.
Um die Grenzen der Methode in Bezug auf die Massenauflösung zu testen, wurden isotopenchirale Moleküle, d.h. Moleküle, die nur aufgrund zwei verschiedener Isotope chiral sind, untersucht. Auch hier ist eine Trennung der Enantiomere möglich, wenn auch mit gewissen Einschränkungen.
Ein wichtiges Merkmal chiraler Moleküle ist das unterschiedliche Verhalten der Enantiomere bei Wechselwirkung mit zirkular polarisierter Strahlung. Diese Asymmetrie wird Zirkulardichroismus genannt. Die koinzidente Untersuchung von Ionen und Elektronen aus der Fragmentation eines Moleküls eröffnet neue Möglichkeiten für die Untersuchung des Dichroismus. So können die Impulsvektoren der Ionen mit bekannten Asymmetrien in der Elektronenverteilung (Photoelektron-Zirkulardichroismus) verknüpft werden, was zu einem besseren Verständnis der Wechselwirkung elektromagnetischer Strahlung mit chiralen Molekülen führen kann.
In dieser Arbeit wurde nach Asymmetrien in der Winkelverteilung sowohl der Ionen als auch der Elektronen nach der Ionisation von CHBrClF und Propylenoxid (C3H6O) mit zirkular polarisierter Synchrotronstrahlung gesucht. In den durchgeführten Messungen konnte kein zweifelsfreier Nachweis für einen Dichroismus bei den verwendeten experimentellen Bedingungen erbracht werden. Technische und prinzipielle Limitierungen der Methode wurden diskutiert und Verbesserungsvorschläge für zukünftige Messungen genannt.
Mit der erfolgreichen Bestimmung der Absolutkonfiguration und der prinzipiellen Möglichkeit, Asymmetrien in zuvor nicht zugänglichen Messgrößen zu untersuchen, legt diese Arbeit den Grundstein für die Anwendung der Koinzidenzspektroskopie auf Fragestellungen der Stereochemie.
Zeit ist einer jener Begriffe, für die man die Augustinische Charakterisierung gelten lassen wollte, es sei klar, was sie bedeuten, solange nicht danach gefragt werde (Augustinus Confessiones Lib. XI, 17). Die Frage aber nach dem, was "Zeit" eigentlich ist, erscheint umso berechtigter, als es insbesondere die Naturwissenschaften sind, die für sich in Anspruch nehmen, hier Antworten geben zu können. Die zu erwartenden Antworten wären danach wesentlich empirischer Natur – also direkt oder indirekt experimentell gestützt und mithin Ergebnis dieser Forschung. ...
Hauptbestandteil dieser Masterarbeit war es, ein neues COLTRIMS Experiment zu entwerfen und zu bauen. Den gesamten Aufbau mit allen dazugehörigen Komponenten wie verschiedensten Vakuumkomponenten sowie Detektoren und Elektronik unter realen Messbedingungen zu testen, bildete schließlich den Abschluss des praktischen Teils. Sowohl einige Kalibrationsmessungen mit dem neuen Aufbau, als auch die ersten Ergebnisse der Messungen mit der chiralen Substanz Bromchlorfluormethan wurden hier vorgestellt.
Ein Großteil der Projektarbeit bestand darin, Überlegungen für die vielen verschiedenen Bauteile anzustellen, diese mit Rücksprache erfahrener Gruppenmitglieder zu verbessern und schließlich zu konstruieren und zu zeichnen...
Mit dieser Arbeit konnte die Funktionsweise von gekoppelten Resonatoren erklärt werden. Das Verhalten von induktiv gekoppelten Beschleunigerkavitäten wurde näher studiert. Dabei wurde verstanden, wie sich Verstimmungen auf die Resonatoren auswirken und was zu tun ist um die Spannungsamplituden des gekoppelten Systems zu beeinflussen. Zudem wurden die Grundlagen für den gekoppelten Betrieb des FRANZ-Beschleunigers gelegt.
Korrektur der durch ein inhomogenes Magnetfeld verursachten Verzerrungen in einer Spurendriftkammer
(1995)
Das Ziel dieser Bachelorarbeit war es, einen Überblick über die Größe der, durch Einbeziehung des Loop-Level-Diagrammes entstehenden, Korrekturen zu erhalten. Die Ergebnisse sollen eingrenzen, wann diese Korrekturen wichtig oder sogar dominant sind. Der Einfluss der Korrekturen lässt sich gut mit Hilfe von g0 und g00 einschätzen. So gilt für g0 gerade Γntl = 1.33 Γ, die Korrekturen sind also für die Berechnung wichtig jedoch nicht dominant. Für g00 beginnen die Korrekturen gerade dominant gegenüber den Berechnungen in erster Ordnung zu werden (es gilt hier Γntl = 2 Γ). Wie anhand von Tabelle 7.2 zu sehen werden die Korrekturen, abhängig von der Massenkonfiguration, ab etwa 1.6 − 2.2mS wichtig und ab etwa 2.2 − 3.4mS dominant. Für sehr kleine Massen mΦ liegt diese Grenze natürlich niedriger, es wurde jedoch gezeigt, dass die Korrekturen selbst für mΦ = 10−13mS erst ab etwa 0.65mS dominant sind. Praktisch dürften die Korrekturen daher nur sehr selten, wenn überhaupt für Werte von g < mS, eine nennenswerte Rolle spielen. Welchen Einfluss die Korrekturen bei realen Zerfallskanälen haben, sollte nun anhand der Zerfälle von f0(500), f0(980), f0(1370) und f0(1500) in Pionen gezeigt werden. Zusätzlich wurde für den Zerfall von f0(500) die Berechnung ein weiteres Mal mit endlichem (niedrigen) Cutoff durchgeführt, um dessen Auswirkungen auf die Ergebnisse zu betrachten. Dies ist dann wichtig, wenn die beobachteten Teilchen eine endliche, räumliche Ausdehnung haben (beispielsweise wenn wie hier Hadronenzerfälle betrachtet werden). Für f0(980) und f0(1500) stellen sich die Korrekturen, wie aufgrund der vorherigen Ergebnisse und des sehr kleinen Verhältnisses von Zerfallsbreite und Masse bereits erwartet, mit 1.22% beziehungsweise 0.032% als sehr gering heraus. Für f0(1370) ist das Verhältnis bereits deutlich größer, hier sind die Korrekturen mit 7.43% bereits im hohen einstelligen Prozentbereich und damit für genaue Rechnungen durchaus wichtig. Für f0(500) zeigt sich nun wiederum, dass die Korrekturen sehr groß sind, die Loop-Level-Kopplungskonstanten ist um 24.57% kleiner. Für diesen Zerfalll sollte also bereits bei einer Abschätzung das Loop-Level Diagramm einbezogen werden. Stellt man die Berechnung mit endlichem Cutoff an, so stellt sich heraus, dass sich die exakten Werte zwar durchaus verändern, die Änderungen sind jedoch nicht so groß dass die Ergebnisse drastisch abweichen. Die Kopplungskonstante wird bei dem angenommenen Cutoff Λ = 0.95 GeV um 6.47% größer. In allen Varitionen fallen die Korrekturen kleiner als 33% aus. Als letztes ist die Genauigkeit der hier erhaltenen Ergebnisse zu beurteilen. Theoretisch sollten die numerischen Berechnungen mit beliebiger Genauigkeit durchführbar sein. Bei den im Rahmen dieser Arbeit durchgeführten Berechnungen trat jedoch das Problem auf, dass die numerischen Berechnungen des Integrals für Winkel sehr nahe 0° beziehungsweise 180° chaotisch wurden. Die Winkelintegration wurde daher nur von −0.99999 bis 0.99999 durchgeführt. Da das Impulsintegral bei diesen Winkeln etwa von der Größe 0.1 − 2 ist, abhängig von der Massenkonfiguration, entstehen dadurch Fehler der Größenordnung 10−5. Die Ursache für diesen Fehler liegt vermutlich darin begründet, dass sich für diese Winkel jeweils der dritte Pol auf den ersten und der vierte Pol auf den zweiten Pol verschiebt. In diesem Fall entsteht zwar an gleicher Stelle im Zähler eine Nullstelle (schaut man sich P1, P2 und P3 an, so befinden sich an diesen Stellen auch nur einfache Pole), die numerische Berechnung kann dadurch allerdings problematisch werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine Genauigkeit von 4 Nachkommastellen allerdings als ausreichend betrachtet. Abschließend lässt sich sagen, dass die Korrekturen in (fast) allen betrachteten Fällen klein sind. In Einzelfällen können sie allerdings durchaus relevante Dimensionen erreichen, wie am f0(500) Zerfall zu sehen ist. In zukünftigen Arbeiten sollte dieses Thema also auch für Wechselwirkungen mit Ableitungen und nicht-skalare Teilchen aufgegriffen werden.
Ziel der vorliegenden Arbeit war die Optimierung der Kristallzüchtung von eisenbasierten Supraleitern. Im ersten Teil lag der Fokus dabei auf der Züchtung der 1111-Verbindung unter Hochdruck/Hochtemperaturbedingungen (HD/HT), sowie der systematischen Untersuchung verschiedener Einflüsse der Züchtung dieser Familie unter Normaldruckbedingungen.
Die HD/HT-Experimente führten unter den gewählten Parametern, sowohl unter der Verwendung eines Flussmittels als auch ohne, nicht zur Stabilisierung der gewünschten Zielphase. Stattdessen kam es zur Phasenseparation So bildete sich immer im Inneren des verwendeten BN-Tiegels ein, häufig kugelförmig ausgeformtes, Gebilde, bestehend aus einer Fe-As-Phase. Dies gilt sowohl für NdFeAsO als auch LaFeAsO1-xFx. Bei der Verwendung von Salz als Flussmittel kam es neben dieser Fe-As-Phase auch häufig zur Bildung einer Cl-haltigen Phase. Auch zeigte sich, dass es zu einer B-Diffusion während des Versuches kam, sodass Selten-Erd-Oxoborate nachgewiesen werden konnten. Durch einen Versuch unter Normaldruckbedingungen zeigte sich, dass dies kein Problem in der Hochdrucksynthese ist, sondern ein grundlegendes Problem bei der Verwendung von BN mit den Selten-Erden ist.
Nachdem gezeigt wurde, dass eine systematische Untersuchung bzw. Optimierung der Züchtungsparameter der 1111-Verbindungen unter HD/HT-Bedingungen enorm schwierig ist, lag der weitere Fokus auf der Züchtung unter Normaldruckbedingungen. Dazu wurde zu Beginn gezeigt, dass die Verwendung von Quarzampullen bei Temperaturen bis zu 1200 °C nicht zu einer zusätzlichen Sauerstoffdiffusion führen. Dies ermöglichte es ohne zusätzliche Schweißarbeit oder hohen Kosten den Optimierungsprozess für ein geeignetes Temperatur-Zeit-Profil durchzuführen. Das so erhaltene Profil wurde anschließen für alle weiteren Versuche verwendet. Mit dieser Basis wurde daraufhin untersucht, welchen Einfluss die Menge an Flussmittel auf die Stabilisierung der Phase und demnach auf die Kristallzüchtung hat. Dabei zeigte sich, dass ein molares Material-zu-Flussmittel-Verhältnis von 1:7 die besten Resultate liefert. Der nächste Optimierungsschritt, die Frage nach einem geeigneten Sauerstoffspender, in Angriff genommen. Bei dieser Frage wurde sich auf einen Sauerstoffspender aus der Gruppe der Eisenoxide konzentriert. Es zeigte sich, dass, für das gewählte Temperatur-Zeit-Profil die Verbindung FeO und Fe3O4 die besten Resultate liefern. In diesen Versuchen ist es gelungen Kristalle zu züchten die Kantenlängen bis zu 800 μm aufweisen. Allerdings zeigten Vergleichsversuche mit einen anderen Temperatur-Zeit-Profil, dass Fe2O3 in diesen Fällen die besten Resultate liefern. Dies macht deutlich, dass es bisher keine vollständige Kontrolle in der Züchtung der 1111-Verbindung gibt. Die Veränderung eines Züchtungsparameters bedeutet, dass auch alle anderen Parameter erneut geprüft werden müssen. Somit zeigte sich, dass eine fundierte und systematische Untersuchung der Züchtungsparameter notwendig ist.
Nachdem die grundlegenden Fragen für die undotierte Verbindung NdFeAsO beantwortet wurden, wurde untersucht, welche Sauerstoff-Fluorspenderkombination bei gegebenem Temperatur-Zeit-Profil optimal für den Kristallwachstum und den Fluoreinbau ist. Die erhaltenen Resultate belegten, dass in diesem Fall Fe3O4 und FeF2 zu den besten Resultaten führte. Die so gezüchteten Kristalle wiesen Kantenlängen bis zu 800 μm auf und Messungen des elektrischen Widerstandes zeigten einen maximalen Tc ≈ 53 K mit einen RRR-Wert im magnetischem Bereich von über 10. Damit unterscheiden sich die gezüchtete Kristalle hinsichtlich ihrer Qualität um den Faktor ~3 von den bisherigen Einkristallen bekannt aus der Literatur.
Durch die Ermittlung des reellen Fluorgehalts der Proben mittels WDX in Kombination mit elektrischen Widerstandsmessungen wurde ein vorläufiges Phasendiagramm erstellt.
Magnetische Messungen unter Normaldruck und Hochdruckbedingungen ermöglichten es die Anisotropie zwischen der ab- Ebene und der c-Ebene zu messen, sowie das Verhalten des elektrischen Widerstandes in Abhängigkeit vom Druck.
Es zeigte sich dabei, dass ab einem Druck von etwa 22.9 GPa die Supraleitung in diesen Kristallen nicht mehr vorhanden ist, und der Kristall wieder normalleitend ist. Mit weiter steigendem Druck steigen die Absolut-Widerstandswerte ebenfalls wieder an, was auf eine mögliche ferromagnetische Ordnung deutet.
Im zweiten Teil der Arbeit lag der Fokus auf einer Verbindung aus der 122-Familie der Pniktide: SrFe2As2. Zu Beginn wurde untersucht, welches der drei gewählten Tiegelmaterialien BN, Al2O3 oder Glaskohlenstoff, für Züchtungen dieser Phase am geeigneten ist. In allen Versuchen konnte die gewünschte Zielphase stabilisiert werden, jedoch kam es bei der Verwendung von Glaskohlenstoff zu Diffusion von Kohlenstoff aus dem Tiegel in die Probe hinein, sodass C-haltige Phasen nachweisbar waren. Ebenso zeigte sich, dass es auch eine Diffusion vom Material in den Tiegel hinein gegeben hat. Diese Probleme traten auch bei der Verwendung von Al2O3 auf. Durch ein Röntgenpulverdiffrakgtogramm konnte eine Al-haltige Verbindung in der Probe nachgewiesen werden. Ein weiterer Nachteil dieses Materials ist die Benutzung des Tiegels durch die Schmelze. Von den drei Materialien erwies sich BN als am besten geeignetes Tiegelmaterial. Es kommt zu keiner Benetzung oder Diffusion, auch der Fremdphasenanteil ist sehr gering in dieser Probe.
Mit diesem Wissen wurde im weiteren Verlauf ein quasi-binäres Phasendiagramm des Systems SrFe2As2-FeAs erstellt. Die intermetallische Verbindung FeAs fungiert hierbei als Flussmittel. Eine wichtige Frage in diesem Zusammenhand ist die Frage ob das System kongruent erstarrend ist. Diese Frage lässt sich anhand der vorhandenen DTA-kurven nicht eindeutig beantworten, zeigte das System bei Aufheizen keine zusätzlichen Schmelzprozesse, es scheint allerdings, dass es in der Schmelze zu einem Abdampfen von Arsen kommt. Somit verschiebt sich die Zusammensetzung der Schmelze und beim Abkühlen treten zusätzliche Erstarrungsprozesse auf. Die Schmelztemperatur TM wurde so auf T = 1320 °C bestimmt. Mit steigendem Flussmittelanteil verschob sich diese Temperatur zu niedrigeren Temperaturen unter 1200 °C, was eine Züchtung in Quarzampullen wieder möglich macht.
Die Ergebnisse in dieser Arbeit liefern eine fundierte Grundlage für weitere Optimierungen. So ist zum Beispiel der Frage nach dem am besten geeigneten Sauerstoffspender nicht auf die Selten-Erd-Oxide eingegangen worden. Auch ob die Verwendung eines anderen Salzes, wie zum Beispiel den Iodiden für die Züchtung bessere Resultate liefert kann weiterhin untersucht werden.
Nachdem der Schmelzpunkt von SrFe2As2 bestimmt wurde und im quasi-binärem Phasendiagramm ein Eutektikum vorhanden ist, kann mit den weiteren Optimierungsschritten für die Kristallzüchtung dieses Systems begonnen werden. Dazu gehört die Entwicklung eines Temperatur-Zeit-Profils, sowie im nächsten Schritt Züchtungen von dotierten Verbindungen.
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Untersuchung der Transporteigenschaften inklusive Ladungsträgerdynamik von quasi-zweidimensionalen organischen Ladungstransfersalzen. Diese Materialien besitzen eine Schichtstruktur und weisen eine hohe Anisotropie der elektrischen Leitfähigkeit auf. Aufgrund der geringen Bandbreite und der niedrigen Ladungsträgerkonzentration gehören die Materialien zu den stark-korrelierten Elektronensystemen, wobei sich die elektronischen Eigenschaften leicht durch chemische Modifikationen oder äußere Parameter beeinflussen lassen. Die starken Korrelationen resultieren in Metall-Isolator-Übergängen, die sich beim Mott-isolierenden Zustand in einer homogenen Verteilung und beim ladungsgeordneten Zustand in einer periodischen Anordnung der lokalisierten Ladungsträger manifestieren.
Mithilfe der Fluktuationsspektroskopie, die sich mit der Analyse der zeitabhängigen Widerstandsfluktuationen befasst, konnten im Rahmen dieser Arbeit neue Erkenntnisse über die Ladungsträgerdynamik in den verschiedenen elektronischen Zuständen gewonnen werden. Die Metall-Isolator-Übergänge in den untersuchten Systemen, die auf den Molekülen BEDT-TTF (kurz: ET) bzw. BEDT-TSF (kurz: BETS) basieren, sind von der Stärke der strukturellen Dimerisierung abhängig und wurden durch die Kühlrate, eine Zugbelastung sowie durch die Ausnutzung des Feldeffekts beeinflusst.
In den Systemen κ-(BETS)₂Mn[N(CN)₂]₃, κ-(ET)₂Hg(SCN)₂Cl und κ-(ET)₂Cu[N(CN)₂]Br sind die Donormoleküle als Dimere angeordnet, sodass aufgrund der effektiv halben Bandfüllung bei genügender Korrelationsstärke häufig ein Mott-Übergang auftritt. In κ-(ET)₂Hg(SCN)₂Cl führt eine schwächere Dimerisierung jedoch zu einem Ladungsordnungsübergang, der mit elektronischer Ferroelektrizität einhergeht. Dabei wird die polare Ordnung durch eine Ladungsdisproportionierung innerhalb der Dimere verursacht. Die Widerstandsfluktuationen zeigen am ferroelektrischen Übergang einen starken Anstieg der spektralen Leistungsdichte, eine Abhängigkeit vom angelegten elektrischen Feld sowie Zeitabhängigkeiten, die auf räumliche Korrelationen der fluktuierenden Prozesse hindeuten. Diese Eigenschaften wurden ebenfalls für das System κ-(BETS)₂Mn[N(CN)₂]₃ beobachtet. Hierbei wurden mithilfe der dielektrischen Spektroskopie ebenfalls Hinweise auf Ferroelektrizität gefunden, während durch die Analyse der stromabhängigen Widerstandsfluktuationen die Größe der polaren Regionen abgeschätzt werden konnte. Das System κ-(ET)₂Cu[N(CN)₂]Br, das in einer Feldeffekttransistor-Struktur vorliegt, erlaubt neben der Untersuchung des Bandbreiten-getriebenen Mott-Übergangs durch die Zugbelastung eines Substrats auch die Beeinflussung der elektronischen Eigenschaften durch die Änderung der Bandfüllung mittels elektrostatischer Dotierung. Hierbei wurden starke Abhängigkeiten des Widerstands von der Gatespannung beobachtet und Ähnlichkeiten der Ladungsträgerdynamik zu herkömmlichen Volumenproben gefunden.
Bei den Systemen θ-(ET)₂MM'(SCN)₄ mit MM'=CsCo, RbZn, TlZn tritt ein Ladungsordnungsübergang auf, der eine starke Abhängigkeit von der Kühlrate zeigt. Durch schnelles Abkühlen lässt sich der Phasenübergang erster Ordnung kinetisch vermeiden, wodurch ein Ladungsglaszustand realisiert wird. Dieser metastabile Zustand zeigt neuartige physikalische Eigenschaften mit Ähnlichkeiten zu herkömmlichen Gläsern und wurde als Folge der geometrischen Frustration der Ladung auf einem Dreiecksgitter diskutiert. Im Rahmen dieser Arbeit konnte die Ladungsträgerdynamik in den verschiedenen Ladungszuständen von unterschiedlich frustrierten Systemen verglichen werden. Zur Realisierung sehr schneller Abkühlraten wurde dafür eine Heizpulsmethode verwendet und weiterentwickelt. Der Ladungsglaszustand zeigte dabei für verschiedene Systeme ein deutlich niedrigeres Rauschniveau als der ladungsgeordnete Zustand. In Kombination mit Messungen der thermischen Ausdehnung und kühlratenabhängiger Transportmessungen wurde in den Systemen mit der stärksten Frustration die Existenz eines strukturellen Glasübergangs nachgewiesen, der von einer starken Verlangsamung der Ladungsträgerdynamik begleitet wird. Diese Erkenntnisse werfen ein neues Licht auf die bisherige rein elektronische Interpretation des Ladungsglaszustands und heben den Einfluss der strukturellen Freiheitsgrade hervor.
In der vorliegenden Arbeit wird die Ionisation von Stickstoff- und Sauerstoff-Molekülen in starken, nicht-resonanten Laserlicht-Pulsen untersucht. Die dreidimensionalen Impulsvektoren der freigesetzten Elektronen und Ionen wurden mittels eines sogenannten COLTRIMS Spektrometers vermessen. Das Hauptaugenmerk galt dem Kanal der Einfachionisation, der ein stabiles Molekülion ($N_2^+$ / $O_2^+$) erzeugt. Da in diesem Fall keine Dissoziation des Ions stattfindet, kann nicht aus der Flugrichtung ionischer Fragmente auf die Ausrichtung der Molekülachse geschlossen werden. Die Abhängigkeit des Prozesses vom Winkel zwischen der Molekülachse und der Polarisationsrichtung des ionisierenden Lichtes ist nur dann zugänglich, wenn die Ausrichtung der Molekülachsen vordem Zeitpunkt der Ionisation aktiv kontrolliert werden kann. Hierzu wurde die Technik der nichtadiabatischen Molekülausrichtung'' (non-adiabatic molecular alignment'') [1] angewandt. Ein erster, mäßig intensiver Lichtpuls bewirkte die Ausrichtung der Molekülachsen im Laborsystem. Sodann wurden die ausgerichteten Moleküle von einem zweiten, hochintensiven Puls ionisiert. In einem ersten Experiment wurden Elektronen-Impulsverteilungen für zwei verschiedene Molekülausrichtungen bestimmt. Ein Vergleich der Verteilungen brachte zwei wichtige Ergebnisse: 1) Im Bereich niedriger Elektronen-Impulse senkrecht zur Polarisationsrichtung des ionisierenden Lichtpulses wird der Fingerabdruck'' des ionisierten Molekülorbitals sichtbar. 2) Bei höheren Impulsen zeigten sich Strukturen, die als Doppelspalt-Interferenz interpretiert werden können. Ein ionisiertes Elektron propagiert im oszillierenden elektrischen Feld des Laser-Pulses. Von diesem kann es auf das Ion hin zurück beschleunigt werden und dort streuen [2]. Wir betrachten den Fall elastischer Rückstreuung''. In erster Näherung wirken die Bestandteile des diatomaren Molekülions wie ein Doppelspalt, an dem die streuende Elektronen-Welle gebeugt wird. In einem zweiten, dem ersten sehr ähnlichen Experiment wurde die Molekülausrichtungs-Richtung in kleinen Schritten variiert. Sowohl der Effekt der Elektronenbeugung am Ion, als auch - mit Einschränkungen - die Abbildung des ionisierten Orbitals wurde erneut beobachtet. Letztere ist durch eine Projektion des Orbitals in den Impulsraum senkrecht zur Laser-Polarisationsrichtung bestimmt [3,4]. Die Messung der Strukturen unter verschiedenen Molekül-Ausrichtungen im zweiten Experiment entspricht daher der Aufnahme verschiedener Projektionen des Orbitals. Der so gewonnene Datensatz sollte prinzipiell eine Rekonstruktion der dreidimensionalen Elektronen-Dichteverteilung des ionisierten Molekülorbitals mittels eines Tomographie-Algorithmus ermöglichen. Entsprechende Entwicklungen sind bei Kooperationspartnern im Gange. Die beobachtete Beugung des rückgestreuten Elektrons ermöglicht den Rückschluss auf die Positionen der Kerne im Molekülion. Es besteht die Hoffnung, dass sich in Zukunft detailliertere Informationen über das streuende Potential jenseits des einfachen Doppelspalt-Modells gewinnen lassen. Rückstreuung höherenergetischer Elektronen sollte hingegen eine verbesserte Ortsauflösung ermöglichen. Beide Informationen - Ionisiertes Orbital und Beugungsbild des Ions - werden simultan in ein- und derselben Messung gewonnen. Die zeitliche Auflösung wird durch rein optische Parameter (Licht-Wellenlänge, Pulslänge) determiniert. Sie kann mittels ultrakurzer, phasenstabiler Laserlicht-Pulse in den Bereich einer Femtosekunde oder darunter verbessert werden. [1] Stapelfeldt et al., Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003). doi:10.1103/RevModPhys.75.543 [2] Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994-1997 (1993). doi:10.1103/PhysRevLett.71.1994 [3] Spanner et al., J. Phys. B 37, L243-L250 (2004). doi:10.1088/0953-4075/37/12/L02 [4] Ivanov et al., J. Mod. Opt. 52, 165 (2005). doi:10.1080/0950034042000275360
Fourier-Transform Infrarot Differenz Spektroskopie ist eine Methode. die es erlaubt, selbst kleinste konformelle Änderungen in der Umgebung der katalytischen Zentren in Enzymen selektiv und mit hoher Zeitauflösung zu messen. Diese Technik wurde an Oxidasen von Paracoccus denitrificans, Thermus thermophilus und Escherichia coli angewandt, um einen Einblick in strukturelle und molekulare Prozesse der Bindung und Dynamik von Liganden am binuklearen Zentrum zu erhalten. Die pH- und Temperatur-Abhängigkeit von CO Schwingungsmoden sowie deren Verhalten nach der Photolyse konnten zeitaufgelöst untersucht und miteinander verglichen werden. Bei Temperaturen >180K war die Bestimmung von thermodynamischen Parametern wie Enthalpie-Barrieren und Arrhenius-Vorfaktoren möglich. Aus dem Verlauf der Rückbindungskinetiken ließen sich ferner Rückschlüsse über die konformelle Heterogenität der Bindung ziehen. Für Temperaturen um 140K konnte das Protein im "quasistationären" Zustand vermessen werden, da Rückreaktionen des Liganden an die Bindungsstelle des Häm a3 unterbunden waren. Trotz der strukturellen Ähnlichkeit und analoger Funktion zeigten diese typischen Oxidasen große Unterschiede sowohl im Reaktionszentrum als auch im kinetischen Verhalten des Liganden. Die kinetischen Parameter für alle untersuchten Oxidasen weichen deutlich voneinander ab und spiegeln unter anderem die Stärke der Bindung am CUB wider. Die Temperaturabhängigkeit der Populationen der CO-Konformere und die äquivalente Rückbindungs-Kinetik der unterschiedlichen Konformere in den Oxidasen aus dem thermophilen System weisen auf ein strukturelles Merkmal in der Nähe des binuklearen Zentrums hin, das den Populations-Austausch in anderen Oxidasen unterbindet. Aufgrund der pH-Abhängigkeit der entsprechenden Oxidasen kann man schließen, daß diese Eigenschaft durch eine oder mehrere protonierbare Gruppen bewirkt wird, die die unterschiedlichen Konformere in bestimmten Positionen fixiert hält. Die Rückbindungsraten des Liganden zeigen für die T. thermophilus Oxidasen eine Rückbindung erster Ordnung. was auf eine homogene Verteilung der zwei Konformer-Populationen im Enzym deutet. Hingegen zeigte die Oxidase aus P. denitrificans für die Rückbindung eine Verteilung der Reaktionsraten. Ursache dafür ist ein sehr heterogenes Ensemble an Proteinen, das minimale strukturelle Unterschiede im Konformationsraum des Reaktionszentrums aufweist. Ein weiterer Aspekt der Arbeit war die Beobachtung von Absorptionsbanden der Hämpropionate an Cytochrome c Oxidase von Paracoccus denitrificans nach CO Rückbindung. Sowohl über 13C-isotopenmarkierte Hämpropionate als auch über ortsgerichtete Mutagenese in deren unmittelbarer Umgebung konnten definierte Banden-Zuordnungen im IR-Differenzspektrum erhalten werden. Experimente am Enzym mit Mutationen an der Stelle Asp 399 zeigten, daß die strukturellen Eigenschaften des Häm a3-CuB Zentrums im wesentlichen von dieser Veränderung nicht beeinflußt werden. Jedoch war die pH-Abhängigkeit der CO Konformere hier unterbunden, was auf deren Einfluß auf eine Protonierbarkeit im Wildtyp-Enzym hinweist. Rückschlüsse anhand der Mutante Asp399Asn zeigten (über den Verlust der pH-Abhängigkeit) ganz klar, daß alle unterschiedlichen CO-Konformere funktionell intakt sind. FT-IR Messungen an einem weiteren Enzym, der isolierten Cytochrom bd Oxidase aus E. coli, zeigten bei einer Untersuchung der CO Rückbindungs-Eigenschaften bei 84K die ausschließliche Rückbindung an das Häm d. der möglichen Sauerstoff-Bindungsstelle. Die Bindungsstelle an Häm b, die zu ca. 5% ebenfalls CO bindet, kann bei diesen Temperaturen nicht wiederbesetzt werden. Im typischen Spektralbereich von 1680 bis 1760 cm hoch minus 1 konnten eindeutig die Absorptionsbanden von Asparagin- oder Glutaminsäure-Seitenketten identifiziert werden. Über einen direkten Vergleich der Spektren, die über Redox-Reaktion und CO Rückbindung erhalten wurden, konnten diese Signale als klar in der direkten Umgebung des binuklearen Zentrums lokalisiert zugeordnet werden. Eine Rolle als vorübergehender Protonen-Akzeptor/Donor auf dem Weg zur Sauerstoff-Bindungsstelle ist naheliegend.
Es wird eine massenspektrometrische Analysenmethode für Germanium angegeben, die den quantitativen Nachweis einiger Elemente in Germanium bis zu Relativkonzentrationen von 10-5—10-6 gestattet. Diese Methode wurde auf die Messung der Verteilungskoeffizienten von B und In in Ge angewandt. Die Analysen wurden an dem mit Hilfe der Zonenschmelze1 angereicherten Ende eines Regulus durchgeführt.
Die massenspektrometrischen Analysen des Germaniumdampfes zeigten einen molekularen Ge-Anteil in der Dampfphase. Es wurden Cluster-Ionen bis zu Ge8 nachgewiesen. Auch bei Zinn und Silicium fand sich ein Cluster-Anteil in der Dampfphase.
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Entwicklung einer spektroskopischen Methode für die medizinische Diagnostik und zielt auf die Einführung neuer analytischer Methoden in die klinische Praxis, die eine höhere Qualität bei der Behandlung von Patienten sowie eine Kostensenkung versprechen. Es wird eine reagenzienfreie infrarotspektroskopische Messmethode vorgestellt, mit der die Konzentrationen bestimmter Inhaltsstoffe von Körper- und anderen Flüssigkeiten quantitativ bestimmt werden können. Dabei kommt das kommerzielle FTIR- (Fourier-Transform Infrarot-) Spektrometer ALPHA der Firma Bruker zum Einsatz, für das eine spezielle ATR- (Abgeschwächte Totalreflexion) Messzelle konstruiert wurde. Diese eignet sich sowohl für Durchflussmessungen bei Volumenströmen von bis zu 1 l/min als auch für diskrete Proben mit einem minimalen Volumen von 10 µl. Die Kombination aus Spektrometer und Messzelle stellt somit ein kompaktes Messgerät dar, das zur Steuerung und Auswertung lediglich einen Computer benötigt und dessen Stabilität ebenfalls Langzeitmessungen erlaubt. Es stellt damit eine Basis für ein neuartiges Medizingerät dar, das auch außerhalb der Laborumgebung und insbesondere in der klinischen Routine von ungeschultem Personal eingesetzt werden kann.
Die quantitative Auswertung der Spektren erfolgt mittels multivariater Kalibrierung und PLS (Partial Least Squares) Regression. Dabei werden für die unterschiedlichen Inhaltsstoffe entsprechende Kalibriermodelle verwendet, die aus einer Reihe sorgfältig ausgewählter Proben erstellt wurden. Die Auswahl bezieht sich dabei vor allem auf einen breiten Konzentrationsbereich und auf möglichst unabhängig voneinander schwankende Konzentrationswerte der Inhaltsstoffe. Es wurden daher sowohl Proben im physiologischen als auch im pathologischen Bereich verwendet. Da die Konzentrationswerte der Kalibrierproben bekannt sein müssen, wurden die Proben mittels konventioneller klinischer Methoden analysiert. Die Genauigkeit dieser Referenzanalytik begrenzt dabei die maximale Genauigkeit der vorgestellten Methode.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden Kalibriermodelle für die Inhaltsstoffe Glucose, Harnstoff, Creatinin und Lactat in der Waschlösung bei der Hämodialyse (Dialysat) sowie für die Inhaltsstoffe Glucose, Harnstoff, Cholesterol, Triacylglyceride, Albumin und Gesamtprotein in Vollblut und ebenso für Hämoglobin und Immunglobulin G in hämolysiertem Vollblut erstellt. Im Fall von Dialysat wurden hierfür sowohl künstlich erstellte sowie auch bei realen Dialysebehandlungen von Patienten entnommene Proben verwendet. Für Vollblut wurden bestehende Spektren an das neue Messgerät angepasst und durch Spektren neuer Blutproben erweitert. Die hiermit erreichte Genauigkeit und Präzision genügt in den meisten Fällen bereits klinischen Ansprüchen.
Für Dialysat wird gezeigt, dass mit dem vorgestellten Aufbau bereits kontinuierliche inline-Messungen direkt am Patienten möglich sind und gute Ergebnisse liefern. Dabei wurde sowohl auf eine einfache Anwendbarkeit während der Dialysebehandlung als auch auf eine einfache Bedienung mittels der vorgestellten Software geachtet. Das Gerät lässt sich somit problemlos in den klinischen Alltag integrieren und bietet aufgrund der Reagenzienfreiheit eine kostengünstige Methode zur kontinuierlichen und regelmäßigen Überwachung der Behandlungsverläufe.
Im Fall von Vollblut wird gezeigt, dass Messungen mit einer Probenmenge von 10 µl beispielsweise aus der Fingerbeere prinzipiell möglich sind und ebenfalls reproduzierbare Ergebnisse liefern. Damit steht eine präzise, einfache, kompakte und betriebskostengünstige Methode zur Verfügung, um in kurzer Zeit wichtige Blutparameter quantitativ bestimmen zu können.
Das kompakte und reagenzienfreie Messsystem erlaubt eine Vielzahl von Anwendungen, die insbesondere von den schnellen Analyseergebnissen und den geringen Verbrauchskosten profitieren. Beispielsweise beim Blutspendedienst, beim Hausarzt oder in Seniorenheimen kann die schnelle und einfache Ermittlung der hier untersuchten Blutparameter zur ersten Beurteilung des Patienten dienen und damit die Diagnose erleichtern. Der hohe Probendurchsatz und die vernachlässigbaren Betriebskosten führen in diesem Fall zu einer schnellen Amortisierung der Anschaffungskosten. Auch in Apotheken kann mit einem derartigen System ein erweiterter Service für Kunden angeboten werden.
Aufgrund des geringen Probenvolumens kommt das Messsystem ebenfalls für Anwendungen im Versuchstierbereich in Frage, beispielsweise für die Untersuchung von Mäuseblut in der German Mouse Clinic am Helmholtz Zentrum München. Die der Maus zu entnehmende Blutmenge und damit die Belastung des Tieres kann hierdurch erheblich reduziert werden.
Die Kompaktheit dieses universellen Systems erlaubt es weiterhin, eine Vielzahl anderer Flüssigkeiten zu untersuchen, die bereits erfolgreich infrarotspektroskopisch analysiert wurden. Dazu gehört unter anderem Urin, Bier und Wein.
In der Arbeit wird abschließend ebenfalls gezeigt, dass der Einsatz abstimmbarer Quantenkaskadenlaser zusammen mit der ATR-Technik prinzipiell die Möglichkeit eröffnet, die aufwändigen und teuren FTIR-Spektrometer zu ersetzen. Langfristig ist sowohl mit einer Verkleinerung des Aufbaus als auch mit einem Sinken des derzeit noch sehr hohen Anschaffungspreises zu rechnen. Der bereits verfügbare Abstimmbereich genügt zur Bestimmung der Glucosekonzentration. Eine Erweiterung, beispielsweise durch die Verwendung mehrerer Quantenkaskadenlaser mit unterschiedlichem Abstimmbereich, ermöglicht die Untersuchung weiterer Parameter.
In dieser Arbeit wurde zunächst schrittweise das Vorgehen beim Bau der TRD Prototypkammern , sowie die Maßnahmen zur Verbesserung der Kammerstabilität erklärt, um sicherzustellen, dass die erhobenen Messdaten zuverlässig sind. Es ist an dieser Stelle nochmals hervorzuheben, dass bereits kleine Veränderungen in der Bauweise einen großen Einfluss auf die Kammerstabilität haben.
Es wurde mit der Kammer 3 der Anodenstrom, die deponierte Photonenenergie und die Clusterrate gemessen. Anschließend wurden diese Daten ausgewertet und aus den Ergebnissen die Gasverstärkung berechnet. Die Auswertung bestätigt, dass die Kammer im Proportionalbereich betrieben wurde. Nach dem Vergleich der Gasverstärkungsfaktoren der Messung mit den simulierten Werten, zeigt sich dass die Messungen stärker als erwartet von den simulierten Werten abweichen.
Für weitere, genauere Aussagen wäre es interessant die Ergebnisse dieser Arbeit durch modifizierte Messungen zu uberprüfen. Dabei könnte der Einfluss verschiedener Gasdrucke innerhalb und außerhalb der Kammer sowie die Variation der Raumtemperatur auf die Gasverstärkung explizit untersucht werden. Außerdem wäre es von großem Interesse, Messungen mit verschiedenen Ar und CO2 und Xe und CO2 Mischverhältnissen durchzuführen, da der TRD im CBM Experiment mit Xe und CO2 betrieben werden soll, und der Gasverstärkungsfaktor ausschlaggebend für die angelegte Anodenspannung im laufenden Betrieb sein wird.
In dieser Arbeit wurde die Messung des Flusses von Protonen in Silber-Silber-Kollisionen bei 1:58 AGeV beschrieben. Dabei wurden drei verschiedene Flow Koeffzienten betrachtet, der gerichtete, der elliptische sowie der dreieckige Fluss.
Nachdem die Protonen zunächst anhand ihrer Masse identifziert wurden, wurde die Reaktionsebene rekonstruiert. Nachfolgend wurde das Vorgehen zur Bestimmmung der ersten drei Flow-Koeffzienten v1, v2 und v3 beschrieben. Diese wurden anschließend in Abhäangigkeit des Transversalimpulses und der Rapidität für vier Zentralitätsklassen im Bereich von 0 - 40% Zentralität dargestellt.
Da die Daten ebenfalls Silber-Kohlenstoff Reaktionen enthalten, weisen die Spektren eine Abweichung vom erwarteten Verlauf auf. Daher wurden diese Reaktionen anhand des in Abschnitt 3.1 beschriebenen Energieverhältnisses ERAT abgeschätzt und mit Hilfe eines Cut-Off Werts ausgeschlossen. Die daraus resultierenden Spektren konnten dadurch verbessert werden.
Im Fall der Gold-Gold Strahlzeit aus dem Jahr 2012 konnten neben Daten der hier diskutierten Flow-Koeffzienten v1, v2 und v3 ebenfalls Koeffzienten höherer Ordnung, v4 und v5, sowie Hinweise auf ein Auftreten von v6 gefunden werden.
Ähnliche Analysen könnten im Fall der Daten der Silber-Silber Kollisionen durchgeführt werden. Hier tritt zwar ein quantitativ kleinerer Fluss auf, da es sich bei den kollidierenden Nuklei um ein kleineres System handelt, jedoch treten im Vergleich zu Gold-Gold Kollisionen etwa zweifach so hohe Event-Raten auf. Somit kann mit der in dieser Arbeit beschriebenen Herangehensweise unter Verwendung der Daten der gesamten Strahlzeit untersucht werden, ob Hinweise auf Flow-Koeffzienten höherer Ordnung zu finden sind.
Außerdem sollte bei den bestehenden Ergebnissen eine Korrektur des Effekts der Occupancy des Detektors durchgeführt werden, da dieser wie in Abschnitt 3.2.1 beschrieben zu Verfälschungen des gemessenen Flusses führt. Dieser Effekt wird insbesondere im Fall des gerichteten Flusses v1 deutlich.
Des Weiteren ist eine Abschätzung der systematischen Fehler der Messungen erforderlich.
Dafür kann untersucht werden, welche Auswahlkriterien und Parameter die Messung beeinflussen, beispielsweise die Spurrekonstruktion und -selektion oder die Teilchenidentifikation. Unter Betrachtung der Auswirkungen auf die Ergebnisse der Flow-Koeffzienten kann die Analyse daraufhin mit Variationen dieser Werte durchgeführt werden. Somit kann der Bereich der systematischen Fehler abgeschätzt werden.
Die vorgestellte Arbeit beschreibt die Messung neutraler Pionen in pp-Kollisionen bei √s = 8 TeV. Die Messung kann als Referenz für Pb-Pb-Kollisionen dienen und somit dazu beitragen, die Eigenschaften des QGP zu untersuchen. Für die Messung werden Daten des ALICE-EMCal-Detektors verwendet, die 2012 gemessen wurden. Das EMCal kann die deponierte Energie und die Position von Photonen messen. Es fasst die deponierte Energie zu sogenannten Clustern zusammen. Durch die Kombination von Clustern aus derselben Kollision werden π0 rekonstruiert. Mithilfe des ITS wird der primäre Vertex bestimmt, um die Verteilung der Cluster-Paare als Funktion von minv und pT anzugeben. Die potentiellen π0 werden anschließend in pT-Bereiche eingeteilt. Durch die mixed Event Methode wird der unkorrelierte Untergrund abgezogen. Das im Folgenden extrahierte π0-Signal wird parametrisiert, um die Position des peaks zu bestimmen. Ausgehend von der Parametrisierung wird der korrelierte Untergrund subtrahiert und das Signal in einem definierten Bereich um die peak-Position integriert. Man erhält ein pT abhängiges Spektrum. Das Spektrum wird sowohl für die gemessenen Daten als auch für simulierte Daten berechnet. Durch die Simulation wird eine Korrektur des Spektrums hinsichtlich der Akzeptanz des Detektors und Effizienz der Analyse-Methoden ermöglicht. Das korrigierte Spektrum wird für die Standardanalyse sowie für systematische Variationen berechnet. Aufgrund von resultierenden Unterschieden kann eine systematische Unsicherheit für das Ergebnis abgeschätzt werden.
Ergebnis dieser Arbeit ist der Lorentz-invariante Yield (vgl. Abbildung 23) als Funktion von pT. Das Raw Yield wurde dazu mithilfe von Simulationen korrigiert und systematische Fehler wurden abgeschätzt.
Die Messung kann mit anderen π0 Analysen verglichen werden. Für π0 Analysen können neben dem EMCal auch weitere Detektoren verwendet werden. Eine dieser Analysen verwendet eine Rekonstruktion der π0 durch konvertierte Photonen, die sogenannte Photon-Conversion-Method (PCM). Außerdem sind Analysen mit dem PHOS Kalorimeter und hybride Methoden möglich, beispielsweise PCM-EMCal.
Im Weltall existieren hunderte sehr helle Objekte, die eine hohe konstante Leuchtkraft im Wellenlängenbereich von Gammastrahlung besitzen. Die konstante Leuchtkraft mancher dieser Objekte wird in regelmäßigen Abständen von starken Ausbrüchen, den sogenannten X-Ray-Bursts, unterbrochen. Hauptenergiequelle dieser X-RayBursts ist der „rapid-proton-capture“-Prozess (rp-Prozess). Dieser zeichnet sich durch eine Abfolge von (p,γ)-Reaktionen und β+-Zerfällen aus, die die charakteristischen Lichtkurven produzieren. Für viele am Prozess beteiligte Reaktionen ist der Q-Wert sehr klein, wodurch die Rate der einzelnen Reaktionen von den resonanten Einfängen in die ungebundenen Zustände dominiert wird. Die Unsicherheiten in der Beschreibung der Lichtkurve sind derzeit aufgrund fehlender kernphysikalischer Informationen von vielen am Prozess beteiligten Isotopen sehr groß. Sensitivitätsstudien zeigen, dass dabei die Unsicherheiten der 23Al(p,γ)24Si-Reaktion eine der größten Auswirkungen auf die Lichtkurve hat. Diese werden durch ungenaue und widersprüchliche Informationen zu den ungebundenen Zuständen im kurzlebigen 24Si hervorgerufen.
Um Informationen über die Kernstruktur von 24Si zu erhalten, wurde am National Superconducting Cyclotron Laboratory (NSCL), Michigan, USA, die 23Al(d,n)24Si Transferreaktion untersucht. Der in dieser Form erstmals umgesetzte Versuchsaufbau bestand aus einem Gammadetektor zur Messung der Übergangsenergien des produzierten 24Si, einem Neutronendetektor zur Messung der Winkelverteilung der emittierten Neutronen und einem Massensprektrometer zur Identifikation des produzierten Isotops. Mit diesem Aufbau, der eine Detektion der kompletten Kinematik der (d,nγ)-Reaktion ermöglichte, konnten folgende Erkentnisse gewonnen werden:
Aus der Energie der nachgewiesenen Gammas konnten die Übergänge zwischen den Kernniveaus von 24Si bestimmt und daraus die Energien der einzelnen Zustände ermittelt werden. Dabei konnte neben dem bereits bekannten gebundenen 2+-Zustand (in dieser Arbeit gemessen bei 1874 ± 2,9keV) und dem ungebundenen 2+-Zustand (3448,8 ± 4,6keV), erstmals ein weiterer ungebundener (4+,0+)-Zustand bei 3470,6 ± 6,2 keV beobachtet werden. Zusätzlich konnte die Diskrepanz, die bezüglich der Energie des ungebundenen 2+-Zustands aufgrund früherer Messungen bestand, beseitigt und die Energieunsicherheit reduziert werden.
Aus der Anzahl der nachgewiesenen Gammas konnten ebenfalls die (d,n)-Wirkungsquerschnitte in die einzelnen Zustände von 24Si bestimmt werden. Unter Verwendung der Ergebnisse von DWBA-Rechnungen konnte mithilfe dieser die spektroskopischen Faktoren berechnet werden. Für die angeregten Zustände musste dabei zwischen verschiedenen Drehimpulsüberträgen unterschieden werden. Mittels der Winkelverteilung der nachgewiesenen Neutronen konnte gezeigt werden, dass die Gewichtung anhand der theoretischen spektroskopischen Faktoren zur Berechnung der Anteile des jeweiligen Drehimpulsübertrags am gesamten Wirkungsquerschnitt für den entsprechenden Zustand gute Ergebnisse liefert. Für eine quantitative Bestimmung der spektroskopischen Faktoren der Zustände anhand der Neutronenwinkelverteilungen in 24Si war allerdings die Statistik zu gering. Für den Fall der deutlich häufiger beobachteten 22Mg(d,n)23Al-Reaktion konnte hingegen ein spektroskopischer Faktor für den 23Al-Grundzustand von 0,29 ± 0,04 bestimmt werden. Abschließend wurden die Auswirkungen der gewonnenen Erkenntnisse zur Kernstruktur von 24Si auf die Rate der 23Al(p,γ)-Reaktion untersucht. Dabei konnte aufgrund der besseren Energiebestimmung zum einen die Diskrepanz zwischen den Raten die auf Grundlage der beiden früheren Untersuchungen berechnet wurden und bis zu einem Faktor von 20 voneinander abweichen, beseitigt werden. Zum anderen konnte aufgrund der kleineren Unsicherheit in der Energiebestimmung der Fehlerbereich der Rate verkleinert werden. Die Untersuchungen zeigen, dass die Unsicherheit in der neuen Rate von der Ungenauigkeit der Massenbestimmung der beiden beteiligten Isotope und damit dem Q-Wert der Reaktion dominiert wird. Durch eine bessere Bestimmung des Q-Werts könnte die Unsicherheit in der Rate aufgrund der neuen experimentellen Ergebnisse auf ein Zehntel gesenkt werden.
Im Rahmen der Bachelorarbeit wurden verschiedene Messungen am CH-Modell des Protonen - Linearbeschleunigers für FAIR durchgeführt.
Zu Beginn wurde die Wirkung der Tuner auf das elektrische Feld im Resonator und die Frequenz untersucht. Aus den systematischen Messungen konnte man feststellen, wie die Tuner das elektrische Feld beeinflussen. Außerdem konnte man sehen, dass die Tuner zu einer Erhöhung der Frequenz führen, was auch durch den theoretischen Hintergrund erwartet wurde. Aus den so gewonnenen Erkenntnissen konnte nun versucht werden, die Spaltspannungen an eine Vorgabe aus LORASR anzupassen. Dies nahm den Hauptteil der Bachelorarbeit ein. Die Anpassung konnte durch Variation der Tuner und der Spaltlängen erreicht werden. Die Abweichungen zur LORASR - Vorgabe lagen alle, bis auf einen Wert, im vorgegebenen Bereich. Allerdings waren die Messungen nicht perfekt reproduzierbar, da es bei der Störkörpermessung zu Fehlern kam. Der Motor, der den Störkörper durch die CH-Struktur ziehen sollte, war in diesem Zeitraum defekt, wodurch sich die gemessenen Spaltspannungen etwas veränderten.
Weiterhin wurde noch eine Sensibilitätsuntersuchung bei Erwärmung des Niederenergieteils des Resonators und eine Modenuntersuchung durchgeführt.
Durch die Erwärmung des Niederenergieteils konnte man sehen, dass das Feld im Inneren des Resonators auf Temperaturunterschiede reagiert. Dies hat aber keinen Einfluss auf die Betriebsfähigkeit des Resonators, da die zu erwartenden Einflüsse auf den Resonator im Betrieb sehr gering sind. Die Modenuntersuchung hat die vorherigen Annahmen bestätigt. Die Hochfrequenzleistung wird über die Linse hinweg störungsfrei weitergegeben und die ersten 4 Moden schwingen alle in dem Modell an und sind messbar, wenn man außen in den Tanks einkoppelt.
Im Jahre 1871 wurde durch den Naturwissenschaftlichen Verein Osnabrück (gegründet 1870) eine meteorologische Station eingerichtet. Sie hatte ihren Standort am Sommerhaus des damaligen Obergerichtsrats JOHANN-VOLLRATH KETTLER,Osnabrück, Ziegelstraße 7. KETTLER hat 1872 im 1. Jahresbericht des . Naturwissenschaftlichen Vereins über die "Entstehung, Einrichtung und die ersten Ergebnisse" berichtet. Dieser Bericht ist hier wiedergegeben, legt er uns dar, daß alle Messungen exakt und gewissenhaft durchgeführt wurden.
In dieser Bachelorarbeit werden verschiedene Methoden zur Bestimmung der Betriebsfrequenz von CH-Kavitäten untersucht. Aufgrund der geometrisch komplexen Form der Beschleunigungsstruktur, können die Eigenfrequenzen nicht mithilfe von analytischen Methoden bestimmt werden. Üblicherweise werden die Eigenfrequenzen, ihre Ladungsund Stromdichten, sowie die elektromagnetischen Felder über numerische Methoden der Computational Electromagnetics (CEM) ermittelt. Die CEM ist eine junge Disziplin, deren Performanz und Anwendungsgebiete in den letzten 20 Jahren rapide gewachsen sind. Hauptverantwortlich hierfür ist zum einen das exponentielle Wachstum der Rechenleitung bei gleichbleibenden Kosten, zum anderen die Entwicklung und Verbesserung der Algorithmen. Bis zum Ende des letzten Jahrhunderts wurden elektronische Komponenten hauptsächlich dadurch entwickelt, indem Prototypen angefertigt und analysiert wurden. Diese zeitaufwendige und kostspielige Herangehensweise ist heutzutage nahezu vollständig durch CEM-Simulationen ersetzt worden. Die Hauptmethoden der CEM sind die Finite-Differenzen-Methode (FDM), die Momenten-Methode (MoM) und die Finite-Elemente-Methode (FEM). Für die Bestimmung der Eigenwerte und Eigenvektoren der Beschleunigungsstrukturen eignet sich aufgrund der Stabilität von diesen Dreien am besten die Methode der finiten Elemente. Da die FEM ein rechen- und speicherintensives Verfahren ist, wurde in dieser Arbeit nach einer schnelleren Methode gesucht, um die Betriebsfrequenz von CH-Kavitäten zu bestimmen. Hierfür wurden 84 CH-Kavitäten mithilfe von CST Studio Suite erstellt und simuliert. Es handelt sich hierbei um vier Grundtypen, drei wurden bei einer fixierten Sollfrequenz von 300 MHz konstruiert; die Sollfrequenz des vierten Grundtyps betrug 175 MHz. Die Teilchengeschwindigkeit wurde jeweils in 0,01er-Schrtitten von 0,05 c bis 0,25 c variiert. Aus den Untersuchungen der EM-Felder wurde anschließend ein semi-analytisches Modell entwickelt, das aufgrund der Geometrie der CH-Kavität die Betriebsfrequenz liefern soll.
Das Ziel der vorliegenden Arbeit war, die systematischen Anfangsverluste im SIS18 zu minimieren. Das SIS18 soll als Injektor für das SIS100 in der neuen geplanten FAIR-Anlage eingesetzt werden und dafür die Strahlintensität erhöht werden. Eine wesentliche Rolle spielen das dynamische Vakuum im SIS18 und die anfänglichen Strahlverluste, verursacht durch Multiturn-Injektions- (MTI) oder HF-Einfangsverluste. Um den dynamischen Restgasdruck im SIS18 zu stabilisieren, müssen diese systematischen Anfangsverluste minimiert werden. Strahlteilchen, welche auf der Vakuumkammerwand verloren gehen, führen durch ionenstimulierte Desorption zu einem lokalen Druckanstieg. Dies wiederum erhöht die Wahrscheinlichkeit für Stöße zwischen Restgasteilchen und Strahlionen, wodurch diese umgeladen werden können und nach einem dispersiven Element (Dipol) auf der Vakuumkammer verloren gehen. Dies produziert einen weiteren lokalen Druckanstieg und verursacht eine massive Erhöhung der Umladungsraten. Eine Möglichkeit, die anfänglichen Verluste zu minimieren bzw. zu kontrollieren, ist die MTI-Verluste auf den Transferkanal (TK) zu verlagern, da dort ein Druckanstieg den umlaufenden Strahl im SIS18 nicht stört. Im Transferkanal werden die Strahlränder mit Hilfe von Schlitzen beschnitten und somit eine scharf definierte Phasenraumfläche erzeugt. ...
Am Teilchenbeschleuniger in Darmstadt werden die extremen Bedingungen unseres Universums im Labor erforscht. Dabei gelang es den Physikerinnen und Physikern, eine Technologie zu entwickeln, die Energie zur Teilchenbeschleunigung wiederverwendet und einspart. Der Teilchenbeschleuniger ist eingebunden in das Clusterprojekt ELEMENTS, das gemeinsam von der Goethe-Universität Frankfurt und der TU Darmstadt geleitet wird.
In dieser Arbeit wurde der mittlere Transversalimpuls 〈pT〉 für nicht identifizierte, geladene Hadronen in pp und Pb–Pb Kollisionen bestimmt. Dazu wurden die pT -Spektren mit verschiedenen Funktionen bis pT = 0 extrapoliert. Die 〈pT〉 -Abhängigkeit wurde sowohl für die Anzahl der gemessen Teilchen nacc , als auch für die Anzahl der geladene Spuren nch gezeigt. Im Rahmen der Zentralitätsabhängigkeit wurde für periphere Ereignisse (70% bis 80 %) 〈pT〉 = 550, 1MeV/c gemessen. Der mittlere Transversalimpuls steigt bis auf 〈pT〉 = 628, 9MeV/c für Zentralitäten von 5% - 20% und verringert sich dann auf 〈pT〉 = 626, 8MeV/c für die zentralsten Kollisionen (0% - 5%) ab. Der Vergleich zu pp und Pb–Pb Kollisionen zeigte Gemeinsamkeiten für niedrige Multiplizitäten und ein sich unterscheidendes Verhalten für höhere Multiplizitäten.
Neben der Bestimmung der systematischen Unsicherheiten ist ein nächster Schritt die Unterscheidung zwischen hadronischer und elektromagnetischer Wechselwirkung für geringe Multiplizitäten in Pb–Pb Kollisionen. Eine Möglichkeit zur Unterscheidung wurde bereits mit Hilfe des ZDC gezeigt [Opp11]. Ebenfalls die Unterschiede zwischen pp und Pb–Pb betrifft eine Untersuchung der 〈pT〉 -Entwicklung für Jets und den sie umgebenden Hintergrund.
Eine allgemeine Erweiterung der Analyse stellt die Untersuchung von 〈pT〉 für identifizierte Teilchen da. Diese Analyse würde vor allem die besonderen PID Fähigkeiten von ALICE nutzen und könnte die schon beobachteten Unterschiede der NA49 Kollaboration[NA499] bei höheren Energien untersuchen
Diese Arbeit befasst sich mit der Analyse der ersten Proton-Proton-Kollisionen, die mit dem ALICE-Experiment am LHC gemessen wurden. Der Schwerpunkt der Arbeit liegt dabei auf der Analyse des mittleren Transversalimpulses, einer Messgröße, mit der sich die Transversalimpulsspektren geladener, nichtidentifizierter Teilchen charakterisieren lassen. ALICE misst bei sqrt(s) = 900 GeV einen mittleren Transversalimpuls von
<pT> iINEL = 0;483 +/- 0;001(stat.) +/- 0;007(sys.) GeV=c (6.1)
<pT >NSD = 0;489 +/- 0;001(stat.) +/- 0;007(sys.) GeV=c (6.2)
Im Vergleich mit den Messungen anderer Experimente bei gleichem p s misst ALICE einen etwas höheren mittleren Transversalimpuls.
Neben der Analyse des mittleren Transversalimpulses des inklusiven Spektrums wird auch die Analyse als Funktion der Multiplizität erläutert. Mit der skalierten Multiplizität z = nacc= hnacci können die mit ALICE gemessenen Werte mit den Messungen von UA1 verglichen werden. Für z > 1 stimmen die Daten innerhalb der Fehler überein, für z < 1 divergieren die Daten von ALICE und UA1. Im weiteren Verlauf werden zwei Methoden vorgestellt, mit denen ein Übergang von der gemessenen Multiplizität zu einer korrigierten Multiplizität vorgenommen werden kann. Beide Methoden basieren auf einer mit PYTHIA generierten Korrelationsmatrix, die den Zusammenhang zwischen der generierten Multiplizitätsverteilung und der rekonstruierten Multiplizitätsverteilung enthält. Bei der einen Methode (A) werden die gemessenen Daten mit der Korrelationsmatrix gewichtet auf die generierte Multiplizität übertragen. Für die andere Methode (B) wird die Matrix zunächst entfaltet, um dann mit der entfalteten Multiplizitätsverteilung eine neue Matrix zu generieren. Mit dieser neuen Matrix wird dann jeder gemessen Multiplizitätsklasse eine wahrscheinlichste wahre Multiplizität zugewiesen. Die Ergebnisse beider Methoden sind vergleichbar. Für die weitere Analyse wird jedoch Methode A verwendet, da die Zuordnung in Methode B nicht eindeutig ist. Die mit dieser Methode analysierten Daten werden dann mit verschiedenen Simulationspaketen verglichen. Dabei stellt sich heraus, dass der PYTHIA-Tune Perugia0 die Daten am besten, jedoch nicht exakt, beschreibt. Mit den gemessenen Daten lassen sich die Modelle weiter optimieren, um eine Vorhersage bei höheren Strahlenergien machen zu können...
Im Rahmen dieser Arbeit wird ein Gammaspektroskopie-Aufbau unter Verwendung eines HPGe-Clover-Detektors zur Nutzung in Aktivierungsexperimenten charakterisiert und untersucht. Die für präzise Aktivitätsmessungen nach einer Aktivierung nötigen Effizienzen werden mit Hilfe der Eichquellen 60Co und 22Na unter Nutzung verschiedener Modi des Clover-Detektors abstandsabhängig errechnet. „Listmode“-Daten ermöglichen dabei eine „offline“-Verarbeitung. Begleitet werden die Messungen von aufwändigen Monte-Carlo-Simulationen in Geant4. Parallele Auswertungsmethoden erlauben einen genauen Vergleich zwischen simulierten und experimentellen Ergebnissen.
Chiralität ist in der belebten Natur ein omnipräsentes Phänomen und beschreibt die Symmetrieeigenschaft eines Objektes, dass dieses von seinem Spiegelbild unterscheidbar ist. Die bisherigen Untersuchungen der Wechselwirkung zwischen chiralen Molekülen und Licht fokussieren sich auf das Regime der Ein- und Multiphoton-Ionisation und wird mit dieser Arbeit um Untersuchungen im Starkfeldregime erweitert. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Experimente an einzelnen chiralen Molekülen in starken Laserfeldern vorbereitet, durchgeführt, analysiert und alle geladenen Fragmente in Koinzidenz untersucht.
Die Präsentation der Ergebnisse orientierte sich an der Reihenfolge, in der auch die Datenauswertung von Vielteilchenaufbrüchen vonstattengeht: Zunächst wurde der Dichroismus in den Photoionen (PICD) auf chirale Signale in integraler differentieller Form untersucht, dann wurde die Asymmetrien in den Elektronenverteilungen vorgestellt und abschließend die Zusammenhänge zwischen den Ionen- und Elektronenverteilungen aufgezeigt.
Kapitel 6 untersuchte die (differentielle) Ionisations- und Fragmentationswahrscheinlichkeit von verschiedenen chiralen Molekülen. Die in Kapitel 6.1 präsentierten Daten verknüpften erstmals den bereits in der Literatur diskutierten Zirkulardichroismus in den Zählraten von Photoionen (PICD) mit dem signalstärkeren differentiellen PICD in der Einfachionisation von Methyloxiran. Dissoziiert das Molekül nach der Ionisation rasch genug, gewährt der Impulsvektor des geladenen Fragments Zugang zu einer Fragmentationsachse. Durch die Auflösung nach einer Molekülachse ist der beobachtete PICD fast eine Größenordnung stärker, als der über alle Raumrichtungen integrierte.
In steigender Komplexität wurde in Kapitel 6.2 eine Fragmentation in vier Teilchen von Molekülen aus einem racemischen Gemisch von CHBrClF untersucht. Über die Auswertung eines Spatproduktes aus den Impulsvektoren konnte für jedes Molekül dessen Händigkeit bestimmt und der vollständig differentielle PICD untersucht werden. Durch das Festhalten einer Fragmentationsachse (analog zu Kapitel 6.1) konnten um einen Faktor vier stärkere PICD-Signale und durch das Auflösen nach der vollständigen Molekülorientierung die Signalstärke des PICD um einen Faktor von etwa 16 in den Bereich einiger Prozente gebracht werden. Leider übersteigt die theoretische Beschreibung dieses Prozesses den aktuellen Stand der Forschung weit. Daher kann nicht ausgeschlossen werden, dass nicht ein Beitrag zur PICD-Signalverstärkung auch aus der Dynamik der sequentiellen vielfachen Ionisation stammt.
Die untersuchte Reaktion in Kapitel 6.3 war der Fünf-Teilchenaufbruch der achiralen Ameisensäure. In der Messung aller ionischen Fragmente konnten analog zu dem vorherigen Kapitel die internen Koordinaten sowie die Orientierung des Moleküls ermittelt werden. Tatsächlich wurde von einer chiralen Fragmentation der achiralen Ameisensäure berichtet. Welches Enantiomer in der Fragmentation beobachtet wird, hängt maßgeblich von der Molekülorientierung relativ zum ionisierenden Laserpuls ab. Diese Erkenntnis könnte zu neuen Ansätzen für Laserkatalysierte enantioselektive Reaktionen führen. Darüber hinaus konnte gezeigt werden, dass die beobachtete Händigkeit des Moleküls nicht nur von seiner Orientierung, sondern auch von der Helizität des ionisierenden Laserpulses abhängt. Dieser differentielle PICD an der Ameisensäure zeigte sich neben einer sehr großen Signalstärke von über 20 % auch als sensitive Probe für die molekulare Struktur.
In Kapitel 7 wurden die Untersuchungen an den 3-dimensionalen Impulsverteilungen der Photoelektronen vorgestellt. Zunächst wird hierzu auf die allgemeine Form des Dichroismus in den Photoelektronen (PECD) im Starkfeldregime eingegangen und die vorherrschenden Symmetrien des Ionisationsregimes herausgearbeitet (Kapitel 7.1). Mit leicht steigender Komplexität konnte eine klare Verbindung zwischen der Asymmetrie in der Elektronenverteilung und dem Schicksal des zurückbleibenden molekularen Ions anhand der Einfachionisation von Methyloxiran herausgearbeitet werden (Kapitel 7.2). Dies hat eine wichtige Auswirkung auf die Nutzbarkeit des PECD im Starkfeldregime als Analysemethode für Chemie und Pharmazie: Der über alle Fragmentationskanäle integrierte PECD ist sensitiv auf die Gewichtung der Fragmente und damit auch auf beispielsweise die maximale Laserintensität. Die Daten legen nahe, dass die Abhängigkeit des PECD von dem Fragmentationskanal auf die unterschiedliche Auswahl von Subensembles molekularer Orientierungen zurückzuführen ist.
Bei Verwendung von elliptisch polarisiertem Licht treten gegenüber der zirkularen Polarisation eine Reihe neuer Effekte auf (Kapitel 7.3). Zunächst zeigt der PECD auch im Starkfeldregime eine nicht lineare Sensitivität auf den Polarisationszustand, welche sich auch als Funktion des Elektronentransversalimpulses und dem Fragmentationskanal ändert. Somit ist die Verwendung von elliptisch polarisiertem Licht bestens für die chirale Erkennung geeignet, wie inzwischen auch in der Literatur bestätigt wurde. Darüber hinaus führt die gebrochene Rotationssymmetrie bei elliptisch polarisiertem Licht zu einer Elektronenimpulsverteilung, welche selbst chiral ist: Der PECD variiert je nach Winkel φ in der Polarisationsebene, wobei die Extrema des PECD nicht mit den Maxima der Zählraten übereinstimmen. Als neue chirale Beobachtungsgröße konnten wir eine enantiosensitive und vorwärts-/rückwärtsasymmetrische Rotation der Zählratenmaxima einführen. Als abgeleitete Größe aus derselben drei-dimensionalen Elektronenverteilung ist diese Beobachtungsgröße jedoch untrennbar verknüpft mit dem ϕ-abhängigen PECD.
Kapitel 8 verknüpfte das (partielle) Wissen um die molekulare Orientierung und den PICD mit den Asymmetrien der Elektronenverteilung für die Messung der fünffach-Ionisation von Ameisensäure (Kapitel 8.1), der vierfach-Ionisation von CHBrClF (Kapitel 8.2) und der Einfachionisation von Methyloxiran (Kapitel 8.3). Im Datensatz der Ameisensäure und dem des CHBrClF zeigte die molekulare Orientierung einen größeren Einfluss auf die Asymmetrie in der Elektronenverteilung als das Enantiomer oder die Helizität des Lichtes. Diese Verknüpfung zwischen Molekülorientierung und Elektronenasymmetrie überträgt die Asymmetrien des PICD auf die Elektronenverteilung. Die Messung an Methyloxiran relativiert diesen Zusammenhang jedoch in dem dieser in dieser Stärke nur bei manchen Fragmentationskanälen auftritt. Offenbar ist die Übertragung der Asymmetrie der differentiellen Ionisationswahrscheinlichkeit nur einer der Mechanismen, welcher zu Elektronasymmetrien im Starkfeldregime führt.
Mit einem COLTRIMS Reaktions-Mikroskop wurde die Doppelionisation von Argon durch Laserpulse gemessen, um die Energiequantisierung im Allgemeinen und den Recollision Mechanismus zu untersuchen. Mit der Abhängigkeit der Doppelionisationsrate von der Elliptizität des Lichts liegt ein starker Hinweis auf ein Modell vor, welches Rescattering beinhaltet. Außerdem ist durch die Messung der Doppelionisationsrate gewährleistet, dass in einem Intensitätsintervall gemessen wurde, welches der nicht-sequentiellen Doppelionisation zugeschrieben wird.
Recollision-Ionization scheint für die in einem bestimmten Intensitätsintervall beobachtete erhöhte Doppelionisation verantwortlich zu sein. Das sollte zu ATI-Peaks in der Summenenergie der ausgelösten Elektronen führen. Diese werden in der vorliegenden Arbeit erstmalig beobachtet. Außerdem sind nicht erwartete ATI-Peaks im Energiespektrum der einzelnen Elektronen sichtbar, welche der direkten Stoßionisation widersprechen.
Dadurch liegt der Schluss nahe, dass der Hauptmechanismus der Doppelionisation in diesem Intensitätsbereich ein anderer Effekt ist: RESI (Recollision Excitation and Subsequent Ionization). Hierbei wird zunächst das zweite Elektron beim Stoß mit dem ersten angeregt. Das erste Elektron bleibt im Kontinuum und wird durch den Laser beschleunigt. Beim nächsten Feldmaximum wird das angeregte Elektron tunnelionisiert, wodurch ebenfalls ATI-Peaks im Energiespektrum dieses Elektrons erzeugt werden.
Als mögliche Zwischenzustände werden 3s23p4(1D)4s (2D) und 3s23p4(1D)3d (2P) identifiziert, die zu dem beobachteten angeregten Endzustand 3s23p4(1D) führen.
Die vorliegende Arbeit beschreibt die Erzeugung und Charakterisierung verschiedenartiger piezoresistiver Dünnschichten für die Druck- und Dehnungssensorik bei hohen Temperaturen, die mittels Sputterdeposition abgeschieden werden:
- metallische Schichten aus Chrom mit Verunreinigungen aus Sauerstoff, Stickstoff oder Platin,
- granulare Keramik-Metall-Schichten (Cermets), mit Platin oder Nickel als Metallkomponente und Aluminiumoxid (Al2O3) oder Bornitrid (BN) als Keramikkomponente.
Beide Schichttypen können mit geeigneten Beschichtungsparametern erhebliche piezoresistive Effekte aufweisen, also einen Widerstands-Dehnungs-Effekt, der den von typischen Metallschichten um ein Mehrfaches übersteigt. Der Effekt wird quantifiziert durch den k-Faktor, der die relative Änderung des Widerstands R auf die relative Änderung der Länge l, d.h. die Dehnung ε=Δl/l, bezieht: k=ΔR/(R ε).
In Beschichtungsreihen werden die Schichtzusammensetzung und die Depositionsbedingungen variiert und die Auswirkungen auf den elektrischen Widerstand, dessen Temperaturkoeffizienten (TKR), sowie den k-Faktor untersucht. Die k-Faktoren der chrombasierten Schichten liegen bei 10 bis 20 mit um null einstellbarem TKR. Die Cermet-Schichten erreichen je nach Material k-Faktoren von 7 bis über 70 mit meist stark negativen TKR von mehreren -0,1 %/K.
Die Chrom- und Chrom-Stickstoff-Schichten erweisen sich als geeignete Sensorschichten für Membran-Drucksensoren. Daher wird eine Reihe von Sensoren mit Wheatstone-Messbrücken erzeugt und charakterisiert. Sie zeigen den hohen k-Faktoren entsprechende hohe Signalspannen. Die guten Sensoreigenschaften bleiben auch bei hohen Temperaturen bis 230 °C erhalten.
Nach den ersten Untersuchungen bei Dehnungen bis maximal 0,1 % wird zusätzlich das Verhalten der Schichten bei höheren Dehnungen bis 1,4 % untersucht. Es zeigt sich vorwiegend ein lineares Widerstands-Dehnungs-Verhalten. Die Leiterbahnen der spröden chrombasierten Schichten werden bei Dehnungen um 0,7 % jedoch durch Risse zerstört, die sich von den Rändern der Schicht her ausbreiten.
Die Platin-Aluminiumoxid-Schicht zeigt einen enorm großen, nichtlinearen Widerstands-Dehnungs-Effekt, der auf Risse zurückgeführt werden kann, die sich nach einigen Belastungszyklen reproduzierbar öffnen und schließen.
Tieftemperaturmessungen von 2 bis 300 K zeigen Widerstandsminima der Chrom-Stickstoff-Schichten; Magnetwiderstandsmessungen deuten jedoch nicht auf den Kondo-Effekt hin.
Die Cermet-Schichten zeigen thermisch aktivierte Leitfähigkeit.
Ausgewählte Schichten werden bei Temperaturen bis 420 °C (693 K) charakterisiert. Die chrombasierten Schichten haben bei hohen Temperaturen stabile Widerstände, zeigen jedoch stark nichtlineare Temperaturverläufe von Widerstand und k-Faktor. Oberhalb einer gewissen Temperatur verschwindet der piezoresistive Effekt, kehrt jedoch beim Abkühlen zurück. Die Verläufe lassen sich durch die Schichtzusammensetzung und auch durch Temperaturbehandlungen modifizieren.
Die Platin-Aluminiumoxid-Schicht ist ebenfalls temperaturstabil und zeigt geringe Änderungen des k-Faktors im Temperaturverlauf. Platin-Bornitrid zeigt große, reversible Widerstandsänderungen bei höheren Temperaturen, die auf mögliche Gaseinlagerungen hindeuten.
Aus den experimentellen Ergebnissen lassen sich die Ursachen der Piezoresistivität ableiten: Die chrombasierten Schichten bilden, wie in der Literatur vielfach beschrieben, unterhalb einer Ordnungstemperatur einen Spindichtewellen-Antiferromagnetismus aus. Dieser Zustand führt zu einem zusätzlichen Widerstandsbeitrag, der die beschriebenen Nichtlinearitäten der Widerstands-Temperatur-Verläufe verursacht und zudem empfindlich auf mechanische Dehnung reagiert und so zu erhöhten k-Faktoren führt.
Die Piezoresistivität der Cermet-Schichten resultiert aus der granularen Struktur, in der Ladungsträger zwischen Metallpartikeln tunneln. Mit exponentiell vom Partikelabstand abhängigen Widerständen der Tunnelübergänge resultieren hohe k-Faktoren. Mithilfe von Modellbetrachtungen, in denen Gleichungen für Tunnelwiderstände auf granulare Systeme angewendet werden, werden die experimentellen Ergebnisse diskutiert. Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass sich die Eigenschaften der Keramik vorrangig auf den Betrag der k-Faktoren auswirken und die Eigenschaften des Metalls vor allem den TKR beeinflussen.
In der Atom- und Molekülphysik werden häufig Multichannelplate Detektoren mit Delay-Line-Auslese eingesetzt. Um eine große Präzision und eine hohe Reaktionsrate zu erhalten, ist es wichtig, dass alle Daten genau analysiert werden können. Die aktuelle Methode der Datenanalyse stößt dabei auf Probleme, wenn mehrere Teilchen kurz hintereinander auf den Detektor treffen. In dieser Arbeit wird versucht, ein neuronales Netz so zu trainieren, dass es eine bessere Datenanalyse liefert. Hierzu wird im ersten Kapitel der Detektoraufbau beschrieben, um zu verstehen, woher die einzelnen Signale kommen und wie sie zu interpretieren sind. Im zweiten Kapitel wird dann die Theorie vorgestellt, auf der neuronale Netze basieren. Das dritte Kapitel gibt einen kurzen Überblick über die benutzte Technik. Im vierten und fünften Kapitel werden die Ergebnisse dieser Arbeit vorgestellt. Im abschließenden sechsten Kapitel werden die Ergebnisse zusammengefasst und ein Ausblick auf weitere mögliche Projekte gegeben.