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Rebecca Martina Kohl

• Eisbildende Prozesse sind für die Wolkenbildung von großer Bedeutung und haben erhebliche Auswirkungen auf das Wetter und Klima der Erde, indem sie den Strahlungsantrieb und die Niederschlagsbildung beeinflussen. In den mittleren Breiten entsteht der meiste Niederschlag in sogenannten Mischphasenwolken (MPC), welche sowohl aus unterkühlten Wolkentröpfchen als auch aus Eiskristallen bestehen. Bei Temperaturen zwischen 0°C und -38°C erfolgt die Bildung von Eiskristallen in MPC in Gegenwart von Aerosolpartikeln, die als sogenannte Eiskeime (INP) die Fähigkeit besitzen, auf ihrer Oberfläche Eis zu nukleieren. Trotz der großen wissenschaftlichen Fortschritte in den letzten Jahrzehnten, weist der heterogene Eisbildungsprozess, als einer der wichtigsten in der Atmosphäre auftretenden Aerosol-Wolken-Wechselwirkungsprozesse, immer noch große Unsicherheiten auf. Um zukünftige Klimavorhersagen und -projektionen in Modellen besser abbilden zu können, ist es somit notwendig den Wissensgrad der räumlichen und zeitlichen Heterogenität von INP in Bezug auf Herkunft, Anzahl und Zusammensetzung zu erhöhen. Im Zentrum dieser Arbeit steht der Eiskeimzähler FINCH (Fast Ice Nucleus Chamber), der für Labor- und Feldexperimente von der Johann Wolfgang Goethe-Universität in Frankfurt am Main entwickelt wurde. Durch das Mischen des Probenstroms mit einem warm-feuchten und einem kalten-trockenen Luftstrom wird eine Übersättigung in der in-situ Eiskammer erreicht, die benötigt wird, eisbildende Partikel zu aktivieren. Die aktivierten Partikel können beim Durchströmen der Kammer zu Wassertropfen oder Eiskristallen anwachsen. Am Ausgang der Kammer wird die Anzahl und Größe der Partikel durch die FINCH-Optik erfasst. Als grundlegender Schritt und aufbauend auf den Charakterisierungsmessungen von Frank (2017) wurden in der vorliegenden Arbeit die Leistung, die Zuverlässigkeit sowie die Reproduzierbarkeit von FINCH in Validierungsexperimenten im Labor überprüft. Im Zuge dessen wurden heterogene Gefrierexperimente mit definierten Referenzaerosolproben (bspw. K-Feldspat) bei wasserübersättigten Bedingungen und verschiedenen Gefriertemperaturen durchgeführt. Für den Großteil der erzielten Resultate konnte eine zufriedenstellende Übereinstimmung mit Literaturwerten von anderen INP-Messinstrumenten aus der ganzen Welt erzielt werden. Es zeigte sich, dass die Leistungsfähigkeit von FINCH messtechnische Limitationen für Messexperimente bei Temperaturen >-10°C und <-30°C aufweist, was eine Einschränkung des Messbereichs bedeutet. Hinsichtlich der Quantifizierung des Unsicherheitsbereiches des Messgerätes in Bezug auf Temperatur und relativer Feuchte bedarf es im Nachgang an dieser Arbeit weiterer Charakterisierungsmessungen. Im Rahmen der Ice Nuclei Research Unit (INUIT) Forschergruppe wurde FINCH mit einem gepumpten Gegenstrom-Impaktor PCVI und dem online Einzelpartikel-Massenspektrometer ALABAMA gekoppelt. Diese spezielle Messmethodik dient zur chemischen und mikrophysikalischen Charakterisierung der INP und der Eispartikelresiduen (IPR). Der Fokus lag zunächst darauf die Funktionalität des gekoppelten Messsystems im Labor zu überprüfen. Ausführliche Charakterisierungsmessungen zeigten unter eisübersättigten und unterkühlten Bedingungen, dass das Prinzip der Trennung der INP von nicht-aktivierten Aerosolen und unterkühlten Tropfen hinter FINCH durch den PCVI funktioniert. Ebenso konnten erste quantitative Aussagen zur chemischen Zusammensetzung der IPR getroffen werden. Es zeigte sich, dass bei den Aktivierungsexperimenten ein geringer Anteil an Partikeltypen metallischer Art von ALABAMA detektiert wurden, der nicht dem untersuchten Aerosoltyp zugeordnet werden konnte. Der Ursprung dieser Kontamination konnte im Rahmen dieser Arbeit nicht abschließend geklärt werden und bedarf weiterer Validierungsmessungen im Labor. Atmosphärische Eiskeimkonzentrationen wurden im Rahmen von Feldmesskampagnen an der Hochalpinen Forschungsstation Jungfraujoch (JFJ) in den Schweizer Alpen und am Campus Riedberg der Johann Wolfgang Goethe-Universität in Frankfurt am Main untersucht. Hier konnten erste Erfahrungen mit Außenluftmessungen bezüglich der Leistungsfähigkeit und der Nachweisgrenze (LOD) des Messgerätes gesammelt werden. Durch den Einfluss der freien Troposphäre am JFJ waren die Messungen hauptsächlich von aerosolpartikelarmer Luft mit einer geringen Anzahl von Eiskeimen geprägt, so dass sich die gemessenen INP-Konzentrationen oftmals unter die Nachweisgrenze von FINCH fielen. Unter Einsatz eines Aerosolkonzentrators konnte die Detektionseffizienz verbessert und das LOD herabgesetzt werden. Am JFJ wurden die INP im Mittel bei einer Temperatur von -23°C und einem Wassersättigungsverhältnis von 107% beprobt. Die mediane (mittlere) INP-Konzentration inklusive LOD lag bei 2,1 (3,3) sL-1 und oberhalb des LOD bei 3,1 (4,5) sL-1. Ein Vergleich mit den Messungen am Campus Riedberg unter annähernd gleichen Bedingungen resultiert in ähnlichen Konzentrationen.
• Ice-forming processes are important for cloud formation and have significant impacts on Earth's weather and climate by affecting radiative forcing and precipitation. In the mid-latitudes, most precipitation forms in so-called mixed phase clouds (MPCs), which consist of both supercooled cloud droplets and ice crystals. At temperatures between 0°C and -38°C, the formation of ice crystals in MPC occurs in the presence of aerosol particles called ice nuclei (INP), which have the ability to nucleate ice on their surface. Despite the great scientific progress in recent decades, the heterogeneous ice formation process, as one of the most important aerosol-cloud interaction processes occurring in the atmosphere, still has large uncertainties. Thus, to better represent future climate predictions and projections in models, it is necessary to increase the level of knowledge of the spatial and temporal heterogeneity of INP in terms of origin, number, and composition. This work focuses on the ice nucleus counter FINCH (Fast Ice Nucleus Chamber), which was developed for laboratory and field experiments by the Johann Wolfgang Goethe-University in Frankfurt am Main. By mixing the sample flow with a warm-moist and a cold-dry air flow, a supersaturation is achieved in the in-situ ice chamber, which is needed to activate ice nucleating particles. The activated particles can grow into water droplets or ice crystals as they flow through the chamber. At the exit of the chamber, the number and size of the particles is detected by FINCH optics. As a fundamental step and building on the characterization measurements of Frank (2017), the performance, reliability as well as reproducibility of FINCH were verified in validation experiments in the laboratory in the present work. In the course of this, heterogeneous freezing experiments with defined reference aerosol samples (e.g., K-Feldspar) were performed at water supersaturated conditions and different freezing temperatures. A reasonable agreement with literature values from other INP instruments around the world could be achieved for the most measurements. It was found that the performance of FINCH has metrological limitations for measurement experiments at temperatures >-10°C and <-30°C, which implies a limitation of the measurement range. With regard to the quantification of the uncertainty range of the measuring device with respect to temperature and relative humidity, further characterization measurements are required as a follow-up to the work. Within the Ice Nuclei Research Unit (INUIT) research group, FINCH was coupled with a pumped counterflow impactor PCVI and the online single particle mass spectrometer ALABAMA. This measurement methodology is used for chemical and microphysical characterization of the INP and ice particle residuals (IPR). The initial focus was to verify the functionality of the coupled measurement system in the laboratory. Detailed characterization measurements under ice supersaturated and supercooled conditions showed that the principle of separation of INP from non-activated aerosol and supercooled droplets behind FINCH by the PCVI works. Likewise, first quantitative statements on the chemical composition of the IPR could be made. During the activation experiments, it turned out that, a small amount of particle types of metallic nature was detected by ALABAMA, which could not be assigned to the investigated aerosol type. The origin of this contamination could not be conclusively determined within the scope of this work and requires further validation measurements in the laboratory. Atmospheric ice nuclei concentrations were investigated during field measurement campaigns at the High Alpine Research Station Jungfraujoch (JFJ) in the Swiss Alps and at the Campus Riedberg of the Johann Wolfgang Goethe-University in Frankfurt am Main. Here, first experiences with outdoor air measurements regarding the performance and the limit of detection (LOD) of the measuring instrument could be gained. Due to the influence of the free troposphere at the JFJ, the measurements were mainly characterized by air low in aerosol particles with a low number of ice nuclei, so that the measured INP concentrations often fell below the detection limit of FINCH. Using an aerosol concentrator, the detection efficiency could be improved and the LOD lowered. At the JFJ, INP were sampled on average at a temperature of -23°C and a relative humidity with respect to water of 107%. The median (mean) INP concentration including LOD was 2.1 (3.3) sL-1 and above LOD was 3.1 (4.5) sL- 1. A comparison with measurements at the Campus Riedberg under approximately the same conditions results in similar concentrations.