530 Physik
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In this thesis we investigate the role played by gauge fields in providing new observable signatures that can attest to the presence of color superconductivity in neutron stars. We show that thermal gluon fluctuations in color-flavor locked superconductors can substantially increase their critical temperature and also change the order of the transition, which becomes a strong first-order phase transition. Moreover, we explore the effects of strong magnetic fields on the properties of color-flavor locked superconducting matter. We find that both the energy gaps as well as the magnetization are oscillating functions of the magnetic field. Also, it is shown that the magnetization can be so strong that homogeneous quark matter becomes metastable for a range of parameters. This points towards the existence of magnetic domains or other types of magnetic inhomogeneities in the hypothesized quark cores of magnetars. Obviously, our results only apply if the strong magnetic fields observed on the surface of magnetars can be transmitted to their inner core. This can occur if the superconducting protons expected to exist in the outer core form a type-I I superconductor. However, it has been argued that the observed long periodic oscillations in isolated pulsars can only be explained if the outer core is a type-I superconductor rather than type-I I. We show that this is not the only solution for the precession puzzle by demonstrating that the long-term variation in the spin of PSR 1828-11 can be explained in terms of Tkachenko oscillations within superfluid shells.
A new experimental system has been set up with the ability to investigate catalytic processes and charge transfer of acrylonitrile on copper. For this purpose a new Time of Flight Mass Spectrometer to measure both the reaction outcome and electron energy distributions has been designed and tested. First experiments have been carried out, in which the width of the two-photon photoelectron energy distribution can be varied by changing the wavelength of the incident laser beam. This method allows high precision measurements of the work function and will be useful in the study with adsorbates, physi- or chemisorbed. In first adsorption measurements the excitation of vibrational modes of acrylonitrile has been seen to be consistent with earlier gas-phase experiments. Electron energy spectra taken with the electron analyzer with high resolution showed a clear defect in the electron yield at energies around the energy of one vibrational mode, indicating the possibility of resonant vibrational excitation by electron impact. More indications to that process were found i first electron spectra from the new TOF-MS, since a threshold for the capture probability is found at energies close to vibrational excitation. The threshold vanishes when the exposure is amplified significantly, indicating that electrons are scattered multiple and no resonance are be observed anymore. The experiments carried out were just the starting point in understanding the mechanism of the reaction. A new femtosecond laser system which is currently set up will give not only a time-resolved information on the reaction pathways but also give the possibility to create non-thermal electrons and to study intermediate states of the photoemission and the influence of the adsorbate on them. In addition the rotation of the electron analyzer will permit angle-resolved measurements of the scattering process of the electrons and the vibrational excitation via this pathway. With the new cooling system applied it will also be interesting to study the excitation process at lower temperatures. Below -160° C there are different geometries of the molecule predicted to be present at the surface. At these temperatures the thermal effects should play a major role, so that a thermal decoupling of the electrons is very desirable.
Nicotinic acid has been used in the clinical treatment of elevated blood lipid levels for over 50 years. Although it has a beneficial effect on myocardial infarction and blood lipid profiles, its widespread use has been hampered by side effects such as skin rashes and a burning sensation on the upper body. Since elevated blood lipid levels, especially ones of VLDL and LDL cholesterol are a frequent indication and high risk factor for coronary and cardiac diseases, finding a compound with an enhanced pharmacological profile, still holding the desired effects, but without inconvenient side effects, is a very appealing aim to many pharmaceutical companies. These efforts have already produced two marketed drugs, Acipimox and Acifran, but they have not been able to overcome the restrictions already imposed on the treatment by nicotinic acid. Although proposed long before, in the year 2000 the gene for the nicotinic acid receptor in mouse PUMA-G was cloned, and in 2003 the discovery of the genes HM74 and HM74A followed, which comprise the homologous low and high affinity receptors for nicotinic acid in humans. The discovery of this G Protein-coupled receptor target allowed a more directed approach for the search of alternative compounds. This work is the first report of the heterologous overexpression of the high affinity GPCR gene HM74A in the methylotrophic yeast Pichia pastoris. The protein product, NAR1, was pharmacologically characterized, and displayed a binding affinity of 224.8 nM to its ligand nicotinic acid, showing a similar activity profile compared to those displayed in human tissue, which were determined to be 60 nM to 90 nM. Additionally, inhibitory constants (Ki) for Acifran and Acipimox were determined to be 4.5 µM and 50.5 µM, respectively. Furthermore, the total yield of NAR1 reached 42 pmol/mg membrane protein, which corresponds to 0.4 mg of receptor produced per liter yeast culture, opening up the perspective of large scale protein production to facilitate high throughput screening drug discovery efforts and structural studies. In addition, NAR1 could be solubilized in n-decyl-β-D-maltopyranoside and purified to homogeneity after immobilized metal affinity chromatography and a second affinity chromatography step on immobilized monomeric avidin, yielding a single peak on gel filtration, while the purified receptor was able to bind ligand, as shown in NMR Saturation Transfer Difference (STD) measurements. It could be shown that NAR1 is desensitized by β-arrestin 1 in vivo in confocal microscopy studies on HEK and BHK cells. This finding provides a native binding partner for the stabilization of the receptor upon solubilization and purification. Finally human β-arrestin 1 could be produced as a constitutively active variant, comprising residues 1-382 in Pichia pastoris and Escherichia coli. The purified protein was used for in vitro binding experiments and shown to be capable of interacting with NAR1. Although the interaction and formation of the complex was only possible to a limited extent, it leaves open the perspective of crystallizing NAR1 in its active conformation, bound to nicotinic acid and β-arrestin 1.
In der vorliegenden Dissertation werden mit einem chiralen SU(3)-Modell die thermodynamischen Eigenschaften von stark wechselwirkender hadronischer Materie und die mikroskopischen Medium-Eigenschaften von Hadronen bei hohen Temperaturen und hohen Baryonen-Dichten untersucht. Das verwendete chirale Modell ist ein erweitertes sigma-omega-Modell in Mittlerer-Feld-Näherung (Mean-Field) mit baryonischen und mesonischen effektiven Freiheitsgraden; es basiert auf spontan gebrochener chiraler Symmetrie und Skaleninvarianz. Das Phasenübergangsverhalten des chiralen Modells wird systematisch untersucht und dabei gezeigt, dass es signifikant von den Kopplungen zusätzlicher schwererer hadronischer Freiheitsgrade ('Resonanzen') abhängt. Durch entsprechende Ankopplung des niedrigsten baryonischen Dekupletts kann ein Phasendiagramm in qualitativer Übereinstimmung mit aktuellen Vorhersagen der Gitter-QCD erreicht werden. Alternativ wird die Ankopplung einer schweren baryonischen Test-Resonanz untersucht, welche effektiv für das Spektrum der schweren hadronischen Zustände steht. Hier ergibt sich für einen bestimmten Bereich der Kopplungen sogar eine quantitative Übereinstimmung zu den Gitter-QCD-Vorhersagen bei gleichzeitig guter Beschreibung der Grundzustandseigenschaften von Kernmaterie. Für diese Zustandsgleichung werden Vorhersagen (innerhalb der Modellannahmen) zu geplanten Experimenten gemacht -- konkret wird gezeigt, dass der Phasenübergangsbereich für das CBM Experiment des geplanten Beschleunigerzentrums FAIR an der GSI Darmstadt experimentell zugänglich ist. Weiter wird das chirale Modell auf die Beschreibung von experimentellen Teilchenzahlverhältnissen (Yield-Ratios) aus Schwerionen-Kollisionen von AGS, SPS und RHIC angewendet. Studiert werden Parametersätze mit stark unterschiedlichen Phasendiagrammen aufgrund unterschiedlicher Ankopplung des baryonischen Dekupletts sowie ein ideales Hadronengas. Bei den niedrigen und mittleren Kollisionsenergien zeigt sich eine verbesserte Beschreibung durch die chiralen Parametersätze im Vergleich zum idealen Hadronengas, besonders deutlich für Parametersätze mit Phasendiagramm ähnlich der Vorhersage aus der Gitter-QCD. Die Wechselwirkung im chiralen Modell führt zu Medium-Modifikationen der chemischen Potentiale und der Hadronenmassen. Die resultierenden Ausfrierparameter mu und T sind deshalb gegenüber dem nichtwechselwirkenden Fall signifikant verändert. An den Ausfrierpunkten zeigen sich deutliche Abweichungen der effektiven Massen von den Vakuummassen (5 bis 15 %) und des effektiven baryo-chemischen Potentials vom ursprünglichen Wert (bis zu 20 %). Ferner werden universelle Kriterien für das Ausfrieren diskutiert und isentrope Expansion zu den Ausfrierpunkten untersucht, wo sich eine starke Abhängigkeit der Trajektorien von der Zustandsgleichung ergibt. Schließlich wird der Einfluss des Dilaton-Felds (Gluonkondensat) auf das Phasenübergangsverhalten bei mu=0 studiert, indem das Gluonkondensat an die Dekuplett-Baryonen gekoppelt wird. Es zeigt sich, dass dadurch eine Restauration der Skaleninvarianz im Modell möglich wird, die gleichzeitig auch eine vollständige Restauration der chiralen Symmetrie bewirkt. Die Restauration der Skaleninvarianz erfolgt erst bei Temperaturen, die oberhalb der chiralen Restauration (im nichtseltsamen Sektor) liegen. Diese Modellerweiterung ermöglicht es, zukünftig das Phasenübergangsverhalten -- Restauration von chiraler Symmetrie und Skaleninvarianz -- auch bei nichtverschwindenden Baryonendichten zu untersuchen. Die Resultate dieser Arbeit zeigen die Wichtigkeit der schweren hadronischen Zustände, der Resonanzen, für das QCD-Phasendiagramm. Für die Zukunft ist eine Ankopplung des gesamten hadronischen Massenspektrums an das Modell erstrebenswert, wie sich sowohl aus der Untersuchung der Modellerweiterung um eine Test-Resonanz als auch aus der Anwendung auf experimentelle Teilchenzahlverhältnisse ergibt.
Experimente zum radiativen Elektroneneinfang (REC, Radiative Electron Capture), der Zeitumkehrung der Photoionisation, wie er in Stößen hochgeladener, relativistischer Schwerionen mit leichten Gasatomen auftritt, ermöglicht einen einzigartigen Zugang zum Studium der Photonen-Materie-Wechselwirkung im Bereich extrem starker Coulombfeldern. So ist die REC-Strahlung im relativistischen Bereich zum einen geprägt durch das Auftreten von höheren elektrischen und magnetischen Multipolordnungen und zum anderen durch starke Retardierungseffekte. In Folge dessen wurde der REC-Prozeß in den vergangen Jahren sehr detailliert untersucht, wobei sich die experimentelle und theoretische Forschung auf die Emissionscharakteristik der REC-Photonen konzentrierte, wie z.B. auf Untersuchungen von Winkelverteilungen und Linienprofilen. Mittlerweile kann der REC-Prozeß als ein - selbst für die schwersten Ionen - wohlverstandener Effekt angesehen werden. Allerdings entzog sich den Experimenten bislang eine zur Beschreibung der Photonenmission wesentlich Größe, näamlich die Polarisation der Strahlung. Die lineare Polarisation der REC-Strahlung, wie sie in Stößen zwischen leichten Atomen und den schwersten, hochgeladenen Ionen vorhergesagt wird, war der Gegenstand der vorliegende Arbeit, in der es erstmals gelang, die diese für den konkreten Fall des Einfangs in die K-Schale von nackten Uranionen nachzuweisen und im Detail zu untersuchen. Die hierzu notwendigen experimentellen Untersuchungen erfolgten am Speicherring ESR der GSI-Darmstadt für das Stoßsystem U92+ -> N2 und für Projektilenergien, die im Bereich zwischen 98 und 400 MeV/u lagen. Besonders hervorzuheben ist der Einsatz eines segmentierten Germaniumdetektors, der speziell für den Nachweis linear polarisierter Strahlung im Energiebereich oberhalb 100 keV entwickelte wurde. Die lineare Polarisation der Strahlung wurde hierbei durch eine Analyse der Comptonstreuung innerhalb des Detektors gewonnen. Die durch eine präzise Analyse der Comptonstreuverteilungen gewonnenen Daten zeigen eine ausgeprägte lineare Polarisierung der REC-Strahlung in der Streuebene, die zudem eine starke Abhängigkeit als Funktion der Stoßenergie und des Beobachtungwinkels aufweist. Der detaillierte Vergleich mit nicht-relativistischen und relativistischen Vorhersagen ermöglichte darüberhinaus den Nachweis für das Auftreten starker relativistischer Effekte, die sich allerdings depolarisierend auswirken. Das Experiment wurde am internen Target des ESR-Speicherrings durchgeführt, wobei der Photonennachweis mittels mehrerer Ge(i)-Detektoren erfolgte, die die Ionen-Target-Wechselwirkungszone unter Beobachtungswinkeln zwischen nahe Null und 150 Grad einsahen. Alle Photonendetektoren wurden in Koinizidenz mit einem Teilchendetektor betrieben, um so die volle Charakteristik des REC-Prozesses zu erfassen, also den Einfang eines Targetelektrons in die nackten Uranionen (U92+) unter Emission eines Photons. Für den Polarisationsnachweis entscheidend war der Einsatz eines Germanium-Pixel-Detektors, der abwechselnd unter den Winkeln von 60 und 90 Grad betrieben wurde. Dieser Detektor verfügt über eine 4x4 Pixelmatrix (Pixelgröße: 7x7 mm), wobei die elektronische Information jedes Pixels (Energiesignale und schnelle Zeitsignale) separat registriert und aufgezeichnet wurde. Hierdurch war es möglich Ereignisse, die koinzident in zwei Pixeln erfolgten, zu detektieren und zu analysieren. Dies ist die eigentliche Voraussetzung für den Nachweis der linearen Polarisation bei hohen Photonenenergien, bei dem die Abhängigkeit des differenziellen Wirkungsquerschnitts für Comptonstreuung von der linearen Polarisation der einfallenden Photonen ausgenutzt wird (siehe Klein-Nishina Formel Eq. 2.7). Der Nachweis der Comptonstreuung erfolgt hierbei durch die Detektion des Compton-Rückstoßelektrons (deltaE) und des gestreuten Comptonphotons (hw'), die jeweils separat, aber koinzident in zwei unterschiedlichen Segmenten des Detektors nachgewiesen werden. Hier sei betont, dass für Germanium bereits ab Photonenenergien von ca. 160 keV die Absorption der Strahlung durch den Compton-Effekt über die Photoabsorption dominiert und somit das Ausnutzen des Compton-Effekts prinzipiell eine sehr effektive Technik ist. Der Auswertung der Datenfkam wesentlich zugute, dass der Germanium-Detektor über eine im Vergleich zu Szintillations- oder Gaszählern gute Energieauflösung von ca. 1.8 keV bei 122 keV verfügt. Somit kann durch Bilden der Summenenergie hw = hw' + deltaE für koinzidente Ereignisse die Energie des einfallenden Photons (hw) rekonstruieren werden und als zwingende Bedingung dafür herangezogen werden, dass es sich bei dem Ereignis im Detektor um ein Compton-Event gehandelt hat. Für den Fall linearer Polarisation ist eine wesentliche Aussage der Klein-Nishina-Formel, dass die maximale Intensität für die Compton gestreuten Photonen senkrecht zur Polarisationsebene zu erwarten ist. Tatsächlich zeigen bereits die während des Experiments aufgenommenen Rohdaten für den Fall der untersuchten REC-Strahlung, die durch den Einfang in die K-Schale des Projektils entsteht, dass es sich hierbei um eine stark polarisierte Strahlung handelt, wobei eine erhöhte Intensität für Comptonstreuung senkrecht zur Stoßebene (für den REC-Prozeß definiert durch die Ionenstrahlachse und den Impuls des REC-Photons) festgestellt wurde (vgl. Fig. 7.3). Zur genauen qualitativen Analyse der Meßdaten wurden alle möglichen Pixelkombinationen der (4x4) Detektorgeometrie ausgewertet, wobei jedoch koinzidente Ereignisse benachbarter Segmente ausgeschlossen wurden, um den hier vorhandenenen Einfluß elektronischer Übersprecher zu eliminieren. Zudem erfolgte die Analyse der Daten unter Berücksichtigung verschiedenster Effekte, die einen Einfluß auf die Nachweiseffizienzen für die Compton gestreuten Photonen haben könnten. An prominenter Stelle ist hier die Korrektur zu nennen, die durch die Detektordicke von 1,5 cm und der Pixelgröße von 7x7 cm2 hervorgerufen wird. Zu betonen ist hier, dass für die Auswertung nur relative Effizienzen eine Rolle spielen und so der Einfluß systematischer Fehler, hervorgerufen durch Effizienzkorrekturen, stark reduziert werden konnte (für eine so gewonnene, vollständige Compton-Streuverteilung sei auf Abbildung 9.1 verwiesen, in der die Intensitätsverteilung für Compton-Streuung dargestellt ist). Es sei auch hervorgehoben, dass der Nachweis der Polarisation durch Messungen von vollständigen Compton-Intensitätverteilung im Detektor erfolgte, was das hier diskutierte Experiment wesentlich von konventionellen Polarisationsexperimenten für harte Röntgen- und gamma-Strahlung unterscheidet. Üblicherweise wird in diesen Experimenten die Comptonstreuung ausschließlich in der Reaktionsebene und senkrecht dazu nachgewiesen. Generell weisen die in der vorliegenden Arbeit gewonnen Compton-Streuverteilungen für den K-REC-Prozeß ein ausgeprägtes Maxium senkrecht zur Reaktionsebene auf und bestätigen somit den bereits aus den Rohdaten abgeleiteten Befund, dass die Polarisationsebene der KREC Strahlung in der Reaktionsebene des Stosses liegt. In der Tat kann dieser Befund für alle Energien und Beobachtungswinkel bestätigt werden, die in dem hier diskutierten Experiment verwendet wurden. Hier sei zudem darauf hingewiesen, dass es durch die Erfassung der vollständigen Compton-Streuverteilung möglich war, die Orientierung der Polarisationsebene in Bezug auf die Stoßebene mit hoher Präzision zu erfassen. So konnte z.B. bei der Stossenergie von 400 MeV/u und dem Winkel von 90 Grad, die Orientierung der Comptonstreuverteilung in Bezug auf die Stoßebene zu ph=90 Grad bestimmt werden. Dieser Befund könnte für die Planung zukünftiger Experimente zum Nachweis polarisierter Ionenstrahlen entscheidend sein, da eine Abweichung von der ph = 90 Grad Symmetrie nur durch das Vorhandensein polarisierter Teilchen erklärt werden kann. Dieser Effekt, der in neuesten theoretischen Behandlungen im Detail untersucht wurde, stellt gleichsam einen neuen Zugang zur Bestimmung des Polarisationsgrads der Projektile dar. Hierdurch wird die Stärke der hier angewandten Technik verdeutlicht, die auf dem Einsatz eines ortsempfindlichen Germanium-Pixel- Detektors beruht. Die Bestimmung des genauen Polarisationsgrades für die K-REC-Strahlung erfolgte durch eine X2-Anpassung der Klein-Nishina-Formel an die experimentellen Daten. Die hieraus resultierenden Daten zeigen für alle Strahlenergien und Beobachtungsgwinkel eine starke Polarisation von etwa 80%, wobei die experimentelle Unsicherheit im 10% Bereich liegt. Letztere ist im wesentlichen auf die statistische Genauigkeit zurückzuführen. Die Daten wurden zudem eingehend mit theoretischen Vorhersagen verglichen. Die Theorie stützt sich auf eine vollständige relativistische Beschreibung des REC-Prozesses unter Verwendung exakter Wellenfunktionen für das Kontinuum und den 1s Zustand in wasserstoffartigem Uran. Typischer weise mußten bei den Rechnungen sowohl elektrische wie auch magnetische Multipolterme bis hin zu L=20 verwendet werden, um Konvergenz zu erreichen. Der Vergleich zeigt eine hervorragende Übereinstimmung zwischen Experiment und Theorie. Zudem verdeutlicht der Vergleich mit der ebenfalls diskutierten Vorhersage der nicht-relativistischen Dipolnäherung die Bedeutung relativistischer Effekte (vor allem das Auftreten höherer elektrischer und magnetischer Multipole), die für die Emission der REC-Strahlung bei hohen, relativistischen Energien und hohem Z charakteristisch sind. Offensichtlich wirken sich diese Effekte stark depolarisierend aus. Dass in der Tat eine Zunahme der depolarisierenden Effekte mit einer Zunahme der Strahlenergie verbunden ist, wird auch durch die Daten dokumentiert, die für den Beobachtungswinkel von 60 Grad als Funktion des Projektilenergie untersucht wurden. Die in der vorliegenden Arbeit gewonnenen Resultate für die Polarisation der REC-Strahlung ebenso wie die neuartige Experimenttechnik, die hierbei zum Einsatz kam, lassen für die nahe Zukunft eine Serie von weiteren Polarisations-Experimenten erwarten. Hierbei könnte der REC-Strahlung und deren Polarisation als Mittel zur Diagnostik und zum Nachweis des Polarisationsgrades gespeicherter Ionenstrahlen eine Schlüsselrolle zukommen. Als Detektorsysteme werden hierzu zwei-dimensionale Germanium- und Silizium-Streifen-Detektoren zum Einsatz kommen bzw. Kombinationen aus zweidimensionalen Silizium- und Germanium-Detektoren, sogenannte Compton-Teleskope. Diese Compton-Polarimeter, die gegenwärtig für neue Experimentvorhaben am ESR-Speicherring entwickelt werden, verfügen über eine wesentlich verbesserte Ortsauflösung (z.B. 1x1 mm2) und somit über eine wesentlich gesteigerte Nachweiseffizienz für die Comptonstreuung (ein bis zwei Größenordnungen). Hierdurch sollte es möglich sein, den für Polarisationexerperimente zugänglichen Energiebereich wesentlich auszudehnen, sodass selbst die charakteristische Strahlung der Schwerionen (ca. 50 bis 100 keV) für solche Experimente zugänglich wird.
The main subject of the thesis is the investigation of low-temperature-grown (LTG) GaAs-based photoconductive switches used in the generation of continuous-wave (CW) and pulsed terahertz (THz) radiation. The use of photoconductive switches based on low-temperature-grown GaAs proved to be a viable option in generating electromagnetic transients on a subpicosecond time-scale, corresponding to frequencies of ~1012 Hz (between microwave and far-infrared). The most appealing property of LTG-GaAs is the ultra-short carrier lifetime obtained by incorporation of a large number of As defects when GaAs is grown at low temperatures. However, the reason for poor THz emission efficiency (low CW-THz power lrvrls) is still up to this date not fully understood. The various reasons are to be found in both, optoelectronic properties of the active layer (photoconducting material) as well as in the device characteristics. The thesis focuses primarily on the limitation imposed to the performance of the THz emitters by the material of choice for the active layer (LTG-GaAs) and secondarily, on the impact of a particular emitter design on the THz radiation efficiency. In the beginning of the thesis one finds an ample overview on the electrical and optical properties of the LTG-GaAs material. A special chapter deals with the main features of current-voltage and CW-THz emission characteristics measured from a photoconductive antenna employed as photomixer. We observed deviations from the theoretical predictions of photomixing theory which were explained by considering the high-field electrons effects (velocity overshoot and elongation of the carrier trapping time). With the scope to provide a better understanding of the correlation between device and material properties when the LTG-GaAs material is integrated with a planar antenna (photoswitch), a special THz double-pulse technique (THz-pump and -probe) was implemented. The experimental results assisted by modeling of the double-pulse THz data provide a gainful insight into the ultrafast dynamics of the electrical field and photogenerated carriers. The outcome of the double-pulse experiments is the evidence for long-living carriers in the LTG-GaAs-based photoconductive antenna under applied bias, with a deleterious impact upon the emitter performance (especially for the CW case). Additionally, by measuring the THz transients generated by a constant laser pulse with and without a CW laser background illumination, we obtained further evidence of strong field-screening effects. This phenomenon was also attributed to the existence of long-living space-charge effects. For both cases (pulsed as well as CW) we derived the de-screening time constant. The principal conclusion of the present study is that, besides shortcomings imposed by the THz-circuitry, photomixers based on materials with traps (defects) exhibit great “affinity” for space-charge screening effects with cumulative and therefore long-lived deleterious impact upon device’s performance. An alternative would be the usage of a transient-time limited device where the response time is given by the carrier collection time, possibly with only one type of carrier responsible for THz signal generation.
Die Optik der alten Griechen
(1898)
Die vorliegende Arbeit basiert auf einer Kombination von IR-Messungen und Spektrenberechnungen mittels Dichtefunktionaltheorie und konnte tiefere Einblicke in die von vielfältigen Überlagerungen geprägten Spektren des Cytochrom bc1-Komplexes aus Paracoccus denitrificans geben. Absorptionsmessungen zu allen 20 natürlich vorkommenden a-Aminosäuren wurden an wässrigen Lösungen im Spektralbereich von 1800 bis 500 cm-1 durchgeführt und stellten eine wichtige Grundlage zur Identifikation von Signalen der Aminosäuren im Proteinspektrum dar. Durch die Berechnung der molaren Absorptionskoeffizienten aus den Aminosäurespektren konnten Beiträge einzelner Aminosäuren zum Proteinspektrum besser eingeordnet bzw. abgeschätzt werden. Eine detaillierte Untersuchung für die wichtige Aminosäure Histidin, auch mittels zitierten Rechnungen an Modellsubstanzen, diente zur tendenziellen Zuordnung einige dieser Banden in zeitabhängig gemessenen Proteinspektren. Um eine qualitativ hochwertige Aufnahme der elektrochemisch induzierten Redox- Differenzspektren zu gewährleisten, wurde eine Potentiostaten-Ansteuerung konzipiert und programmiert. Die damit automatisiert durchgeführten Messungen ergaben reproduzierbare Differenzspektren für die Ubichinone mit und ohne Isoprenseitenkette (UQ2, UQ0) als auch für das Protein, den Cytochrom bc1-Komplex, bis 880 cm-1. Dies bedeutete eine Erweiterung des Spektralbereichs im Vergleich zu vorigen Arbeiten und damit die Möglichkeit, signifikante Moden der Ubichinole zu detektieren. Zur Untersuchung der komplexen IR-Spektren der Ubichinole wurden ab initio - und Dichtefunktionaltheorie-Rechnungen durchgeführt. Für diese biologisch essentiellen Moleküle waren bislang keine Struktur- oder Normalmodenberechnungen bekannt und wurden in der vorliegenden Studie erstmals erarbeitet. Bei der Analyse der möglichen Geometrien des UQ0H2-Moleküls mittels ab initio - Studien resultierte eine energetisch günstigste Struktur, bei der beide Methoxygruppen aus der Ringebene in verschiedene Raumhälften (vor und hinter dem Ring) wiesen. Dies ergab sich sowohl für Chinole mit als auch ohne Isoprenseitenkette (gezeigt mittels ab initio oder DFT). Diese Anordnung hat zur Folge, dass es als unwahrscheinlich eingestuft werden kann, dass die Ubichinole in übereinander gestapelter Form vorliegen. Die für die Chinole charakteristischen Hydroxygruppen (COH) orientierten sich beim Ubichinol ohne Seitenkette zu den jeweils benachbarten Methoxygruppen hin. Beim UQ2H2 zeigte die C1-OH Gruppe in Richtung der Isoprenseitenkette. Die Strukturen der oxidierten Ubichinone wiesen den aus der Literatur bekannten Mesomerie-Resonanz-Effekt an den Bindungen C4=O, C2=C3 und C-O der Methoxygruppe an C2 auf. Dieser Effekt wurde an diesen Gruppen auch für das Ubichinon mit Isoprenseitenkette gezeigt, zu dem bislang kaum Literaturdaten aus Rechnungen vorlagen. Für biologisch relevante Zwischenstufen im Redox-/Protonierungsprozess der Chinone (Ubichinone ohne Seitenkette) wurden die Strukturen berechnet. Hier erwies sich eine erste Protonierung an der C1O-Gruppe als energetisch günstiger. Zu diesen Zwischenstufen, die teils radikaler oder anionischer Natur sind, wurden die Spektren im Einklang mit bisherigen DFT-Analysen, die meist zu einfacheren Molekülen vorlagen, erstmals berechnet. Da die Spektrenberechnungen von den Strukturen in vacuo ausgingen, waren zusätzliche Modellstudien an Chinonen hilfreich, bei denen ein Wassermolekül benachbart war. Damit konnten die Auswirkungen entsprechender H-Brücken (z.B. zwischen Protein und Chinon- Molekül) anhand der berechneten Spektren der Modelle eingehender beleuchtet werden und ergaben zudem wichtige Hinweise auf mögliche Anordnungen von Wasserstoffbrücken zum (methoxy-substituierten) Chinol. Die Messungen der Ubichinole in wässriger Lösung und gebunden im Protein ergaben charakteristische Banden zwischen 1120 und 1050 cm-1, die mit den Spektrenberechnungen zugeordnet wurden: Diese Banden beinhalteten die für die Bindung der Ubichinole im Protein aussagekräftigen Signale der beiden C-O Gruppen. Damit wurde ein Grundstein gelegt für Interpretationen der Spektren hinsichtlich der Bindungen der Ubichinole an die Proteinumgebung. Für das oxidierte Ubichinon mit Isoprenseitenkette erwiesen sich die Intensitäten der vier str. C=O / C=C Moden im Vergleich zu UQ0 als verändert. Damit lag ein Beitrag einer dieser Moden zu einer Bande im Proteinspektrum nahe. Hier zeigte sich, dass eine Normalmodenanalyse von hoher Qualität, wie die vorliegende mittels Dichtefunktionaltheorie, entscheidende Aussagen über Banden liefern kann, die bei Messungen an Ubichinon-Lösungen nicht unterscheidbar sind, jedoch beim Molekül im Protein sichtbar sein können. Zu den berechneten Spektren der Ubichinole und der oxidierten Formen wurden jeweils Bandenverschiebungen ermittelt, die mit Isotopenmarkierungen einher gingen und die im Einklang mit den gemessenen Verschiebungen im Falle der 13C1- bzw. 13C4-markierten Ubichinone standen. Die Differenzspektren des Cytochrom bc1-Komplexes aus Paracoccus denitrificans zeigten aufgrund des hohen Chinongehalts ausgeprägte Banden der Ubichinole inklusive der erwähnten charakteristischen Moden. Da es in deren Bereich in den Proteinspektren zu Überlagerungen mit Häm- und Aminosäurensignalen kommt, sind weiterführende, experimentelle Studien für ein noch detailliertes Verständnis erforderlich. Die in den Spektren vorhandenen, zahlreichen weiteren Beiträge der verschiedenen Gruppen im Protein wurden anhand von Literaturdaten diskutiert. Dies betraf insbesondere die Schwingungsmoden der Häme und die Amid-Banden, die Signale des Polypeptidrückgrates des Proteins. Für die Spektrendiskussion bzgl. den Aminosäuren im Protein wurden die Ergebnisse aus Kap. 4.1 hinzugezogen. Mit zeitabhängigen IR-Messsungen (alle 30 Sekunden) wurde versucht, Erkenntnisse über weitere Beiträge oder zeitliche Entwicklungen im Proteinspektrum zu gewinnen. Da die Chinone verzögert (zum Anlegen des entsprechenden Potentials) reagierten, waren in Abhängigkeit der Reaktionsrichtung auch Signale anderer Gruppen im Protein messbar. So konnten mehrere Moden der Häme im bc1-Komplex (tendenziell) nachvollzogen werden. Aus diesen Messreihen ergaben sich wichtige Hinweise auf Signale der Histidine am Eisen-Schwefel-Zentrum des Enzyms. Diese Aminosäuren stehen direkt mit den Ubichinolen in der Qo-Bindestelle in Wechselwirkung.
In den intermetallischen Verbindungen CeCu2Si2, CeCu2Ge2, CePd2Si2 und im CeCu6-xAux-System mit x = 0, 0,1, 0,2 bestimmen die elektronischen Wechselwirkungen, an denen die 4f-Elektronen der periodisch angeordneten Cer-Ionen partizipieren, das Tieftemperaturverhalten. Die magnetische Wechselwirkung der 4f-Elektronen mit den Leitungselektronen der metallischen Matrix führt zur Ausbildung des Schwere Fermionen Zustands. Auf diese Kondo-artige Wechselwirkung geht die Destabilisierung der magnetischen 4f-Momente mit sinkender Temperatur zurück. Bei hinreichend tiefen Temperaturen wird ein Kohärenzregime erreicht, in dem Quasiteilchen mit schweren Massen entstehen, und der Schwere Fermionen Zustand zeigt Merkmale einer schweren Fermiflüssigkeit. Im Fall von CeCu2Si2 gelten die schweren Quasiteilchen als Träger der supraleitenden Phase, die unterhalb von 1 K auftritt. Mit der Kondo-artigen Wechselwirkung konkurriert die magnetische Wechselwirkung zwischen den f-Elektronen, welche das Auftreten magnetischer Ordnung begünstigt. Um die magnetischen bzw. supraleitenden Tieftemperaturinstabilitäten in CeCu2Si2, Ce-Cu2Ge2, CePd2Si2 sowie im CeCu6-xAux-System mit x = 0, 0,1, 0,2 und das daraus resultierende Tieftemperaturverhalten zu untersuchen, wurden für diese Arbeit Ultraschall- und gegebenenfalls m+SR-Experimente an Einkristallen durchgeführt: Die Messungen der relativen Änderung Dcii/cii 0 der longitudinalen elastischen Konstanten cii, i =1,2,3, durch Ultraschall wurden in Abhängigkeit von der Temperatur T, dem statischen Magnetfeld B bis zu 27 T und im Fall von CeCu2Si2 auch unter uniaxialem Druck durchgeführt. Bei den m+SR-Experimenten an den CeCu2Si2-, CeCu2Ge2- und CePd2Si2-Einkristallen wurde die Zeitentwicklung der Myonspinpolarisation (das m+SR-Signal) unter dem Einfluss der inneren magnetischen Felder, die durch die magnetischen Momente der Probe am Myonstopport erzeugt werden können, beobachtet, meistens ohne dabei ein äußeres Magnetfeld anzulegen. Das Verhalten des Signals wurde i. a. mit einer mehrkomponentigen Anpassungsfunktion beschrieben. Die Temperaturabhängigkeit der relativen Amplituden, der Relaxationsraten und gegebenenfalls der Präzessionsfrequenzen dieser Komponenten kann die Entwicklung der verschiedenen Phasen in den Proben widerspiegeln. Ein Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Untersuchung der Wechselbeziehung zwischen der Supraleitung (SL) und der sie im B-T-Diagramm umgebenden A-Phase in CeCu2Si2. Auf der Basis von Symmetrieargumenten wurde nämlich aus dem Verhalten der elastischen Konstanten in Einkristallen, in denen die supraleitende Phase durch die Übergangssequenz C (paramagnetische Phase) ® A ® SL erreicht wird, ein außergewöhnliches Phänomen abgeleitet [Bruls, 1994a]: Die A-Phase, die magnetische Signaturen aufweist und immer noch von rätselhafter Natur ist, wird von der Supraleitung verdrängt. Auslöser für die Formulierung eines solchen Szenarios war die große positive Stufe in den elastischen Konstanten (7,5 x 10-4 in Dc11(T)/c11 0 von Einkristall #3S) am Übergang in die Supraleitung statt der erwarteten kleinen negativen Stufe. Im Bild eines Verdrängungseffektes wird die Hypothese aufgestellt, dass am direkten Übergang von C nach SL eine kleine negative Stufe auftritt. Die in der Gesamtbilanz positive Stufe am Übergang von A nach SL kommt dadurch zustande, dass diese kleine negative durch eine größere positive Stufe, die den simultanen Rückgang des APhasenordnungsparameters anzeigt, kompensiert wird. In den Einkristallen liegen die verschiedenen Phasen im B-T-Gebiet unterhalb von 1 K. Dies gilt auch für die B-Phase, die sich im Hochfeld an die A-Phase anschließt. A- und B-Phase zeigen eine Probenvariation, die sich in erster Linie in einer Reduktion der Anomalien und Effekte in verschiedenen Messgrößen spiegelt, aber auch in einer Streuung der Übergangstemperaturen. Die supraleitende Übergangstemperatur ist stark von der Cu-Stöchiometrie abhängig. Auf diese Probenabhängigkeiten lassen sich die unterschiedlichen Sichten auf die Wechselbeziehung zwischen der Supraleitung und der sie umgebenden Phase zurückführen. Sowohl eine Koexistenz als auch eine Konkurrenz wurde in Betracht gezogen. Aus m+SRMessungen an polykristallinem CeCu2Si2-Material wurde gefolgert, dass sich Supraleitung und magnetische Ordnung inhomogen im Probenvolumen entwickeln. Die im Rahmen dieser Arbeit durchgeführten Schallexperimente an einer Serie supraleitender CeCu2Si2-Einkristalle zeigen unterschiedliche Typen, die sich in der Ausprägung der A- und der B-Phasenanomalien unterscheiden: Am reinen Supraleiter (Einkristall #4B) ohne A- und B-Phase wurde die dem Verdrängungseffekt zugrunde gelegte Hypothese verifiziert, dass für den direkten Übergang von C nach SL eine kleine negative Stufe (- 0,6 x 10-4 in Dc11(T)/c11 0) auftritt. Ein weiterer Einkristall (#1B) lässt sich unabhängig vom mehrfachen Tempern im Feldbereich unterhalb von etwa 1,5 T als quasi reiner Supraleiter identifizieren. Die A-Phase ist nicht bis ins Nullfeld ausgedehnt. Die der A- bzw. B-Phase zugeordneten Hochfeldanomalien sind aber in Abhängigkeit von der Zahl der Tempervorgänge unterschiedlich stark reduziert. Die Verbreiterung der Anomalien wurde als Ausdruck einer Verteilung von Übergangstemperaturen und kritischen Feldern diskutiert. Ihre Reduktion lässt sich in diesem Bild als Ausbildung der A- bzw. B-Phase in einem reduzierten Probenvolumen auffassen. Trotzdem zeigt die elastische Konstante beim Passieren der A-Phasengrenze als Funktion des Feldes scharfe Verdrängungsanomalien. Die Schärfe des supraleitenden Übergangs prägt sich dem Verdrängungseffekt auf. Obwohl bei der Analyse von Dc11/c11 0 eine Konkurrenz der Phasen zugelassen wurde, der eine räumliche Separation im Probenvolumen zugrunde liegt, musste aus der Schärfe der Verdrängungsstufe und der Nettobilanz der Stufenhöhen an den verschiedenen Übergängen gefolgert werden, dass beim Passieren der A-SL-Phasengrenzlinie in Probenbereichen, die sich in der A-Phase befinden, die A-Phase durch die Supraleitung verdrängt wird. Im Fall von Übergängen ausreichender Schärfe ist die Ausbildung der A- und der SL-Phase und die Verdrängung homogen. In die Kategorie des Einkristalls #1B wurde ein weiterer Einkristall (#3Nu) eingeordnet, der unter ähnlichen Züchtungsbedingungen wie die Einkristalle #1Nu und #2Nu (#1,2Nu) hergestellt wurde. Durch den Vergleich der Schallexperimente an den verschiedenen Kristallen wurde der Einkristall #3S als Prototyp für einen Supraleiter mit ausgeprägten und scharfen A-Phasen- und Verdrängungsanomalien identifiziert. In diesem liegt bei B = 0 die Temperatur Tc für den Übergang von A nach SL dicht unterhalb von TA für den Übergang in die A-Phase. Für die Qualität des Prototyps #3S stehen die im Rahmen dieser Arbeit gefundenen magnetoakustischen Quantenoszillationen. Seine anisotropen B-T-Diagramme wurden für statische Magnetfelder bis 27 T gemessen. Eine weitere Phase, die sich der B-Phase im Hochfeld anschließt, konnte im zugänglichen Temperatur- und Feldbereich nicht gefunden werden. In den großen Einkristallen #1,2Nu ließ sich das Verhalten von #3S in wesentlichen Punkten reproduzieren. Zusammen ergaben sie hinreichend viel Material einheitlicher Eigenschaften, um daran m+SR-Experimente durchzuführen. Ihre Schallanomalien erreichen fast vergleichbare Größen wie die in #3S, sind jedoch weniger scharf als in diesem. In den Dämpfungsmessungen an den Phasenübergängen treten größere Unterschiede zwischen #2Nu und #3S hervor. Die vergleichende Analyse der relativen Dämpfung an den diversen Übergängen stützt den Befund, dass die Supraleitung die A-Phase verdrängt. Die Schallexperimente an #3S unter uniaxialem Druck entlang der a-Achse des tetragonalen Gitters von CeCu2Si2 zeigen, dass schon geringer Druck (» 0,3 kbar) eine Verschiebung der Phasengrenzlinien bewirkt: Die A-Phase wird destabilisiert, im Gegenzug wird die Supraleitung stabilisiert. Bevor noch die Verschiebung merklich wird, tritt eine allerdings stark anisotrope Reduktion der Anomaliegrößen auf. Letztere korrespondiert mit der Anisotropie des statischen Verzerrungszustands, den der uniaxiale Druck bewirkt. Bei ca. 0,3 kbar wird die APhasengrenzlinie merklich zu kleineren und die Grenzlinie des Übergangs von A nach SL zu höheren Feldern verschoben. Im Bereich der Übergangstemperaturen TA und Tc bei B = 0 ist das Verhalten der Phasen aufgrund der reduzierten Schallanomalien schwieriger zu analysieren. Auch wenn davon ausgegangen wird, dass die Anomalien unter dem Einfluss des Druckes an sich reduziert sind, können die Größenverhältnisse und die Verbreiterung der Anomalien anzeigen, dass aufgrund der gegenläufigen Druckabhängigkeit von TA und Tc nur noch ein Teilvolumen A-Phase entwickelt. Die Schallexperimente wurden auf Einkristalle der zu CeCu2Si2 isostrukturellen Verbindungen CeCu2Ge2 und CePd2Si2 ausgedehnt. Diese ordnen bei Normaldruck langreichweitig mit bekannter magnetischer Struktur. CeCu2Ge2 geht bei ca. 4,4 K in eine inkommensurabel [Knopp,1989], CePd2Si2 bei ca. 10 K in eine kommensurabel geordnete antiferromagnetische Phase über [Grier, 1988]. Die Messungen an einem CeCu2Ge2-Einkristall mit TN = 4,5 K führen für B // a auf ein komplexes B-T-Diagramm, dessen Topologie durch mindestens einen kritischen Punkt gekennzeichnet ist. Im Nullfeld gibt es keine reproduzierbaren Hinweise auf einen weiteren Phasenübergang. Auch bei CeCu2Ge2 und CePd2Si2 erscheint der Magnetismus als sensitiv auf die Stöchiometrie und strukturelle Inhomogenitäten. Für beide Verbindungen treten Einkristalle mit reduziertem TN auf. Dies wird aber nicht von einer signifikanten Reduktion der Anomaliegrößen begleitet. Im Fall der CeCu2Ge2-Einkristalle mit TN = 3,5 K tritt bereits im Nullfeld ein weiterer Übergang (M) bei einer Temperatur TM im Bereich von 1,7 K-2,5 K auf, der sich für B // a entlang der M-Linie auf den kritischen Punkt zubewegt. Im B-T-Gebiet, das in der Halbebene oberhalb der Temperatur des kritischen Punktes liegt, gleicht die Topologie des Phasendiagramms der des 4,5 K-Einkristalls. Darauf stützt sich unter anderem die Folgerung, dass bei B = 0 für TM < T < TN die magnetischen Strukturen der Einkristalle mit TN = 4,5 K und TN = 3,5 K einander ähnlich sind. In einem CePd2Si2-Einkristall mit TN = 10 K verharrt TN für B // c auch bei 12 T auf dem Wert für B = 0. Die vorhandenen Ultraschallmessungen geben keine Hinweise auf weitere Übergänge für T < TN und B £ 12 T. Dies gilt auch für den CePd2Si2-Einkristall mit einem reduzierten TN von 8,8 K. Bei den m+SR-Experimenten an den CeCu2Ge2- und CePd2Si2-Einkristallen mit reduziertem TN wurde erwartet, bei geeigneter experimenteller Geometrie in der geordneten Phase ein Präzessionsmuster im m+SR-Signal zu erhalten. Hierfür muss in der Verteilung der inneren Magnetfelder, die von den geordneten magnetischen Momenten erzeugt werden und um welche die Myonenspins präzedieren, genügend statistisches Gewicht auf einem endlichen Feldbetrag liegen. Im Fall von CeCu2Ge2 ist aufgrund der Inkommensurabilität mit einer der magnetischen Struktur innewohnenden Relaxation des Signals zu rechnen. Sowohl in CeCu2Ge2 als auch in CePd2Si2 ist der Übergang in die geordnete Phase durch das Auftreten einer schnell relaxierenden Komponente gekennzeichnet. Diese ist auch innerhalb der geordneten Phasen dominant. Der zügige Anstieg ihrer Amplitude korrespondiert mit der Stufenanomalie in den elastischen Konstanten am Übergang. Das in CePd2Si2 beobachtete Präzessionsmuster bzw. der Ansatz zu nicht monotonem Verhalten in CeCu2Ge2 unterhalb des Übergangs ist nur schwach ausgeprägt. Aus der schnellen Anfangsdepolarisation, von welcher der Großteil des Signals betroffen ist, wurde geschlossen, dass eine Inhomogenität der Feldverteilung infolge struktureller Inhomogenitäten der Proben Ursache für die Diskrepanzen zwischen beobachtetem und erwartetem Verhalten ist. Im Fall von CeCu2Ge2 können neben den Störungen der Gitterperiodizität dynamische Effekte auf Grund der Nähe zu den M-Übergängen bei TM < TN hinzukommen. Die m+SR-Experimente an supraleitenden CeCu2Si2-Einkristallen zeigen, dass mit der Entwicklung der A-Phase eine gaußförmig schnell relaxierende Komponente im zweikomponentigen m+SR-Signal verknüpft ist. Das Verhalten dieser Komponente lässt sich durch die Temperaturabhängigkeit ihrer Amplitude a1 und ihrer Rate S1 charakterisieren. Sie ist in den Einkristallen #1,2Nu, die in den elastischen Konstanten große A-Phasen- und Verdrängungsanomalien aufweisen, zu beobachten, nicht aber im Supraleiter #1B, der im Nullfeld keine APhase ausbildet, sondern direkt in die supraleitende Phase (SL) übergeht. Aus dem Vergleich der Werte für die Relaxationsrate der schnell relaxierenden Signalkomponente wurde geschlossen, dass die A-Phase mit dem Zustand der magnetischen Volumina, die in Polykristallen detektiert wurden und deren magnetische Momente elektronischen Ursprungs sein müssen [Luke, 1994,; Feyerherm, 1997], identisch ist. In der SL-Phase von #1B ist die gaußförmige Relaxation des m+SR-Gesamtsignals so langsam wie in der C-Phase. Im m+SR-Signal der Einkristalle kann übereinstimmend mit den Polykristalldaten in der APhase für die gewählte Geometrie kein spontanes Präzessionsmuster beobachtet werden. Die monotone, gaußförmige Relaxation des Signals weist auf eine inhomogene Feldverteilung mit statistisch verteilten Magnetfeldbeträgen hin. Diese Felder haben eher statischen Charakter. In den Einkristallen #1,2 Nu sind aber die mittleren Übergangstemperaturen der Phasenübergangssequenz C-A-SL gegenüber dem Prototyp #3S reduziert und die Schallanomalien verbreitert. Aufgrund der m+SR-Ergebnisse für die CeCu2Ge2- und CePd2Si2-Proben mit reduzierten Übergangstemperaturen wurde daher in Betracht gezogen, dass die im m+SR-Signal erkennbaren Merkmale der Feldverteilung nicht nur auf die „Struktur“ oder den Ordnungstypus der A-Phase zurückgehen, sondern auch durch strukturelle Inhomogenitäten des Materials geprägt sind. Störungen des Kristallgitters können eine Inhomogenität der Feldverteilung bewirken, durch welche die Charakteristika der A-Phase zumindest teilweise verdeckt werden können. Überhaupt kann der Ordnungstyp der A-Phase untrennbar mit dem Vorhandensein von Gitterstörungen verknüpft sein. Um die Natur der A-Phase eindeutig zu klären, sind Neutronenbeugungsexperimente notwendig. Bei den im Zusammenhang mit dieser Arbeit durchgeführten Neutronenexperimenten konnten bislang keine magnetischen Bragg-Reflexe gefunden werden. Die m+SR-Experimente an den Einkristallen bestätigen das Szenario der Verdrängung der APhase durch die Supraleitung, wie es in den Schallexperimenten an den CeCu2Si2-Einkristallen gefunden wurde: In den Einkristallen #1,2 Nu steigt die normierte Amplitude a1(T) der Komponente des m+SR-Signals, die auf die A-Phase zurückgeht, unterhalb von 0,80 K zügig auf einen Maximalwert von 75 % bei ca. 0,60 K an. Dieser Anstieg von a1 korrespondiert mit der negativen Stufenanomalie, die in der Temperaturabhängigkeit der relativen Änderung Dcii(T)/cii 0 (i =1,3) der elastischen Konstanten beim Übergang von der C- in die A-Phase auftritt. Die Abnahme von a1 unterhalb von 0,60 K korrespondiert mit der positiven Stufenanomalie in Dcii/cii 0 am Übergang von A nach SL. Tc = 0,60 K wird mit dem Einsetzen der Supraleitung assoziiert. Diese Korrespondenz zwischen Schallanomalien und a1(T) geht soweit, dass der Verlauf von Dcii(T)/cii 0 sich beinahe durch die Multiplikation von a1(T) mit einem konstanten Proportionalitätsfaktor reproduzieren lässt. Mit Einschränkungen kann a1(T) als Maß für das Probenvolumen, das sich in der A-Phase befindet, betrachtet werden. Dcii(T)/cii 0 skaliert also mit dem A-Phasenvolumen. Dieser Zusammenhang ergibt sich auch aus einer einfachen Modellbetrachtung für eine inhomogene Entwicklung und Verdrängung der A-Phase durch die Supraleitung im Probenvolumen. Der Proportionalitätsfaktor ist hierbei mit der negativen Stufe in Dcii(T)/cii 0 am Übergang von C nach A in einer idealen homogenen Probe identisch. Im Fall des Einkristalls #3S ist im Bereich des Übergangs von C nach A der Verlauf der Kurve, die mit -7,9 x 10-4 a1(T) errechnet wurde, mit Dc11(T)/c11 0 identisch. Im Bereich der Verdrängungsanomalie reproduziert die errechnete Kurve ein Ansteigen von Dc11(T)/c11 0, aber die Abweichung nimmt mit sinkender Temperatur zu. Gemessen an den durchgeführten Approximationen innerhalb der Modellbetrachtung ist die Übereinstimmung aber beachtlich. Der prototypische Einkristall #3S weist größere und schärfere Schallanomalien als die Einkristalle #1,2Nu auf, ist aber für m+SR-Messungen viel zu klein. Mit dem Wert von -7,9 x 10-4 für den Proportionalitätsfaktor lässt sich in umgekehrter Weise zum Vorgehen bei den Einkristallen #1,2Nu die an #3S gemessenen Kurve von Dc11(T)/c11 0analysieren. Das Ergebnis für a1(T) zeigt, dass sich im gesamten Probenvolumen von #3S die A-Phase entwickelt und ihre Verdrängung durch die Supraleitung vollständig und quasi homogen erfolgt. Verdrängt die Supraleitung die A-Phase, müssen der A-Phasenordnungsparameter und die inneren magnetischen Felder, die anzeigen, dass die A-Phase vorliegt, wieder verschwinden. Die Relaxationsrate S1 der Komponente im Signal, die mit der A-Phase verknüpft wird, kann als Maß für den Ordnungsparameter betrachtet werden. In den Einkristallen #1,2Nu zeigt die Temperaturabhängigkeit S1(T) einen Bruch in ihrem Verhalten, wenn die zügige Abnahme von a1(T) aufgrund der Verdrängung der A-Phase einsetzt: Sie geht für sinkende Temperatur in ein Regime eines deutlich abgeschwächten Anstiegs über. Dies wurde im Bild einer inhomogenen Entwicklung der Phasen als Folge eines Nettoeffekts diskutiert, zu dem Probenbereiche beitragen, in denen die A-Phase kurz davor steht, von der Supraleitung verdrängt zu werden und deshalb der A-Phasenordnungsparameter und einhergehend die inneren magnetischen Felder nicht mehr zunehmen oder sogar zurückgehen. Um ein solches Verhalten zu verifizieren, braucht es Messungen an Einkristallen mit scharfen Phasenanomalien und einem breiteren Temperaturgebiet, auf dem die A-Phase bei B = 0 existiert. Aufgrund der Konkurrenz der Wechselwirkungen, an denen die f-Elektronen partizipieren, lässt sich im CeCu6-xAux-System durch Variation der Konzentration x ein Übergang zwischen einem magnetischen und einem nichtmagnetischen Grundzustand induzieren. Auf die Nähe zum T=0-Phasenübergang werden in CeCu5,9Au0,1 die Abweichungen vom Fermiflüssigkeitsverhalten, das in der spezifischen Wärme, der magnetischen Suszeptibilität und dem elektrischen Widerstand von CeCu6 näherungsweise beobachtbar ist, zurückgeführt. In den vergleichenden Messungen der longitudinalen elastischen Konstanten an CeCu5,9Au0,1 und CeCu6 traten erst unterhalb von 1 K Unterschiede für die beiden Konzentrationen auf. Die Übereinstimmung im globalen Verhalten legte nahe, dass auch im Fall von CeCu5,9Au0,1 die Schalleffekte durch die Grüneisenparameterkopplung beschreibbar sind. In der Grüneisenparameterformel folgt die adiabatische elastische Konstante der Temperaturabhängigkeit des elektronischen Beitrags zur Inneren Energie mit den richtungsabhängigen Grüneisenparametern als Proportionalitätskonstanten. Da die beobachteten Unterschiede klein sind, ist es umso erstaunlicher, dass sie nicht vollständig durch die Unterschiede in der Änderung der Inneren Energie erfasst werden können. Zudem sind sie moden- und damit richtungsabhängig. Diese Ergebnisse wurden im Bild einer Temperaturabhängigkeit der betroffenen Grüneisenparameter diskutiert.
In der vorliegenden Arbeit wurden verschiedene Aspekte der starken Wechselwirkung in effektiven Modellen in selbstkonsistenten Vielteilchenresummationsverfahren, die mit Hilfe des Cornwall-Jackiw-Tomboulis-Formalismus (CJT) hergeleitet wurden, untersucht. Zum einen wurden in der vorliegenden Arbeit lineare Sigma-Modelle behandelt, die zur Beschreibung der chiralen Symmetrierestauration der starken Wechselwirkung herangezogen werden. Hierbei handelt es sich um die linearen Sigma-Modelle mit O(4)-, U(2)r × U(2)-, U(3)r × U(3)- und U(4)r × U(4)-Symmetrie. Diese linearen Sigma-Modelle wurden zur Berechnung der Meson-Massen und Quark-Kondensate in Abhängigkeit von der Temperatur herangezogen. Hierzu wurden die Meson-Massen und Kondensate selbstkonsistent im Rahmen der Hartree-Näherung berechnet, die wiederum mit Hilfe des CJT-Formalismus hergeleitet wurde. Dies führte zum Studium verschiedener Symmetriebrechungsmuster der chiralen Symmetrie in den verschieden linearen Sigma-Modellen, wie sie in Tabelle 1.1 dargestellt wurden. Als erstes Ergebnis wurde dann der Fall maximaler Symmetriebrechung, nämlich die explizite Symmetriebrechung in Anwesenheit der U(1)A-Anomalie, besprochen. Hierbei wurden alle untersuchten Modelle miteinander verglichen, um den Einfluß der unterschiedlichen Anzahl von Quark-Flavors Nf auf die erzielten Ergebnisse zu diskutieren. Beim Vergleich des linearen O(4)- mit dem U(2)r×U(2)-Modell wird eine Verdopplung der physikalischen Freiheitsgrads augenfällig: zusätzlich zum Sigma-Meson und den Pionen, die schon im O(4)-Modell vorhanden sind, treten noch das η-Meson und die a0-Mesonen. Dies führt dazu, daß in der chiral-restaurierten Phase die Mesonmassen stärker mit der Temperatur ansteigen. Der Grund hierfür sind die Tadpole-Beiträge der zusätzlichen Freiheitsgrade, zu den Mesonenselbstenergie beitragen und so zu einer Zunahme der Mesonmassen führen. Dies trifft auch zu, wenn man den Strange-Freiheitsgrad beim Übergang zum U(3)r × U(3)-Modell hinzufügt. Dies ist eine allgemeine Tatsache, solange die Massen der zusätzlichen Freiheitsgrade von der gleichen Größenordnung sind wie die Übergangstemperatur des chiralen Phasenüberganges. Das Hinzufügen des Charm-Freiheitsgrades im Rahmen eines U(4)r ×U(4)-Modells beeinflußt die Resultate für die bereits im U(3)r×U(3)-Modell vorhandenen Mesonen und Kondensate nicht wesentlich. Dies beruht letztendlich auf der großen Masse des Charm-Quarks, die weit über der Übergangstemperatur des chiralen Phasenüberganges liegt. In der Hartree-Näherung wird diesem Sachverhalt dadurch Rechnung getragen, daß die Tadpole-Beiträge der schwereren, das Charm-Quark enthaltenden Mesonen ex4.3 ponentiell mit der jeweiligen Mesonenmasse unterdrückt sind ~ exp(−M/T ). Umgekehrt ändern sich die Massen der das Charm-Quark enthaltenden Mesonen fast nicht gegenüber ihrem Vakuumwert auf der Temperaturskala, die für die chirale Symmetrierestauration eine entscheidende Rolle spielt. Dies beruht darauf, daß die Tadpole- Beiträge der anderen leichten, Mesonen klein sind für gegenüber den großen Vakuummassen der schweren, das Charm-Quark enthaltenden, Mesonen. Dieses Resultat entspricht den intuitiven Erwartungen, aber ist dennoch aus zweierlei Gründen nichttrivial: erstens sind die Gleichungen für die In-Medium-Massen im U(4)r × U(4)- Modell strukturell von denen im U(3)r × U(3)-Modell verschieden; zweitens stellen die gekoppelten Gleichungen für die Massen und Kondensate ein nichtlineares Gleichungssystem dar, was dazu führen könnte, daß auch kleine Störungen große Veränderungen der Lösung des Gleichungssystemes nach sich ziehen. Dann wurde sich dem Studium der expliziten chiralen Symmetriebrechung ohne U(1)A-Anomalie zugewandt. Der Hauptunterschied zum vorherigen Fall war, daß der Bereich des Phasenüberganges auf der Temperaturskala enger um die Übergangstemperatur konzentriert ist und der chirale Phasenübergang bei etwas kleineren Temperaturen einsetzt. Schließlich wurden die skalaren und pseudoskalaren Mesonen und die Quark-Kondensate im chiralen Limes untersucht. Die Hartree-Näherung sagt hierbei korrekterweise einen Phasenübergang erster Ordnung im Fall des U(2)r × U(2)-Modelles ohne U(1)A-Anomalie und im U(3)r×U(3)-Modell voraus. Im O(4)- und im U(2)r× U(2)-Modell mit U(1)A-Anomalie versagt allerdings die Hartree-Näherung: eigentlich sollte ein Phasenüberganges zweiter Ordnung auftreten, die Hatree-Näherung führt aber auch hier auch hier auf einen Phasenübergang erster Ordnung. Die Übergangstemperaturen sind überraschend nah an denjenigen die in Gittereichrechnungen vorhergesagt werden. Allerdings nimmt mit der U(1)A-Anomalie die Übergangstemperatur mit der Anzahl der Quarkflavors zu, wohingegen die Gittereichtheorie das umgekehrte Verhalten vorhersagt. Dieses Bild ändert sich in Abwesenheit der U(1)A-Anomalie. Hier stimmen die Vorhersagen für die Ordnung der Übergangstemperaturen mit der Anzahl der Quark-Flavors mit der QCD-Vorhersage überein. Dies mag ein Anzeichen dafür sein, daß die U(1)A-Symmetrie – zumindest partiell – in der Nähe der Übergangstemperatur des chiralen Phasenüberganges und darüberhinaus wiederhergestellt sein könnte. Zum anderen wurde die Wechselwirkung von Pionen und Rho-Mesonen im Medium untersucht. Dies wurde im Rahmen eines einfachen Pion-Rho-Vektormesondominanzmodelles vorgenommen. Für dieses Modell wurde eine selbstkonsistente Ein-Schleifen-Näherung für die Dyson-Schwinger-Gleichungen des Pions- und des Rho-Vektormesons hergeleitet. Die im Rahmen dieser Näherung den Dyson- Schwinger-Gleichungen äquivalenten selbstkonsistenten Integralgleichungen für die Spektraldichten und Selbstenergien wurden im CJT-Formalismus unter Verwendung der Saclay-Methode hergeleitet. Renormierungsfragen wurden durch die Beschränkung der Untersuchungen auf die Imaginärteile der Selbstenergien umgangen, damit treten in dieser Näherung keine Massenmodifikationen der Pionen oder des Rho-Vektormesons auf. Im Rahmen der Aufstellung der selbstkonsistenten Dyson- Schwinger-Gleichungen zeigte sich, daß eine Verletzung der Vierer-Transversalität des Selbstenergietensors der Rho-Vektormesons auftritt, die letztlich auf Verletzung der Eichsymmetrie des zugrundeliegenden Pion-Rho-Modells beruht. Dennoch konnte durch sachgerechte Eichung erreicht werden, daß der Tensor der Spektraldichte des Rho-Vektormesons auch in dieser Näherung vierer-transversal ist. Das so erhaltene Integralgleichungssystem wurde numerisch auf einem Energie- und Impulsgitter gelöst. Die Spektraldichten und Selbstenergien der Pionen sowie die Komponenten der Spektraldichten und Selbstenergien des Rho-Mesons wurden hiermit selbstkonsistent bestimmt. Eine sehr interessante Eigenschaft im Vergleich zu perturbativen Ein-Schleifen-Rechnungen in diesen Modellen ist, daß die räumlich-longitudinale und räumlichtransversale Komponente der Spektraldichte des Rho-Vektormesons auch für invariante Massen pP2 unterhalb der Zwei-Pionen-Schwelle pP2 < 2mPion nicht-verschwindende Beiträge erhalten. Dies rührt daher, daß nun in den Integralgleichungen für die Selbstenergiekomponenten des Rho-Mesons die pionische Spektralfunktion im Medium prinzipiell alle Energieanregungen mit einem thermischen Gewichtsfaktor zugänglich macht. Das Schwellenverhalten ist also ein Artefakt der perturbativen Ein-Schleifen-Näherung. Die selbstkonsistenten Spektraldichten des Rho-Meson wurden zur Berechnung der statischen, thermischen Dileptonenproduktionsrate herangezogen. Es ergab sich, daß aufgrund dieses Aufweichens der Zwei-Pion-Schwelle eine erhebliche Erhöhung der statischen Dileptonenproduktionsrate im Vergleich zur perturbativen Ein-Schleifen-Näherung im Bereich von invarianten Massen zwischen 300MeV < pP2 < 700MeV eintritt. Auch das in perturbativen Rechnungen auftretende Maximum im Bereich invarianter Massen von 700MeV < pP2 < 900MeV in der Dileptonenproduktionsrate ist aufgrund der Stoßverbreiterung in den Ergebnissen der selbstkonsistenten Rechnungen nicht mehr auszumachen. Insbesondere zeigt sich hier auch, daß eine rein perturbative Behandlung stark wechselwirkender Systeme bei endlichen Temperaturen und Dichten a priori nicht ausreichend für ein angemessenes physikalisches Verständnis der auftretenden Effekte ist. Die Anwendung von vielteilchentheoretischen Verfahren zur Herleitung von genäherten Dyson-Schwinger-Gleichungen ist deshalb von besonderer Wichtigkeit. Mit den Studien dieser zwei Modellklassen, nämlich zum einen der Modelle des chiralen Phasenüberganges in der starken Wechselwirkung, und zum anderen eines Vektormesondominanzmodelles für ein Pion-Rho-System bei endlichen Temperaturen mit Hilfe von Vielteilchenresummationsverfahren in selbstkonsistenten Näherungen konnten so interessante phänomenologische Einblicke in die Physik der stark wechselwirkenden Materie gewonnen werden. Darüberhinaus wurde ein theoretischer Beitrag zur Behandlung beliebiger bosonischer Systeme in der selbstkonsistenten Schleifen-Näherung für die Dyson-Schwinger-Gleichungen geleistet. Natürlich sind damit die Forschungen auf dem Gebiet der Beschreibung von Aspekten stark wechselwirkender Materie in effektiven Modelle mittels selbstkonsistenter Vielteilchenresummationsverfahren bei weitem nicht abgeschlossen. Vielfältige Entwicklungen auf diesem Forschungsgebiet sind auch in Zukunft zu erwarten. Zum Beispiel bleibt die Frage der Veränderung der Massen (Realteil der Selbstenergien) der Rho-Mesonen und Pionen im Medium in der selbstkonsistenten Schleifennäherung bisher noch unbeantwortet. Auch das Einbinden von Baryonen in diese Betrachtungen ist eine Aufgabe für die Zukunft. Schließlich können auch noch die Effekte der chiralen Symmetrierestauration einen wesentlichen Einfluß auf die Beschreibung der Dileptonenproduktion nehmen. Die vorliegende Arbeit läßt die begründete Hoffnung zu, daß bei der Behandlung dieser weitergehenden Fragen in selbstkonsistenten Resummationsschemata wichtige neue Erkenntnisse gewonnen werden könnten. Darüberhinaus bleibt die Frage eines eichinvarianten, numerisch tatsächlich mit Hilfe des aktuellen Standes der Computertechnologie realisierbaren Vielteilchenresummationsschemas, das bei allen Temperaturen und Dichten anwendbar wäre ein grundlegendes und offenes Problem der Forschung, das nicht nur für die Beschreibung effektiver Theorien sondern auch für die Untersuchung von Dyson-Schwinger-Gleichungen für fundamentale Theorien, wie der Quantenchromodynamik, von höchstem Interesse wäre.
In der vorliegenden Diplomarbeit wird die Auger-Ionisation des Kohlenstoffmonooxidmoleküls CO in linear und zirkular polarisierter Röntgenstrahlung untersucht. Die Strahlung liegt im Bereich des Vakuumultraviolett (VUV) bei 305eV und wird durch ein Elektronensynchrotron, die Advanced Light Source des Lawrence Berkeley National Laboratory, erzeugt. Die Energie eines Photons führt zur Photoionisation eines Elektrons aus dem 1s-Orbital des Kohlenstoffs. Das im darauf folgenden Augerzerfall ausgesandte Elektron und die jeweils einfach positiv geladenen Fragmente aus der Coulombexplosion des CO++-Molekülions werden hinsichtlich ihrer Impulse vermessen. Zur Impulsmessung wurde die in unserer Arbeitsgruppe laufend weiter entwickelte Methode COLTRIMS (COld Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) eingesetzt. Der experimentelle Aufbau gestattet prinzipiell die Messung aller bei der Ionisation freigesetzten geladenen Teilchen. Um die hochenergetischen Auger-Elektronen mit hinreichender Auflösung zu erfassen, wurde erstmals bei einer solchen Apparatur ein Abbremsfeld eingebaut. Dadurch werden allerdings die niederenergetischen Photoelektronen unterdrückt. Die Meßmethode erlaubt eine Rekonstruktion der Impulse der Fragmente zum Zeitpunkt der Ionisation und läßt Rückschlüsse auf die Dynamik der Ionisation zu. Die Winkelverteilung der Augerelektronen wird in Abhängigkeit von der Polarisation beobachtet. Die Verteilungen sowohl des Polar- als auch des Azimutwinkels zur rekonstruierten Molekülachse zeigen keine ausgeprägte Abhängigkeit von der Polarisation. Dies rehabilitiert das von Guillemin et al. in Frage gestellte Zweistufenmodell des Augerzerfalls. Durch Selektion der kinetischen Energie der Augerelektronen und der bei der Coulombexplosion freigesetzten kinetischen Energie (KER) gelingt es, kurzlebige Molekülionen nach Drehimpulszuständen zu trennen und deutlich anisotrope Emissionsmuster zu beobachten. Die Muster lassen sich qualitativ erklären. Langlebigere Molekülionen zeigen ein scharfe Vibrationlinien im KER-Spektrum. Das Vibrationsspektrum wird analysiert und in Bezug zu vorangehenden Messungen gesetzt. Durch die koinzidente Meßmethode ist es möglich, bislang nicht beobachtbare Vibrationslinien zu identifizieren.
Aufbau und Test einer COLTRIMS-Apparatur zur Untersuchung der Ionisation von metastabilem Helium
(2007)
In der vorliegenden Arbeit wurde ein COLTRIMS-Experiment, zur Untersuchung eines angeregten, spinpolarisierten Gastargets in starken Laserfeldern, aufgebaut. Das zu untersuchende kalte Gastarget wird durch eine Überschallexpansion in der Quellkammer erzeugt. Zusätzlich wird in der dafür vorhergesehenen Düse über eine Gleichstromentladung in einer MSE ein Plasma im Gas gezündet. Dieses Plasma regt einen Teil der Gasatome in den gewünschten spinpolarisierten Zustand an. Für den Aufbau der Düse wurde auf das bereits bewährte Prinzip von [Jah02] zurückgegriffen und dieses im Detail verbessert. Die Stromzufuhr für die Hochdruckseite der MSE (s. Kap. 3.3.2) verläuft jetzt entlang der Gaszuleitung während die Niederdruckseite der MSE über das Düsengehäuse geerdet ist. Durch diese Vorgehensweise wird ein ungewolltes Brennen des Plasmas außerhalb der Düse unterbunden. Zudem ist die MSE nun von außen mit dem Düsendeckel verschraubt und lässt sich so leichter austauschen. Für eine längere Brenndauer (10-15 h) des Plasmas werden die stabileren Kupfer- oder Wolfram-MSEs verwendet. Die Separation der (", ")-Zustände erfolgt durch einen eigens für dieses Experiment angefertigten Hexapolpermanentmagneten [Jah02]. Der Strahl wird zwecks einer maximalen Ablenkung des gewünschten spinpolarisierten Anteils nahe eines Pols eingeschossen. Die Kenntnis über die Strahlqualität nach der Expansion sowie die zusätzliche Fokussierungseigenschaft des Magneten lassen auf einen gut lokalisiertes Target schließen. Nach vorangegangen Berechnungen beträgt die Targetdichte ca. 5·10exp6 /cmxcm bei einer Fokusausdehnung von ca. 1-2 mm. Diese Werte beschreiben jedoch nur einen Mittelwert, da es durch die Abnutzung der MSEs und deren Wechsel zu verschiedenen Brennzuständen des Plasmas kommen kann. Der Laserstrahl wird unter Verwendung eines Periskops orthogonal zu der um 3° gekippten Tragetstrahl-Spektrometer-Ebene eingeschossen. Er kreuzt den Targetstrahl in der Mitte des Spektrometers, welches dafür verantwortlich ist die Fragmente der Reaktion mit Hilfe eines elektrischen und magnetischen Feldes in Richtung der Delayline-Detektoren zu lenken. Dies ermöglicht eine genaue Untersuchung der Reaktion mit einer Raumwinkelakzeptanz von 4 Pi. Aufgrund des winzigen Fokusvolumens des Lasers kann auf eine Flugzeit- sowie Ortsfokussierung der Teilchen verzichtet werden. In diesem Experiment sollen anhand der Koinzidenz-Imaging-Technik von COLTRIMS Doppelionisationsprozesse von spinpolarisiertem Helium in starken Feldern untersucht werden. Eine besondere Aufmerksamkeit soll dabei der relativ neuen „Rescattering“-Theorie geschenkt werden. Bei diesem nichtsequentiellen Doppelionisationsmechanismus wird ein Elektron durch einen Laserpuls aus dem Atom gelöst. Durch das weiterhin anhaltende, oszillierende Laserfeld nimmt das Elektron genügend kinetische Energie auf, um zu dem Atom zurückzukehren und mit dem zweiten Elektron zu stoßen und dieses zu ionisieren. Das vorliegende Experiment kann somit als Elektronenstoßexperiment angesehen werden, bei dem sowohl Target als auch Projektil polarisiert sind. Die geplanten Messungen konnten leider aufgrund eines langanhaltenden Defekts des Frankfurter Lasersystems nicht durchgeführt werden. Erste Testmessungen zeigen allerdings, dass alle Einzelkomponenten des Aufbaus funktionieren. Der spinpolarisierte Heliumstrahl konnte erzeugt werden und der zu untersuchende Anteil verläuft mittig durch das COLTRIMSS-Pektrometer. Die beiden Delayline Detektoren wurden in Betrieb genommen und in einer Testmessung mit Argongas optimiert. Erste Flugzeitmessungen zeigen, dass auch das konzipierte Spektrometer entsprechend den Erwartungen funktioniert und auch die restliche Messelektronik einsatzbereit ist.