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A new technique for precision ion implantation has been developed. A scanning probe has been equipped with a small aperture and incorporated into an ion beamline, so that ions can be implanted through the aperture into a sample. By using a scanning probe the target can be imaged in a non-destructive way prior to implantation and the probe together with the aperture can be placed at the desired location with nanometer precision. In this work first results of a scanning probe integrated into an ion beamline are presented. A placement resolution of about 120 nm is reported. The final placement accuracy is determined by the size of the aperture hole and by the straggle of the implanted ion inside the target material. The limits of this technology are expected to be set by the latter, which is of the order of 10 nm for low energy ions. This research has been carried out in the context of a larger program concerned with the development of quantum computer test structures. For that the placement accuracy needs to be increased and a detector for single ion detection has to be integrated into the setup. Both issues are discussed in this thesis. To achieve single ion detection highly charged ions are used for the implantation, as in addition to their kinetic energy they also deposit their potential energy in the target material, therefore making detection easier. A special ion source for producing these highly charged ions was used and their creation and interactions with solids of are discussed in detail.
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Untersuchung einzelner chiraler Moleküle durch Koinzidenzmessungen. Ein Molekül wird chiral genannt, wenn es in zwei Varianten, sogenannten Enantiomeren auftritt, deren Strukturmodelle Spiegelbilder voneinander sind.
Da viele biologisch relevante Moleküle chiral sind, sind Methoden und Erkenntnisse dieses Gebiets von großer Bedeutung für Biochemie und Pharmazie. Bemerkenswert ist, dass in der Natur meist nur eines der beiden möglichen Enantiomere auftritt. Ob diese Wahl zufällig war, ob sie aufgrund der Anfangsbedingungen bei Entstehung des Lebens erfolgte, oder ob sie eine fundamentale Ursache hat, ist bisher ungeklärt. Seit der Entdeckung chiraler Molekülstrukturen in der zweiten Hälfte des 19. Jahrhunderts ist eine Vielzahl von Methoden entwickelt worden, um die beiden Enantiomere eines Moleküls zu unterscheiden und ihre Eigenschaften zu untersuchen. Aussagen über die mikroskopische Struktur (Absolutkonfiguration) können jedoch meist nur mithilfe theoretischer Modelle getroffen werden.
Der innovative Schritt der vorliegenden Arbeit besteht darin, eine in der Atomphysik entwickelte Technik zur Untersuchung einzelner mikroskopischer Systeme erstmals auf chirale Moleküle anzuwenden: Mit der sogenannten Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy (COLTRIMS) ist es möglich, einzelne Moleküle in der Gasphase mehrfach zu ionisieren und die entstandenen Fragmente (Ionen und Elektronen) zu untersuchen. Die gleichzeitige Detektion dieser Fragmente wird als Koinzidenzmessung bezeichnet.
Zunächst wurde das prototypische chirale Molekül CHBrClF mit einem Femtosekunden-Laserpuls mehrfach ionisiert, sodass alle fünf Atome als einfach geladene Ionen in einer sogenannten Coulomb-Explosion „auseinander fliegen“. Durch Messung der Impulsvektoren dieser Ionen konnte die mikroskopische Konfiguration einzelner Moleküle mit sehr hoher Zuverlässigkeit bestimmt werden. Somit eignet sich die Koinzidenzmethode auch dazu, die Anteile der rechts- bzw. linkshändigen Enantiomere in einer Probe zu bestimmen. Die Messungen an der verwendeten, racemischen Probe zeigen bei der Ionisation mit linear polarisiertem Licht im Rahmen der statistischen Unsicherheit wie erwartet eine Gleichverteilung der beiden Enantiomere.
In einem nachfolgenden Experiment konnte gezeigt werden, dass sich die Coulomb-Explosion auch mit einzelnen hochenergetischen Photonen aus einer Synchrotronstrahlungsquelle realisieren lässt. Für beide Ionisationsmechanismen – am Laser und am Synchrotron - wurden mehrere Fragmentationskanäle untersucht. Im Hinblick auf die Erweiterung der Methode hin zu komplexeren, biologisch relevanten Molekülen ist es entscheidend zu wissen, inwieweit sich die Händigkeit bestimmen lässt, wenn nicht alle Atome des Moleküls als atomare Ionen detektiert werden. Hierbei stellte sich heraus, dass auch molekulare Ionen zur Bestimmung der Absolutkonfiguration herangezogen werden können. Eine signifikante Steigerung der Effizienz konnte für den Fall demonstriert werden, dass nicht alle Fragmente aus der Coulomb-Explosion des Moleküls detektiert wurden – hier lassen sich allerdings nur noch statistische Aussagen über die Absolutkonfiguration und die Häufigkeit der beiden Enantiomere treffen.
Um die Grenzen der Methode in Bezug auf die Massenauflösung zu testen, wurden isotopenchirale Moleküle, d.h. Moleküle, die nur aufgrund zwei verschiedener Isotope chiral sind, untersucht. Auch hier ist eine Trennung der Enantiomere möglich, wenn auch mit gewissen Einschränkungen.
Ein wichtiges Merkmal chiraler Moleküle ist das unterschiedliche Verhalten der Enantiomere bei Wechselwirkung mit zirkular polarisierter Strahlung. Diese Asymmetrie wird Zirkulardichroismus genannt. Die koinzidente Untersuchung von Ionen und Elektronen aus der Fragmentation eines Moleküls eröffnet neue Möglichkeiten für die Untersuchung des Dichroismus. So können die Impulsvektoren der Ionen mit bekannten Asymmetrien in der Elektronenverteilung (Photoelektron-Zirkulardichroismus) verknüpft werden, was zu einem besseren Verständnis der Wechselwirkung elektromagnetischer Strahlung mit chiralen Molekülen führen kann.
In dieser Arbeit wurde nach Asymmetrien in der Winkelverteilung sowohl der Ionen als auch der Elektronen nach der Ionisation von CHBrClF und Propylenoxid (C3H6O) mit zirkular polarisierter Synchrotronstrahlung gesucht. In den durchgeführten Messungen konnte kein zweifelsfreier Nachweis für einen Dichroismus bei den verwendeten experimentellen Bedingungen erbracht werden. Technische und prinzipielle Limitierungen der Methode wurden diskutiert und Verbesserungsvorschläge für zukünftige Messungen genannt.
Mit der erfolgreichen Bestimmung der Absolutkonfiguration und der prinzipiellen Möglichkeit, Asymmetrien in zuvor nicht zugänglichen Messgrößen zu untersuchen, legt diese Arbeit den Grundstein für die Anwendung der Koinzidenzspektroskopie auf Fragestellungen der Stereochemie.
This work reports on the study of the projectile x-ray emission in relativistic ion-atom collisions. Excitation of K-shell in He-like uranium ions, electron capture into H-like uranium ions and Simultaneous ionization and excitation of initially He-like uranium ions have been studied using the experimental storage ring at GSI. Information about the population of the excited states for the H- and He-like uranium ions, can be obtained by measuring the angular distribution of the decay radiation. Since the Ly_alpha2 transition is isotropic, the intensities of the Ly_alpha1 and K_alpha transitions were normalized to the Ly_alpha2 line. For the K_alpha1 and K_alpha2 transitions originating from the excitation of the He-like uranium ions, no alignment was observed. In contrast, the Ly_alpha1 radiation from the simultaneous ionization-excitation process of the He-like uranium ions shows a clear alignment. It is shown that the alignment of Ly_alpha1 was obtained by the Alignment parameter A_20. The experimental value leads to the inclusion of a magnetic term in the interaction potential. It is interesting to note that in the case of the Ly_alpha1 emission the small M2 contribution added coherently to the E1 transition amplitudes enhances the anisotropy. The capture process of target electrons into the highly-charged heavy ions was studied using H-like uranium ions at an incident energy of 220 MeV/u, impinging on N2 gas-target. It was shown that, the strongly aligned electrons captured in 2p3/2 level will couple with the available 1s1/2 electron which shows no initial directional preference. The magnetic sub-state population of the 2p3/2 electron will be redistributed according to the coupling rules to the magnetic sub-states of the relevant two-electron states. Consequently, the 1^P1 and 3^P2 states are corresponding to the the strongly aligned 2p3/2 state. This leads to the large anisotropy in the corresponding individual ground state transitions contributing to the K_alpha1 emission. Due to the fact that the 1^P1 --> 1^S0 and 3^P2 --> 1^S0 transitions are experimentally not resolved, a more detailed analysis of the angular dependence of the K_alpha1 radiation is required. From the K_alpha1/K_alpha2 ratio, the current results show that the incoherent addition of the E1 and M2 transition components yield to an almost isotropic emission of the total K_alpha1. In contrast to the radiative electron capture, the experimental results for the K-shell single excitation of He-like uranium ions indicate that only the 1^P1 level contributes to the K_alpha1 transition. For this case, the anisotropy parameter beta_20 was found to be -0.20 + 0.03 which is similar to that one calculated for pure E1 transition. This work also reports on the study of a two-electron process: the simultaneous ionization and excitation occurring in relativistic collisions of heavy highly-charged ions with gaseous targets. The investigation was performed on He-like uranium ions impinging upon xenon gas-target at an incident energy of 220 MeV/u. The measurements have been performed at the ESR gas-target using atomic xenon with a typical area density of 10^12 particles/cm^2. In contrast to the solid state target, the use of gas target offers the advantage of clear separation of the one step two-electron process due to the fact that the probability of two consecutive collision in such thin targets is negligible and the double step processes can be excluded. During the process of simultaneous ionization and excitation in He-like uranium ions, one of the ground-state electrons is promoted into the continuum and the other into the L-subshell states of the projectile. To select this process, the Lyman-series radiation has been measured at various observation angles in coincidence with up-charged projectiles (U^91+). From the yields of the Ly_alpha1 and Ly_alpha2 projectile radiation, the relative cross section for the process of simultaneous ionization and excitation was directly determined. The angle dependent measurement of the radiation yields provide information about the angular distributions of the emitted radiation and permits the determination of the alignment parameter A_{20}. This parameter gives information on the level population and the collision impact parameter. The present results (b^exp = 810 fm) show that the simultaneous ionization and excitation is a process which occurs at small impact parameter.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Emission von Elektronen aus kleinen dissoziierenden Molekülen.
Die Frage, der hier nachgegangen werden soll: Wie läuft ein solcher Prozess, bei dem ein Molekül in seine atomaren Einzelteile zerbricht, tatsächlich ab? Während es Experimentalphysikern schon seit längerem möglich ist präzise Aussagen über den Zustand eines Systems vor und nach einer solchen „halben“ chemischen Reaktion zu machen, war es lange nicht möglich die Reaktion selbst zu be-obachten, da sie auf einer Zeitskala von einigen Femtosekunden (1 fs = 10-15 s) stattfindet. Eine Möglichkeit, solche Prozesse zu untersuchen, ist die Ionisation, also das Herauslösen eines Elektrons aus seinem gebunden Zustand im Molekül, und die anschließende Messung der kinetische Energie oder des Impulsvektors des Elektrons. Dadurch können Rückschlüsse auf die Bindungsenergie und die räumliche Verteilung der Elektronen im gebundenen Zustand gezogen werden. Wenn man in der Lage ist die Elektronen, die von einem dissoziierenden Molekül zu verschiedenen Zeitpunkten während des Dissoziationsprozesses emittiert werden, zu messen, so sollte es unter Umständen möglich sein, den Übergang von molekularen zu atomaren Orbitalen zu beobachten.
Zur Durchführung der Messungen wurde ein COLTRIMS-Multikoinzidenzimpulsspektrometer ver-wendet, mit welchem sowohl die kinetische Energie aller geladenen Reaktionsprodukte als auch deren vollständige Impulsvektoren koinzident gemessen werden können.
In einer Messung an Chlorwasserstoff wurde auf diese Weise die ultraschnelle Dissoziation angeregter neutraler Moleküle untersucht. Hierbei machte man sich den Umstand zunutze, dass die angeregten Zustände bei beliebigen internuklearen Abständen zerfallen und ein Auger-Elektron emittieren können.
Für den resonanten Auger-Zerfall der 2p-16σ-Zustände des Chlorwasserstoffmoleküls wurden unseres Wissens nach erstmals alle Komponenten der Impulsvektoren sowohl der Auger-Elektronen als auch der ionischen Reaktionsprodukte gemessen. Durch diese kinematisch vollständige Messung konnte der Prozess in bisher noch nie dagewesenem Detail untersucht werden. Zum ersten Mal konnte sowohl der angeregte Zustand nach der Absorption des Photons, als auch der elektronische Endzustand für jeden einzelnen Zerfall bestimmt werden. Aufgeschlüsselt nach diesen Zuständen konnten dann die Winkelverteilungen der Auger-Elektronen und die Aufteilung der Energie auf Elektron und Kernbewegung vermessen werden. Dies ist der vollständige Satz aller möglichen Beobachtungsgrößen, so dass die Daten über keine Größe mehr integriert wurden.
In einer Messung an H2O-Molekülen wurde ein Prozess untersucht, bei dem ein einfach geladenes angeregtes Molekül in zwei Fragmente dissoziiert und, wenn die Dissoziation bereits sehr weit fort-geschritten ist, ein weiteres Elektron emittiert. Hier konnte gezeigt werden, wie eine Anisotropie in der Elektronenwinkelverteilung eines dissoziierenden Moleküls mit Hilfe einer einfachen klassischen Simulation dazu verwendet werden kann, den Abstand zwischen einem Proton und einem angeregten Molekül, in welche das ursprüngliche Molekül dissoziiert, zu dem Zeitpunkt an dem das angeregte Molekül durch Autoionisation ein weiteres Elektron emittiert, zu bestimmen. Es wurde nachgewiesen, dass der Auger-Zerfall eines H2O+*-Ions, bei dem ein Sauerstoff 2s-Elektron aus dem Molekülverband entfernt wurde, erst bei sehr großen Abständen von mehreren 100 Ångström zwischen dem Proton und dem OH*-Molekül stattfindet.
Die dritte Messung an dem Ne2-Dimer beschäftigt sich mit der Frage, ob die in einem Molekül er-zeugten Vakanzen als lokalisiert oder delokalisiert zu betrachten sind. Wie bereits in vorhergegangenen Messungen dargelegt wurde, ist die Antwort auf die Frage für kovalente Moleküle eine Frage des Messprozesses. In Rahmen dieser Arbeit konnte nachgewiesen werden, dass dies auch für schwach gebundene Van-der Waals-Moleküle der Fall ist und deren Valenzelektronen ebenfalls unter bestimmten Umständen als delokalisiert angesehen werden müssen. Das ist insoweit überraschend, da die gängige Vorstellung eines solchen Moleküls die eines Systems aus einzelnen Atomen ist, welche nur durch kleine Ladungspolarisationen in den Elektronenschalen eine Bindung eingehen. Des Weiteren wurde gezeigt, dass sich der Prozess qualitativ mit einer einfachen Doppelspalt-Simulation erklären lässt, bei welcher ebene Wellen mit einem bestimmten Phasenversatz, der sich aus der Form der beteiligten Atomorbitale ergibt, von den beiden Kernen emittiert werden.
Die Dissoziation des Moleküls war selber nicht Gegenstand der Untersuchung, sondern wurde ausgenutzt um verschiedene elektronische Zustände, in welchen sich das Molekül nach der Ionisation befinden kann und von denen nur einer dissoziativ ist, zu unterscheiden.
In der hier vorliegenden Arbeit wurden Fragen der atomaren Korrelation sowie Verschränkung untersucht und ein Beobachtungsfenster geöffnet, durch welches es möglich ist, Einblick in die Grundzustandswellenfunktion von Helium zu erhalten. Der Elektronentransfer (Pq++He->P(q-1)++He+) in schnellen Ion-Atom-Stößen findet im Bereich des Überlapps der Wellenfunktionen des gebundenen Anfangs- und Endzustandes statt [JOpp28a, MMcD70]. Daher kann diese Reaktion besonders selektiv an der Grundzustandswellenfunktion angreifen. Die bei der Transferionisation (Pq++He->P(q-1)++He2++e-) zusätzlich stattfindende Ionisation involviert auch das zweite Elektron. Dadurch ist es möglich die komplexe Vielteilchendynamik zu untersuchen und wie später in dieser Arbeit gezeigt wird, unter bestimmten Bedingungen auch sensitiv auf die Anfangszustandskorrelation zu sein! Die Messungen wurden mit H+-, He+- und He2+-Projektilen bei Einschussenergien von 40 - 630 keV/u (1,25 < vP < 5,02 a. u.) durchgeführt. Durch den Elektronentransferprozess wird auch die Vermessung des Endzustandes, den Impulsen, aller drei Teilchen (Projektil, Elektron und He2+-Rückstoßion) erleichtert. Durch das umgeladene, dann neutrale, Projektil werden zusätzlich die Post-Collision-Effekte minimiert. Zur experimentellen Untersuchung kommt die seit Jahren etablierte Technologie des Reaktionsmikroskops (COLTRIMS, COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) zum Einsatz [HSch89, RDoe00a, JUll03], die sich durch eine 4¼-Impulsakzeptanz für alle emittierten Teilchen auszeichnet. Nach Kreuzung der Projektilionen mit einem kalten und wohl lokalisierten Gasstrahl werden die umgeladenen Projektile detektiert. Die im Überlappbereich entstehenden Elektronen und Ionen werden mittels elektrischer und magnetischer Felder ebenfalls auf orts- und zeitauflösenden Detektoren projiziert. Anhand des Auftreffortes und der Flugzeit können die dreidimensionalen Impulsvektoren eindeutig rekonstruiert werden. Je nach Energie Projektile dominieren unterschiedliche atomare Reaktionsmechanismen. Entsprechend sind es zwei Fragenkomplexe, denen sich diese Arbeit hauptsächlich widmet: - Was ist die Reaktionsdynamik? Welche Mechanismen tragen zur Reaktion bei und wie hängen diese von Projektilladung und -energie ab? - Lässt sich die Grundzustandswellenfkt. mit dieser Technik abbilden? Die erzielten Ergebnisse sehen wie folgt aus: - Im Bereich langsamer Stöße (vP <= vB;e) wird der Stoßprozess in einem quasimolekularen Bild beschrieben (Sattelpunktionisation). Hier konnten im Wesentlichen die experimentellen Ergebnisse von Schmidt zum symmetrischen Stoßsystems He2+/He [LSch00] bestätigt und zu höheren Projektilgeschwindigkeiten fortgeschrieben werden (60 keV/u). Für die Stoßsysteme He+/He und H+/He wurden sehr ähnliche Emissionsstrukturen im Impulsraum gefunden. - Bei allen untersuchten Projektilenergien und Stoßsystemen wurde eine vom Elektroneneinfang unabhängige Stoßionisation durch Wechselwirkung mit dem Projektil (Binary Encounter, BE) gefunden. Die Erwartung, dass der Targetkern nur Beobachter der Ionisation ist, wurden eindeutig widerlegt und die Abweichungen als Folge von Korrelationseffekten gedeutet. - Speziell für das Stoßsystem He+/He bei 60 keV/u wurden sehr viele im Geschwindigkeitsraum um vP verteilte Elektronen beobachtet und einem Dreistufenprozess zugeschrieben: Zuerst erfolgt die Ionisation des Projektils und anschließend ein resonanter Zweielektroneneinfang. - Wird ein Elektron sehr schnell entfernt, wie durch den Elektroneneinfang bei hohen Projektilgeschwindigkeiten (vP ¸ 3 a. u.) findet die Ionisation sehr häufig durch Shake-off [TAbe67] statt. Die Elektronen wurden entgegen der Strahlrichtung emittiert, zu negativen Longitudinalimpulsen. Darüberhinaus wurde kein Unterschied zwischen den verschiedenen Projektilen beobachtet. Da für den Shake-off-Prozess unter den hier realisierten Bedingungen das Projektil nicht mit dem emittierten Elektron wechselwirkte, spiegelt die Elektronenimpulsverteilung direkt den, durch den Elektroneneinfang präparierten Anteil, der Grundzustandswellenfunktion wider [AGod04, MSch05]. Theoretische Rechnungen bestätigen, dass die rückwärtige Elektronenemission nur durch die stark korrelierten nicht-s2-Anteile im Heliumgrundzustand zu erklären ist. Diese Beimischungen höherer Drehimpulse von weniger als 2 % konnten entgegen der verbreiteten Lehrmeinung zum ersten Mal experimentell nachgewiesen und vermessen werden.
The implementation of pump-probe experiments with ultrashort laser pulses enables the study of dynamical processes in atoms or molecules, which may provide a deeper inside in their physical origin. The application of this method to systems as nitrous oxide, which is not only a simple example for polyatomic molecules but which also plays a crucial role in the greenhouse effect, promises interesting and beneficial findings. This thesis presents, on the one hand, the technical extension of an existing experimental setup for high-harmonic generation (HHG) and ultra-fast laser physics by an extreme ultraviolet (XUV) spectrometer for the in-situ observation of the harmonic spectrum during ongoing measurements. The present setup enables the production of short laser pulse trains in the XUV spectral range with durations of a few hundred attoseconds (1 as = 10^−18 s) via HHG and supports to perform XUV-IR pump-probe experiments using the infrared (IR) driving field with durations of a few femtoseconds. Moreover, a reaction microscope is implemented, which enables the coincident detection of several charged particles emerging from an ionization or dissociation process and to reconstruct their full 3-D-momentum vectors. With this technique it is possible to perform time-resolved momentum spectroscopy of few-particle quantum systems. Here, the design and the calibration of the XUV spectrometer is presented as well as a first application to the analysis of experimental data by providing information on the produced photon energies. On the other hand, the results of an XUV-pump IR-probe measurement on nitrous oxide (N2O) are discussed. With the broad harmonic spectrum (∼ 17 − 45 eV) it is possible to address several states of the singly and doubly ionized cation. One reaction channel is the single ionization into a stable state of N2O+. Here, the coincidently measured photoelectron energies allow the observation of sidebands, which served to estimate the pulse durations of the involved XUV pulse trains as well as of the fundamental IR pulses. Additionally, single ionization of nitrous oxide can lead to a dissociation into a charged and a neutral fragment. The four respective dissociation channels are compared by presenting their branching ratios, kinetic energy release (KER) distributions and their dependencies on the time delay between pump and probe pulse. In the production of the dication, there are two competitive processes: direct double ionization considering photon energies above the double-ionization threshold, and autoionization of singly ionized and excited molecules in the case of photon energies near the double-ionization threshold. In both cases, the ionization leads to a Coulomb explosion into two charged fragments, where the N − N bond or the N − O bond may dissociate. The influence of the IR-probe field on the ionization yield and the KER was investigated for both dissociation channels and compared. In addition, the corresponding photoelectron energy spectra are presented, which show indications for autoionizing states being involved, and their dependence on the delay and the KER of the respective ions is analyzed.
In the present work, the Heidelberg electron beam ion trap (EBIT) at the Max-Planck-Institute für Kernphysik (MPIK) has been used to produce, trap highly charged argon ions and study their magnetic dipole (M1) forbidden transitions. These transitions are of relativistic origin and, hence, provide unique possibilities to perform precise studies of relativistic effects in many electron systems. In this way, the transitions energies of the 1s22s22p for the 2P3/2 - 2P1/2 transition in Ar13+ and the 1s22s2p for the 3P1 - 3P2 transition in Ar14+, for 36Ar and 40Ar isotopes were compared. The observed isotopic effect has confirmed the relativistic nuclear recoil effect corrections due to the finite nuclear mass in a recent calculation made by Tupitsyn [TSC03], in which major inconsistencies of earlier theoretical methods have been corrected for the first time. The finite mass, or recoil effect, composed of the normal mass shift (NMS), and the specific mass shift (SMS) were corrected for relativistic contributions, RNMS and RSMS. The present experimental results have shown that the recoil effects on the Breit level are indeed very important, as well as the effects of the correlated relativistic dynamics in a many electron ion.
In this work, the complex structure of ionization and dissociation pathways on the potential energy curves in small molecules were investigated that are initiated by the absorption of a sequence of multi-color pulses in the XUV, VUV, and IR spectrum. Femtosecond pump-probe spectroscopy was used to track the evolution of nuclear dynamics in neutral hydrogen molecules. Previously unpublished excitation and ionization pathways leading to the dissociative ionization of hydrogen molecules were investigated by employing 3D momentum imaging spectroscopy. These studies were extended to oxygen molecules where an XUV attosecond pulse train coherently ionized several electronic states of O2+ followed by the dissociation of the molecule via multiple pathways. The infrared electric field of the driving laser was then used to couple the electronic and nuclear wave-packets, thus, manipulating the dissociation dynamics of the molecule on an attosecond time scale.
In order to perform the experiments presented here, a novel experimental setup was developed and constructed. It combines an existing high-flux High Harmonic Generation light source that delivers attosecond pulse trains in the VUV and XUV spectrum with a state-of-the-art 3D momentum imaging apparatus (COLTRIMS), as well as a beamline consisting of several experimental tools enabling the selection, characterization, and propagation of the photon spectrum.
In der vorliegenden Arbeit wurde die Ionisation von Atomen und Molekülen in starken Laserfeldern experimentell untersucht. Hierbei kam die COLTRIMS-Technik zur koinzidenten Messung der Impulse aller aus einem Ionisationsereignis stammender Ionen und Elektronen zum Einsatz. Unter Mitwirkung des Autors wurde ein COLTRIMS-Reaktionsmikroskop umgebaut und mit einem neuen Spektrometer sowie einer atomaren Wasserstoffquelle ausgestattet. Des Weiteren entstand ein interferometrischer Aufbau zur Erzeugung von Zwei-Farben-Feldern. Aus jedem der vorgestellten Experimente konnten Informationen über die elektronische Wellenfunktion an der Grenze zum klassisch verbotenen Bereich gewonnen werden. Dies geschah sowohl im Hinblick auf die Amplitude, als auch auf die Phase der Wellenfunktion. Mit dem Wasserstoffatom (Kapitel 9), dem Wasserstoffmolekül (Kapitel 10) und dem Argondimer (Kapitel 11) wurden drei Systeme unterschiedlicher Komplexität gewählt.