Refine
Year of publication
Document Type
- Doctoral Thesis (44)
- Bachelor Thesis (4)
- Diploma Thesis (2)
- diplomthesis (2)
- Master's Thesis (1)
Has Fulltext
- yes (53)
Is part of the Bibliography
- no (53)
Keywords
- Dimere (2)
- Laser (2)
- Photoionisation (2)
- Rückstoßimpulsspektroskopie (2)
- 3-atomic-heteronuclear molecule (1)
- Absolute Phase (1)
- Absolutkonfiguration (1)
- Alignment parameter (1)
- Alignmentparameter (1)
- Anisotropie (1)
Institute
- Physik (53) (remove)
A powerful technique to distinguish the enantiomers of a chiral molecule is the Coulomb Explosion Imaging (CEI). This technique allows us to determine the handedness of a single molecule. In CEI, the molecule becomes charged by losing many electrons in a very short period of time by interacting with the light. The repulsion forces between the positive charged particles of the molecule leads the molecule to break into parts-fragments. By measuring the three vector momentum of (at least) four fragments, the handedness observable can be determined. In this thesis, CEI is induced by absorption of a single high energy photon, which creates an inner-shell hole (K shell) of the molecule. The subsequent cascade of Auger decays lead to fragmentation. We decided to work with the formic acid molecule in this thesis. Two different experiments were conducted. The first experiment focused on exciting electrons to different energy states, while the second experiment focused on extracting directly a photoelectron to the continuum and measure the angular distribution of the photoelectron in the molecular frame. The primary goal was to search for chiral signal in a pure achiral planar molecule under the previous electron processes. The results of these findings were further implemented to two more molecules.
Die vorliegende Arbeit ist der Fragestellung nachgegangen, ob sich die Gedächtnisleistung, insbesondere die von älteren Menschen, durch Gedächtnistraining verbessern lässt. Dabei sollen Verhaltensdaten und EEG-Daten, die simultan mit der Bewältigung einer Gedächtnisaufgabe erhoben wurden, korreliert werden. Untersucht wurden zwei verschiedene Gruppen. Zum einen Mild Cognitive Impairment Patienten und zum anderen eine altersähnliche Kontrollgruppe. Unter Mild Cognitive Impairment (MCI) versteht man eine leichte kognitive Beeinträchtigung des Gedächtnisses, welche aber die Kriterien einer Demenzmanifestation noch nicht erfüllt. Die Diagnosekriterien für MCI sind nicht einheitlich. Ein häufiges Kriterium wurde von Petersen (1999) definiert und ist die objektive Beeinträchtigung des Gedächtnisses ohne weitere kognitive Einbußen. Die Leistungsfähigkeit des Gedächtnisses/Gedächtnissubsystems muss dabei mindestens 1,5 Standardabweichungen schlechter sein, als die einer alters- und ausbildungsgleichen Population. Etwa 16-34 % aller 65 jährigen leiden unter dieser Form der kognitiven Beeinträchtigung. Schätzungen ergeben, dass 70 % der demenziellen Erkrankungen innerhalb von 2-3 Jahren aus einer MCI hervorgehen. Veränderungen des EEGs bei Patienten mit der Alzheimer'schen Demenz (AD) und MCI-Patienten wurden in den letzten Jahren untersucht, insbesondere Untersuchungen der EEG-Spontanaktivität, da diese vor allem bei den AD-Patienten leichter zu realisieren sind. Auffällig ist ein allgemein „langsamer“ werdendes EEG bei den Demenz-Patienten. Vor allem im okzipitalen Bereich ist ein Verlust des Alpha-Blocks beim Öffnen der Augen zu registrieren. In einem sehr frühen Stadium der AD ist meist noch kein verändertes EEG zu verzeichnen, ebenso bei MCI-Patienten. Eine beobachtbare Veränderung der EEG-Oszillationen könnte aber für eine frühe Diagnose der Krankheit und somit auch für eine frühe Behandlungsmöglichkeit von Bedeutung sein. Das Elektroenzephalogramm misst elektrische Potentiale, die im Gehirn durch „Neuronenaktivität“ verursacht werden und hat eine besonders gute zeitliche Auflösung (in ms Bereich) dafür aber eine schlechte räumliche. Die schlechte räumliche Auflösung ist dadurch zu begründen, dass man beim EEG „nur“ Oberflächenpotentialänderungen registrieren kann und dadurch nicht die Quelle der Potentiale lokalisieren kann. Die hohe zeitliche Auflösung des EEGs ermöglicht es aber die neuronale Aktivität während und auch nach der Kodierung sensorischer Informationen (z.B. visuelle Stimulation, wie in dieser Arbeit) zu beobachten. In vorliegender Arbeit wurde untersucht, ob gesunde, ältere Menschen im Vergleich zu Patienten mit leichter Gedächtnisstörung, beim Bewältigen einer Gedächtnisaufgabe, unterschiedliche Hirn-Aktivitäten aufweisen und inwieweit ein Gedächtnistraining von vier Wochen die Gedächtnisleistung der Probanden/Patienten aber auch das EEG-Aktivitätsmuster verändern kann; ob das Gedächtnis also auch im Alter oder sogar bei Dysfunktionen durch Training verbessert werden kann. Dabei galt gerade dem frontalen Bereich besonderes Interesse, da diesem Bereich für das Gedächtnissystem eine besondere Relevanz zugeschrieben wird. Eine delayed matching to sample Aufgabe wurde für visuelle Stimulation, Testung des Arbeitsgedächtnisses und für das kognitive Training durchgeführt. Die neuropsychologischen Daten wurden hierfür mit den EEG-Daten korreliert.
Ziel der durchgeführten Experimente war es, die Zerfallsmechanismen Van-der-Waals gebundener Argon- und Neon Di- und Trimere in intensiven Laserfeldern zu untersuchen, um mehr über den Einfluss der schwachen Van-der-Waals Bindung auf die Dynamik des Ionisationsprozesses zu erfahren. Da Dimere aufgrund ihrer elektronischen Struktur sehr stark zwei separaten benachbarten Atomen gleichen, vereinen sie atomare und molekulare Eigenschaften in sich und ihre Untersuchung verspricht ein tieferes Verständnis der Wechselwirkungsmechanismen in starken Laserfeldern. Die Verwendung der Impulsspektroskopie Methode COLTRIMS ermöglichte die koinzidente Messung aller beim Aufbruch entstandener ionischer Fragmente sowie eines elektronischen Impulsvektors. Für die beidseitige Einfachionisation des Argon Dimers, konnten bei der gewählten Intensität (etwa 3.3E14W/cm2) drei unterschiedliche Ionisationsprozesse identifiziert werden, von denen zwei zu einer überraschend hohen kinetischen Gesamtenergie der Ionen führen. Aufgrund der Messung der Winkelverteilung der ionischen Fragmente und eines der emittierten Elektronen für lineare und zirkulare Polarisation gelang es, die den drei Prozessen zugrunde liegende Dynamik im Laserfeld zu entschlüsseln. Der dominierende Zerfallskanal stellt demzufolge eine schnelle sequentielle Doppelionisation des Argon Dimers dar, die noch am Gleichgewichtsabstand des Dimers stattfindet. Für den zweithäufigsten Ionisationsprozess ergaben sich zwei mögliche Erklärungsansätze: Entweder wird das Dimer zunächst einseitig doppelionisiert, so dass es auf einer attraktiven Potentialkurve zusammenläuft, bevor es zu einem späteren Zeitpunkt – wenn das Laserfeld bereits abgeklungen ist – durch eine Umverteilung seiner Ladungen in einer Coulomb Explosion fragmentiert, oder das Dimer wird bei einer beidseitigen Tunnelionisation zugleich angeregt, so dass die Coulomb Explosion von einer Potentialkurve erfolgt, die wesentlich steiler als 1/R verläuft. Der schwächste Zerfallskanal, der sich durch die höchste Gesamtenergie auszeichnet, ist auf eine "Frustrated Triple Tunnel Ionization" zurückzuführen, bei der ein hoch angeregter Rydberg Zustand erzeugt wird. Bei der Untersuchung des Neon Dimers konnte bei der gewählten Intensität (etwa 6.3E14W/cm2) nur die sequentielle beidseitige Einfachionisation identifiziert werden, obwohl die Daten Hinweise auf einen weitern Ionisationsprozess mit sehr geringer Statistik aufweisen. Zudem wurde in dieser Arbeit nach der Methode des Coulomb-Explosion-Imaging aus den in Koinzidenz gemessenen Impulsvektoren aller einfachgeladenen ionischen Fragmente eines Aufbruchs die geometrische Struktur der Cluster im Orts-und Impulsraum rekonstruiert. Die ermittelte Grundzustandswellenfunktion des Argon und Neon Dimers zeigt eine gute Übereinstimmung mit quantenmechanischen Berechnungen. Für das Argon und Neon Trimer konnten aus den gemessenen Impulsvektoren mittels einer numerischen Simulation die Bindungswinkel im Ortsraum bestimmt werden, so dass erstmals gezeigt werden konnte, dass diese Trimere gleichseitige Dreieckskonfigurationen aufweisen. Vergleiche mit theoretischen Berechnungen zeigen für die breite Winkelverteilung des Neon Trimers eine hervorragende Übereinstimmung, während die gemessene Winkelverteilung des Argon Trimers etwas breiter als die berechnete ist.
In der vorliegenden Arbeit wurde die zeitaufgelöste Doppelionisation von diatomaren Molekülen in intensiven Laserpulsen untersucht. Dabei waren neben den einfachsten aller Moleküle, Wasserstoff und Deuterium, auch Sauerstoffmoleküle Gegenstand der Untersuchungen. Mit Hilfe der Pump-Probe-Methode konnte die Doppelionisation der Moleküle schrittweise herbeigeführt werden. Dazu wurde das Molekül zunächst von einem ersten schwachen Laserpuls (8 fs) einfachionisiert, bevor es nach einer Zeitverzögerung tau von einem intensiveren zweiten Puls (8 fs) doppelionisiert wurde. Die Zeit zwischen den beiden Pulsen konnte in Schritten einer Femtosekunde von 0 bis 100 fs variiert werden. Die COLTRIMS-Technik lieferte den gesamten Impuls der beiden Coulomb explodierten Fragmente, so daß auch die freigesetzte kinetische Energie (KER) der Ionen bestimmt werden konnte. Diese ist hauptsächlich bestimmt durch den internuklaeren Abstand der Kerne zum Zeitpunkt der Ionisation. Das KER Spektrum in Abhängigkeit der Verzögerung der beiden Pulse veranschaulicht somit die Bewegung des molekularen Wellenpaketes. Dabei konnte die Entwicklung des Wellenpakets entlang zweier verschiedener Potentialkurven in H+2 und D+2 beobachtet werden. Zum einen die Oszillation im gebundenen Potential 1s sigma g und zum anderen die Dissoziation auf der durch das Laserfeld verschobenen Dissoziationskurve 2p sigma u. Mit einem einfachen klassischen Modell konnte die freiwerdende kinetische Energie der durch dissoziative Ionisation entstandenen Ionen bestimmt und mit den Daten verglichen werden. Dabei konnte sowohl für H+2 als auch für D+2 eine gute Übereinstimmung erzielt werden. Wie zu erwarten zeigte sich, daß die Kernbewegung im Deuterium Molekül, aufgrund der höheren Masse, um den Faktor p2 langsamer verläuft. Durch Verwendung eines geringfügig längeren Pulses und eine leichte Minimierung der Laserintensität des Probe-Pulses konnte die dissoziative Ionisation verstärkt werden und der in der Literatur vielfach beschriebene CREI Prozeß direkt nachgewiesen werden. Auch im Falle des Sauerstoffs konnten die Entwicklung von Wellenpaketen in gebundenen und dissozierenden Potentialen beobachtet werden. Das spricht dafür, daß der Doppelionisation von Sauerstoffmoleküulen ein ganz ähnlichen Prozeß zugrunde liegt, wie es für diatomaten Wasserstoff der Fall ist. Die Frage nach dem genauen Ionisationsverlauf konnte jedoch nicht endgültig geklärt werden. Für H+2 und D+2 konnte ein sehr detailliertes Bild der Bewegung der Wellenpakete entlang der Potentialkurven gewonnen werden, das die quantenmechanische Natur der Wellenpakete wiederspiegelt.
Ziel der durchgeführten Experimente dieser Arbeit war es, den Versuch zu unternehmen, Cooper-Paare als Träger des supraleitenden Stroms direkt mit Hilfe des Photoelektrischen Effektes nachzuweisen. Die Methode der koinzidenten Photoelektronenspektroskopie zielt dabei auf den Nachweis von zwei kohärent emittierten Elektronen durch die Wechselwirkung mit einem Photon ab. Da elektrostatische Analysatoren typischerweise nur einen sehr kleinen Raumwinkel erfassen, was mit sehr geringen Koinzidenzraten einhergeht, ist im Zusammenhang mit dieser Arbeit ein Flugzeitprojektionssystem entwickelt worden, welches nahezu den gesamten Raumwinkel auf einem ortsauflösenden Detektor abbildet. Die zur Messung erforderliche gepulste Lichtquelle in Form von spezieller Synchrotronstrahlung ist so schwach eingestellt worden, daß nur vereinzelt Photonen auf die Probe gelangen konnten. Spektroskopiert wurde neben Testmessungen an Silberschichten sowohl ein Blei-Einkristall als Vertreter der klassischen BCS-Supraleiter als auch einkristallines Bi2Sr2CaCu2O8 aus der Gattung der Hochtemperatursupraleiter. Mit Anregungsenergien bis 40 eV konnte gezeigt werden, daß hinreichend glatte und saubere Oberflächen in der supraleitenden Phase innerhalb des Auflösevermögens von ungefähr 0.5 eV keine erkennbaren, signifikanten Unterschiede im Vergleich zur normalleitenden Phase aufweisen. Neben diesen Untersuchungen ist weiterhin ausführlich die einfache Photoemission an den verschiedenen Proben und insbesondere im Falle des Bleikristalls behandelt, da hier keine vergleichbaren Resultate bekannt sind. Dabei wird der gesamte Impulsraum besprochen und die Fermi-Fläche als dreidimensionales Modell erstellt, mit dessen Hilfe die Meßergebnisse diskutiert werden. In den theoretischen Beschreibungen sind verschiedene Modelle zur Cooper-Paar-Emission vorgestellt, wobei beispielsweise dem Impulsaustausch mit dem Kristall eine besondere Rolle beigemessen wird, da dieser bei direkten Anregungen nur über diskrete Gittervektoren erfolgen kann.
Durch Messen der vollständigen Impulsvektoren beider Coulomb-explodierender, einfachgeladener Fragmente eines doppelionisierten, diatomaren, homonuklearen Moleküls (H2, N2, O2) können verschiedene Ionisationsprozesse identifiziert werden. Bei der sogenannten COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroskopy (COLTRIMS) wird ein überschall Gasjet mit ultrakurzen, hochintensiven Laserpulsen penetriert. Aus den gemessenen Fragmentimpulsen kann die freigesetzte kinetische Energie, sowie die ursprüngliche Lage der Molekülachse im Laborsystem berechnet werden, woraus winkelabhängige Explosionswahrscheinlichkeiten abgeleitet werden können, die unter bestimmten Bedingungen die orbitale Symmetrie der Moleküle wiederspiegeln. Unter Benutzung verschiedener Pulslängen des Lasers (35 fs und 8 fs) und Variation der Polarisation (linear, zirkular) koennen Ionisationsmechanismen wie rescattering oder sequentielle Ionisation identifiziert werden.
Die vorliegende Arbeit präsentiert die wissenschaftlichen Erkenntnisse, welche im Rahmen dreier verschiedener Messreihen gewonnen wurden. Kernthema ist in allen Fällen die Ionisation von molekularem Wasserstoff mit Photonen.
Im Rahmen der Messung sollte eine 2014 veröffentlichte Vorhersage der theoretischen Physiker Vladislav V. Serov und Anatoli S. Kheifets im Experiment überprüft werden. Ihren Berechnungen zufolge kann ein sich langsam vom Wasserstoff Molekülion entfernendes Photoelektron durch sein elektrisches Feld das Mutterion polarisieren und dafür sorgen, dass beim anschließenden Aufbruch in ein Proton und ein Wasserstoffatom eine asymmetrische Emissionswinkelverteilung zu beobachten ist [SK14]. Diese Vorhersage konnte mit den Ergebnissen der hier vorgestellten Messung zweifelsfrei untermauert werden. Für drei verschiedene Photonenenergien, welche im relevanten Reaktionskanal Photoelektronenenergien von 1, 2 und 3 eV entsprechen, wurden die prognostizierten Symmetrien in den Messdaten herauspräpariert. Es zeigte sich, dass diese sowohl in qualitativer wie auch in quantitativer Hinsicht gut bis sehr gut mit den Vorhersagen übereinstimmen.
Im zweiten Teil dieser Arbeit wurde erneut die Dissoziationsreaktion, allerdings bei deutlich höheren Photonenenergien, untersucht. Ziel war es, den in Zusammenarbeit mit den Physikern um Fernando Martin gelungenen theoretischen Nachweis der Möglichkeit einer direkten Abbildung von elektronischen Wellenfunktionen auch im Experiment zu vollziehen. Der überwiegende Teil aller Veröffentlichungen im Vorfeld dieser Messung fokussierte sich bei den Untersuchungen der Wellenfunktion entweder auf die rein elektronischen Korrelationen - so zum Beispiel in Experimenten zur Ein-Photon-Doppelionisation, wo Korrelationen zwischen beiden beteiligten Elektronen den Prozess überhaupt erst möglich machen - oder aber auf den Einfluss, welchen das Molekülpotential auf das emittierte Elektron ausübt. Die wenigen Arbeiten, die sich bis heute an einer unmittelbaren Abbildung elektronischer Wellenfunktionen versuchten, gingen meist den im Vergleich zu dieser Arbeit umgekehrten Weg: Man untersuchte hier das Licht höherer Harmonischer, wie sie bei der lasergetriebenen Ionisation und anschließenden Rekombination eines Photoelektrons mit seinem Mutterion entstehen.
In dieser Arbeit wurde ein Ansatz präsentiert, der zwei überaus gängige und verbreitete Messtechniken geschickt kombiniert - Während das Photoelektron direkt nachgewiesen und seine wesentlichen Eigenschaften abgefragt werden, kann der quantenmechanische Zustand des zweiten, gebunden verbleibenden Elektrons über einen koinzident dazu geführten Nachweis des ionischen Reaktionsfragments bestimmt werden. Dieser Vorgang stützt sich wesentlich auf Berechnungen der Gruppe um Fernando Martín, welche eine Quantifizierung der Beiträge einzelner Zustande zum gesamten Wechselwirkungsquerschnitt dieser Reaktion erlauben. Diese unterscheiden sich je nach Energie der Fragmente signifikant, so dass über eine Selektion des untersuchten KER-Intervalls Kenntnis vom elektronischen Zustand des H2 +-Ions nach der Photoemission erlangt werden kann. Die experimentellen Daten unterstützen die Theorie von Martin et al. nicht nur mit verblüffend guter Übereinstimmung, die gemessenen Emissionswinkelverteilungen stehen darüber hinaus auch in sehr gutem Einklang mit ihren theoretisch berechneten Gegenstücken. Die Ergebnisse wurden zwischenzeitlich in der renommierten Fachzeitschrift Nature Communications veröffentlicht [WBM+17].
Die dritte Messreihe innerhalb dieser Arbeit beschäftigt sich mit der Photodoppelionisation von Wasserstoff. Im Rahmen des selben Experiments wie die weiter vorn beschriebene Dissoziationsmessung bei 400 eV Photonenenergie aufgenommen, belegen die Ergebnisse auf wunderbar anschauliche Art und Weise, dass die Natur in unserer Umgebung voller Prozesse ist, die ursprünglich als rein quantenmechanische Laborkonstrukte angesehen wurden. Es konnte zweifelsfrei gezeigt werden, dass die beiden Elektronen, die bei der Photodoppelionisation freigesetzt werden, als ein Quasiteilchen aufgefasst werden können. Sie befinden sich in einem verschränkten Zweiteilchenzustand, und nur eine koinzidente Messung beider Elektronen vermag es, Interferenzeffekte in ihren Impulsverteilungen sichtbar zu machen - betrachtet man beide hingegen individuell, so treten keinerlei derartige Phänomene auf. Es gelang dabei zudem, eine beispielhafte Übereinstimmung zwischen den gemessenen Daten und einer theoretischen Berechnung der Kollegen um Fernando Martín zu erreichen.
Untersuchung von Korrelationseffekten in der Doppelphotoemission von normal- und supraleitendem Blei
(2012)
Im Rahmen dieser Arbeit wurde für die erstmalige Untersuchung der Doppelphotoemission von supraleitenden Materialien eine neue Messapparatur aufgebaut. Mit ihr lassen sich auf eine neue Weise Korrelationseffekte zwischen zwei Elektronen untersuchen, denn beide werden für jedes Reaktionsereignis mit ihrem vollständigen Impulsvektor aufgezeichnet. Die Apparatur kann daher für einen direkten Nachweis der Cooperpaarung in Supraleitern verwendet werden. Dazu wurden ein speziell für diesen Zweck angepasstes Spektrometer, Vakuumsystem und Probenhalter konstruiert. Ein mehrfach verbessertes Vakuumsystem sorgte dafür, dass eine Bleioberfläche über einen Zeitraum von mindestens 15 Stunden nach einer Reinigung gemessen werden konnte. Das Spektrometer erlaubte die koinzidente Messung von Elektronen über einen großen Raumwinkelbereich mit ausschließlich elektrischen Feldern. Dadurch war es auch im supraleitenden Zustand möglich, die Trajektorien der Elektronen zu berechnen. Die Energieauflösung für jedes Elektron lag zwischen 1/30 und 1/50, je nach untersuchtem Emissionswinkel. Ein eigens entwickelter Probenhalter erlaubte es, eine nur von einer Seite thermisch abgeschirmte Probe auf eine Temperatur von 4,5 K zu kühlen. Die Experimente wurden an einer Beamline des Berliner Synchrotrons BESSY durchgeführt.
Von entscheidender Bedeutung für die Auswertung der Daten ist die Qualität der Pulserkennungsroutine. Sie bestimmt die Totzeit der Messapparatur, das heisst wie nahe zwei Elektronen zeitlich und räumlich beieinander liegen dürfen, um noch detektiert zu werden. Sie beeinflusst somit die Beobachtung erheblich. In den als digitalisierte Pulse aufgenommen Rohdaten besteht die Schwierigkeit darin, zwei übereinander liegende Signale als solche zu erkennen und die richtige Zeit beider Signale zu bestimmten. Dies wurde erheblich verbessert, indem ein in Vorabeiten simulierter Doppelpulsalgorithmus modifiziert und erstmalig verwendet wurde. In der Folge konnte die Totzeit deutlich verringert und daher bis zu 20% mehr Doppelereignisse gefunden werden. Darüber hinaus ließen sich Fehler bei der Zeiterkennung nahe aufeinander folgender Pulse korrigieren. Ein in diesem Zusammenhang entwickeltes Programm erzeugte durch die Addition von gemessenen Einzelpulsen künstliche Doppelereignisse mit beliebiger Abstandsverteilung und erlaubte so erstmals eine exakte Simulation der Detektortotzeit mit verschiedenen Pulserkennungsalgorithmen.
Neben den Koinzidenzereignissen wurden auch die Ergebnisse der gewöhnlichen Photoemission untersucht und mit Bandstrukturrechnungen verglichen. Aufgrund der Messmethode wurde keine Vorauswahl bezüglich des Emissionswinkels oder der kinetischen Energie getroffen. Die Ergebnisse der Fermiflächen stimmen innerhalb der erreichten Auflösung mit den theoretischen Vorhersagen überein. Ebenso konnten die Strukturen in den Parallelimpulsspektren der Elektronen, die aus lokalisierten Energieniveaus emittiert wurden, mit der Interferenz der ausgehenden Wellenfunktionen erklärt werden. Eine Simulation dieses Effekts lieferte trotz der vergleichsweise sehr niedrigen Elektronenenergien eine gute Übereinstimmung der wesentlichen Merkmale.
Es wurden Doppelphotoemissionspektren von Blei bei verschiedenen Photonenenergien im Bereich von 21,22 eV bis 40 aufgenommen. Dabei konnten verschiedene Emissionskanäle identifiziert werden. Das Korrelationsloch ist ein sehr grundlegender Effekt, der aufgrund der Coulombabstoßung und des Pauli-Prinzips auftritt und daher bei allen Metallen vorkommt. Betrachtet man das Korrelationsloch im Impulsraum, so führt es dazu, dass zwei gleichzeitig emittierte Elektronen keine ähnlichen Impulsvektoren besitzen dürfen. Durch die verbesserten Pulserkennungsalgorithmen war es möglich, das Korrelationsloch zu untersuchen und über einen weiten Energiebereich zu vermessen. Es zeigte sich wie erwartet als Verarmungszone in der Impulsverteilung eines Elektrons um den Impuls eines zweiten. Ein solcher Effekt ist mit einem einzelnen Detektor sehr schwer zu messen, da die Totzeit die gleiche Auswirkung auf die Spektren hat. Durch eine Simulation konnte ihr Einfluss in jedem Spektrum herausgefunden und so beide Effekte voneinander getrennt werden. Sie stehen damit für einen Vergleich mit einer noch zu entwickelnden theoretischen Vorhersage zur Verfügung.
Aufgrund der bei Blei sehr nahe an der Fermikante liegenden, lokalisierten Energieniveaus konnte der Augerzerfall aus dem Valenzband identifiziert und untersucht werden. Korrelationseffekte zwischen den beiden Elektronen spielten aufgrund des sehr breiten Valenzbandes wie erwartet eine untergeordnete Rolle. Dies ließ sich nachweisen, indem die Energieverteilung durch eine Selbstfaltung der Valenzbandzustandsdichte beschrieben wurde und die Winkelverteilung der Augerelektronen keine Beeinflussung durch die Emissionsrichtung der Photoelektronen zeigte. Beide Beobachtungen deuten auf einen vollständig unabhängigen Emissionsprozess der beiden Elektronen hin. Überraschenderweise zeigte sich aber eine Energieverschiebung des Photoelektrons, abhängig von der kinetischen Energie des Augerelektrons. Dieser in der Gasphase als Post-Collision-Interaction bekannte Effekt sollte aufgrund der schnellen Abschirmung der im Festkörper zurückbleibenden Löcher nicht auftauchen. Die Ursache für die Energieverschiebung ist noch unbekannt.
Für die Identifizierung der Emission von Cooperpaaren wurden Messungen oberhalb und unterhalb der Sprungtemperatur bei verschiedenen Photonenenergien zwischen 20 eV und 40 eV durchgeführt. Verschiedene Spektren wurde nach der Signatur des Prozesses untersucht. Aufgrund der geringen Statistik konnte er nicht identifiziert werden. Demnach konnte auch die theoretische Vorhersage nicht widerlegt werden. Da dieses Experiment aus technischer Sicht äußerst herausfordernd ist, war die Untersuchung von Blei, als einfach zu präparierendes Material mit hoher Sprungtemperatur, naheliegend. Es stellte sich jedoch durch die Auswertung heraus, dass es im Hinblick auf die untersuchte Fragestellung einen wesentlichen Nachteil besitzt. Die Hauptintensität befindet sich im Gegensatz zu Kupfer für alle hier verwendeten Photonenenergien bei niedrigen Elektronenenergien, so dass nur wenige Ereignisse in dem für die Cooperpaaremission interessanten Energiefenster liegen.
Die Doppelionisation von Wasserstoffmolekülen H2 durch einzelne Photonen stellt ein fundamentales und herausforderndes Problem sowohl für die experimentelle als auch für die theoretische Physik dar. In den meisten Fällen kann dabei die elektronische Bewegung von der nuklearen Dynamik entkoppelt werden (Born-Oppenheimer Näherung). Aus diesem Grund kann man auch den molekularen Fragmentationsprozess als eine Emission eines Dielektrons aus einem nuklearen Zweizentren-Coulomb-Potential beschreiben. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Photodoppelionisation (PDI) von molekularem Wasserstoff durch einzelne, linear polarisierte Photonen mit einer Energie von 75 eV. Dieses Szenario wird verglichen mit der Photodoppelionisation von Heliumatomen (siehe [Bri00] für einen umfassenden Überblick). In diesem Versuch wurde die Rückstoßionenimpulsspektroskopie-Methode (COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy COLTRIMS) benutzt, um alle Fragmente der Reaktion auf ortsauflösende Vielkanalglasplatten(Multi-Channel-Plate MCP)-Detektoren mit Verzögerungsdrahtauslese (delay-line anode) abzubilden. Dabei wurden die Mikropartikel durch elektrische und magnetische Felder geführt. In einer Messung wurde das Rückstoßionenspektrometer mit gepulster Extraktionsspannung betrieben, um das Dielektron und die Stellung der molekularen Achse mit guter Impulsauflösung gleichzeitig vermessen zu können. In einer weiteren Messung kam ein neuartiges Detektorsystem mit hexagonaler Verzögerunsdrahtanode zum Einsatz, die in der Lage war, beide Elektronen, die in sehr kurzen Zeitabständen auf dem Detektor eintrafen, ohne Totzeitverluste in Koinzidenz mit den nuklearen Fragmenten ortsauflösend zu registrieren. Aus den Flugzeiten und Auftrefforten der Teilchen der beiden Datensätze konnten die Impulse des Vierteilchenendzustandes generiert werden. Dies stellt die Messung des Betragsquadrats der quantenmechanischen Wellenfunktion im Impulsraum dar. Aus diesen Größen konnten auch die azimutalen und polaren Winkelverteilungen in Referenz zum Polarisationsvektor des einfallenden Lichts bestimmt werden. Basierend auf der axialen Rückstoßnäherung konnten so zum ersten Mal hochdifferentielle Wirkungsquerschnitte (QDCS und höher) des Vierkörper-Problems für eine raumfeste Molekülachse gemessen werden. Unter Ausnutzung der Reflexions-Näherung war sogar der internukleare Abstand des Moleküls zum Zeitpunkt der Photoabsorption zugänglich. Man findet markante Übereinstimmungen mit der PDI von Heliumatomen. Das Dielektron wird vorwiegend entlang des Polarisationsvektors emittiert und koppelt an das Schwerpunktssystem (Center-of-Mass CM) der nuklearen Partikel, die in einer Coulomb-Explosion fragmentiern. Etwa 72.5 % der Anregungsenergie der beiden Elektronen geht in deren Relativbewegung. Wie bei der Ionisation von Heliumatomen bestimmt die Elektron-Elektron Wechselwirkung zusammen mit diversen Auswahlregeln (siehe [Wal00c]) die Form der polaren Winkelverteilung. In der azimutalen Ebene (die Ebene, die senkrecht zum Polarisationsvektor des Lichts angeordnet ist) erkennt man den attraktiven Einfluss des nuklearen Zweizentren-Potentials, was zu einer Abweichung von der Zylindersymmetrie um die Achse des elektrischen Feldvektors des Lichts führt, wie sie bei niedrigeren Photonenenergien vorzufinden ist (siehe [Dör98b]). In dieser Ansicht tendieren langsame Elektronen dazu, entlang der Molekülachse emittiert zu werden. Es können der sogenannte Auffülleffekt der Knotenstruktur und die vergrößerten Zwischenwinkel in der Polarwinkelverteilung der Elektronen in Form einer Zweikeulenstruktur verifiziert werden (siehe [Red97, Wig 98]). Die Ergebnisse bestätigen den Modellansatz von J. Feagin (siehe [Fea98]), der den Zusammenbruch einer atomaren Auswahlregel, die auf einem Konus wirkt, für den molekularen Fall vorhersagt. Diese Auswahlregel reduziert sich auf eine Knotenlinie, die aufgrund der endlichen Öffnungswinkel des Experiments aufgefüllt wird. Es gibt Hinweise, dass die Verringerung des elektronischen Zwischenwinkels eine Funktion der Stellung der Molekülachse ist, d.h. der kohärenten Überlagerung der beiden möglichen Endzustände mit S- und ?-Symmetrie. Die Ergebnisse der Wannier-Theorie vierter Ordnung nach T. Reddish und J. Feagin (siehe [Red99]) zeigen eine gute Übereinstimmung mit den experimentell gewonnen Daten, zumindest solange die beiden Elektronen den gleichen kinetischen Energiebetrag erhalten. Im Gegensatz dazu bewertet die hochkorrelierte 5C-Theorie nach M. Walter et al. (siehe [Wal99]) den Einfluss des attraktiven nuklearen Zweizentren-Potentials zu hoch. Vorläufige Ergebnisse einer CCC-Rechnung von A. Kheifets et al. (siehe [Khe02]) zeigen eine sehr akkurate Übereinstimmung mit den gemessenen Winkelverteilungen. Minimiert man die Elektron-Elektron Wechselwirkung, indem man eine rechtwinklige Emission der beiden Elektronen fordert (dies kommt einer Ionisation eines H2 +-Ions gleich), so findet man keine starken Fokussierungseffekte vor, wie man sie von Ionisationsprozessen von N2 und CO her kennt (siehe [Lan01, Web01b, Jah02a und Web02]). Stattdessen beobachtet man die Emission eines langsamen Elektrons auf dem nuklearen Sattelpunktspotential, wie man es nach einer halbklassischen Beschreibung erwarten kann. Zusätzlich ist eine hochstrukturierte Winkelverteilung zu beobachten, die auf höhere Drehimpulsbeiträge schliessen lässt (vergleichbar der Parametrisierung bei der PDI von Heliumatomen nach L. Malegat et al., siehe [Mal97d]). Die Verteilung ist sehr sensitiv auf die Energie der Elektronen und die Orientierung der Molekülachse, was weder angemessen durch auslaufende, ebene Wellen noch durch die 5C-Theorie beschrieben werden kann. Für diese Ereignisse erzwingen große internukleare Abstände eine Emission der Elektronen entlang des Polarisationsvektors, während für kleine Abstände die Elektronen vorwiegend rechtwinklig zur Molekülachse ausgesendet werden. Anhand dieser Tatsachen kann man auf einen merklichen Einfluss des Anfangszustands auf die Winkelverteilung der Elektronen zurückschließen. Das ganze Szenario ändert sich sobald man die Elektron-Elektron Wechselwirkung wieder "einschaltet", indem man fordert, dass die Fragmentation in einer Ebene stattfindet. Hier bestimmt die Relativbewegung der beiden Elektronen die Form der Wirkungsquerschnitte. Es zeigen sich nur geringfügige Änderungen in Abhängigkeit zum internuklearen Abstand. Es kann aber teilweise eine dreifache Keulenstruktur ausgemacht werden. Diese Substruktur ändert ihre Amplitude und Richtung als Funktion des Molekülabstandes. Eine direkte Emission entlang des Polarisationsvektors scheint dabei verboten zu sein. In dieser Darstellung zeigt das elektronische Emissionsmuster einen sehr heliumähnlichen Charakter für kleine Bindungslängen. Für größere Abstände der Kerne werden langsame Elektronen deutlich unter einem Zwischenwinkel von 180° (back-to-back-emission) gegen das schnelle Referenzelektron emittiert. Referenzen: [Bri00] J.S. Briggs et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 33, (2000), S. R1 [Dör98b] R. Dörner et. al., Phys. Rev. Lett., 81, (1998), S. 5776 [Fea98] J. Feagin, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 31, (1998), S. L729 [Jah02a] T. Jahnke et. al., Phys. Rev. Lett., 88, (2002), S. 073002 [Khe02] A. Kheifets, private Mitteilung, (2002) [Lan01] A. Landers et al., Phys. Rev. Lett., 86, (2001), S. 013002 [Mal97d] L. Malegat et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 30, (1997), S. 251 [Red97] T. Reddish et al., Phys. Rev. Lett., 79, (1997), S. 2438 [Red99] T. Reddish et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 32, (1999), S. 2473 [Wal00c] M. Walter et al., Phys. Rev. Lett., 85, (2000), S. 1630 [Wal99] M. Walter et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 32, (1999), S. 2487 [Web01b] Th. Weber et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 34, (2001), S. 3669 [Web02] Th. Weber et al., Phys. Rev. Lett., (2002), eingereicht zur Veröffentlichung [Wig98] J.P. Wightman et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 31, (1998), S. 1753