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In the present work, the problem of protein folding is addressed from the point of view of equilibrium thermodynamics. The conformation of a globular protein in solution at common temperatures is quite complicated without any geometrical symmetry, but it is an ordered state in the sense of its biological activity. This complicated conformation of a single protein molecule is destroyed upon increasing the temperature or by the addition of appropriate chemical agents, as is revealed by the loss of its activity and change of the physical properties, and so on. Once the complicated native structures having biological activity are lost, it would be natural to suppose that the native structure could hardly be restored. Nevertheless, pioneers, such as Anson and Mirsky, recognized as early as in 1925 that this was not always the case. If one defines the folded and unfolded states of a protein as two distinct phases of a system, then under the variation of temperature the system is transformed from one phase state into another and vice versa. The process of protein folding is accompanied by the release or absorption of a certain amount of energy, corresponding to the first-oder-type phase transitions in the bulk. Knowing the partition function of the system one can evaluate its energy and heat capacity under different temperatures. This task was performed in this work. The results of the developed statistical mechanics model were compared with the results of molecular dynamic simulations of alanine poylpeptides. In particular, the dependencies on temperature of the total energy of the system and heat capacity were compared for alanine polypeptides consisting of 21, 30, 40, 50 and 100 amino acids. The good correspondence of the results of the theoretical model with the results of molecular dynamics simulations allowed to validate the assumptions made about the system and to establish the accuracy range of the theory. In order to perform the comparison of the results of theoretical model and the molecular dynamics simulations it is necessary to perform the efficient analysis of the results of molecular dynamics simulations. This task was also addressed in the present work. In particular, different ways to obtain dependence of the heat capacity on temperature from molecular dynamics simulations are discussed and the most efficient one is proposed. The present thesis reports the result of molecular dynamic simulations for not only alanine polypeptides by also for valine and leucine polypeptides. In valine and leucine polypeptides, it is also possible to observe the helix↔random coil transitions with the increase of temperature. The current thesis presents a work that starts with the investigation of the fundamental degrees of freedom in polypeptides that are responsible for the conformational transitions. Then this knowledge is applied for the statistical mechanics description of helix↔coil transitions in polypeptides. Finally, the theoretical formalism is generalized for the case of proteins in water environment and the comparison of the results of the statistical mechanics model with the experimental measurements of the heat capacity on temperature dependencies for two globular proteins is performed. The presented formalism is based on fundamental physical properties of the system and provides the possibility to describe the folding↔unfolding transitions quantitatively. The combination of these two facts is the major novelty of the presented approach in comparison to the existing ones. The “transparent” physical nature of the formalism provides a possibility to further apply it to a large variety of systems and processes. For instance, it can be used for investigation of the influence of the mutations in the proteins on their stability. This task is of primary importance for design of novel proteins and drug delivering molecules in medicine. It can provide further insights into the problem of protein aggregation and formation of amyloids. The problem of protein aggregation is closely associated with various illnesses such as Alzheimer and mad cow disease. With certain modifications, the presented theoretical method can be applied to the description of the protein crystallization process, which is important for the determination of the structure of proteins with X-Rays. There many other possible applications of the ideas described in the thesis. For instance, the similar formalism can be developed for the description of melting and unzipping of DNA, growth of nanotubes, formation of fullerenes, etc.
Nanocarbon structures, such as fullerenes and nanotubes, have generated considerable interest and research, due to their unique properties and potential applications. In this thesis, we present a study of the phase transition properties of nanocarbon clusters,in particular, we pay special consideration to fullerenes. The work presented in this thesis is largely theoretical and computational in nature, employing as a tool, molecular dynamics simulations to probe the dynamic stability of fullerenes and associated nanocarbon structures such as graphenes and nanotubes.
Quasi-zweidimensionale organischen Ladungstransfersalze weisen gewisse Analogien zu den Hochtemperatur-Kupratsupraleitern (HTSL) auf. Zu nennen ist einerseits der ähnliche schichtartige Aufbau, wobei sich leitfähige und isolierende Ebenen abwechseln. Zum anderen liegt der antiferromagnetische Grundzustand in direkter Nachbarschaft zur Supraleitung und bei höheren Temperaturen wird ebenfalls die Entstehung einer Pseudo-Energielücke diskutiert. Im Gegensatz zu den HTSL können die elektronischen Eigenschaften der organischen Ladungstransfersalze jedoch leicht durch äußere Parameter wie hydrostatischen bzw. chemischen Druck - die Verwendung verschiedener Anionen X läßt sich in einem verallgemeinerten Phasendiagramm ebenfalls auf die Achse W/U abbilden, siehe Abschn. 4.2 - oder moderate Temperaturen beeinflußt werden. In den quasi-zweidimensionalen K-(BEDT-TTF)2X-Salzen ist bspw. ein moderater Druck p ~ 250 bar ausreichend, um das antiferromagnetisch-isolierende System (X=Cu[N(CN)2]Cl) auf die metallische Seite des Phasendiagramms zu verschieben, wobei dann im Grundzustand Supraleitung auftritt (Tc ~ 12,8 K). Eine Dotierung wie bei den HTSL und die damit einhergehende unerwünschte Unordnung ist nicht notwendig um einen Isolator-Metall-übergang zu induzieren. Demnach sind die experimentellen Anforderungen im Vergleich zu anderen stark korrelierten Elektronensystemen auf relativ einfache Weise zu realisieren. Auch das macht die organischen Ladungstransfersalze zu idealen Modellsystemen, um fundamentale Konzepte der theoretischen Festkörperphysik zu studieren, wovon einige bislang lediglich von akademischem Interesse waren. Erstmalig wird in dieser Arbeit die Fluktuationsspektroskopie als experimentelle Methode angewendet, um die Dynamik des TT-Elektronensystems in den quasi-zweidimensionalen organischen Ladungstransfersalzen K-(BEDT-TTF)2X bei niedrigen Frequenzen zu studieren. Ziel ist es, Informationen über die Temperatur-, Druck- und Magnetfeld-Abhängigkeit der spektralen Leistungsdichte des Widerstandsrauschens und damit über die Dynamik der Ladungsfluktuationen zu gewinnen. Insbesondere in der Nähe korrelationsgetriebener Ordnungsphänomene spielt die Dynamik der Ladungsträger eine entscheidende Rolle. Auch die Kopplung des elektronischen Systems an bestimmte strukturelle Anregungen hat Einfluß auf das Widerstandsrauschen. Zu Beginn wird eine kurze Einführung in die Signalanalyse gegeben und daran anschließend werden verschiedene Arten des Rauschens in Festkörpern dargestellt (Kap. 1). Einige der für diese Arbeit relevanten Ordnungsphänomene werden in Kap. 2 in knapper Form eingeführt, wobei auf die dynamischen Eigenschaften in der Nähe eines Glasübergangs etwas ausführlicher eingegangen wird. Nach der Vorstellung der eingesetzten Meßmethoden, des Versuchsaufbaus und der Probenkontaktierung (Kap. 3) werden die experimentellen Ergebnisse an den K-(BEDT-TTF)2X-Salzen in Kap. 4 ausführlich diskutiert.
Magnetic characteristics of metal organic low-dimensional quantum spin systems at low temperatures
(2010)
In dieser Arbeit wurden neue Klassen von niedrigdimensionalen metallisch-organischen Materialien untersucht, die es ermöglichen interessante quantenkritische Phänomene (quantum critical phenomena, QCP) wie die Bose-Einstein-Kondensation (Bose-Einstein condensation, BEC) der magnetischen Anregung in gekoppelten Spin-Dimer-Systemen, den Berezinskii-Kosterlitz-Thouless Übergang (Berezinskii-Kosterlitz-Thouless transition, BKT) und die Divergenz des magnetokalorischen Effekts (magnetocaloric effect, MCE) in Quanten-Spinsystemen beim Anlegen eines magnetischen Feldes zu beobachten. Die Niedrigdimensionalität der untersuchten Systeme war sowohl für die theoretische Beschreibung, als auch für die experimentelle Beobachtung der Phänomene von großer Bedeutung. Aus theoretischer Sicht eröffnet die Beschäftigung mit diesen Systemen die Möglichkeit, einfache Modelle zu entwickeln, die exakt lösbar sind und erlaubt somit ein qualitatives Verständnis der magnetischen Phänomene. Von experimenteller Seite ist es von größtem Interesse, dass durch das Zusammenspiel von Niedrigdimensionalität, konkurrierenden Wechselwirkungen und starker Quantenfluktuation exotische und aufregende magnetische Phänomene (quantenkritische Phänomene) entstehen, die mit verschiedenen experimentellen Methoden untersucht werden können. Um die intrinsischen Eigenschaften der quantenkritischen Phänomene zu verstehen ist es wichtig, die Phänomene an einfachen und gut kontrollierbaren niedrigdimensionalen Modellsystemen wie ein- oder zweidimensionalen Systemen zu untersuchen. ...
In this thesis, we study the properties of excitations in the systems of interacting fermions. These excitations can be bosonic such as collective modes which we handle in the first part of this thesis or fermionic like quasi particles and quasi holes. One of the important points, to investigate the excitations is their damping which corresponds to their life-time in the system. This thesis consists of two parts, where in both parts, we use the field-theoretical methods to examine the problem.
Kernpunkt dieser Arbeit ist die Untersuchung der Eigenschaften des Vakuums und des Grundzustandes von Kernmaterie anhand eines effektiven Modells. Das Lineare Sigma-Modell mit globaler chiraler U(2)R ×U(2)L-Symmetrie wurde mit (Axial-)Vektormesonen sowie dem chiralen Partner des Nukleons, der mit der Resonanz N(1535) identifiziert wird, erweitert. Die Einführung des chiralen Partners in der Spiegel-Zuordnung ermöglicht die Untersuchung zweier verschiedener Erzeugungsprozesse der Baryonenmasse: durch spontane Symmetriebrechung sowie durch einen chiral invarianten Massenterm, parametrisiert durch m0. Die Parameter des Modells werden durch experimentelle Werte der Zerfallsbreiten von N∗ → Nπ und a1 → πγ und der axialen Kopplungskonstante des Nukleons gN A , sowie durch Lattice-Berechnungen von gN∗ A fixiert. Im Rahmen dieses Modells ergibt sich für den Massenparameter m0 ∼ 500 MeV, was darauf hin deutet, dass ein beträchtlicher Anteil der Baryonenmasse nicht durch das chirale Kondensat erzeugt wird. Das Modell wird anhand des Zerfalls N∗ → Nη sowie s-Wellen-πN-Streulängen a(±) 0 validiert und zeigt gute Übereinstimmung mit dem Experiment. In Kernmaterie wird m0 durch Kondensate anderer skalarer Felder ausgedrückt, z. B. dem Tetraquark-Kondensat. Der Einfluß dieses Kondensates auf dichte Materie wird untersucht. Die Nukleonenmassen hängen stark von den Kondensaten ab und verschwinden, so wie auch die Kondensate selbst, wenn die chirale Symmetrie wieder hergestellt ist.
Lattice simulation of a center symmetric three dimensional effective theory for SU(2) Yang-Mills
(2010)
We present lattice simulations of a center symmetric dimensionally reduced effective field theory for SU(2) Yang Mills which employ thermal Wilson lines and three-dimensional magnetic fields as fundamental degrees of freedom. The action is composed of a gauge invariant kinetic term, spatial gauge fields and a potential for the Wilson line which includes a "fuzzy" bag term to generate non-perturbative fluctuations between Z(2) degenerate ground states. The model is studied in the limit where the gauge fields are set to zero as well as the full model with gauge fields. We confirm that, at moderately weak coupling, the "fuzzy" bag term leads to eigenvalue repulsion in a finite region above the deconfining phase transition which shrinks in the extreme weak-coupling limit. A non-trivial Z(N) symmetric vacuum arises in the confined phase. The effective potential for the Polyakov loop in the theory with gauge fields is extracted from the simulations including all modes of the loop as well as for cooled configurations where the hard modes have been averaged out. The former is found to exhibit a non-analytic contribution while the latter can be described by a mean-field like ansatz with quadratic and quartic terms, plus a Vandermonde potential which depends upon the location within the phase diagram. Other results include the exact location of the phase boundary in the plane spanned by the coupling parameters, correlation lengths of several operators in the magnetic and electric sectors and the spatial string tension. We also present results from simulations of the full 4D Yang-Mills theory and attempt to make a qualitative comparison to the 3D effective theory.
Bei der GSI – Helmholtzzentrum für Schwerionenforschung in Darmstadt wird im Rahmen des HITRAP-Projekts ein linearer Abbremser für schwere, hochgeladene Ionen für atomphysikalische Präzisionsexperimente in Betrieb genommen. Während der Inbetriebnahme wurden transversale Emittanzmessungen mit der Pepperpot- und der Multi-Gradienten-Methode durchgeführt, um die Emittanz des aus dem Experimentierspeicherring (ESR) extrahierten Strahls zu messen. Weiterhin wurde auch die Phasenraumverteilung des auf eine Zwischenenergie von 500keV/u abgebremsten Strahls hinter der IH-Struktur gemessen. Dazu wurden neue Auswertealgorithmen in die Analyse der digitalen Bilder integriert. Die longitudinalen Bunchstrukturmessungen des Strahls am Eintrittspunkt in den Abbremser und die Funktionsweise des Doppel-Drift Bunchers wird gezeigt. Die Konzeption und der Aufbau sowie die erste Inbetriebnahme einer neuartigen Einzelschuss-Pepperpot-Emittanzmessanlage für kleinste Strahlströme und -energien wird beschrieben, die es ermöglichen, den Strahl hinter den Abbremskavitäten zu vermessen. Zusätzlich wurden transversale Strahldynamikrechnungen durchgeführt, welche theoretische Grundlagen zur Inbetriebnahme von HITRAP lieferten. Es wird beschrieben, wie die gesamte Strahllinie vom ESR bis zum Radio-Frequenz Quadrupol nach der erfolgreichen Integration einer Abbremsroutine innerhalb des Softwarepakets COSY Infinity optimiert werden kann.
Vibronic (vibrational-electronic) transition is one of the fundamental processes in molecular physics. Indeed, vibronic transition is essential both in radiative and nonradiative photophysical or photochemical properties of molecules such as absorption, emission, Raman scattering, circular dichroism, electron transfer, internal conversion, etc. A detailed understanding of these transitions in varying systems, especially for (large) biomolecules, is thus of particular interest. Describing vibronic transitions in polyatomic systems with hundreds of atoms is, however, a difficult task due to the large number of coupled degrees of freedom. Even within the relatively crude harmonic approximation, such as for Born-Oppenheimer harmonic potential energy surfaces, the brute-force evaluation of Franck-Condon intensity profiles in a time-independent sum-over-states approach is prohibitive for complex systems owing to the vast number of multi-dimensional Franck-Condon integrals. The main goal of this thesis is to describe a variety of molecular vibronic transitions, with special focus on the development of approaches that are applicable to extended molecular systems. We use various representations of Fermi’s golden rule in frequency, time and phase spaces via coherent states to reduce the computational complexity. Although each representation has benefits and shortcomings in its evaluation, they complement each other. Peak assignment of a spectrum can be made directly after calculation in the frequency domain but this sum-over-states route is usually slow. In contrast, computation is considerably faster in the time domain with Fourier transformation but the peak assignment is not directly available. The representation in phase space does not immediately provide physically-meaningful quantities but it can link frequency and time domains. This has been applied to, herein, for example (non-Condon) absorption spectra of benzene and electron transfer of bacteriochlorophyll in the photosynthetic reaction center at finite temperature. This work is a significant step in the treatment of vibronic structure, allowing for the accurate and efficient treatment of complex systems, and provides a new analysis tool for molecular science.
Im Rahmen dieser Arbeit ist es gelungen, eine weltweit einmalige Messapparatur zu entwickeln, mit der Wasserstoffmolekülionen mittels kurzer Laserpulse ionisiert und die Reaktionsprodukte kinematisch vollständig vermessen werden können. Es wird dazu eine an die Coltrims-Technik angelehnte Detektionsmethode genutzt, bei der sowohl Protonen als auch Elektronen über den vollen Raumwinkel nachgewiesen werden können. Die H2+ -Ionen stammen aus einer Hochfrequenz-Ionenquelle und werden auf 400keV beschleunigt. Die Besetzungshäufigkeit der Vibrationsniveaus entspricht daher der Franck-Condon-Verteilung für den Übergang aus dem Grundzustand des neutralen Wasserstoffmoleküls in den elektronischen Grundzustand des Molekülions: H2 (xPg, ν = 0) → H2+ (1sσg, ν′) Dieser Ionenstrahl wird mit einem 780 nm Laserpuls der Pulslänge 40 fs überlappt. Nach der Reaktion fragmentiert das Molekülion entweder über den Dissoziationskanal H2+ + nhν ⇒ H + H+ oder über eine Ionisation gefolgt von einer Coulomb-Explosion: H2+ + nhν ⇒ H+ + H+ + e−. Die Projektile werden nach einer Driftstrecke von etwa 3 m auf einem Ionendetektor nachgewiesen. Für den Nachweis der Elektronen wurde ein spezielles Spektrometer konzipiert, das eine Unterdrückung ungewollter Elektronen erlaubt und so die Messung der Elektronen ermöglicht. Um Elektronen auszublenden, die vom Laser aus dem Restgas ionisiert werden, ist der Elektronendetektor in Flugrichtung der Ionen versetzt angebracht. Durch die unkonventionelle Ausrichtung des Lasers in einem Winkel von 20◦ relativ zur Flugrichtung der Ionen können vom Laser erzeugte Elektronen nur dann den Elektronendetektor erreichen, wenn sie aus dem bewegten Bezugsystem der Projektile stammen. Diese Unterdrückung macht die Messung der Elektronen erst möglich, hat aber auch eine nachteilige Geometrie der Verteilungen gegenüber den Detektorebenen zur Folge. Durch die Ausnutzung der Projektilgeschwindigkeit ist überdies die Benutzung eines B-Feldes zur Verbesserung der Flugzeitauflösung der Elektronen nicht möglich. Um eine Überlappung des Ionenstrahls mit dem Laserfokus zu erreichen, wurde im Bereich der Reaktionszone ein System zur Visualisierung der Strahlpositionen integriert. Dieses kann überdies für eine Intensitätseichung bei linear polarisiertem Licht verwendet werden. Bei der Reaktion kommt es durch die vergleichsweise lange Pulsdauer schon bei relativ niedrigen Intensitäten zu Dissoziationsprozessen. Das dissoziierende Molekül erreicht noch während der ansteigenden Flanke des Laserpulses auf diese Weise Abstände, bei denen der Prozess der Charge-Resonance-Enhanced-Ionization (CREI) stattfinden kann. Auch die in einem sehr engen Winkelbereich um die Polarisationsrichtung des Lasers liegende Winkelverteilung der gemessenen Protonen deutet darauf hin, dass CREI der dominante Ionisationsprozess ist. Durch die vorausgehende Dissoziation nimmt das Molekül schon vor der Ionisation eine kinetische Energie auf, so dass die gemessene KER-Verteilung einer Summe aus KERDissoziation und KERIonisation darstellt. Ein Vergleich mit den KER-Spektren des Dissoziationsprozesses zeigt, dass die aufgenommene Energie durch Dissoziation zu einem überwiegenden Anteil in einem Bereich von 0, 6 ± 0, 35 eV besitzt, während die Gesamt-KER-Verteilung deutlich höhere Werte bis zu 6 eV aufweist. Dies ermöglicht, aus der gemessenen KER-Verteilung den internuklearen Abstand zum Ionisationszeitpunkt näherungsweise zu bestimmen. Die gemessenen Elektronen weisen, ebenso wie die Protonen, eine scharfe Ausrichtung entlang der Laserpolarisation auf, was durch den Einfluss des Lasers auf dieser Achse nicht verwunderlich ist. Bei zirkularer Polarisation dagegen findet eine Netto-Beschleunigung der Elektronen senkrecht zur Richtung des elektrischen Feldes zum Ionisationszeitpunkt statt, sodass die Messung der Elektronenimpulse eine geeignete Messgröße zur Untersuchung des Ionisationsprozesses darstellt. Auf diese Art konnten Winkelverteilungen der Elektronen bezüglich der internuklearen Achse innerhalb der Polarisationsebene gemessen werden. Abhängig von KER und Elektronenergie konnte dabei eine Verdrehung der Verteilung gegenüber den klassisch erwarteten 90◦ relativ zur internuklearen Achse festgestellt werden. Die Winkelverteilung rotiert dabei mit steigendem KER entgegen des Drehsinns. Dies widerspricht der gängigen Vorstellung einer Tunnelionisation, bei der nur die Beschleunigung des Elektrons im Laserfeld eine Rolle spielt und der Einfluss des Coulomb-Potentials vernachlässigt wird. Für höhere Elektronenergien zeigt sich eine zweite konkurrierende Struktur, die für die höchsten Energien die sonst vorherrschende erste Struktur sogar dominiert. Da sich in den Protonenspektren für linear polarisiertes Licht kein Einfluss einer Ionisationsenkrecht zur Polarisationsrichtung findet, erscheint dies als Grund für die zweite Struktur in den Elektron-Winkelverteilungen als unwahrscheinlich. Eine stichhaltige und gestützte Erklärung gibt es bisher weder für die Rotation der ersten Struktur noch für die Herkunft der zweiten. Dies zeigt deutlich, dass es auch für dieses einfachste Molekülsystem noch einen erheblich Handlungsbedarf sowohl auf theoretischer als auch von experimenteller Seite gibt. Da dieses Experiment den ersten experimentellen Zugang für die direkte Untersuchung der Elektronimpulse bei der Ionisation von H2+ -Ionen in kurzen Laserpulsen darstellt, bietet sich hier die bisher einzige Möglichkeit, dieses Verhalten experimentell zu untersuchen.