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Im Rahmen des FRANZ-Projektes wurde nach einer Ionenquelle verlangt welche in der Lage ist einen intensiven hochbrillanten Protonenstrahl von 200 mA bei 120 keV im Dauerstrichbetrieb zur Verfügung zu stellen, bei gleichzeitig niedriger Strahlemittanz. Der recht hohe Protonenstrom von 200 mA stellt dabei eine Herausforderung an den Experimentator dar.
Die grundsätzliche Problematik bei der Entwicklung einer solchen Ionenquelle besteht im Wesentlichen darin, ein geeignetes Extraktionssystem zu designen, welches in der Lage ist den geforderten hohen Protonenstrom zu extrahieren und transportieren. In diesem Zusammenhang wurden Abschätzungen bezüglich des notwendigen Emissionsradius, der elektrischen Feldstärke im Extraktionsspalt sowie des Protonenanteils für den verlangten Protonenstrom von 200 mA durchgeführt. Für die praktische Umsetzung wurden Lösungsstrategien erarbeitet. Ziel war es die elektrische Feldstärke im Gap so hoch wie möglich und den Radius der Emissionsöffnung so klein wie möglich zu wählen, bei gleichzeitig möglichst hohem Protonenanteil. Basierend auf diesen Erkenntnissen wurde ein Prototyp der Bogenentladungs-Volumenionenquelle entwickelt und erfolgreich in Betrieb genommen.
Zur Steigerung des Protonenanteils im Wasserstoffplasma wurden diverse Parameter der Ionenquelle optimiert wie bspw. Bogenleistung, Gasdruck sowie insbesondere die Feldverteilung und die magnetische Flussdichte des magnetischen Filters. Diese Ergebnisse wurden mit dem verbesserten theoretischen Modell zur Erzeugung von atomaren Wasserstoffionenstrahlen verglichen. Um die elektrische Feldstärke im Extraktionsspalt zu steigern wurden die Elektroden aus einem thermisch belastbaren Material hergestellt und einer speziellen Oberflächenbehandlung unterzogen. Des Weiteren wurden theoretische und experimentelle Untersuchungen bezüglich der Emissionsstromdichte und der Strahlqualität durchgeführt. Weiterhin wurde die Emittanz des Ionenstrahls berechnet sowie mit einer eigens am Institut für Angewandte Physik entwickelten Pepperpot-Emittanzmessanlage experimentell bestimmt. Die vorliegende Dissertation präsentiert die Ergebnisse der Entwicklung dieser hocheffizienten Bogenentladungs-Volumenionenquelle.
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Untersuchung einzelner chiraler Moleküle durch Koinzidenzmessungen. Ein Molekül wird chiral genannt, wenn es in zwei Varianten, sogenannten Enantiomeren auftritt, deren Strukturmodelle Spiegelbilder voneinander sind.
Da viele biologisch relevante Moleküle chiral sind, sind Methoden und Erkenntnisse dieses Gebiets von großer Bedeutung für Biochemie und Pharmazie. Bemerkenswert ist, dass in der Natur meist nur eines der beiden möglichen Enantiomere auftritt. Ob diese Wahl zufällig war, ob sie aufgrund der Anfangsbedingungen bei Entstehung des Lebens erfolgte, oder ob sie eine fundamentale Ursache hat, ist bisher ungeklärt. Seit der Entdeckung chiraler Molekülstrukturen in der zweiten Hälfte des 19. Jahrhunderts ist eine Vielzahl von Methoden entwickelt worden, um die beiden Enantiomere eines Moleküls zu unterscheiden und ihre Eigenschaften zu untersuchen. Aussagen über die mikroskopische Struktur (Absolutkonfiguration) können jedoch meist nur mithilfe theoretischer Modelle getroffen werden.
Der innovative Schritt der vorliegenden Arbeit besteht darin, eine in der Atomphysik entwickelte Technik zur Untersuchung einzelner mikroskopischer Systeme erstmals auf chirale Moleküle anzuwenden: Mit der sogenannten Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy (COLTRIMS) ist es möglich, einzelne Moleküle in der Gasphase mehrfach zu ionisieren und die entstandenen Fragmente (Ionen und Elektronen) zu untersuchen. Die gleichzeitige Detektion dieser Fragmente wird als Koinzidenzmessung bezeichnet.
Zunächst wurde das prototypische chirale Molekül CHBrClF mit einem Femtosekunden-Laserpuls mehrfach ionisiert, sodass alle fünf Atome als einfach geladene Ionen in einer sogenannten Coulomb-Explosion „auseinander fliegen“. Durch Messung der Impulsvektoren dieser Ionen konnte die mikroskopische Konfiguration einzelner Moleküle mit sehr hoher Zuverlässigkeit bestimmt werden. Somit eignet sich die Koinzidenzmethode auch dazu, die Anteile der rechts- bzw. linkshändigen Enantiomere in einer Probe zu bestimmen. Die Messungen an der verwendeten, racemischen Probe zeigen bei der Ionisation mit linear polarisiertem Licht im Rahmen der statistischen Unsicherheit wie erwartet eine Gleichverteilung der beiden Enantiomere.
In einem nachfolgenden Experiment konnte gezeigt werden, dass sich die Coulomb-Explosion auch mit einzelnen hochenergetischen Photonen aus einer Synchrotronstrahlungsquelle realisieren lässt. Für beide Ionisationsmechanismen – am Laser und am Synchrotron - wurden mehrere Fragmentationskanäle untersucht. Im Hinblick auf die Erweiterung der Methode hin zu komplexeren, biologisch relevanten Molekülen ist es entscheidend zu wissen, inwieweit sich die Händigkeit bestimmen lässt, wenn nicht alle Atome des Moleküls als atomare Ionen detektiert werden. Hierbei stellte sich heraus, dass auch molekulare Ionen zur Bestimmung der Absolutkonfiguration herangezogen werden können. Eine signifikante Steigerung der Effizienz konnte für den Fall demonstriert werden, dass nicht alle Fragmente aus der Coulomb-Explosion des Moleküls detektiert wurden – hier lassen sich allerdings nur noch statistische Aussagen über die Absolutkonfiguration und die Häufigkeit der beiden Enantiomere treffen.
Um die Grenzen der Methode in Bezug auf die Massenauflösung zu testen, wurden isotopenchirale Moleküle, d.h. Moleküle, die nur aufgrund zwei verschiedener Isotope chiral sind, untersucht. Auch hier ist eine Trennung der Enantiomere möglich, wenn auch mit gewissen Einschränkungen.
Ein wichtiges Merkmal chiraler Moleküle ist das unterschiedliche Verhalten der Enantiomere bei Wechselwirkung mit zirkular polarisierter Strahlung. Diese Asymmetrie wird Zirkulardichroismus genannt. Die koinzidente Untersuchung von Ionen und Elektronen aus der Fragmentation eines Moleküls eröffnet neue Möglichkeiten für die Untersuchung des Dichroismus. So können die Impulsvektoren der Ionen mit bekannten Asymmetrien in der Elektronenverteilung (Photoelektron-Zirkulardichroismus) verknüpft werden, was zu einem besseren Verständnis der Wechselwirkung elektromagnetischer Strahlung mit chiralen Molekülen führen kann.
In dieser Arbeit wurde nach Asymmetrien in der Winkelverteilung sowohl der Ionen als auch der Elektronen nach der Ionisation von CHBrClF und Propylenoxid (C3H6O) mit zirkular polarisierter Synchrotronstrahlung gesucht. In den durchgeführten Messungen konnte kein zweifelsfreier Nachweis für einen Dichroismus bei den verwendeten experimentellen Bedingungen erbracht werden. Technische und prinzipielle Limitierungen der Methode wurden diskutiert und Verbesserungsvorschläge für zukünftige Messungen genannt.
Mit der erfolgreichen Bestimmung der Absolutkonfiguration und der prinzipiellen Möglichkeit, Asymmetrien in zuvor nicht zugänglichen Messgrößen zu untersuchen, legt diese Arbeit den Grundstein für die Anwendung der Koinzidenzspektroskopie auf Fragestellungen der Stereochemie.
Die Dissertation ist in den Bereichen der semiklassischen Quantengravitation und der pseudokomplexen Allgemeinen Relativitätstheorie (pk-ART) anzusiedeln. Dabei wird unter semiklassischer Quantengravitation die Untersuchung quantenmechanischer Phänomene in einem durch eine klassische Gravitationstheorie gegebenen gravitativen Hintergrundfeld verstanden und bei der pk-ART handelt es sich um eine Alternative zu der aktuell anerkannten klassischen Gravitationstheorie, der Allgemeinen Relativitätstheorie (ART), die die reellen Raumzeitkoordinaten der ART pseudokomplex erweitert. Dies führt zusammen mit einer Veränderung des Variationsprinzips in führender Ordnung auf eine Korrektur der Einstein- Gleichung der ART mit einem zusätzlichen Quellterm (Energie-Impuls-Tensor), dessen exakte Form jedoch bisher nicht bekannt ist.
Die Beschreibung der Gravitation als Hintergrundfeld ergibt sich zwangsläufig daraus, dass auf Basis der ART bisher keine quantisierte Beschreibung für sie gefunden werden konnte. Jedoch wird erhofft, dass die Untersuchung semiklassischer Phänomene Hinweise auf die korrekte Theorie der Quantengravitation gibt. Zudem motiviert der Mangel einer quantisierten Gravitationstheorie die Verwendung alternativer Theorien, da sich dadurch die Frage stellt, ob die ART die korrekte Beschreibung klassischer Felder ist.
Das Ziel der vorliegenden Dissertation war die grundlegenden Unterschiede zwischen der ART und der pk-ART für gebundene sphärisch symmetrische Zustände der Klein-Gordon- und der Dirac-Gleichung zu identifizieren und ein qualitatives Modell der Vakuumfluktuationen in sphärisch symmetrischen Materieverteilungen zu bestimmen, wobei der Zusammenhang der pk-ART mit den Vakuumfluktuationen in der Annahme besteht, dass ein Zusammenhang zwischen ihnen und dem zusätzlichen Quellterm der pk-ART existiert. Dafür wurden die gebundenen Zustände der Klein-Gordon- und der Dirac-Gleichung für drei verschiedene Metrikmodelle (zwei ART-Modelle und ein pk-ART-Modell) mit konstanter Dichte systematisch numerisch berechnet, einige repräsentative Grafiken erstellt, anhand derer die grundlegenden Unterschiede der Ergebnisse der ART-Modelle und des pk-ART-Modells erörtert wurden, und die ART Ergebnisse der Dirac-Gleichung soweit wie möglich mit Ergebnissen der Literatur verglichen. Insbesondere wurde dabei festgestellt, dass die Energieeigenwerte in der pk-ART im Gegensatz zu denen in der ART in Abhängigkeit der Ausdehnung des Zentralobjekts ein Minimum aufweisen. Zudem wurden die Energieeigenwerte der Klein-Gordon-Gleichung teilweise sowohl über das Eigenwertproblem einer Matrix als auch über ein Anfangswertproblem berechnet und es wurde festgestellt, dass die Beschreibung als Eigenwertproblem deutlich uneffektiver ist, wenn dafür die Basis des dreidimensionalen harmonischen Oszillators genutzt wird. Für die Entwicklung des qualitativen Vakuumfluktuationsmodells wurden zwei Näherungen für den Erwartungswert des Energie-Impuls-Tensors in führender Ordnung für die Schwarzschildmetrik (ART) verglichen und die Verwendung eines qualitativen Modells durch die dabei auftretende Diskrepanz gerechtfertigt. Danach wurden die Vakuumfluktuationen für Metriken konstanter Materiedichte mit Hilfe einer der Näherungen in führender Ordnung berechnet und ein Modell gesucht, das den gleichen qualitativen Verlauf aufweist. Im Anschluss wurde dieses Modell noch für einfache Metriken mit variabler Materiedichte verifiziert.
Die Dissertation leistet mit der Analyse der gebundenen Zustände einen Beitrag in der Identifikation der Unterschiede zwischen der pk-ART und der ART und führt somit auf weitere mögliche Messgrößen, die der Unterscheidung der beiden Theorien dienen könnten. Weiterhin ermöglicht das abgeleitete Modell eine Verfeinerung der schon publizierten Ergebnisse über Neutronensterne und die für die Erstellung nötigen Vorarbeiten leisten einen Beitrag zur Identifikation des
pk-ART Quellterms.
Das Strahldynamikdesign für den MYRRHA-Injektor wurde im Hinblick auf eine hohe Zuverlässigkeit und Verfügbarkeit, sowie eine verbesserte Strahlausgangsemittanz, neu entwickelt und erfüllt nun die Anforderungen des Kernreaktors.
In der statistischen Fehleranalyse zeigt sich die Strahldynamik der CH-Sektion als äußerst robust und liefert selbst unter pessimistischen Fehlerannahmen eine Transmission von über 99,9 %.
Das neue Injektorkonzept bietet wesentliche Vorteile gegenüber dem in „MAX Referenzdesign 2012“ vorgestellten Injektordesign und wird als neues „MAX Referenzdesign 2014“ für den MYRRHA-Injektor verwendet. Die guten strahldynamischen Eigenschaften des neuen Injektordesigns konnten in Vergleichsrechnungen mit TraceWin am IN2P3@CNRS1 (Institut National de Physique Nucléaire et de Physique des Particules @ Centre National de la Recherche Scientifique, Orsay, Frankreich) bestätigt werden.
Neben der Strahldynamik wurde das HF-Design für die benötigten Beschleunigerkavitäten entwickelt und ebenfalls für eine hohe Zuverlässigkeit und Verfügbarkeit optimiert. Das HF-Design der CH-Strukturen ist für eine größtmögliche Ausfallsicherheit auf den Betrieb mit niedrigen elektrischen Feldgradienten, weit unterhalb der technischen Leistungsgrenzen und Möglichkeiten der jeweiligen Kavität, ausgelegt.
Im Rahmen dieser Arbeit werden verschiedene Modellsysteme untersucht, die Metriken der klassischen Allgemeinen Relativitätstheorie mit Erweiterungen vergleichen, in denen Ereignishorizonte nicht existieren müssen. Die untersuchten Korrekturterme sind durch Schwachfeldmessungen, wie sie zum Beispiel in unserem Sonnensystem durchgeführt werden, nicht überprüfbar. Es ist deshalb nötig solche Systeme zu betrachten, in denen die vollständigen Gleichungen berücksichtigt werden müssen und keine Entwicklungen für schwache Felder gemacht werden können. Es gibt eine Reihe von astrophysikalischen Systemen, die diese Bedingungen erfüllen, wie das Galaktische Zentrum oder Doppelsternsysteme.
Im zweiten Kapitel der Arbeit werden Testteilchenorbits in einem Zentralpotential beschrieben und Unterschiede zwischen der klassischen und einer modifizierten Kerr-Metrik herausgearbeitet. Drei neue Phänomene der modifizierten Metrik gegenüber der Klassischen treten hier in Erscheinung. Zum einen haben Teilchen, die sich auf prograden Bahnen um den Zentralkörper drehen, ein Maximum in ihrer Winkelgeschwindigkeit. Zum anderen ist das Phänomen des frame-draggings deutlich schwächer ausgeprägt. Schließlich tritt ein letzter stabiler Orbit für entsprechend schnell rotierende Zentralkörper nicht mehr auf. Gleichzeitig sind die Unterschiede in den beiden Metriken für große Abstände (r > 10m) nahezu vernachlässigbar. In Kapitel 3 werden diese Ergebnisse auf zwei unterschiedliche Modelle zur Beschreibung von Akkretionsscheiben angewendet. Untersucht wird zum einen das Verhalten der Eisen-Kα-Emissionslinie und zum anderen der Energiefluss aus einer Akkretionsscheibe.
In der Form der Eisen-Kα-Emissionslinie gibt es eine deutliche Zunahme des rotverschobenen Anteils der Strahlung in der modifizierten Kerr-Metrik gegenüber der klassischen Kerr-Metrik. Die Akkretionsscheibe nach Page und Thorne zeigt unter Verwendung der modifizierten Kerr-Metrik eine signifikante Erhöhung der abgestrahlten Energie, wenn der Zentralkörper so schnell rotiert, dass kein letzter stabiler Orbit mehr auftritt. Zusätzlich gibt es hier in der Scheibe einen dunklen Ring im Vergleich zu den Bildern höherer Ordnung, die in der klassischen Kerr-Metrik auftreten. Erklärbar sind diese Phänomene dadurch, dass sich Teilchen auf stabilen Bahnen in der modifizierten Kerr-Metrik näher an den Zentralkörper heran bewegen können, als es in der klassischen Kerr-Metrik der Fall ist. Die Rotverschiebung ist für beide Fälle annäherend gleich.
Kapitel 4 gibt eine kurze Einführung in die Beschreibung von Gravitationswellen im Rahmen der linearisierten Allgemeinen Relativitätstheorie. Hier wird als Modell ein Binärsystem, wie etwa der Hulse-Taylor-Pulsar, betrachtet. Die Unterschiede zwischen der klassischen Theorie und einer Beschreibung unter Hinzunahme von Zusatztermen sind hier erwartungsgemäß sehr gering, da die Linearisierung der Gleichungen dazu führt, dass Starkfeldeffekte vernachlässigt werden. Für große Abstände, was in diesem Fall auch schwache Felder impliziert, sind die Erweiterungen der Gleichungen vernachlässigbar. Hier werden zum Teil auch Effekte in der klassischen ART vernachlässigt.
In Kapitel 5 befindet sich ein kurzer Ausblick in die 3+1-Formulierung der Einsteingleichungen für die numerische Beschreibung von Gravitationsphänomenen. Diese Beschreibung ermöglicht es auch komplexe Systeme ohne viele nähernde Annahmen genau beschreiben zu können. Diese Systeme können zum einen Akkretionsscheiben um kompakte Objekte sein, aber auch die Verschmelzung von zwei massiven Objekten und die damit verbundenen Gravitationswellensignale. Dadurch lassen sich die Vorhersagen der ART oder etwaiger Erweiterungen präziser modellieren.
Die vorgestellten Ergebnisse liegen innerhalb der Einschränkungen durch aktuelle Messungen. Zukünftige Messungen wie genauere Beobachtungen des Galaktischen Zentrums durch das Event Horizon Telescope sind aber voraussichtlich dazu in der Lage zwischen den untersuchten Metriken zu unterscheiden.
Kernpunkt dieser Arbeit ist die Untersuchung der Eigenschaften des Vakuums und des Grundzustandes von Kernmaterie anhand eines effektiven Modells. Das Lineare Sigma-Modell mit globaler chiraler U(2)R ×U(2)L-Symmetrie wurde mit (Axial-)Vektormesonen sowie dem chiralen Partner des Nukleons, der mit der Resonanz N(1535) identifiziert wird, erweitert. Die Einführung des chiralen Partners in der Spiegel-Zuordnung ermöglicht die Untersuchung zweier verschiedener Erzeugungsprozesse der Baryonenmasse: durch spontane Symmetriebrechung sowie durch einen chiral invarianten Massenterm, parametrisiert durch m0. Die Parameter des Modells werden durch experimentelle Werte der Zerfallsbreiten von N∗ → Nπ und a1 → πγ und der axialen Kopplungskonstante des Nukleons gN A , sowie durch Lattice-Berechnungen von gN∗ A fixiert. Im Rahmen dieses Modells ergibt sich für den Massenparameter m0 ∼ 500 MeV, was darauf hin deutet, dass ein beträchtlicher Anteil der Baryonenmasse nicht durch das chirale Kondensat erzeugt wird. Das Modell wird anhand des Zerfalls N∗ → Nη sowie s-Wellen-πN-Streulängen a(±) 0 validiert und zeigt gute Übereinstimmung mit dem Experiment. In Kernmaterie wird m0 durch Kondensate anderer skalarer Felder ausgedrückt, z. B. dem Tetraquark-Kondensat. Der Einfluß dieses Kondensates auf dichte Materie wird untersucht. Die Nukleonenmassen hängen stark von den Kondensaten ab und verschwinden, so wie auch die Kondensate selbst, wenn die chirale Symmetrie wieder hergestellt ist.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden astrophysikalisch relevante, kernphysikalische Raten, die zum Verständnis der beobachteten Häufigkeit des langlebigen Isotopes 60Fe wichtig sind, am GSI Helmholtzzentrum für Schwerionenforschung GmbH und am Forschungsreaktor TRIGA in Mainz gemessen.
Zunächst wurde der Coulombaufbruch von 59Fe und 60Fe am GSI Helmholtzzentrum für Schwerionenforschung GmbH untersucht. Zur Produktion der radioaktiven Strahlen wurde ein 64Ni-Primärstrahl auf ein Spallationstarget geleitet. Im Fragmentseparator wurden die Isotope nach deren magnetischen Steifigkeit separiert und nur die gewünschte Spezies im LAND/R3B-Aufbau untersucht. Die Bestimmung von Impuls und Ladung der eingehenden Ionen erlaubte eine individuelle Identifikation. Der Coulombaufbruchwirkungsquerschnitt wurde mit einer Bleiprobe bestimmt. Die verschiedenen Untergrundkomponenten ergaben sich aus einer begleitenden Leermessung, sowie einer Messung mit einer Kohlenstoffprobe. Der Wirkungsquerschnitt der Reaktion Pb(60Fe,n+59Fe)Pb bei (530±5) MeV/u wurde zu σ(60Fe,n+59Fe) COULEX = (298±11stat±31syst) mb (0.1) bestimmt und für die Reaktion Pb(59Fe,n+58Fe)Pb ergab sich σ(59Fe,n+58Fe) COULEX = (410±11stat±41syst) mb. (0.2)
Außerdem konnten für beide einkommenden Strahlsorten die Wahrscheinlichkeiten für die Produktion von zwei Neutronen bestimmt werden.
Anschließend wurde der Neutroneneinfangsquerschnitt von 60Fe bei kT = 25,3 meV am Forschungsreaktor TRIGA in Mainz bestimmt. Hierfür wurde eine 60Fe Probe zunächst anhand des Anstieges der Aktivität der 60Co-Tochterkerne charakterisiert und anschließend im Reaktor bestrahlt. Die frisch erzeugte Aktivität des 61Fe wurde mit einem HPGe-Detektor nachgewiesen. Mit Hilfe der Cadmiumdifferenzmethode konnte daraus erstmals der thermische Neutroneneinfangsquerschnitt von 60Fe zu σ60Fe(n,γ) th = 0,22±0,02stat±0,02syst b. (0.3) bestimmt werden. Für das Resonanzintegral ergab sich die obere Schranke von I 60Fe(n,γ) res = 0,61 b. (0.4)
Der langsame Neutroneneinfang-Prozess (s-Prozess) ist für die Erzeugung von rund der Hälfte der Elemente zwischen Eisen und Blei verantwortlich. Sein Reaktionspfad enthält entlang des Stabilitätstals einige Verzweigungspunkte an instabilen Isotopen, deren Neutroneneinfangquerschnitte die Produktion schwererer Elemente und deren Isotopen-Verhältnisse beeinflussen. Kennt man ihre Zerfalls- und Neutroneneinfangraten unter den angenommenen stellaren Bedingungen ist es möglich, Rückschlüsse auf die physikalischen Umstände während des s-Prozesses zu ziehen. Einer dieser Verzweigungspunkte ist 63-Ni. Die experimentelle Bestimmung des differentiellen Wirkungsquerschnittes für den Neutroneneinfang an diesem Isotop ist das primäre Ergebnis der vorliegenden Arbeit. Der 63-Ni(n,gamma)- Wirkungsquerschnitt hat Einfluss auf die Häufigkeiten von 64-Ni, die Kupfer- und die Zink-Isotope. Die Sensitivität der Produktion dieser Nuklide in s-Prozess-Szenarien wurde ebenfalls im Rahmen dieser Arbeit anhand von Simulationen des entsprechenden Nukleosynthesenetzwerkes untersucht. Zudem wurde die Datenlage für s-Prozess-Modelle mit einer Flugzeit-Messung des 63-Cu(n,gamma)-Wirkungsquerschnitts erweitert.
Die beiden Experimente zur Querschnittsbestimmung von 63-Ni und 63-Cu fanden am Los Alamos Neutron Science Center in New Mexico, USA statt. Eine aus angereichertem 62-Ni hergestellte 63-Ni-Probe wurde im Rahmen einer Flugzeit-Messung gepulst mit Neutronen bestrahlt. Der Nachweis der prompten Gammastrahlung aufgrund von Neutroneneinfängen erfolgte mit dem 4π-BaF_2-Detektor DANCE. Die kalorimetrische Messung macht den Q-Wert der Reaktion für jedes Einfangereignis zugänglich und erlaubt die Unterscheidung von Ereignissen verschiedener Isotope. Es konnte gezeigt werden, dass diese Methode die Bestimmung von Querschnitten selbst mit Proben ermöglicht, die nur zu einem Bruchteil aus dem zu untersuchenden Isotop bestehen. Der 63-Ni(n,gamma)-Wirkungsquerschnitt wurde für den Energiebereich von 40 eV bis 500 keV mit einer maximalen Unsicherheit von 15% bestimmt. Es zeigte sich, dass theoretische Abschätzungen den Querschnitt bislang um etwa einen Faktor 2 unterschätzten. In demselben Energiebereich konnte der 63-Cu(n,gamma)-Wirkungsquerschnitt mit einer maximalen Unsicherheit von 8% vermessen werden.
In dieser Arbeit wurden eine Reihe neuer organischer Ladungstransfer (CT)-Verbindungen in Form von Einkristallen und Dünnschichten synthetisiert und grundlegend charakterisiert.
Für die Synthese kamen verschiedene bekannte und bislang unbekannte Donor- und Akzeptormoleküle zum Einsatz. Während einige bekannte Materialien wie TTF und TCNQ kommerziell erworben werden konnten, bestand im Rahmen der Kollaboration mit dem MPI für Polymerforschung zudem Zugang zu mehreren neuen Molekülen wie TMP und HATCN, die besonders mit Blick auf die Möglichkeit zur Dünnschichtpräparation ausgewählt wurden. Auf dieser Grundlage konnten zum einen mittels verschiedener Varianten der Lösungszüchtung erfolgreich neue CT-Komplexe als Einkristalle gezüchtet werden. Dabei kamen mehrere unterschiedliche Lösungsmittel zur Anwendung, die z.T. auch die gezielte Synthese bestimmter Kristallphasen erlaubten. Zum zweiten gelang die Präparation eines Teils dieser Systeme als Dünnschicht über die Methode der Molekularstrahldeposition mit verschiedenen Isolatoren wie SiO2 als Substratmaterial. Hierbei wurde zum Teil zuvor gezüchtetes Material eingesetzt, zum Teil entstand die neue Verbindung erst über diesen Prozess.
Die Proben der neuen Verbindungen wurden zunächst mittels verschiedener Methoden morphologisch und kristallographisch untersucht. Die Kristallzüchtung lieferte in vielen Fällen eine gute Kristallqualität, die sowohl für die Strukturbestimmung als auch die späteren elektrischen Messungen ausreichend war. Die Kristallstruktur konnte für mehrere neue Systeme ermittelt werden und ergab in allen Fällen eine Anordnung mit gemischten Donor-Akzeptor-Stapeln. Für die präparierten Dünnschichten konnte bei einem Großteil der Verbindungen gemäß der Untersuchungen mittels Röntgendiffraktion die gleiche(n) kristalline(n) Struktur(en) wie in den Einkristallen festgestellt werden. Es ließen sich zwei wesentliche Beobachtungen machen: a) Die Morphologie der Schichten besitzt eine ausgeprägte Tendenz zu rauem Inselwachstum; b) In praktisch allen Fällen bilden sich innerhalb der Schicht mindestens zwei stabile CT-Phasen parallel. Beide Verhaltensweisen traten nahezu unabhängig von Substrat, dessen Temperatur, Ausgangszustand (Material vorreagiert oder nicht) und Depositionstemperatur auf.
Die elektronischen Transportmessungen bestanden primär aus temperaturabhängigen Messungen
der elektrischen Leitfähigkeit, während Feldeffektmessungen mit organischen Transistorstrukturen
lediglich den Charakter einer Grundsteinlegung für tiefergehende Untersuchungen mit optimierten Schichten hatten. Die Kryostat-Messungen bis hinunter zu rund 1,5 Kelvin zeigten bei keiner der Verbindungen ein klares Anzeichen für einen Phasenübergang. Die absoluten Werte der Leitfähigkeit bei Raumtemperatur passten qualitativ zu der typischen Erwartung an ein gemischt gestapeltes CT-System, nämlich ein halbleitendes oder isolierendes Verhalten, was durch das arrhenius-artige Temperaturverhalten auch bestätigt wurde.
Dielektrische Messungen mit Kondensatorstrukturen wurden für die neuen Systeme TMP-TCNQ
und ET-DTF in der Dünnschichtform vorgenommen. Im Vordergrund stand dabei die Suche nach neuen Verbindungen, die einen neutral-ionischen Phasenübergang zeigen, der sich im Idealfall durch eine starke, peakförmige Anomalie in der Temperaturabhängigkeit der Dielektrizitätskonstanten bemerkbar machen sollte. Während sich in TMP-TCNQ keinerlei Hinweise auf einen Übergang zeigten, lieferte ET-DTF einen Verlauf, der einen strukturellen
Übergang andeutet, dessen Identität aber noch ungeklärt ist.
Zur Ergänzung wurden mit Hilfe mehrerer Kooperationspartner weitere Untersuchungen zwecks
Charakterisierung der neuen CT-Systeme vorgenommen. Die Bestimmung des Ladungstransfergrades δ mittels IR-Absorption lieferte im Wesentlichen eine Bestätigung der Beobachtung, dass die inspizierten Verbindungen gemischt gestapelte Systeme halbleitender oder
isolierender Natur sind, da δ nur geringe Werte von max. ca. 0,2 zeigte, die für solche Systeme
typisch sind. In ähnlicher Weise bestätigten Bandstruktur-Rechnungen dieses Verhalten, da die Bänder allgemein nur eine eher geringe elektronische Bandbreite zeigten. Zudem ergab sich für die trikline Phase von ET-DTF und das System TMP-F4TCNQ eine deutliche Anisotropie hinsichtlich der Dispersion, da diese erheblich verstärkt entlang der zur Stapelachse des Systems korrespondierenden Richtung des k-Raumes auftritt, also (im Einklang mit den Leitfähigkeitsdaten) 1D-Charakter besitzt. Ein weiterer Beitrag zur Suche nach neuen NI-Verbindungen entstand durch Messung der charakteristischen CT-Absorption einiger Systeme im optischen bzw. IR-Spektrum. In Kombination mit den Werten für Ionisierungsenergie und Elektronenaffinität konnte eine Einordnung in das von Torrance et al. entwickelte, sog. V-Diagramm vorgenommen werden, mit dessen Hilfe sich aussichtsreiche Molekülkombinationen für ein neues NI-System eruieren ließen.
Das Heidelberger Ionenstrahl Therapiezentrum (HIT) ist die erste klinische Anlage in Europa, an der die Strahlentherapie zur Tumorbekämpfung mit schwereren Ionen als Protonen möglich ist. Seit November 2009 wurden mehr als 1500 Patienten bei HIT behandelt.
Dabei kommt das beim GSI Helmholtzzentrum für Schwerionenforschung GmbH in Darmstadt entwickelte Rasterscan-Verfahren zum Einsatz. In der Bestrahlungsplanung wird der Tumor in Schichten gleicher Ionen-Energie und jede Schicht in einzelne Rasterpunkte eingeteilt. Für jeden Rasterpunkt wird eine individuelle Teilchenzahl appliziert, die am Ende zu der gewünschten Dosisverteilung führt. Dabei kann sich die benötigte Teilchenbelegung der einzelnen Rasterpunkte auch innerhalb einer Schicht um mehr als zwei Größenordnungen unterscheiden.
Ein auf wenige Millimeter Durchmesser fokussierter Teilchenstrahl kann in allen Raumrichtungen variiert werden, so dass selbst für unregelmäßig geformte Tumoren eine hochgenaue Dosiskonformität erreicht wird. Messkammern, die in der Ionen-Flugbahn kurz vor dem Patienten installiert sind, überwachen kontinuierlich Position, Form und Intensität des Strahls und ermöglichen so die Rasterpunkt-abhängige Dosisabgabe.
Zur Bereitstellung des Teilchenstrahls ist eine komplexe Beschleunigeranlage nötig, die eine große Bibliothek an möglichen Strahlparametern erzeugen kann. Das Herzstück der Anlage ist ein Synchrotron, in dem die Ionen auf die gewünschte Energie beschleunigt und anschließend über mehrere Sekunden extrahiert werden. Diese langsame Extraktion ist nötig, um dem Bestrahlungssystem genug Zeit für die korrekte, punktgenaue Dosisabgabe zu geben. Die zeitliche Struktur der beim Patienten ankommenden Strahlintensität wird Spill genannt.
Der verwendete Extraktionsmechanismus ist die transversale RF-Knockout Extraktion, die auf dem Prinzip der langsamen Resonanzextraktion beruht. Die im Synchrotron umlaufenden Teilchen werden dabei transversal angeregt, bis nach und nach ihre Schwingungsamplitude so groß ist, dass sie in den Extraktionskanal gelangen. Das für diese Anregung verantwortliche Gerät ist der RF-KO-Exciter. Er ist so eingestellt, dass ein möglichst konstanter Teilchenstrom das Synchrotron verlässt.
Bereits beim Befüllen des Synchrotrons variiert jedoch die injizierte Teilchenzahl und deren Verteilung im Phasenraum, so dass die voreingestellte Amplitudenfunktion des RF-KO-Exciters keinen idealen Spill liefern kann. Es kommt unweigerlich zu Schwankungen der Intensität am Strahlziel. Die erreichbare Leistungsfähigkeit der Therapieanlage hängt jedoch in hohem Maße von der Spillqualität ab. Je besser diese ist, umso schneller kann die individuelle Bestrahlung erfolgen und um so mehr Patienten können in gleicher Zeit behandelt werden.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Verbesserung der Spillqualität am Bestrahlungsplatz. Dazu wird ein Regelkreis zwischen den Strahl-detektierenden Messkammern und dem die Extraktion steuernden RF-KO-Exciter geschlossen. Ionisationskammern, die auch zur Dosisbestimmung verwendet werden, messen die aktuelle Intensität. Das Therapiekontrollsystem, das den gesamten Bestrahlungsprozess steuert, gibt den Sollwert vor und leitet alle Informationen zur Reglereinrichtung. Dort wird in Abhängigkeit der Abweichung aus gewünschter und tatsächlich vorhandener Intensität sowie dem Regelalgorithmus ein Korrektursignal errechnet und dem RF-KO-Exciter zugeführt. Eine der Herausforderungen bestand dabei im Auffinden der geeigneten Regelparameter, die entsprechend der Strahlparameter Energie und Intensität gewählt werden müssen.
In einem ersten Schritt kann so der extrahierte Teilchenstrahl auf dem jeweils geforderten, konstanten Niveau gehalten werden. Diese Stufe wird seit April 2013 vollständig im Routinebetrieb der Therapieanlage verwendet. Der zweite Schritt besteht in der Anpassung der Extraktionsrate an den individuellen Bestrahlungsplan. So können die Rasterpunkte, die eine hohe Dosis benötigen, mit einer höheren Intensität bestrahlt werden, was die Bestrahlungszeit deutlich reduziert. Die Vollendung dieser Stufe ist bis Ende 2013 vorgesehen.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden zwei Testsysteme sowie die Implementierung in den Routinebetrieb des Therapiebeschleunigers einer solchen Intensitäts- oder Spillregelung realisiert. Dies beinhaltet den Aufbau der Systeme, die Bereitstellung von Soll- und Istwert sowie die Auslegung und Einstellung des Regelkreises. Der erste Testaufbau für ein Strahlziel des Beschleunigers diente generellen Studien zur Machbarkeit einer solchen Regelung. Die dabei gesammelten Erfahrungen über nötige Erweiterungen führten zur zweiten Generation einer Testumgebung auf Basis eines Echtzeit-Ethernet-Systems. Dieses ermöglichte bereits die Regelung an allen Strahlzielen der HIT-Anlage sowie die Verwendung von unterschiedlichen Regelalgorithmen.
Mit den Systemen wurden Messungen zur Charakterisierung der Spillregelung im Parameterraum des Beschleunigers durchgeführt, um so ihre Möglichkeiten und Grenzen zu untersuchen. Erkenntnisse aus dieser Testphase flossen direkt in die Implementierung des für den Patientenbetrieb eingesetzten Systems ein, für das ein hohes Maß an Betriebs-Stabilität erforderlich ist. Es wurde in das Beschleuniger-Kontrollsystem unter Berücksichtigung des Sicherheitskonzeptes der Anlage integriert.
Die reine Bestrahlungszeit wird durch die Realisierung der ersten Stufe um bis zu 25% reduziert, nach Vollendung der zweiten Stufe wird sie um weitere bis zu 50% verringert. Strahlzeiten für Nachjustierungen der Spillqualität werden ebenfalls zum Teil eingespart. Insgesamt konnte durch die Spillregelung die Effizienz der Anlage deutlich gesteigert werden.