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Im Rahmen des FRANZ-Projektes wurde nach einer Ionenquelle verlangt welche in der Lage ist einen intensiven hochbrillanten Protonenstrahl von 200 mA bei 120 keV im Dauerstrichbetrieb zur Verfügung zu stellen, bei gleichzeitig niedriger Strahlemittanz. Der recht hohe Protonenstrom von 200 mA stellt dabei eine Herausforderung an den Experimentator dar.
Die grundsätzliche Problematik bei der Entwicklung einer solchen Ionenquelle besteht im Wesentlichen darin, ein geeignetes Extraktionssystem zu designen, welches in der Lage ist den geforderten hohen Protonenstrom zu extrahieren und transportieren. In diesem Zusammenhang wurden Abschätzungen bezüglich des notwendigen Emissionsradius, der elektrischen Feldstärke im Extraktionsspalt sowie des Protonenanteils für den verlangten Protonenstrom von 200 mA durchgeführt. Für die praktische Umsetzung wurden Lösungsstrategien erarbeitet. Ziel war es die elektrische Feldstärke im Gap so hoch wie möglich und den Radius der Emissionsöffnung so klein wie möglich zu wählen, bei gleichzeitig möglichst hohem Protonenanteil. Basierend auf diesen Erkenntnissen wurde ein Prototyp der Bogenentladungs-Volumenionenquelle entwickelt und erfolgreich in Betrieb genommen.
Zur Steigerung des Protonenanteils im Wasserstoffplasma wurden diverse Parameter der Ionenquelle optimiert wie bspw. Bogenleistung, Gasdruck sowie insbesondere die Feldverteilung und die magnetische Flussdichte des magnetischen Filters. Diese Ergebnisse wurden mit dem verbesserten theoretischen Modell zur Erzeugung von atomaren Wasserstoffionenstrahlen verglichen. Um die elektrische Feldstärke im Extraktionsspalt zu steigern wurden die Elektroden aus einem thermisch belastbaren Material hergestellt und einer speziellen Oberflächenbehandlung unterzogen. Des Weiteren wurden theoretische und experimentelle Untersuchungen bezüglich der Emissionsstromdichte und der Strahlqualität durchgeführt. Weiterhin wurde die Emittanz des Ionenstrahls berechnet sowie mit einer eigens am Institut für Angewandte Physik entwickelten Pepperpot-Emittanzmessanlage experimentell bestimmt. Die vorliegende Dissertation präsentiert die Ergebnisse der Entwicklung dieser hocheffizienten Bogenentladungs-Volumenionenquelle.
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Untersuchung einzelner chiraler Moleküle durch Koinzidenzmessungen. Ein Molekül wird chiral genannt, wenn es in zwei Varianten, sogenannten Enantiomeren auftritt, deren Strukturmodelle Spiegelbilder voneinander sind.
Da viele biologisch relevante Moleküle chiral sind, sind Methoden und Erkenntnisse dieses Gebiets von großer Bedeutung für Biochemie und Pharmazie. Bemerkenswert ist, dass in der Natur meist nur eines der beiden möglichen Enantiomere auftritt. Ob diese Wahl zufällig war, ob sie aufgrund der Anfangsbedingungen bei Entstehung des Lebens erfolgte, oder ob sie eine fundamentale Ursache hat, ist bisher ungeklärt. Seit der Entdeckung chiraler Molekülstrukturen in der zweiten Hälfte des 19. Jahrhunderts ist eine Vielzahl von Methoden entwickelt worden, um die beiden Enantiomere eines Moleküls zu unterscheiden und ihre Eigenschaften zu untersuchen. Aussagen über die mikroskopische Struktur (Absolutkonfiguration) können jedoch meist nur mithilfe theoretischer Modelle getroffen werden.
Der innovative Schritt der vorliegenden Arbeit besteht darin, eine in der Atomphysik entwickelte Technik zur Untersuchung einzelner mikroskopischer Systeme erstmals auf chirale Moleküle anzuwenden: Mit der sogenannten Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy (COLTRIMS) ist es möglich, einzelne Moleküle in der Gasphase mehrfach zu ionisieren und die entstandenen Fragmente (Ionen und Elektronen) zu untersuchen. Die gleichzeitige Detektion dieser Fragmente wird als Koinzidenzmessung bezeichnet.
Zunächst wurde das prototypische chirale Molekül CHBrClF mit einem Femtosekunden-Laserpuls mehrfach ionisiert, sodass alle fünf Atome als einfach geladene Ionen in einer sogenannten Coulomb-Explosion „auseinander fliegen“. Durch Messung der Impulsvektoren dieser Ionen konnte die mikroskopische Konfiguration einzelner Moleküle mit sehr hoher Zuverlässigkeit bestimmt werden. Somit eignet sich die Koinzidenzmethode auch dazu, die Anteile der rechts- bzw. linkshändigen Enantiomere in einer Probe zu bestimmen. Die Messungen an der verwendeten, racemischen Probe zeigen bei der Ionisation mit linear polarisiertem Licht im Rahmen der statistischen Unsicherheit wie erwartet eine Gleichverteilung der beiden Enantiomere.
In einem nachfolgenden Experiment konnte gezeigt werden, dass sich die Coulomb-Explosion auch mit einzelnen hochenergetischen Photonen aus einer Synchrotronstrahlungsquelle realisieren lässt. Für beide Ionisationsmechanismen – am Laser und am Synchrotron - wurden mehrere Fragmentationskanäle untersucht. Im Hinblick auf die Erweiterung der Methode hin zu komplexeren, biologisch relevanten Molekülen ist es entscheidend zu wissen, inwieweit sich die Händigkeit bestimmen lässt, wenn nicht alle Atome des Moleküls als atomare Ionen detektiert werden. Hierbei stellte sich heraus, dass auch molekulare Ionen zur Bestimmung der Absolutkonfiguration herangezogen werden können. Eine signifikante Steigerung der Effizienz konnte für den Fall demonstriert werden, dass nicht alle Fragmente aus der Coulomb-Explosion des Moleküls detektiert wurden – hier lassen sich allerdings nur noch statistische Aussagen über die Absolutkonfiguration und die Häufigkeit der beiden Enantiomere treffen.
Um die Grenzen der Methode in Bezug auf die Massenauflösung zu testen, wurden isotopenchirale Moleküle, d.h. Moleküle, die nur aufgrund zwei verschiedener Isotope chiral sind, untersucht. Auch hier ist eine Trennung der Enantiomere möglich, wenn auch mit gewissen Einschränkungen.
Ein wichtiges Merkmal chiraler Moleküle ist das unterschiedliche Verhalten der Enantiomere bei Wechselwirkung mit zirkular polarisierter Strahlung. Diese Asymmetrie wird Zirkulardichroismus genannt. Die koinzidente Untersuchung von Ionen und Elektronen aus der Fragmentation eines Moleküls eröffnet neue Möglichkeiten für die Untersuchung des Dichroismus. So können die Impulsvektoren der Ionen mit bekannten Asymmetrien in der Elektronenverteilung (Photoelektron-Zirkulardichroismus) verknüpft werden, was zu einem besseren Verständnis der Wechselwirkung elektromagnetischer Strahlung mit chiralen Molekülen führen kann.
In dieser Arbeit wurde nach Asymmetrien in der Winkelverteilung sowohl der Ionen als auch der Elektronen nach der Ionisation von CHBrClF und Propylenoxid (C3H6O) mit zirkular polarisierter Synchrotronstrahlung gesucht. In den durchgeführten Messungen konnte kein zweifelsfreier Nachweis für einen Dichroismus bei den verwendeten experimentellen Bedingungen erbracht werden. Technische und prinzipielle Limitierungen der Methode wurden diskutiert und Verbesserungsvorschläge für zukünftige Messungen genannt.
Mit der erfolgreichen Bestimmung der Absolutkonfiguration und der prinzipiellen Möglichkeit, Asymmetrien in zuvor nicht zugänglichen Messgrößen zu untersuchen, legt diese Arbeit den Grundstein für die Anwendung der Koinzidenzspektroskopie auf Fragestellungen der Stereochemie.
Die Dissertation ist in den Bereichen der semiklassischen Quantengravitation und der pseudokomplexen Allgemeinen Relativitätstheorie (pk-ART) anzusiedeln. Dabei wird unter semiklassischer Quantengravitation die Untersuchung quantenmechanischer Phänomene in einem durch eine klassische Gravitationstheorie gegebenen gravitativen Hintergrundfeld verstanden und bei der pk-ART handelt es sich um eine Alternative zu der aktuell anerkannten klassischen Gravitationstheorie, der Allgemeinen Relativitätstheorie (ART), die die reellen Raumzeitkoordinaten der ART pseudokomplex erweitert. Dies führt zusammen mit einer Veränderung des Variationsprinzips in führender Ordnung auf eine Korrektur der Einstein- Gleichung der ART mit einem zusätzlichen Quellterm (Energie-Impuls-Tensor), dessen exakte Form jedoch bisher nicht bekannt ist.
Die Beschreibung der Gravitation als Hintergrundfeld ergibt sich zwangsläufig daraus, dass auf Basis der ART bisher keine quantisierte Beschreibung für sie gefunden werden konnte. Jedoch wird erhofft, dass die Untersuchung semiklassischer Phänomene Hinweise auf die korrekte Theorie der Quantengravitation gibt. Zudem motiviert der Mangel einer quantisierten Gravitationstheorie die Verwendung alternativer Theorien, da sich dadurch die Frage stellt, ob die ART die korrekte Beschreibung klassischer Felder ist.
Das Ziel der vorliegenden Dissertation war die grundlegenden Unterschiede zwischen der ART und der pk-ART für gebundene sphärisch symmetrische Zustände der Klein-Gordon- und der Dirac-Gleichung zu identifizieren und ein qualitatives Modell der Vakuumfluktuationen in sphärisch symmetrischen Materieverteilungen zu bestimmen, wobei der Zusammenhang der pk-ART mit den Vakuumfluktuationen in der Annahme besteht, dass ein Zusammenhang zwischen ihnen und dem zusätzlichen Quellterm der pk-ART existiert. Dafür wurden die gebundenen Zustände der Klein-Gordon- und der Dirac-Gleichung für drei verschiedene Metrikmodelle (zwei ART-Modelle und ein pk-ART-Modell) mit konstanter Dichte systematisch numerisch berechnet, einige repräsentative Grafiken erstellt, anhand derer die grundlegenden Unterschiede der Ergebnisse der ART-Modelle und des pk-ART-Modells erörtert wurden, und die ART Ergebnisse der Dirac-Gleichung soweit wie möglich mit Ergebnissen der Literatur verglichen. Insbesondere wurde dabei festgestellt, dass die Energieeigenwerte in der pk-ART im Gegensatz zu denen in der ART in Abhängigkeit der Ausdehnung des Zentralobjekts ein Minimum aufweisen. Zudem wurden die Energieeigenwerte der Klein-Gordon-Gleichung teilweise sowohl über das Eigenwertproblem einer Matrix als auch über ein Anfangswertproblem berechnet und es wurde festgestellt, dass die Beschreibung als Eigenwertproblem deutlich uneffektiver ist, wenn dafür die Basis des dreidimensionalen harmonischen Oszillators genutzt wird. Für die Entwicklung des qualitativen Vakuumfluktuationsmodells wurden zwei Näherungen für den Erwartungswert des Energie-Impuls-Tensors in führender Ordnung für die Schwarzschildmetrik (ART) verglichen und die Verwendung eines qualitativen Modells durch die dabei auftretende Diskrepanz gerechtfertigt. Danach wurden die Vakuumfluktuationen für Metriken konstanter Materiedichte mit Hilfe einer der Näherungen in führender Ordnung berechnet und ein Modell gesucht, das den gleichen qualitativen Verlauf aufweist. Im Anschluss wurde dieses Modell noch für einfache Metriken mit variabler Materiedichte verifiziert.
Die Dissertation leistet mit der Analyse der gebundenen Zustände einen Beitrag in der Identifikation der Unterschiede zwischen der pk-ART und der ART und führt somit auf weitere mögliche Messgrößen, die der Unterscheidung der beiden Theorien dienen könnten. Weiterhin ermöglicht das abgeleitete Modell eine Verfeinerung der schon publizierten Ergebnisse über Neutronensterne und die für die Erstellung nötigen Vorarbeiten leisten einen Beitrag zur Identifikation des
pk-ART Quellterms.
Das Strahldynamikdesign für den MYRRHA-Injektor wurde im Hinblick auf eine hohe Zuverlässigkeit und Verfügbarkeit, sowie eine verbesserte Strahlausgangsemittanz, neu entwickelt und erfüllt nun die Anforderungen des Kernreaktors.
In der statistischen Fehleranalyse zeigt sich die Strahldynamik der CH-Sektion als äußerst robust und liefert selbst unter pessimistischen Fehlerannahmen eine Transmission von über 99,9 %.
Das neue Injektorkonzept bietet wesentliche Vorteile gegenüber dem in „MAX Referenzdesign 2012“ vorgestellten Injektordesign und wird als neues „MAX Referenzdesign 2014“ für den MYRRHA-Injektor verwendet. Die guten strahldynamischen Eigenschaften des neuen Injektordesigns konnten in Vergleichsrechnungen mit TraceWin am IN2P3@CNRS1 (Institut National de Physique Nucléaire et de Physique des Particules @ Centre National de la Recherche Scientifique, Orsay, Frankreich) bestätigt werden.
Neben der Strahldynamik wurde das HF-Design für die benötigten Beschleunigerkavitäten entwickelt und ebenfalls für eine hohe Zuverlässigkeit und Verfügbarkeit optimiert. Das HF-Design der CH-Strukturen ist für eine größtmögliche Ausfallsicherheit auf den Betrieb mit niedrigen elektrischen Feldgradienten, weit unterhalb der technischen Leistungsgrenzen und Möglichkeiten der jeweiligen Kavität, ausgelegt.
Im Rahmen dieser Arbeit werden verschiedene Modellsysteme untersucht, die Metriken der klassischen Allgemeinen Relativitätstheorie mit Erweiterungen vergleichen, in denen Ereignishorizonte nicht existieren müssen. Die untersuchten Korrekturterme sind durch Schwachfeldmessungen, wie sie zum Beispiel in unserem Sonnensystem durchgeführt werden, nicht überprüfbar. Es ist deshalb nötig solche Systeme zu betrachten, in denen die vollständigen Gleichungen berücksichtigt werden müssen und keine Entwicklungen für schwache Felder gemacht werden können. Es gibt eine Reihe von astrophysikalischen Systemen, die diese Bedingungen erfüllen, wie das Galaktische Zentrum oder Doppelsternsysteme.
Im zweiten Kapitel der Arbeit werden Testteilchenorbits in einem Zentralpotential beschrieben und Unterschiede zwischen der klassischen und einer modifizierten Kerr-Metrik herausgearbeitet. Drei neue Phänomene der modifizierten Metrik gegenüber der Klassischen treten hier in Erscheinung. Zum einen haben Teilchen, die sich auf prograden Bahnen um den Zentralkörper drehen, ein Maximum in ihrer Winkelgeschwindigkeit. Zum anderen ist das Phänomen des frame-draggings deutlich schwächer ausgeprägt. Schließlich tritt ein letzter stabiler Orbit für entsprechend schnell rotierende Zentralkörper nicht mehr auf. Gleichzeitig sind die Unterschiede in den beiden Metriken für große Abstände (r > 10m) nahezu vernachlässigbar. In Kapitel 3 werden diese Ergebnisse auf zwei unterschiedliche Modelle zur Beschreibung von Akkretionsscheiben angewendet. Untersucht wird zum einen das Verhalten der Eisen-Kα-Emissionslinie und zum anderen der Energiefluss aus einer Akkretionsscheibe.
In der Form der Eisen-Kα-Emissionslinie gibt es eine deutliche Zunahme des rotverschobenen Anteils der Strahlung in der modifizierten Kerr-Metrik gegenüber der klassischen Kerr-Metrik. Die Akkretionsscheibe nach Page und Thorne zeigt unter Verwendung der modifizierten Kerr-Metrik eine signifikante Erhöhung der abgestrahlten Energie, wenn der Zentralkörper so schnell rotiert, dass kein letzter stabiler Orbit mehr auftritt. Zusätzlich gibt es hier in der Scheibe einen dunklen Ring im Vergleich zu den Bildern höherer Ordnung, die in der klassischen Kerr-Metrik auftreten. Erklärbar sind diese Phänomene dadurch, dass sich Teilchen auf stabilen Bahnen in der modifizierten Kerr-Metrik näher an den Zentralkörper heran bewegen können, als es in der klassischen Kerr-Metrik der Fall ist. Die Rotverschiebung ist für beide Fälle annäherend gleich.
Kapitel 4 gibt eine kurze Einführung in die Beschreibung von Gravitationswellen im Rahmen der linearisierten Allgemeinen Relativitätstheorie. Hier wird als Modell ein Binärsystem, wie etwa der Hulse-Taylor-Pulsar, betrachtet. Die Unterschiede zwischen der klassischen Theorie und einer Beschreibung unter Hinzunahme von Zusatztermen sind hier erwartungsgemäß sehr gering, da die Linearisierung der Gleichungen dazu führt, dass Starkfeldeffekte vernachlässigt werden. Für große Abstände, was in diesem Fall auch schwache Felder impliziert, sind die Erweiterungen der Gleichungen vernachlässigbar. Hier werden zum Teil auch Effekte in der klassischen ART vernachlässigt.
In Kapitel 5 befindet sich ein kurzer Ausblick in die 3+1-Formulierung der Einsteingleichungen für die numerische Beschreibung von Gravitationsphänomenen. Diese Beschreibung ermöglicht es auch komplexe Systeme ohne viele nähernde Annahmen genau beschreiben zu können. Diese Systeme können zum einen Akkretionsscheiben um kompakte Objekte sein, aber auch die Verschmelzung von zwei massiven Objekten und die damit verbundenen Gravitationswellensignale. Dadurch lassen sich die Vorhersagen der ART oder etwaiger Erweiterungen präziser modellieren.
Die vorgestellten Ergebnisse liegen innerhalb der Einschränkungen durch aktuelle Messungen. Zukünftige Messungen wie genauere Beobachtungen des Galaktischen Zentrums durch das Event Horizon Telescope sind aber voraussichtlich dazu in der Lage zwischen den untersuchten Metriken zu unterscheiden.
Kernpunkt dieser Arbeit ist die Untersuchung der Eigenschaften des Vakuums und des Grundzustandes von Kernmaterie anhand eines effektiven Modells. Das Lineare Sigma-Modell mit globaler chiraler U(2)R ×U(2)L-Symmetrie wurde mit (Axial-)Vektormesonen sowie dem chiralen Partner des Nukleons, der mit der Resonanz N(1535) identifiziert wird, erweitert. Die Einführung des chiralen Partners in der Spiegel-Zuordnung ermöglicht die Untersuchung zweier verschiedener Erzeugungsprozesse der Baryonenmasse: durch spontane Symmetriebrechung sowie durch einen chiral invarianten Massenterm, parametrisiert durch m0. Die Parameter des Modells werden durch experimentelle Werte der Zerfallsbreiten von N∗ → Nπ und a1 → πγ und der axialen Kopplungskonstante des Nukleons gN A , sowie durch Lattice-Berechnungen von gN∗ A fixiert. Im Rahmen dieses Modells ergibt sich für den Massenparameter m0 ∼ 500 MeV, was darauf hin deutet, dass ein beträchtlicher Anteil der Baryonenmasse nicht durch das chirale Kondensat erzeugt wird. Das Modell wird anhand des Zerfalls N∗ → Nη sowie s-Wellen-πN-Streulängen a(±) 0 validiert und zeigt gute Übereinstimmung mit dem Experiment. In Kernmaterie wird m0 durch Kondensate anderer skalarer Felder ausgedrückt, z. B. dem Tetraquark-Kondensat. Der Einfluß dieses Kondensates auf dichte Materie wird untersucht. Die Nukleonenmassen hängen stark von den Kondensaten ab und verschwinden, so wie auch die Kondensate selbst, wenn die chirale Symmetrie wieder hergestellt ist.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden astrophysikalisch relevante, kernphysikalische Raten, die zum Verständnis der beobachteten Häufigkeit des langlebigen Isotopes 60Fe wichtig sind, am GSI Helmholtzzentrum für Schwerionenforschung GmbH und am Forschungsreaktor TRIGA in Mainz gemessen.
Zunächst wurde der Coulombaufbruch von 59Fe und 60Fe am GSI Helmholtzzentrum für Schwerionenforschung GmbH untersucht. Zur Produktion der radioaktiven Strahlen wurde ein 64Ni-Primärstrahl auf ein Spallationstarget geleitet. Im Fragmentseparator wurden die Isotope nach deren magnetischen Steifigkeit separiert und nur die gewünschte Spezies im LAND/R3B-Aufbau untersucht. Die Bestimmung von Impuls und Ladung der eingehenden Ionen erlaubte eine individuelle Identifikation. Der Coulombaufbruchwirkungsquerschnitt wurde mit einer Bleiprobe bestimmt. Die verschiedenen Untergrundkomponenten ergaben sich aus einer begleitenden Leermessung, sowie einer Messung mit einer Kohlenstoffprobe. Der Wirkungsquerschnitt der Reaktion Pb(60Fe,n+59Fe)Pb bei (530±5) MeV/u wurde zu σ(60Fe,n+59Fe) COULEX = (298±11stat±31syst) mb (0.1) bestimmt und für die Reaktion Pb(59Fe,n+58Fe)Pb ergab sich σ(59Fe,n+58Fe) COULEX = (410±11stat±41syst) mb. (0.2)
Außerdem konnten für beide einkommenden Strahlsorten die Wahrscheinlichkeiten für die Produktion von zwei Neutronen bestimmt werden.
Anschließend wurde der Neutroneneinfangsquerschnitt von 60Fe bei kT = 25,3 meV am Forschungsreaktor TRIGA in Mainz bestimmt. Hierfür wurde eine 60Fe Probe zunächst anhand des Anstieges der Aktivität der 60Co-Tochterkerne charakterisiert und anschließend im Reaktor bestrahlt. Die frisch erzeugte Aktivität des 61Fe wurde mit einem HPGe-Detektor nachgewiesen. Mit Hilfe der Cadmiumdifferenzmethode konnte daraus erstmals der thermische Neutroneneinfangsquerschnitt von 60Fe zu σ60Fe(n,γ) th = 0,22±0,02stat±0,02syst b. (0.3) bestimmt werden. Für das Resonanzintegral ergab sich die obere Schranke von I 60Fe(n,γ) res = 0,61 b. (0.4)
Der langsame Neutroneneinfang-Prozess (s-Prozess) ist für die Erzeugung von rund der Hälfte der Elemente zwischen Eisen und Blei verantwortlich. Sein Reaktionspfad enthält entlang des Stabilitätstals einige Verzweigungspunkte an instabilen Isotopen, deren Neutroneneinfangquerschnitte die Produktion schwererer Elemente und deren Isotopen-Verhältnisse beeinflussen. Kennt man ihre Zerfalls- und Neutroneneinfangraten unter den angenommenen stellaren Bedingungen ist es möglich, Rückschlüsse auf die physikalischen Umstände während des s-Prozesses zu ziehen. Einer dieser Verzweigungspunkte ist 63-Ni. Die experimentelle Bestimmung des differentiellen Wirkungsquerschnittes für den Neutroneneinfang an diesem Isotop ist das primäre Ergebnis der vorliegenden Arbeit. Der 63-Ni(n,gamma)- Wirkungsquerschnitt hat Einfluss auf die Häufigkeiten von 64-Ni, die Kupfer- und die Zink-Isotope. Die Sensitivität der Produktion dieser Nuklide in s-Prozess-Szenarien wurde ebenfalls im Rahmen dieser Arbeit anhand von Simulationen des entsprechenden Nukleosynthesenetzwerkes untersucht. Zudem wurde die Datenlage für s-Prozess-Modelle mit einer Flugzeit-Messung des 63-Cu(n,gamma)-Wirkungsquerschnitts erweitert.
Die beiden Experimente zur Querschnittsbestimmung von 63-Ni und 63-Cu fanden am Los Alamos Neutron Science Center in New Mexico, USA statt. Eine aus angereichertem 62-Ni hergestellte 63-Ni-Probe wurde im Rahmen einer Flugzeit-Messung gepulst mit Neutronen bestrahlt. Der Nachweis der prompten Gammastrahlung aufgrund von Neutroneneinfängen erfolgte mit dem 4π-BaF_2-Detektor DANCE. Die kalorimetrische Messung macht den Q-Wert der Reaktion für jedes Einfangereignis zugänglich und erlaubt die Unterscheidung von Ereignissen verschiedener Isotope. Es konnte gezeigt werden, dass diese Methode die Bestimmung von Querschnitten selbst mit Proben ermöglicht, die nur zu einem Bruchteil aus dem zu untersuchenden Isotop bestehen. Der 63-Ni(n,gamma)-Wirkungsquerschnitt wurde für den Energiebereich von 40 eV bis 500 keV mit einer maximalen Unsicherheit von 15% bestimmt. Es zeigte sich, dass theoretische Abschätzungen den Querschnitt bislang um etwa einen Faktor 2 unterschätzten. In demselben Energiebereich konnte der 63-Cu(n,gamma)-Wirkungsquerschnitt mit einer maximalen Unsicherheit von 8% vermessen werden.
In dieser Arbeit wurden eine Reihe neuer organischer Ladungstransfer (CT)-Verbindungen in Form von Einkristallen und Dünnschichten synthetisiert und grundlegend charakterisiert.
Für die Synthese kamen verschiedene bekannte und bislang unbekannte Donor- und Akzeptormoleküle zum Einsatz. Während einige bekannte Materialien wie TTF und TCNQ kommerziell erworben werden konnten, bestand im Rahmen der Kollaboration mit dem MPI für Polymerforschung zudem Zugang zu mehreren neuen Molekülen wie TMP und HATCN, die besonders mit Blick auf die Möglichkeit zur Dünnschichtpräparation ausgewählt wurden. Auf dieser Grundlage konnten zum einen mittels verschiedener Varianten der Lösungszüchtung erfolgreich neue CT-Komplexe als Einkristalle gezüchtet werden. Dabei kamen mehrere unterschiedliche Lösungsmittel zur Anwendung, die z.T. auch die gezielte Synthese bestimmter Kristallphasen erlaubten. Zum zweiten gelang die Präparation eines Teils dieser Systeme als Dünnschicht über die Methode der Molekularstrahldeposition mit verschiedenen Isolatoren wie SiO2 als Substratmaterial. Hierbei wurde zum Teil zuvor gezüchtetes Material eingesetzt, zum Teil entstand die neue Verbindung erst über diesen Prozess.
Die Proben der neuen Verbindungen wurden zunächst mittels verschiedener Methoden morphologisch und kristallographisch untersucht. Die Kristallzüchtung lieferte in vielen Fällen eine gute Kristallqualität, die sowohl für die Strukturbestimmung als auch die späteren elektrischen Messungen ausreichend war. Die Kristallstruktur konnte für mehrere neue Systeme ermittelt werden und ergab in allen Fällen eine Anordnung mit gemischten Donor-Akzeptor-Stapeln. Für die präparierten Dünnschichten konnte bei einem Großteil der Verbindungen gemäß der Untersuchungen mittels Röntgendiffraktion die gleiche(n) kristalline(n) Struktur(en) wie in den Einkristallen festgestellt werden. Es ließen sich zwei wesentliche Beobachtungen machen: a) Die Morphologie der Schichten besitzt eine ausgeprägte Tendenz zu rauem Inselwachstum; b) In praktisch allen Fällen bilden sich innerhalb der Schicht mindestens zwei stabile CT-Phasen parallel. Beide Verhaltensweisen traten nahezu unabhängig von Substrat, dessen Temperatur, Ausgangszustand (Material vorreagiert oder nicht) und Depositionstemperatur auf.
Die elektronischen Transportmessungen bestanden primär aus temperaturabhängigen Messungen
der elektrischen Leitfähigkeit, während Feldeffektmessungen mit organischen Transistorstrukturen
lediglich den Charakter einer Grundsteinlegung für tiefergehende Untersuchungen mit optimierten Schichten hatten. Die Kryostat-Messungen bis hinunter zu rund 1,5 Kelvin zeigten bei keiner der Verbindungen ein klares Anzeichen für einen Phasenübergang. Die absoluten Werte der Leitfähigkeit bei Raumtemperatur passten qualitativ zu der typischen Erwartung an ein gemischt gestapeltes CT-System, nämlich ein halbleitendes oder isolierendes Verhalten, was durch das arrhenius-artige Temperaturverhalten auch bestätigt wurde.
Dielektrische Messungen mit Kondensatorstrukturen wurden für die neuen Systeme TMP-TCNQ
und ET-DTF in der Dünnschichtform vorgenommen. Im Vordergrund stand dabei die Suche nach neuen Verbindungen, die einen neutral-ionischen Phasenübergang zeigen, der sich im Idealfall durch eine starke, peakförmige Anomalie in der Temperaturabhängigkeit der Dielektrizitätskonstanten bemerkbar machen sollte. Während sich in TMP-TCNQ keinerlei Hinweise auf einen Übergang zeigten, lieferte ET-DTF einen Verlauf, der einen strukturellen
Übergang andeutet, dessen Identität aber noch ungeklärt ist.
Zur Ergänzung wurden mit Hilfe mehrerer Kooperationspartner weitere Untersuchungen zwecks
Charakterisierung der neuen CT-Systeme vorgenommen. Die Bestimmung des Ladungstransfergrades δ mittels IR-Absorption lieferte im Wesentlichen eine Bestätigung der Beobachtung, dass die inspizierten Verbindungen gemischt gestapelte Systeme halbleitender oder
isolierender Natur sind, da δ nur geringe Werte von max. ca. 0,2 zeigte, die für solche Systeme
typisch sind. In ähnlicher Weise bestätigten Bandstruktur-Rechnungen dieses Verhalten, da die Bänder allgemein nur eine eher geringe elektronische Bandbreite zeigten. Zudem ergab sich für die trikline Phase von ET-DTF und das System TMP-F4TCNQ eine deutliche Anisotropie hinsichtlich der Dispersion, da diese erheblich verstärkt entlang der zur Stapelachse des Systems korrespondierenden Richtung des k-Raumes auftritt, also (im Einklang mit den Leitfähigkeitsdaten) 1D-Charakter besitzt. Ein weiterer Beitrag zur Suche nach neuen NI-Verbindungen entstand durch Messung der charakteristischen CT-Absorption einiger Systeme im optischen bzw. IR-Spektrum. In Kombination mit den Werten für Ionisierungsenergie und Elektronenaffinität konnte eine Einordnung in das von Torrance et al. entwickelte, sog. V-Diagramm vorgenommen werden, mit dessen Hilfe sich aussichtsreiche Molekülkombinationen für ein neues NI-System eruieren ließen.
Das Heidelberger Ionenstrahl Therapiezentrum (HIT) ist die erste klinische Anlage in Europa, an der die Strahlentherapie zur Tumorbekämpfung mit schwereren Ionen als Protonen möglich ist. Seit November 2009 wurden mehr als 1500 Patienten bei HIT behandelt.
Dabei kommt das beim GSI Helmholtzzentrum für Schwerionenforschung GmbH in Darmstadt entwickelte Rasterscan-Verfahren zum Einsatz. In der Bestrahlungsplanung wird der Tumor in Schichten gleicher Ionen-Energie und jede Schicht in einzelne Rasterpunkte eingeteilt. Für jeden Rasterpunkt wird eine individuelle Teilchenzahl appliziert, die am Ende zu der gewünschten Dosisverteilung führt. Dabei kann sich die benötigte Teilchenbelegung der einzelnen Rasterpunkte auch innerhalb einer Schicht um mehr als zwei Größenordnungen unterscheiden.
Ein auf wenige Millimeter Durchmesser fokussierter Teilchenstrahl kann in allen Raumrichtungen variiert werden, so dass selbst für unregelmäßig geformte Tumoren eine hochgenaue Dosiskonformität erreicht wird. Messkammern, die in der Ionen-Flugbahn kurz vor dem Patienten installiert sind, überwachen kontinuierlich Position, Form und Intensität des Strahls und ermöglichen so die Rasterpunkt-abhängige Dosisabgabe.
Zur Bereitstellung des Teilchenstrahls ist eine komplexe Beschleunigeranlage nötig, die eine große Bibliothek an möglichen Strahlparametern erzeugen kann. Das Herzstück der Anlage ist ein Synchrotron, in dem die Ionen auf die gewünschte Energie beschleunigt und anschließend über mehrere Sekunden extrahiert werden. Diese langsame Extraktion ist nötig, um dem Bestrahlungssystem genug Zeit für die korrekte, punktgenaue Dosisabgabe zu geben. Die zeitliche Struktur der beim Patienten ankommenden Strahlintensität wird Spill genannt.
Der verwendete Extraktionsmechanismus ist die transversale RF-Knockout Extraktion, die auf dem Prinzip der langsamen Resonanzextraktion beruht. Die im Synchrotron umlaufenden Teilchen werden dabei transversal angeregt, bis nach und nach ihre Schwingungsamplitude so groß ist, dass sie in den Extraktionskanal gelangen. Das für diese Anregung verantwortliche Gerät ist der RF-KO-Exciter. Er ist so eingestellt, dass ein möglichst konstanter Teilchenstrom das Synchrotron verlässt.
Bereits beim Befüllen des Synchrotrons variiert jedoch die injizierte Teilchenzahl und deren Verteilung im Phasenraum, so dass die voreingestellte Amplitudenfunktion des RF-KO-Exciters keinen idealen Spill liefern kann. Es kommt unweigerlich zu Schwankungen der Intensität am Strahlziel. Die erreichbare Leistungsfähigkeit der Therapieanlage hängt jedoch in hohem Maße von der Spillqualität ab. Je besser diese ist, umso schneller kann die individuelle Bestrahlung erfolgen und um so mehr Patienten können in gleicher Zeit behandelt werden.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Verbesserung der Spillqualität am Bestrahlungsplatz. Dazu wird ein Regelkreis zwischen den Strahl-detektierenden Messkammern und dem die Extraktion steuernden RF-KO-Exciter geschlossen. Ionisationskammern, die auch zur Dosisbestimmung verwendet werden, messen die aktuelle Intensität. Das Therapiekontrollsystem, das den gesamten Bestrahlungsprozess steuert, gibt den Sollwert vor und leitet alle Informationen zur Reglereinrichtung. Dort wird in Abhängigkeit der Abweichung aus gewünschter und tatsächlich vorhandener Intensität sowie dem Regelalgorithmus ein Korrektursignal errechnet und dem RF-KO-Exciter zugeführt. Eine der Herausforderungen bestand dabei im Auffinden der geeigneten Regelparameter, die entsprechend der Strahlparameter Energie und Intensität gewählt werden müssen.
In einem ersten Schritt kann so der extrahierte Teilchenstrahl auf dem jeweils geforderten, konstanten Niveau gehalten werden. Diese Stufe wird seit April 2013 vollständig im Routinebetrieb der Therapieanlage verwendet. Der zweite Schritt besteht in der Anpassung der Extraktionsrate an den individuellen Bestrahlungsplan. So können die Rasterpunkte, die eine hohe Dosis benötigen, mit einer höheren Intensität bestrahlt werden, was die Bestrahlungszeit deutlich reduziert. Die Vollendung dieser Stufe ist bis Ende 2013 vorgesehen.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden zwei Testsysteme sowie die Implementierung in den Routinebetrieb des Therapiebeschleunigers einer solchen Intensitäts- oder Spillregelung realisiert. Dies beinhaltet den Aufbau der Systeme, die Bereitstellung von Soll- und Istwert sowie die Auslegung und Einstellung des Regelkreises. Der erste Testaufbau für ein Strahlziel des Beschleunigers diente generellen Studien zur Machbarkeit einer solchen Regelung. Die dabei gesammelten Erfahrungen über nötige Erweiterungen führten zur zweiten Generation einer Testumgebung auf Basis eines Echtzeit-Ethernet-Systems. Dieses ermöglichte bereits die Regelung an allen Strahlzielen der HIT-Anlage sowie die Verwendung von unterschiedlichen Regelalgorithmen.
Mit den Systemen wurden Messungen zur Charakterisierung der Spillregelung im Parameterraum des Beschleunigers durchgeführt, um so ihre Möglichkeiten und Grenzen zu untersuchen. Erkenntnisse aus dieser Testphase flossen direkt in die Implementierung des für den Patientenbetrieb eingesetzten Systems ein, für das ein hohes Maß an Betriebs-Stabilität erforderlich ist. Es wurde in das Beschleuniger-Kontrollsystem unter Berücksichtigung des Sicherheitskonzeptes der Anlage integriert.
Die reine Bestrahlungszeit wird durch die Realisierung der ersten Stufe um bis zu 25% reduziert, nach Vollendung der zweiten Stufe wird sie um weitere bis zu 50% verringert. Strahlzeiten für Nachjustierungen der Spillqualität werden ebenfalls zum Teil eingespart. Insgesamt konnte durch die Spillregelung die Effizienz der Anlage deutlich gesteigert werden.
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Entwicklung einer spektroskopischen Methode für die medizinische Diagnostik und zielt auf die Einführung neuer analytischer Methoden in die klinische Praxis, die eine höhere Qualität bei der Behandlung von Patienten sowie eine Kostensenkung versprechen. Es wird eine reagenzienfreie infrarotspektroskopische Messmethode vorgestellt, mit der die Konzentrationen bestimmter Inhaltsstoffe von Körper- und anderen Flüssigkeiten quantitativ bestimmt werden können. Dabei kommt das kommerzielle FTIR- (Fourier-Transform Infrarot-) Spektrometer ALPHA der Firma Bruker zum Einsatz, für das eine spezielle ATR- (Abgeschwächte Totalreflexion) Messzelle konstruiert wurde. Diese eignet sich sowohl für Durchflussmessungen bei Volumenströmen von bis zu 1 l/min als auch für diskrete Proben mit einem minimalen Volumen von 10 µl. Die Kombination aus Spektrometer und Messzelle stellt somit ein kompaktes Messgerät dar, das zur Steuerung und Auswertung lediglich einen Computer benötigt und dessen Stabilität ebenfalls Langzeitmessungen erlaubt. Es stellt damit eine Basis für ein neuartiges Medizingerät dar, das auch außerhalb der Laborumgebung und insbesondere in der klinischen Routine von ungeschultem Personal eingesetzt werden kann.
Die quantitative Auswertung der Spektren erfolgt mittels multivariater Kalibrierung und PLS (Partial Least Squares) Regression. Dabei werden für die unterschiedlichen Inhaltsstoffe entsprechende Kalibriermodelle verwendet, die aus einer Reihe sorgfältig ausgewählter Proben erstellt wurden. Die Auswahl bezieht sich dabei vor allem auf einen breiten Konzentrationsbereich und auf möglichst unabhängig voneinander schwankende Konzentrationswerte der Inhaltsstoffe. Es wurden daher sowohl Proben im physiologischen als auch im pathologischen Bereich verwendet. Da die Konzentrationswerte der Kalibrierproben bekannt sein müssen, wurden die Proben mittels konventioneller klinischer Methoden analysiert. Die Genauigkeit dieser Referenzanalytik begrenzt dabei die maximale Genauigkeit der vorgestellten Methode.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden Kalibriermodelle für die Inhaltsstoffe Glucose, Harnstoff, Creatinin und Lactat in der Waschlösung bei der Hämodialyse (Dialysat) sowie für die Inhaltsstoffe Glucose, Harnstoff, Cholesterol, Triacylglyceride, Albumin und Gesamtprotein in Vollblut und ebenso für Hämoglobin und Immunglobulin G in hämolysiertem Vollblut erstellt. Im Fall von Dialysat wurden hierfür sowohl künstlich erstellte sowie auch bei realen Dialysebehandlungen von Patienten entnommene Proben verwendet. Für Vollblut wurden bestehende Spektren an das neue Messgerät angepasst und durch Spektren neuer Blutproben erweitert. Die hiermit erreichte Genauigkeit und Präzision genügt in den meisten Fällen bereits klinischen Ansprüchen.
Für Dialysat wird gezeigt, dass mit dem vorgestellten Aufbau bereits kontinuierliche inline-Messungen direkt am Patienten möglich sind und gute Ergebnisse liefern. Dabei wurde sowohl auf eine einfache Anwendbarkeit während der Dialysebehandlung als auch auf eine einfache Bedienung mittels der vorgestellten Software geachtet. Das Gerät lässt sich somit problemlos in den klinischen Alltag integrieren und bietet aufgrund der Reagenzienfreiheit eine kostengünstige Methode zur kontinuierlichen und regelmäßigen Überwachung der Behandlungsverläufe.
Im Fall von Vollblut wird gezeigt, dass Messungen mit einer Probenmenge von 10 µl beispielsweise aus der Fingerbeere prinzipiell möglich sind und ebenfalls reproduzierbare Ergebnisse liefern. Damit steht eine präzise, einfache, kompakte und betriebskostengünstige Methode zur Verfügung, um in kurzer Zeit wichtige Blutparameter quantitativ bestimmen zu können.
Das kompakte und reagenzienfreie Messsystem erlaubt eine Vielzahl von Anwendungen, die insbesondere von den schnellen Analyseergebnissen und den geringen Verbrauchskosten profitieren. Beispielsweise beim Blutspendedienst, beim Hausarzt oder in Seniorenheimen kann die schnelle und einfache Ermittlung der hier untersuchten Blutparameter zur ersten Beurteilung des Patienten dienen und damit die Diagnose erleichtern. Der hohe Probendurchsatz und die vernachlässigbaren Betriebskosten führen in diesem Fall zu einer schnellen Amortisierung der Anschaffungskosten. Auch in Apotheken kann mit einem derartigen System ein erweiterter Service für Kunden angeboten werden.
Aufgrund des geringen Probenvolumens kommt das Messsystem ebenfalls für Anwendungen im Versuchstierbereich in Frage, beispielsweise für die Untersuchung von Mäuseblut in der German Mouse Clinic am Helmholtz Zentrum München. Die der Maus zu entnehmende Blutmenge und damit die Belastung des Tieres kann hierdurch erheblich reduziert werden.
Die Kompaktheit dieses universellen Systems erlaubt es weiterhin, eine Vielzahl anderer Flüssigkeiten zu untersuchen, die bereits erfolgreich infrarotspektroskopisch analysiert wurden. Dazu gehört unter anderem Urin, Bier und Wein.
In der Arbeit wird abschließend ebenfalls gezeigt, dass der Einsatz abstimmbarer Quantenkaskadenlaser zusammen mit der ATR-Technik prinzipiell die Möglichkeit eröffnet, die aufwändigen und teuren FTIR-Spektrometer zu ersetzen. Langfristig ist sowohl mit einer Verkleinerung des Aufbaus als auch mit einem Sinken des derzeit noch sehr hohen Anschaffungspreises zu rechnen. Der bereits verfügbare Abstimmbereich genügt zur Bestimmung der Glucosekonzentration. Eine Erweiterung, beispielsweise durch die Verwendung mehrerer Quantenkaskadenlaser mit unterschiedlichem Abstimmbereich, ermöglicht die Untersuchung weiterer Parameter.
Die Schwerpunkte dieser Arbeit sind elektrische, stationäre und zeitaufgelöste Transportmessungen an EuB6 sowie die Weiterentwicklung von Messmethoden und Analyseverfahren der Fluktuationsspektroskopie. Durch die Verwendung von
modernen Computern und Datenerfassungskarten konnten die Messmethoden effektiver eingesetzt werden.
Die ersten beiden Kapitel stellen die Grundlagen dar, die für diese Arbeit von Bedeutung sind. Der erste Teil dieser Arbeit wurde der Weiterentwicklung der bereits bekannten Messmethoden unter Verwendung einer schnellen Datenerfassungskarte gewidmet. Im Gegensatz zur Verwendung eines Signalanalysators bietet die Karte die Möglichkeit, auf die Rohdaten im Zeitraum zuzugreifen und sie anschließend mit einer selbst programmierten Software auszuwerten. Die technischen Methoden und der Aufbau der Software wurden in den Kapiteln 3 und 4 vorgestellt. Durch das Ersetzen des Signalanalysators kann bis zu 50% der Messzeit eingespart werden.
Durch die Code-Erweiterung kann bereits nach zwei hintereinander gemessenen Spektren vorläufig bei tiefen Frequenzen ausgewertet und somit frühzeitig entschieden werden, ob eine längere Messzeit aussichtsreich ist. Außerdem wird durch Verwendung der Code-Erweiterung eine sehr viel höhere Spektrendichte (Anzahl von Messpunkten) erreicht. Da im Gegensatz zum Signalanalysator alle gemessenen Spektren gespeichert werden, können in jeder Messung die Spektren auf ihre Korrelation (Korrelationskoeffizient und Zweites Spektrum) hin untersucht werden, ohne zusätzliche Messzeit zu benötigen.
Der zweite Teil dieser Arbeit befasst sich mit den elektrischen Transporteigenschaften von EuB6 und dem Verständnis der Kopplung zwischen Ladungs- und magnetischen Freiheitsgraden. Mittels Widerstands- und nichtlinearer Transportmessungen sowie Fluktuationsspektroskopie wurden Hypothesen von anderen Wissenschaftlern systematisch verifiziert, sowie neue, weiterführende Erkenntnisse gewonnen.
Direkte experimentelle Hinweise für die Phasenseparation sowie das Auftreten von Perkolation aus Transportmessungen fehlten bisher. In dieser Arbeit wurden daher systematisch die elektrischen Transportseigenschaften des Systems in Abhängigkeit von der Temperatur und vom Magnetfeld untersucht. Mittels Fluktuationsspektroskopie konnte erstmals ein direkter Hinweis auf perkolatives Verhalten in den Transporteigenschaften beobachtet werden. Ein starkes nichtlineares Transportsignal (dritter harmonischer Widerstand, DHW) im Bereich von TMI und TC ist eine Signatur einer räumlich inhomogenen Stromverteilung auf der Mikroskala und ein weiterer deutlicher Hinweis auf magnetisch induzierte elektronische Phasenseparation. Insbesondere tritt nichtlinearer Transport bei H = 0 im FM Bereich auf und kann im PM-Bereich bei T > TMI durch externe Magnetfelder induziert werden.
Die Dissertation betrachtet zunächst die Anatomie der Lautentstehung und die Historie von Untersuchungen zu Sprechtraktakustik (u.a. Ibn Sina, Hook, Mical, Kratzenstein, Kempelen, Faber, Wheatstone, Helmholz, Riesz, Dunn, Chiba, Kajiyama, Kelly, Lochbaum, Saito, Itakura, Burg ) und geht insbesondere auf das Rohrmodell zu Beschreibung der Vokaltraktakustik ein.
Mittels Finiter-Differenzen wird die Aksutik der Sprechens dann dreidimensional beschrieben, und die zuätzlich auftretenden Effekte betrachtet. Fur die sich beim Sprechen schnell bewegende Mundhöhle wird ein Verfahren entwickelt und untersucht, mittels Sprachsignalen durch inverse Filterung und MRT-Aufnahmen die räumliche Konfiguration zu bestimmen. Für den Nasaltrakt wurden dreidimensional abbildende Verfahren aus der medizinischen Diagnostik verglichen (MRT und CT), und anhand eines Computer-Tomographischen Datensatzes die akustischen Vorgänge dreidimensional bestimmt.
Das Ziel der vorliegenden Arbeit war, die systematischen Anfangsverluste im SIS18 zu minimieren. Das SIS18 soll als Injektor für das SIS100 in der neuen geplanten FAIR-Anlage eingesetzt werden und dafür die Strahlintensität erhöht werden. Eine wesentliche Rolle spielen das dynamische Vakuum im SIS18 und die anfänglichen Strahlverluste, verursacht durch Multiturn-Injektions- (MTI) oder HF-Einfangsverluste. Um den dynamischen Restgasdruck im SIS18 zu stabilisieren, müssen diese systematischen Anfangsverluste minimiert werden. Strahlteilchen, welche auf der Vakuumkammerwand verloren gehen, führen durch ionenstimulierte Desorption zu einem lokalen Druckanstieg. Dies wiederum erhöht die Wahrscheinlichkeit für Stöße zwischen Restgasteilchen und Strahlionen, wodurch diese umgeladen werden können und nach einem dispersiven Element (Dipol) auf der Vakuumkammer verloren gehen. Dies produziert einen weiteren lokalen Druckanstieg und verursacht eine massive Erhöhung der Umladungsraten. Eine Möglichkeit, die anfänglichen Verluste zu minimieren bzw. zu kontrollieren, ist die MTI-Verluste auf den Transferkanal (TK) zu verlagern, da dort ein Druckanstieg den umlaufenden Strahl im SIS18 nicht stört. Im Transferkanal werden die Strahlränder mit Hilfe von Schlitzen beschnitten und somit eine scharf definierte Phasenraumfläche erzeugt. ...
Heparin wird als gerinnungshemmendes Medikament in vielen Bereichen eingesetzt: in niedriger Dosierung wird es vor allem zur Thromboseprophylaxe verwendet, in höheren Konzentrationen kommt es zum Beispiel in der Hämodialyse oder bei herzchirurgischen Eingriffen unter Verwendung der Herz-Lungen-Maschine zum Einsatz, um ein Gerinnen des Patientenblutes zu verhindern. Obwohl Heparin schon seit vielen Jahrzehnten eingesetzt wird, fehlt bis heute eine Methode, mit der sich die Heparin-Konzentration einfach, schnell und kostengünstig während des OP-Verlaufs bestimmen lässt. Vielmehr wird der Zustand des Patientenblutes über Gerinnungsverfahren eingeschätzt, die nur indirekt abhängig von Heparin sind und die von vielen Parametern beeinflusst werden. Eine Überwachung des Heparinspiegels ist mit diesen Methoden nicht möglich. Ein weiteres Problem ergibt sich, wenn am Ende des Eingriffs die normale Blutgerinnung wiederhergestellt werden soll. Zu diesem Zweck wird Protamin verabreicht, welches das im Patientenblut zirkulierende Heparin binden und damit dessen gerinnungshemmende Wirkung neutralisieren soll. Die Verabreichung des Protamins geschieht jedoch nicht, wie es idealerweise wäre, entsprechend der aktuellen Heparin-Konzentration, da derzeit kein Heparin-Messverfahren existiert. Dies kann eine fehlerhafte Heparin-Neutralisierung zur Folge haben, welche mit weitreichenden Nebenwirkungen, vor allem einer erhöhten Blutungsgefahr, verbunden ist.
Aufgrund dieser Problematik wurde eine streulichtphotometrische Methode (LiSA-H) entwickelt, mit dem die Bestimmung der Heparin-Konzentration einer Patientenprobe während chirurgischen Eingriffen möglich ist. Diese basiert auf der Messung der Intensität des an Heparin-Protamin-Nanopartikeln gestreuten Lichts. Diese Nanopartikel bilden sich, sobald Protamin einer Lösung mit Heparin, z.B. heparinisiertes Blutplasma, zugegeben wird.
Mit Hilfe von analytischer Ultrazentrifugation sowie Rasterkraftmikroskop-Aufnahmen konnten die Größe und die Größenverteilung der Heparin-Protamin-Partikel charakterisiert werden. Beide Methoden zeigten gut übereinstimmende Ergebnisse und lieferten Partikeldurchmesser von etwa 70 – 200 nm.
Um den Prozess der Messung zu optimieren, wurde nach Filtrationsmethoden gesucht, um den zeit- und arbeitsaufwendigen Zentrifugationsschritt zu vermeiden. Dazu wurden Filtermembranen aus verschiedenen Materialien und mit unterschiedlichen Porengrößen getestet, die eine Plasmagewinnung durch Filtration von Vollblut ermöglichen sollten. Leider war dies mit den getesteten Filtersystemen nicht möglich. Dies bleibt jedoch ein aktuelles Thema und wird weiterhin untersucht werden.
Zusätzlich zu der streulichtbasierten Messmethode konnte gezeigt werden, dass über fluoreszenzspektroskopische Methoden die Bestimmung kleiner Heparin-Konzentrationen möglich ist. Dafür wurde Protaminsulfat mit Fluoreszenzfarbstoffen markiert und die Erniedrigung der Emissionsintensität des fluoreszierenden Protamins nach Zugabe von Heparin beobachtet. Aus dem Grad dieser Intensitätsabnahme lässt sich auf die Heparin-Konzentration schließen. Diese Methode wäre hervorragend dafür geeignet, das streulichtbasierte Verfahren zu ergänzen, das im niedrigen Konzentrationsbereich zunehmend unempfindlich wird. Hierfür müssen jedoch noch einige Messungen durchgeführt werden, um zu zeigen, ob eine Messung auch von Plasma- oder sogar Vollblutproben möglich ist.
Es wurde ein klinischer Prototyp entwickelt, der die Bestimmung der Heparin-Konzentration in einer Blutplasmaprobe während chirurgischer Eingriffe ermöglicht. Dabei wird eine LED mit einem Emissionsmaximum bei 627 nm verwendet und die Streulichtintensität zur Bestimmung der Anzahl und der Größe der Heparin-Protamin-Partikel genutzt. Die Steuerung der Messung sowie die Auswertung der Messdaten werden mit einem Netbook und eigens dafür neu entwickelter Software realisiert. Mit diesem Prototyp lässt sich reproduzierbar aus der Änderung der Streulichtintensität einer Blutplasmaprobe nach Protaminzugabe innerhalb weniger Minuten deren Heparin-Konzentration bestimmen. Es wurde eine Kalibrierfunktion erstellt, mit der es möglich ist, aus der Streulichtintensität die Heparin-Konzentration zu berechnen.
Eine erste Studie im Universitätsklinikum der Johann Wolfgang Goethe-Universität Frankfurt a.M., bei der bei 50 herzchirurgischen Eingriffen unter Verwendung der Herz-Lungen-Maschine parallel zur üblichen Gerinnungsmessung eine Heparin-Bestimmung mit dem neuen Heparin-Assay erfolgte, zeigte, dass es mit diesem Verfahren möglich ist, im OP-Verlauf die Heparin-Konzentration im Patientenblut zu ermitteln. Daraus konnten schließlich weitere Informationen wie die individuelle Geschwindigkeit des Heparin-Abbaus erhalten werden.
Eine zweite Studie in der Kinderkardiologie des Universitätsklinikums Gießen, deren Ergebnisse statistisch noch nicht vollständig ausgewertet sind, wurde ebenfalls mit Erfolg abgeschlossen. Die vorläufigen Ergebnisse zeigten hier, dass sich die Heparin-Abbaukinetik bei Erwachsenen und Kindern deutlich unterscheidet. Zudem zeigte sich, dass die gemessene Gerinnungszeit bei Kindern wesentlich schlechter (nur 30 % der Fälle) mit der gemessenen Heparin-Konzentration korreliert als bei Erwachsenen (etwa 70 % der Fälle).
Die Arbeit entstand im Rahmen des Förderprogramms ”Profil NT” und war Bestandteil des BMBF–Projektes ”NANOTHERM” (FKZ17PNT005). Dabei sollte die Möglichkeit der Integration und Verwendung von Nanodrähten als funktionsbestimmende Komponente im thermoelektrischen Sensorelement untersucht werden. Eine wichtige Aufgabe bestand darin die thermoelektrischen Eigenschaften der einzelnen Nanodrähte, insbesondere den Seebeck–Koeffizienten, zu untersuchen. Im Hinblick auf die weitere Entwicklung der Nanotechnologie ist es sehr wichtig, geeignete Messplattformen zu generieren und der Wissenschaftlichen Gemeinschaft zur Verfügung zu stellen für die Charakterisierung von Nanostrukturen. Für die Forschung bedeutet dies, dass man immer präziser die ”Physik im kleinen” studieren kann. Im Bezug auf die Anwendungen stellen die ausgeführten Untersuchungen eine wesentliche Basis für die Bauelemente–Optimierung und ihren späteren industriellen Einsatz dar.
In dieser Arbeit werden zwei Chipdesigns vorgestellt für die Bestimmung des Seebeck–Koeffizienten, die eine ausreichend hohe Temperaturdifferenz in Nanostrukturen erzeugen. Für beide Chips wird die mikromechanische Fertigung im einzelnen erläutert. Zusätzlich wurden die Chips in FEM–Simulationen analysiert. Eine messtechnische Charakterisierung der Chips bestätigt die Simulationen und die Funktionsweise der Chips für Untersuchungen des Seebeck–Koeffizienten an Nanostrukturen. Erstmals wurden Wolfram bzw. Platin FEBID–Deponate hinsichtlich des Seebeck–Koeffizienten untersucht. Für die Wolfram–Deponate ergab sich ein negativer Seebeck–Koeffizient. Der gemessenen Seebeck–Koeffizient war über mehrere Tage stabil. Als Ergebnis temperaturabhängiger Messungen des Seebeck–Koeffizienten konnte eine Wurzel-T Abhängigkeit beobachtet werden, die in der Theorie beschrieben wird.
Eine Untersuchung des Seebeck–Koeffizienten an Pt–FEBID–Deponaten zeigt einen Vorzeichenwechsel für Proben mit geringer elektrischer Leitfähigkeit (isolierender Charakter, schwache Kopplung). In der Literatur wird dieser Vorzeichenwechsel allerdings für Proben mit metallischer elektrischer Leitfähigkeit beschrieben. Aufgrund der Messergebnisse ist zu prüfen inwiefern die Theorie des Seebeck–Koeffizienten auf Proben mit schwacher Kopplung zu übertragen ist. Da die gemessenen Seebeck–Koeffizienten bei einigen nanoskaligen Proben sehr klein waren, wurde der Seebeck–Koeffizient des Kontaktmaterials in separaten Versuchen untersucht. Für das hier verwendete Schichtsystem Ti(40nm)/Au(120nm) kann ein Seebeck–Koeffizient von -0,22µV/K angegeben werden. Bei der Charakterisierung der Pt–FEBID–Deponaten wurde dieser Beitrag des Kontaktschichtsystems zur Thermospannung berücksichtigt.
Untersuchungen an BiTe–Nanodrähten mit dem Seebeck–Chip ergaben einen negativen Seebeck–Koeffizienten. Die ersten Untersuchungen wurden mit Kupfer als Kontaktmaterial durchgeführt, weil dieses sehr gute Lift–Off Eigenschaften besaß. Trotz der Kupferdiffusion in den Nanodraht hinein, wird der negative Seebeck–Koeffizient einem Tellur–Überschuss zugeschrieben, denn an Proben mit einer geeigneten Diffusionsbarriere war in nachfolgenden Untersuchungen ebenso ein negativer Seebeck–Koeffizient zu messen. Die ermittelten Beweglichkeiten sind niedriger als die von Bulkmaterial und können durch klassische Size–Effekte erklärt werden. Die gemessenen Ladungsträgerkonzentrationen liegen in typischen Bereichen für Halbmetalle. Die Charakterisierung des Seebeck–Koeffizienten mit Hilfe des hier vorgestellten Z–Chip ergab einen negativen Seebeck–Koeffizienten für die BiTe–Nanodrähte, die wie oben erläutert auf einen Tellur–Überschuss zurückzuführen sind. Eine Abschätzung eines mit Nanodrähten aufgebauten Sensors zeigt, dass im Vergleich zu konventionellen Dünnschicht–Thermopiles deutlich höhere Empfindlichkeiten zu erzielen sind. Erste technologische Konzepte für den Aufbau von Nanodraht–Arrays wurden erarbeitet und durch entsprechende Untersuchungen verifiziert.
Grundsätzlich ist der Z–Chip für die Charakterisierung aller drei Transportkoeffizienten geeignet und bietet die Option, anderen Arbeitsgruppen eine universelle thermoelektrische Messplattform zur Verfügung zu stellen.
In dieser Arbeit wurde eine Messmethode entwickelt, die es ermöglicht, mittels Infrarotspektroskopie quantitative Aussagen über bestimmte Inhaltsstoffe in Körperflüssigkeiten zu machen. Hierfür wurden sowohl selektierte Blutplasma- und Vollblutproben gemessen als auch selektierte Urinproben. Die richtige Selektion des Probensatzes ist von großer Wichtigkeit, um für jede Komponente eine große, unabhängige Varianz der Absorptionswerte zu erhalten. Hierfür wurden sowohl physiologische als auch pathologische Proben in den Datensatz integriert. Um Referenzwerte für diese ausgewählten Proben zu erhalten, wurden konventionelle klinische Methoden verwendet. Grundsätzlich ist die Genauigkeit dieser Methode durch die Genauigkeit der jeweiligen Referenzmethode, also den konventionellen klinischen Methoden, beschränkt. Mit der neu entwickelten Methode besteht nun die Möglichkeit, die wichtigsten Parameter im Blut und Urin schnell, einfach und reagenzienfrei quantitativ zu bestimmen. Zusätzlich zu den in dieser Arbeit angegebenen Inhaltsstoffen ist es möglich, für weitere Komponenten oberhalb eines bestimmten Schwellenwerts quantitative Angaben zu machen. Hierbei könnten z.B. für Albumin oder Glukose im Urin pathologische Proben identifiziert werden und somit Rückschlüsse auf bestimmte Krankheitsbilder ermöglicht werden. ...
In dieser Arbeit wurden Verfahren zur Identifikation hirnelektrischer Aktivität mit Zellularen Nichtlinearen Netzwerken (CNN), im Besonderen Reaktions-Diffusions-Netzwerken, entwickelt und untersucht. Mit Hilfe der eingeführten Methoden wurden Langzeitaufzeichnungen hirnelektrischer Aktivität bei Epilepsie analysiert und mittels eines automatisierten Verfahrens ermittelt, inwieweit sich mögliche Voranfallszustände vom anfallsfreien Zustand im statistischen Sinne trennen lassen.
Zunächst wurde ein Überblick über CNN gegeben und deren Beschreibung durch Systeme gekoppelter Differentialgleichungen dargestellt. Weiterhin wurden die Möglichkeiten der Informationsverarbeitung mit CNN durch Ausnutzung von Gleichgewichtszuständen oder der vollständigen raum-zeitlichen Dynamik der Netzwerke diskutiert. Zusätzlich wurde die Klasse der Reaktions-Diffusions-Netzwerke (RD-CNN) eingeführt. Für die Repräsentation der hierbei benötigten weitgehend allgemeinen nichtlinearen Zellkopplungsvorschriften wurden polynomiale Gewichtsfunktionen vorgeschlagen. Mit einer Darstellung der Theorie der Lokalen Aktivität wurden notwendige Bedingungen für emergentes Verhalten in RD-CNN angegeben. Die statistische Bewertung von Vorhersagemodellen wurde aus theoretischer Sicht beleuchtet. Mit der Receiver Operating Characteristic (ROC) wurde eine Analysemethode zur Beurteilung der Vorhersagekraft des zeitlichen Verlaufs von Kenngrößen bezüglich bevorstehender epileptischer Anfälle vorgestellt.
Als nächstes wurden Überlegungen zur numerischen Simulation von CNN und deren flexible und erweiterbare programmtechnische Umsetzung entwickelt. Die daraus resultierende und im Rahmen dieser Arbeit entstandene objektorientierte Simulationsumgebung FORCE++ wurde konzeptionell und im Hinblick auf die Softwarearchitektur vorgestellt.
Die Verfahren zur numerischen Simulation wurden auf die Problemstellung der Systemidentifikation mit CNN angewandt. Dazu wurden Netzwerke derart bestimmt, dass deren Zellausgangswerte entsprechende Signalwerte des beobachteten, zu identifizierenden Systems approximieren.
Da die Parameter der zu bestimmenden CNN im vorliegenden Fall der Untersuchung hirnelektrischer Aktivität nicht bekannt sind und nicht direkt abgeleitet werden können, wurden überwachte Lernverfahren zur Bestimmung der Netzwerke eingesetzt. Hierbei wurden Lernverfahren verschiedener Klassen für die Identifikation mit CNN mit polynomialen Gewichtsfunktionen untersucht. Die Leistungsfähigkeit des vorgestellten Identifikationsverfahrens wurde anhand bekannter Systeme einer genauen Betrachtung unterzogen. Dabei wurde festgestellt, dass die betrachteten Systeme mit hoher Genauigkeit durch CNN repräsentiert werden konnten. Exemplarisch wurde das Parametergebiet lokaler Aktivität für ein RD-CNN berechnet und durch numerische Simulationen die Ausbildung von Mustern innerhalb des Netzwerkes nachgewiesen.
Nach einem einleitenden Überblick über die medizinischen Hintergründe von Epilepsie und der Erfassung hirnelektrischer Aktivität wurde eine vergleichende Übersicht über den Stand veröffentlichter Studien zur Vorhersage epileptischer Anfälle gegeben. Für die Anwendung des hier vorgestellten Identifikationsverfahrens zur Analyse hirnelektrischer Aktivität wurde zunächst die Genauigkeit der Approximation kurzer, als quasi-stationär betrachteter Abschnitte, von EEG-Signalen untersucht. Durch gezielte Erhöhung der Komplexität herangezogener Netzwerke konnte hier die Genauigkeit der Repräsentation von EEG-Signalverläufen deutlich verbessert werden. Dabei wurde zudem die Verallgemeinerungsfähigkeit der ermittelten Netzwerke untersucht, wobei festgestellt wurde, dass auch solche Signalwerte mit guter Genauigkeit approximiert werden, die nicht im Identifikationsverfahren durch die überwachte Parameteroptimierung berücksichtigt waren. Um speziell den Einfluss der Information aus der Korrelation benachbarter Elektrodensignale zu untersuchen, wurde ein Verfahren zur multivariaten Prädiktion mit Discrete Time CNN (DT-CNN) entwickelt.
Hierbei werden durch ein CNN Signalwerte der betrachteten Elektrode aus vergangenen, korrelierten Signalwerten von Nachbarelektroden geschätzt. Für diese Aufgabenstellung konnte eine Methode zur Bestimmung der Netzwerkparameter im optimalen Sinn, alleine aus den statistischen Eigenschaften der Elektrodensignale angegeben werden. Dadurch gelang eine erhebliche Reduzierung der Rechenkomplexität, die eine umfangreiche Untersuchung intrakranieller Langzeitableitungen ermöglichte.
Zur Analyse von Langzeitaufzeichnungen mit dem RD-CNN Identifikationsverfahren, wurden die numerischen Berechnungen zur Simulation von CNN mit FORCE++ auf einem durchsatz-orientierten Hochleistungs-Rechnernetzwerk durchgeführt. Mit den so gewonnen Ergebnissen konnten vergleichende Analysen vorgenommen werden. Zudem wurden Untersuchungen zum Vorliegen lokaler Aktivität in den ermittelten RD-CNN durchgeführt.
Die bei den beschriebenen Verfahren extrahierten Kenngrößen hirnelektrischer Aktivität wurden durch ein automatisiertes Verfahren auf ihre Vorhersagekraft für epileptische Anfälle bewertet. Dabei wurde untersucht, inwieweit der anfallsfreie Zustand und ein angenommener Voranfallszustand durch die jeweils betrachtete Kenngröße im statistischen Sinn diskriminiert werden kann. Durch parallele Analysen mit Anfallszeitsurrogaten wurden hierzu ergänzende Signifikanztests durchgeführt.
Nach Auswertung von mehrtägigen Hirnstromsignalen verschiedener Patienten konnte festgestellt werden, dass mit den in dieser Arbeit entwickelten Verfahren Kenngrößen hirnelektrischer Aktivität bestimmt werden konnten, welche offenbar die Identifikation potentieller Voranfallszustände ermöglichen.
Auch wenn für eine breite medizinische Anwendung die Spezifität und Sensitivität noch weiter verbessert werden muss, so können doch die erzielten Ergebnisse einen wesentlichen Schritt hin zu einer implantierbaren, CNN-basierten Plattform zur Erkennung und Verhinderung epileptischer Anfälle darstellen. Die Berechnungen für das Identifikationsverfahren mit RD-CNN könnten dabei durch zukünftige, spezialisierte schaltungstechnische Realisierungen für mehrschichtige CNN mit polynomialen Gewichtsfunktionen eine erhebliche Beschleunigung erfahren.
Zellulare Nichtlineare Netzwerke bzw. Zellulare Neuronale Netzwerke, sogenannte CNN, wurden 1988 von L.O. Chua und L.Yang eingeführt und seither intensiv untersucht. Diese sind als Simulations-Software und als schaltungstechnische Realisierungen, in Hardware, verfügbar.
Als analog arbeitende Hardware Schaltungen können diese Netzwerke erhebliche Rechenleistungen erzielen.
Durch ihren Aufbau ermöglichen sie eine parallele Daten- und Signalverarbeitung.
Eine Einführung in CNN wird gegeben und das EyeRIS 1.1 Systems des Unternehmens ANAFOCUS Ltd. vorgestellt.
Das EyeRIS 1.1 System ist mit einem analog arbeitenden Focal Plane Prozessor (FPP) und einem digitalen Prozessor ausgestattet, wobei der Focal Plane Prozessor auch als Kamera zur Aufnahme von Bildern und Bildsequenzen benutzt werden kann.
Dies ermöglicht es, analoge CNN-Algorithmen zusammen mit digitalen Algorithmen auf einem System zu implementieren und so die Vorteile beider Ansätze zu nutzen. Der Datenaustausch zwischen dem analogen und digitalem Teil des EyeRIS 1.1 Systems geschieht mittels digital/analog und analog/digital Wandlung. Es werden Algorithmen auf dem EyeRIS 1.1 System untersucht und mit Ergebnissen die mittels Simulationen erzeugt wurden verglichen.
In Voruntersuchungen werden die Darstellungsgenauigkeit von Werten im analogen Teil des EyeRIS 1.1 Systems und die Verarbeitungsgeschwindigkeiten des EyeRIS 1.1 Systems untersucht.
Im Weiteren wird besonderes Augenmerk auf medizinische und technische Anwendungsgebiete gelegt werden.
Im medizinischen Anwendungsbereich wird die Implementierung von Algorithmen zur Vorhersage epileptischer Anfälle untersucht.
Hierfür wird ein evolutionär motiviertes Optimierungsverfahren entwicklet und auf dem EyeRIS 1.1-System implementiert.
Hierbei werden Simulationen durchgeführt und mit Ergebnissen, die mittels Verwendung des EyeRIS 1.1 Systems erlangt wurden, verglichen.
Ein zweites Verfahren geht die Signalanalyse für die Vorhersage auf dem EyeRIS 1.1-System mittels Mustererkennung an.
Das Mustererkennungsverfahren wird eingehend beschrieben sowie die hierbei zu beachtenden Randbedingungen erläutert.
Die Ergebnisse zeigen, daß Algorithmen zur Vorhersage von epileptischen Anfällen auf schaltungstechnichen Realisierungen von CNN implementiert werden können.
Im technischen Bereich wird die Anwendbarkeit auf die Problemstellung der Bildverarbeitung gelegt und die Möglichkeit von CNN basierten Algorithmen zur Erkennung von Prozessparametern bei Laserschweißverfahren untersucht. Ein solcher Prozessparameter ist das sogenannte Key-Hole, welches in Bildsequenzen von Laserschweißprozessen als ein Maß für die zu erwartende Qualität einer Schweißnaht herangezogen werden kann. Ein CNN basierter Algorithmus für die Erkennung solcher Key-Holes wird in dieser Arbeit vorgestellt und untersucht.
Für die Überwachung eines Laserschweißverfahrens wird der entwickelte Algorithmius und seine Funktionsweise beschrieben.
Dieser wird in Teilalgorithmen auf die analog bzw. digital arbeitenden Komponenten des EyeRIS 1.1 Systems verteilt.
Die Teilalgorithmen und die möglichen Aufteilungen und deren Laufzeitverhalten werden beschrieben und untersucht.
Die Ergebnisse der Untersuchung zeigen, daß eine Prozessüberwachung mittels CNN möglich ist und heben die Vorteile hervor, welche die Bildaufnahme und -verarbeitung mittels analoger CNN-Hardware bietet.
Eine Untersuchung des Laufzeitverhaltens auf Grafikkarten Prozessoren (GPU's) wird im Anhang vorgestellt.
In den letzten Jahren haben die Forschungsaktivitäten im Bereich Thermoelektrik stetig zugenommen. Das neu erweckte Interesse an der Thermoelektrik ist zurückzuführen auf neue nanostrukturierte Materialien, Quantenschicht-Strukturen und Nanodrähte, welche
eine wesentliche Steigerung der thermoelektrischen Effektivität Z im Vergleich zum Massivmaterial versprechen. Für Nanodrähte ist die größte Steigerung der thermoelektrischen Effektivität zu erwarten. Zur Bestätigung der Theorie bedarf es neuer Messmethoden zur Bestimmung des Seebeck-Koeffizienten S, der elektrischen Leitfähigkeit σ und der Wärmeleitfähigkeit λ, um hieraus eine Steigerung der thermoelektrischen Effektivität Z = (Sexp2)σ/λ experimentell zu bestätigen.
Der Schwerpunkt der Doktorarbeit lag in der Untersuchung thermoelektrischer Eigenschaften von Nanodrähten. Hierzu wurden neueMessmethoden zur Bestimmung der elektrischen und thermischen Leitfähigkeit von Nanodrähten entwickelt.
Die elektrische und thermische Leitfähigkeit von Pt-Nanodrähten wurden mit dem in dieser Arbeit entwickelten λ-Chip gemessen. Die elektrische Leitfähigkeit der Pt-Nanodrähte ist im Vergleich zum Massivmaterial entsprechend der klassischen Size-Effekt-Theorie reduziert. Ebenso wurde eine Abnahme der Wärmeleitfähigkeit beobachtet. Die Ergebnisse stimmen mit den im Rahmen der klassischen Size-Effekt-Theorie zu erwartenden Resultaten gut überein, jedoch bedarf die Reduzierung der Lorenz-Zahl noch einer theoretischen Erklärung.
Im Weiteren wurde die elektrische Leitfähigkeit von BixTe1-x und BixSb1-x-Nanodrähten mit dem λ-Chip bestimmt. Hierzu wurden zunächst unterschiedliche Kontaktmaterialien getestet, um die Diffusion des Kontaktmaterials in den Nanodraht auszuschließen. Als bewährtes Kontaktmaterial stellte sich ein Schichtsystem aus Titan und Gold heraus. Die Ti-Schicht wirkt hierbei als Diffusionsbarriere und Haftvermittler-Schicht. Die Wärmeleitfähigkeit der Bi-haltigen Nanodrähte konnte mit dem λ-Chip nicht gemessen werden, da die Unterätzung der Nanodrähte mittels reaktivem Ionenätzen die Nanodrähte angriff. Als Alternative können die Nanodrähte auf dem λ-Chip mit einem fokusierten Ionenstrahl unterätzt werden. Der Aufwand hierzu ist jedoch relativ hoch und diese Alternative wurde deshalb nicht weiter verfolgt. Als weitere Alternative wurde der Z-Chip entwickelt. Hierbei werden die Nanodrähte auf den fertigen Chip aufgebracht und mittels Elektronenstrahl-induzierter Deposition an den elektrischen Kontakten fixiert. Der Chip ermöglicht die Messung der elektrische Leitfähigkeit in 4-Punkt-Anordnung, der Wärmeleitfähigkeit und des Seebeck-Koeffizienten an
einem einzelnen Nanodraht. Somit ist die Bestimmung der thermoelektrischen Effektivität an einem Nanodraht möglich. DesWeiteren wurden die theoretischen Grundlagen zur Bestimmung der Wärmekapazität an einzelnen Nanodrähten mit dem Z-Chip präsentiert. Zum Zeitpunkt der Durchführung dieser Arbeit fehlte jedoch das notwendige Equipment zur Ausführung der Wärmekapazitätsmessung an einzelnen Nanodrähten.
Des Weiteren wurde die Cross-Plane Methode zur Bestimmung der Wärmeleitfähigkeit an eingebetteten Nanodrähten entwickelt. Analog der Messmethode, welche für die Einzeldrahtmessungen verwendet wird, handelt es sich hierbei um eine stationäre „Joule-Heating“ Methode. Die Temperaturdifferenz wird aus der Widerstandsänderung einer auf die eingebetteten Nanodrähte aufgebrachten Heizschicht bestimmt.Mit derMethode wurde die Wärmeleitfähigkeit von BixTe1-x-Nanodrähten ermittelt.
Die elektrische Leitfähigkeit wurde von BixTe1-x-Nanodrähten unterschiedlicher Zusammensetzung und Herstellungsparameter mit dem λ- und dem Z-Chip bestimmt. Die gemessenen Nanodrähte zeigen sowohl intrinsisches wie extrinsisches Leitungsverhalten verbunden mit einer, im Vergleich zum Volumenmaterial, reduzierten Temperaturabhängigkeit der elektrischen Leitfähigkeit infolge von Oberflächen- und Korngrenzenstreuung der Ladungsträger. Die elektrischen Leitfähigkeitsmessungen stimmen mit Beobachtungen anderer Gruppen gut überein.
Die Wärmeleitfähigkeit konnte an einem einzelnen BixTe1-x-Nanodraht und an eingebetteten BixTe1-x-Nanodrähten gemessen werden. Die Wärmeleitfähigkeit ist gegenüber dem Massivmaterial reduziert. Die Ergebnisse sind in guter Übereinstimmung mit bisher publizierten Ergebnissen von Bismuttellurid-Nanodrähten.
Untersuchung von Korrelationseffekten in der Doppelphotoemission von normal- und supraleitendem Blei
(2012)
Im Rahmen dieser Arbeit wurde für die erstmalige Untersuchung der Doppelphotoemission von supraleitenden Materialien eine neue Messapparatur aufgebaut. Mit ihr lassen sich auf eine neue Weise Korrelationseffekte zwischen zwei Elektronen untersuchen, denn beide werden für jedes Reaktionsereignis mit ihrem vollständigen Impulsvektor aufgezeichnet. Die Apparatur kann daher für einen direkten Nachweis der Cooperpaarung in Supraleitern verwendet werden. Dazu wurden ein speziell für diesen Zweck angepasstes Spektrometer, Vakuumsystem und Probenhalter konstruiert. Ein mehrfach verbessertes Vakuumsystem sorgte dafür, dass eine Bleioberfläche über einen Zeitraum von mindestens 15 Stunden nach einer Reinigung gemessen werden konnte. Das Spektrometer erlaubte die koinzidente Messung von Elektronen über einen großen Raumwinkelbereich mit ausschließlich elektrischen Feldern. Dadurch war es auch im supraleitenden Zustand möglich, die Trajektorien der Elektronen zu berechnen. Die Energieauflösung für jedes Elektron lag zwischen 1/30 und 1/50, je nach untersuchtem Emissionswinkel. Ein eigens entwickelter Probenhalter erlaubte es, eine nur von einer Seite thermisch abgeschirmte Probe auf eine Temperatur von 4,5 K zu kühlen. Die Experimente wurden an einer Beamline des Berliner Synchrotrons BESSY durchgeführt.
Von entscheidender Bedeutung für die Auswertung der Daten ist die Qualität der Pulserkennungsroutine. Sie bestimmt die Totzeit der Messapparatur, das heisst wie nahe zwei Elektronen zeitlich und räumlich beieinander liegen dürfen, um noch detektiert zu werden. Sie beeinflusst somit die Beobachtung erheblich. In den als digitalisierte Pulse aufgenommen Rohdaten besteht die Schwierigkeit darin, zwei übereinander liegende Signale als solche zu erkennen und die richtige Zeit beider Signale zu bestimmten. Dies wurde erheblich verbessert, indem ein in Vorabeiten simulierter Doppelpulsalgorithmus modifiziert und erstmalig verwendet wurde. In der Folge konnte die Totzeit deutlich verringert und daher bis zu 20% mehr Doppelereignisse gefunden werden. Darüber hinaus ließen sich Fehler bei der Zeiterkennung nahe aufeinander folgender Pulse korrigieren. Ein in diesem Zusammenhang entwickeltes Programm erzeugte durch die Addition von gemessenen Einzelpulsen künstliche Doppelereignisse mit beliebiger Abstandsverteilung und erlaubte so erstmals eine exakte Simulation der Detektortotzeit mit verschiedenen Pulserkennungsalgorithmen.
Neben den Koinzidenzereignissen wurden auch die Ergebnisse der gewöhnlichen Photoemission untersucht und mit Bandstrukturrechnungen verglichen. Aufgrund der Messmethode wurde keine Vorauswahl bezüglich des Emissionswinkels oder der kinetischen Energie getroffen. Die Ergebnisse der Fermiflächen stimmen innerhalb der erreichten Auflösung mit den theoretischen Vorhersagen überein. Ebenso konnten die Strukturen in den Parallelimpulsspektren der Elektronen, die aus lokalisierten Energieniveaus emittiert wurden, mit der Interferenz der ausgehenden Wellenfunktionen erklärt werden. Eine Simulation dieses Effekts lieferte trotz der vergleichsweise sehr niedrigen Elektronenenergien eine gute Übereinstimmung der wesentlichen Merkmale.
Es wurden Doppelphotoemissionspektren von Blei bei verschiedenen Photonenenergien im Bereich von 21,22 eV bis 40 aufgenommen. Dabei konnten verschiedene Emissionskanäle identifiziert werden. Das Korrelationsloch ist ein sehr grundlegender Effekt, der aufgrund der Coulombabstoßung und des Pauli-Prinzips auftritt und daher bei allen Metallen vorkommt. Betrachtet man das Korrelationsloch im Impulsraum, so führt es dazu, dass zwei gleichzeitig emittierte Elektronen keine ähnlichen Impulsvektoren besitzen dürfen. Durch die verbesserten Pulserkennungsalgorithmen war es möglich, das Korrelationsloch zu untersuchen und über einen weiten Energiebereich zu vermessen. Es zeigte sich wie erwartet als Verarmungszone in der Impulsverteilung eines Elektrons um den Impuls eines zweiten. Ein solcher Effekt ist mit einem einzelnen Detektor sehr schwer zu messen, da die Totzeit die gleiche Auswirkung auf die Spektren hat. Durch eine Simulation konnte ihr Einfluss in jedem Spektrum herausgefunden und so beide Effekte voneinander getrennt werden. Sie stehen damit für einen Vergleich mit einer noch zu entwickelnden theoretischen Vorhersage zur Verfügung.
Aufgrund der bei Blei sehr nahe an der Fermikante liegenden, lokalisierten Energieniveaus konnte der Augerzerfall aus dem Valenzband identifiziert und untersucht werden. Korrelationseffekte zwischen den beiden Elektronen spielten aufgrund des sehr breiten Valenzbandes wie erwartet eine untergeordnete Rolle. Dies ließ sich nachweisen, indem die Energieverteilung durch eine Selbstfaltung der Valenzbandzustandsdichte beschrieben wurde und die Winkelverteilung der Augerelektronen keine Beeinflussung durch die Emissionsrichtung der Photoelektronen zeigte. Beide Beobachtungen deuten auf einen vollständig unabhängigen Emissionsprozess der beiden Elektronen hin. Überraschenderweise zeigte sich aber eine Energieverschiebung des Photoelektrons, abhängig von der kinetischen Energie des Augerelektrons. Dieser in der Gasphase als Post-Collision-Interaction bekannte Effekt sollte aufgrund der schnellen Abschirmung der im Festkörper zurückbleibenden Löcher nicht auftauchen. Die Ursache für die Energieverschiebung ist noch unbekannt.
Für die Identifizierung der Emission von Cooperpaaren wurden Messungen oberhalb und unterhalb der Sprungtemperatur bei verschiedenen Photonenenergien zwischen 20 eV und 40 eV durchgeführt. Verschiedene Spektren wurde nach der Signatur des Prozesses untersucht. Aufgrund der geringen Statistik konnte er nicht identifiziert werden. Demnach konnte auch die theoretische Vorhersage nicht widerlegt werden. Da dieses Experiment aus technischer Sicht äußerst herausfordernd ist, war die Untersuchung von Blei, als einfach zu präparierendes Material mit hoher Sprungtemperatur, naheliegend. Es stellte sich jedoch durch die Auswertung heraus, dass es im Hinblick auf die untersuchte Fragestellung einen wesentlichen Nachteil besitzt. Die Hauptintensität befindet sich im Gegensatz zu Kupfer für alle hier verwendeten Photonenenergien bei niedrigen Elektronenenergien, so dass nur wenige Ereignisse in dem für die Cooperpaaremission interessanten Energiefenster liegen.
Epileptische Anfälle, unabhängig von ihrer Art und Auftrittshäufigkeit, bilden eine Symptomatik, welche bei ca. 1% der Weltbevölkerung auftritt. Hierbei kann es beispielsweise zu unkontrollierten Muskelkrämpfen kommen, ebenso aber zu einer Vielzahl anderer Symptome, die in ihrer Gesamtheit das Krankheitsbild der sogenannten Epileptogenesis bilden. Bei etwa zwei Drittel der an Epilepsie leidenden Patienten kann in vielen Fällen Anfallsfreiheit im Rahmen einer medikamentösen Therapie erreicht werden. Dies umso besser, wenn die Medikation präventiv zum geeigneten Zeitpunkt erfolgen könnte. Demzufolge würden in einer großen Anzahl von Fällen Patienten von einem System profitieren, das eine automatisierte zuverlässige Anfallsvorhersage ermöglicht. Bei nur 20% der anderen Patienten kann eine chirurgische Behandlung erfolgreich sein.
In dieser Arbeit soll eine weitergehende Untersuchung des im Institut für Angewandte Physik der Johann Wolfgang Goethe- Universität entwickelten Prädiktionsverfahrens an verschiedenen EEG-Registrierungen unterschiedlicher Patienten erfolgen. Dabei soll im speziellen untersucht werden, ob basierend auf den Resultaten einer Signalprädiktion eine Unterscheidung zwischen Voranfallszeitraum, Anfall und anfallsfreier Phase getroffen werden kann, und ob basierend auf den Kenngrößen eines Prädiktors und des Prädiktionsfehlers eine Merkmalsdefinition gefunden werden kann, welche in einem späteren, implantierbaren Frühwarnsystem eine automatisierte Anfallsvorhersage ermöglicht. Als Datenbasis sollen vier Langzeit-EEG-Registrierungen mit einer Länge von jeweils 5 – 10 Tagen zugrunde gelegt werden. Zur Prädiktion sollen zeitdiskrete, gedächtnisbehaftete, mehrschichtige Zellulare Nichtlineare Netzwerke herangezogen werden. Dabei soll insbesondere anhand von unterschiedlichen Netzwerken festgestellt werden, inwieweit mittels einer Signalprädiktion Synchronisationseffekte zwischen EEG-Signalen verschiedener Hirnareale festgestellt werden können.
Das Antiprotonen-Experiment PANDA an der zukünftigen Beschleunigeranlage FAIR wird unter anderem Charmonium-Zustände mit einer bis dato unerreichten Genauigkeit messen können. Um dieses Ziel zu erreichen, wird eine sehr gute Teilchenidentifikationsfähigkeit verlangt. Eine gute Trennung zwischen Pionen und Kaonen wird durch den Einsatz eines Cherenkovdetektors erreicht. Die Leistungsfähigkeit eines DIRC hängt von dessen Radiatorgüte ab. Um die Qualität der Radiatorstäbe spezifizieren zu können, wurde im Rahmen dieser Doktorarbeit eine optische Messapparatur entwickelt. Dieser Aufbau erlaubt es die Transmission sowie die Oberflächenrauheit der Stäbe zu messen. Es wurden mehrere Radiatorstäbe aus synthetischem Quarzglas und Acrylglas untersucht. Die Messgenauigkeit bei hochqualitativen Stäben liegt für die Transmissionsmessung bei etwa 1 Promille und für die Rauheit bei 1-2 Angström. Die Messergebnisse bei verschiedenen Wellenlängen zeigen eine gute Übereinstimmung mit der skalaren Streutheorie, die den Zusammenhang zwischen Reflexionskoeffizienten und Rauheit beschreibt. Bei einer Strahlzeit an der GSI mit einem 2 GeV Protonenstrahl wurde ein erster Prototyp für den Barrel-DIRC mit einem Stab aus synthetischem Quarzglas als Radiator getestet. Durch Variation des Einfallswinkels und der Position des Protonenstrahls auf dem Radiator konnten Cherenkovringe eindeutig nachgewiesen werden. Zudem wurde der Cherenkovwinkel und die Einzelphotonauflösung in guter Übereinstimmung mit dem Erwartetem und der Simulation bestimmt.
This thesis deals with the simulation, optimization and realization of quasi-optical scanning systems for active THz cameras. Active THz cameras are sensitive in the THz regime of the electromagnetic spectrum and are suitable for the detection of metal objects such as weapons behind clothing or fabrics (maybe for security applications) or material investigation. An advantage of active THz-systems is the possibility to measure the phase of the THz-radiation and thus to reconstruct the surface topography of the objects under test. Due to the coherent illumination and the required system parameters (like image field size, working distance and lateral resolution) the optical systems (in the THz region often called quasi-optical systems) must be optimized. Specifically, the active illumination systems require highly optimized quasioptical systems to achieve a good image quality. Since currently no suitable multi-pixel detectors are available, the object has to be scanned in one or two dimensions in order to cover a full field of view. This further reinforces the occurring aberrations. The dissertation covers, alongside the underlying theory, the simulation, optimisation and realisation of three different active THz systems. The subdivision of the chapters is as follows: Chapter 1 deals with a motivation. Chapter 2 develops the underlying theory and it is demonstrated that the geometrical optics is an adequate and powerful description of the image field optimization. It also addresses the developed analytic on-axis and the off-axis image field optimization routine. Chapter 3, 4 and 5 are about the basis of various active THz cameras, each presented a major system aspect. Chapter 3 shows how active THz-cameras with very high system dynamics range can be realised. Within this chapter it could although be demonstrated how very high depth resolution can be achieved due to the coherent and active illumination and how high refresh rate can be implemented. Chapter 4 shows how absolute distance data of the objects under test can be obtained. Therefore it is possible to reconstruct the entire object topography up to a fraction of the wavelength. Chapter 5 shows how off-axis quasi-optical systems must be optimized. It is also shown how the illumination geometry of the active THz systems must be changed to allow for real-time frame rates. The developed widened multi-directional lighting approach also fixes the still existing problem of phase ambiguity of the single phase measurement. Within this chapter, the world’s first active real-time camera with very high frame rates around 10 Hz is presented. This could be only realized with the highly optimised quasioptical system and the multi-directional lighting approach. The paper concludes with a summary and an outlook for future work. Within the outlook some results regarding the simulation of synthetic aperture radar systems and metamaterials are shown.
Im Rahmen des Programms zur Intensitätserhöhung am Universal Linear Accelerator UNILAC für das Element Uran hat sich die Forderung nach einer Ionenquelle ergeben, die einen intensiven, hochbrillianten Ionenstrahl aus vierfach geladenen Uranionen bereitstellen kann. Ziel war es, im Zusammenspiel von Ionenquelle, Nachbeschleunigungssystem und Niederenergiestrahlführung einen Strahlstrom von mindestens 15 emA U4+ am Eingang des RFQ-Beschleunigers bereitzustellen. Die vorliegende Arbeit befaßt sich mit den Optimierungen und den experimentellen Untersuchungen an der Vakuumbogenionenquelle VARIS für den Uranbetrieb, welche schließlich ihre Leistungsfähigkeit an der Beschleunigeranlage der GSI erfolgreich unter Beweis gestellt hat. Der erste Teil dieser Arbeit widmet sich der Theorie der Vakuumbogenentladung unter besonderer Berücksichtigung der Erzeugung von U4+. Die Generierung von U4+ erfolgt dabei zu einem Teil im dichten Kathodenspotplasma, wo das Ionisationspotential von 31 auf 21 eV herabgesetzt ist, U4+ also bei vergleichsweise niedrigen Elektronenenergien erzeugt werden kann. Der U4+-Anteil beträgt jedoch nur 30 %. Die Erzeugung eines höheren Anteils an U4+ ist geknüpft an zusätzlich Ionisationsvorgänge im expandierenden Zwischenelektrodenplasma, für welches eine neuartige Theorie (MHD Ansatz) angegeben werden konnte. Für die Vakuumbogenentladung im axialen Magnetfeld konnte eine Erhöhung der Elektronentemperatur vorhersagt werden, die für eine höhere Ionisationsrate für U4+ verantwortlich ist. Für die Elektronentemperatur wurde bei einer magnetischen Flußdichte von 40 mT ein Wert von 10 eV vorhergesagt, welcher experimentell bestätigt werden konnte. Zieht man zudem die berechneten Wirkungsquerschnitte für die Ein- und Mehrfachionisation heran, so konnte aus den Wirkungsquerschnitten vorausgesagt werden, daß für die Produktion eines hohen Anteils an U4+ eine Elektronenenergie von zirka 50 eV für die Generierung von U4+ aus U3+ erforderlich ist. Im weiteren wurde ausgeführt, wie ein Extraktionssystem ausgelegt sein muß, welches den Forderungen nach einem Gesamtstrom von 140 mA entspricht oder diesen übertrifft. Das Erreichen dieses Stroms ist im Einlochextraktionssystem mit Schwierigkeiten verbunden (große Emissionsfläche, langes Extraktionssystem, Extraktionsspannung zirka 180 kV). Aus diesen Gründen ist die Entscheidung zugunsten eines Extraktionssystem mit 13 Öffnungen mit einem Durchmesser von jeweils 3 mm gefallen. Die Gesamtemissionsfläche aller Aperturen liegt bei 0,92 cm2. Zur Bestimmung der Strahlformierung einer Öffnung im Extraktionssystem ist das Strahlsimulationsprogramm KOBRA3INP unter Berücksichtigung einer experimentell gut zugänglichen Feldstärke von 11 kV/mm bei einem Aspektverhältnis von 0,5 genutzt worden. Es ergab sich ein minimaler Divergenzwinkel von etwa 55 mrad, die unnormierte effektive Emittanz geht mit steigender Stromdichte asymptotisch einem Wert von 65p mm mrad entgegen. Für das Extraktionssystem (13 Öffnungen) kann die unnormierte effektive Emittanz zu 610p mm mrad abgeschätzt werden. Die Stromdichte, welche der Plasmagenerator bereitstellen muß, beträgt etwa 1600 A/m2. Die Extraktionsspannung liegt bei 32 kV, welche, ebenso wie die Stromdichte, experimentell erreicht wurde. Bei den experimentellen Untersuchungen wurde zunächst untersucht, inwieweit die Impedanz des Vakuumbogenplasmas gesteigert werden kann. Ziel war es, eine möglichst hohe Plasmaimpedanz und damit eine hohe Bogenspannung zu erhalten, wodurch die erreichbare Elektronenenergie vergrößert wird (Regelung der Bogenspannung durch die Plasmaimpedanz). Es ist gezeigt worden, daß die Impedanz vor allem durch eine geeignete Magnetfeldkonfiguration erhöht werden kann (axiales Feld). Ebenso sind die Geometrie der Ionenquelle (Abstand Kathode-Anode 15 mm, Anodenöffnung 15 mm) und die verwendeten Materialien (Anode aus Edelstahl, kleiner Sputterkoeffizient und Sekundärelektronenaus97 löse) entscheidend, wobei zugunsten eines zuverlässigen Zündverhaltens der Ionenquelle die Entscheidung für eine Anodenöffnung von 15 mm statt 25 mm gefallen ist. So erreicht man für eine magnetische Flußdichte von 120 mT bei einem Bogenstrom von 700 A eine Bogenspannung von 54 V, wodurch die Erzeugung bis zu sechsfach geladenen Uranionen möglich wird. Um grundlegende Eigenschaften des Vakuumbogenplasmas zu bestimmen und das theoretische Modell zur Erzeugung von U4+ zu überprüfen, wurden die Ionen- und Elektronenenergieverteilung im Plasma gemessen ...
Ziel der durchgeführten Experimente war es, die Zerfallsmechanismen Van-der-Waals gebundener Argon- und Neon Di- und Trimere in intensiven Laserfeldern zu untersuchen, um mehr über den Einfluss der schwachen Van-der-Waals Bindung auf die Dynamik des Ionisationsprozesses zu erfahren. Da Dimere aufgrund ihrer elektronischen Struktur sehr stark zwei separaten benachbarten Atomen gleichen, vereinen sie atomare und molekulare Eigenschaften in sich und ihre Untersuchung verspricht ein tieferes Verständnis der Wechselwirkungsmechanismen in starken Laserfeldern. Die Verwendung der Impulsspektroskopie Methode COLTRIMS ermöglichte die koinzidente Messung aller beim Aufbruch entstandener ionischer Fragmente sowie eines elektronischen Impulsvektors. Für die beidseitige Einfachionisation des Argon Dimers, konnten bei der gewählten Intensität (etwa 3.3E14W/cm2) drei unterschiedliche Ionisationsprozesse identifiziert werden, von denen zwei zu einer überraschend hohen kinetischen Gesamtenergie der Ionen führen. Aufgrund der Messung der Winkelverteilung der ionischen Fragmente und eines der emittierten Elektronen für lineare und zirkulare Polarisation gelang es, die den drei Prozessen zugrunde liegende Dynamik im Laserfeld zu entschlüsseln. Der dominierende Zerfallskanal stellt demzufolge eine schnelle sequentielle Doppelionisation des Argon Dimers dar, die noch am Gleichgewichtsabstand des Dimers stattfindet. Für den zweithäufigsten Ionisationsprozess ergaben sich zwei mögliche Erklärungsansätze: Entweder wird das Dimer zunächst einseitig doppelionisiert, so dass es auf einer attraktiven Potentialkurve zusammenläuft, bevor es zu einem späteren Zeitpunkt – wenn das Laserfeld bereits abgeklungen ist – durch eine Umverteilung seiner Ladungen in einer Coulomb Explosion fragmentiert, oder das Dimer wird bei einer beidseitigen Tunnelionisation zugleich angeregt, so dass die Coulomb Explosion von einer Potentialkurve erfolgt, die wesentlich steiler als 1/R verläuft. Der schwächste Zerfallskanal, der sich durch die höchste Gesamtenergie auszeichnet, ist auf eine "Frustrated Triple Tunnel Ionization" zurückzuführen, bei der ein hoch angeregter Rydberg Zustand erzeugt wird. Bei der Untersuchung des Neon Dimers konnte bei der gewählten Intensität (etwa 6.3E14W/cm2) nur die sequentielle beidseitige Einfachionisation identifiziert werden, obwohl die Daten Hinweise auf einen weitern Ionisationsprozess mit sehr geringer Statistik aufweisen. Zudem wurde in dieser Arbeit nach der Methode des Coulomb-Explosion-Imaging aus den in Koinzidenz gemessenen Impulsvektoren aller einfachgeladenen ionischen Fragmente eines Aufbruchs die geometrische Struktur der Cluster im Orts-und Impulsraum rekonstruiert. Die ermittelte Grundzustandswellenfunktion des Argon und Neon Dimers zeigt eine gute Übereinstimmung mit quantenmechanischen Berechnungen. Für das Argon und Neon Trimer konnten aus den gemessenen Impulsvektoren mittels einer numerischen Simulation die Bindungswinkel im Ortsraum bestimmt werden, so dass erstmals gezeigt werden konnte, dass diese Trimere gleichseitige Dreieckskonfigurationen aufweisen. Vergleiche mit theoretischen Berechnungen zeigen für die breite Winkelverteilung des Neon Trimers eine hervorragende Übereinstimmung, während die gemessene Winkelverteilung des Argon Trimers etwas breiter als die berechnete ist.
Für das Helmholtzzentrum für Schwerionenforschung (GSI), in Darmstadt, wurde ein neuer RFQ zur Beschleunigung schwerer Ionen für den Hochladungsinjektor (HLI) entwickelt. Dieser RFQ hat den bereits vorhandenen ersetzt und soll, für die Anpassung des HLI an die neue 28 GHz-ECR-Ionenquelle, den Duty-cycle von 25 % auf 100 % erhöhen, um superschwere Ionen zu erzeugen und die Experimente mit schweren Ionen zu versorgen. Der RFQ hat die Aufgabe schwere, hochgeladene Ionen von 4 keV/u auf 300 keV/u zu beschleunigen. Wichtige Eigenschaften sind ein hoher Strahlstrom, eine hohe Strahl-Transmission, eine kleine Strahlemittanz und eine geringe transversale Emittanzzunahme. Die Erhöhung der Injektionsenergie von 2,5 keV/u auf 4 keV/u ermöglicht eine Verkleinerung des Konvergenzwinkels. Der Aufbau des 4-Rod-RFQs für den HLI ist Thema der vorliegenden Arbeit. Die Auslegung des HLI-RFQs bezieht sich auf ein festgelegtes max. Masse zu Ladungsverhältnis von A/q = 6, bei einer Betriebsfrequenz von 108,408 MHz. Die Ionen sollen bei einem Strahlstrom von 5 mA von 4 keV/u auf 300 keV/u beschleunigt werden. Durch die spezielle teilchendynamische Auslegung konnte die Länge des Tanks von vorher 3 m auf jetzt 2 m verkürzt werden. Dies begünstigt den CW-Betrieb der Struktur. Durch den CW-Betrieb hat man eine hohe Leistungsaufnahme, dies erfordert eine besondere teilchendynamische und hochfrequenztechnische Auslegung der RFQ-Struktur und eine effiziente Kühlung. Zur Simulation der Hochfrequenzeigenschaften wurde ein Modell des RFQ mit dem Programm Microwave Studio (MWS) erstellt. Die Simulationen ergaben einen nur 2 m langen RFQ mit sehr hoher Transmission > 95%. Nach den entsprechenden Simulationsrechnungen bezüglich der Teilchendynamik und der Hochfrequenzeigenschaften wurde der RFQ aufgebaut. Der zeitaufwändige Aufbau lässt sich in drei Abschnitte einteilen. Die Elektroden wurden präzise ausgemessen. Danach wurden Stützen, Elektroden und Tuningplatten an der Bodenplatte montiert und in den Tank eingesetzt. Im Tank wurden die Elektroden justiert, die zuerst außerhalb vermessen wurden. Die korrekte Position der Elektroden zur Referenzfläche wurde berechnet und mit Hilfe eines Faro-Gage im Tank eingemessen. Die maximale Abweichung der Elektrodenposition konnte auf 0,03 mm reduziert werden. Nach der mechanischen Einrichtung folgte die HF-Anpassung des Resonators. Durch das Erhöhen der Tuningplattenpositionen zwischen den Stützen konnte die Resonanzfrequenz von 90,8 MHz auf 108,4 MHz erhöht werden. Als nächstes wurde die Spannungsverteilung im Tank gemessen und mit Hilfe der Tuningplatten konnte sie so eingestellt werden, dass die maximale Abweichung zur mittleren Elektrodenspannung bei nur ± 2% liegt. Zur weiteren Hochfrequenzabstimmung wurde die Wirkung zweier Tauchkolben mit einem Durchmesser von 75 mm untersucht. Die Tauchkolben ermöglichen eine Anpassung der Frequenz im Bereich von 1,4 MHz. Sie sollen die möglichen Frequenzverschiebungen durch beispielsweise thermische Effekte, auf Grund des HF-Betriebs, regulieren. Für die Hochfrequenzabstimmung wurde eine Ankoppelschleife gefertigt und angepasst. Die Güte des Resonators betrug Q0 = 3100, bei einem RP-Wert RP = 100 kΩm, d.h. die zur Versorgung stehende HF-Leistung (50 kW im CW-Betrieb) reicht aus. An der GSI wurde nach dem Transport eine Kontrolle der Elektroden vorgenommen, danach wurde der RFQ erst einzeln, danach als komplette HLI Einheit getestet. Dazu wurden verschiedene Pulsmessungen und Emittanzmessungen mit Argon 7+ und Argon 8+ durchgeführt. Bei der ersten Strahlinbetriebnahme wurden die Transmission, die Ionenenergie und die Emittanz mit verschiedenen Ionen gemessen. Die ersten Tests des HLI-RFQ waren sehr vielversprechend. In den Tests war zu sehen, dass die vorgenommenen Arbeiten, wie Justage und HF-Abstimmung der Resonanzstruktur, erfolgreich waren. Danach wurde der Strahlbetrieb mit Calcium, bei einer Leistung von 50 kW, durchgeführt. Die gemessene Transmission bei einer Spannung von 43 kV lag bei 70 %. Im Mai 2010 gab es eine 14Stickstoff2+ -Strahlzeit mit einer gepulsten Leistung von N = 90 kW. Danach wurde Anpassungstests mit verschiedenen Schwerionen durchgeführt. Im November 2010 wurden neue Tuningplatten mit einer besseren Stützenkontaktierung sowie einer besseren Kühlung eingebaut. Die Elektroden wurden nach diesen Maßnahmen auf ± 0,04 mm einjustiert. Die Flatness liegt bei ± 2,1 %, die Güte beträgt Q0 = 3300. Der RFQ wurde in die Beamline eingebaut und geht im Januar 2011 in Betrieb.
In der vorliegenden Arbeit wird die Ionisation von Stickstoff- und Sauerstoff-Molekülen in starken, nicht-resonanten Laserlicht-Pulsen untersucht. Die dreidimensionalen Impulsvektoren der freigesetzten Elektronen und Ionen wurden mittels eines sogenannten COLTRIMS Spektrometers vermessen. Das Hauptaugenmerk galt dem Kanal der Einfachionisation, der ein stabiles Molekülion ($N_2^+$ / $O_2^+$) erzeugt. Da in diesem Fall keine Dissoziation des Ions stattfindet, kann nicht aus der Flugrichtung ionischer Fragmente auf die Ausrichtung der Molekülachse geschlossen werden. Die Abhängigkeit des Prozesses vom Winkel zwischen der Molekülachse und der Polarisationsrichtung des ionisierenden Lichtes ist nur dann zugänglich, wenn die Ausrichtung der Molekülachsen vordem Zeitpunkt der Ionisation aktiv kontrolliert werden kann. Hierzu wurde die Technik der nichtadiabatischen Molekülausrichtung'' (non-adiabatic molecular alignment'') [1] angewandt. Ein erster, mäßig intensiver Lichtpuls bewirkte die Ausrichtung der Molekülachsen im Laborsystem. Sodann wurden die ausgerichteten Moleküle von einem zweiten, hochintensiven Puls ionisiert. In einem ersten Experiment wurden Elektronen-Impulsverteilungen für zwei verschiedene Molekülausrichtungen bestimmt. Ein Vergleich der Verteilungen brachte zwei wichtige Ergebnisse: 1) Im Bereich niedriger Elektronen-Impulse senkrecht zur Polarisationsrichtung des ionisierenden Lichtpulses wird der Fingerabdruck'' des ionisierten Molekülorbitals sichtbar. 2) Bei höheren Impulsen zeigten sich Strukturen, die als Doppelspalt-Interferenz interpretiert werden können. Ein ionisiertes Elektron propagiert im oszillierenden elektrischen Feld des Laser-Pulses. Von diesem kann es auf das Ion hin zurück beschleunigt werden und dort streuen [2]. Wir betrachten den Fall elastischer Rückstreuung''. In erster Näherung wirken die Bestandteile des diatomaren Molekülions wie ein Doppelspalt, an dem die streuende Elektronen-Welle gebeugt wird. In einem zweiten, dem ersten sehr ähnlichen Experiment wurde die Molekülausrichtungs-Richtung in kleinen Schritten variiert. Sowohl der Effekt der Elektronenbeugung am Ion, als auch - mit Einschränkungen - die Abbildung des ionisierten Orbitals wurde erneut beobachtet. Letztere ist durch eine Projektion des Orbitals in den Impulsraum senkrecht zur Laser-Polarisationsrichtung bestimmt [3,4]. Die Messung der Strukturen unter verschiedenen Molekül-Ausrichtungen im zweiten Experiment entspricht daher der Aufnahme verschiedener Projektionen des Orbitals. Der so gewonnene Datensatz sollte prinzipiell eine Rekonstruktion der dreidimensionalen Elektronen-Dichteverteilung des ionisierten Molekülorbitals mittels eines Tomographie-Algorithmus ermöglichen. Entsprechende Entwicklungen sind bei Kooperationspartnern im Gange. Die beobachtete Beugung des rückgestreuten Elektrons ermöglicht den Rückschluss auf die Positionen der Kerne im Molekülion. Es besteht die Hoffnung, dass sich in Zukunft detailliertere Informationen über das streuende Potential jenseits des einfachen Doppelspalt-Modells gewinnen lassen. Rückstreuung höherenergetischer Elektronen sollte hingegen eine verbesserte Ortsauflösung ermöglichen. Beide Informationen - Ionisiertes Orbital und Beugungsbild des Ions - werden simultan in ein- und derselben Messung gewonnen. Die zeitliche Auflösung wird durch rein optische Parameter (Licht-Wellenlänge, Pulslänge) determiniert. Sie kann mittels ultrakurzer, phasenstabiler Laserlicht-Pulse in den Bereich einer Femtosekunde oder darunter verbessert werden. [1] Stapelfeldt et al., Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003). doi:10.1103/RevModPhys.75.543 [2] Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994-1997 (1993). doi:10.1103/PhysRevLett.71.1994 [3] Spanner et al., J. Phys. B 37, L243-L250 (2004). doi:10.1088/0953-4075/37/12/L02 [4] Ivanov et al., J. Mod. Opt. 52, 165 (2005). doi:10.1080/0950034042000275360
Quasi-zweidimensionale organischen Ladungstransfersalze weisen gewisse Analogien zu den Hochtemperatur-Kupratsupraleitern (HTSL) auf. Zu nennen ist einerseits der ähnliche schichtartige Aufbau, wobei sich leitfähige und isolierende Ebenen abwechseln. Zum anderen liegt der antiferromagnetische Grundzustand in direkter Nachbarschaft zur Supraleitung und bei höheren Temperaturen wird ebenfalls die Entstehung einer Pseudo-Energielücke diskutiert. Im Gegensatz zu den HTSL können die elektronischen Eigenschaften der organischen Ladungstransfersalze jedoch leicht durch äußere Parameter wie hydrostatischen bzw. chemischen Druck - die Verwendung verschiedener Anionen X läßt sich in einem verallgemeinerten Phasendiagramm ebenfalls auf die Achse W/U abbilden, siehe Abschn. 4.2 - oder moderate Temperaturen beeinflußt werden. In den quasi-zweidimensionalen K-(BEDT-TTF)2X-Salzen ist bspw. ein moderater Druck p ~ 250 bar ausreichend, um das antiferromagnetisch-isolierende System (X=Cu[N(CN)2]Cl) auf die metallische Seite des Phasendiagramms zu verschieben, wobei dann im Grundzustand Supraleitung auftritt (Tc ~ 12,8 K). Eine Dotierung wie bei den HTSL und die damit einhergehende unerwünschte Unordnung ist nicht notwendig um einen Isolator-Metall-übergang zu induzieren. Demnach sind die experimentellen Anforderungen im Vergleich zu anderen stark korrelierten Elektronensystemen auf relativ einfache Weise zu realisieren. Auch das macht die organischen Ladungstransfersalze zu idealen Modellsystemen, um fundamentale Konzepte der theoretischen Festkörperphysik zu studieren, wovon einige bislang lediglich von akademischem Interesse waren. Erstmalig wird in dieser Arbeit die Fluktuationsspektroskopie als experimentelle Methode angewendet, um die Dynamik des TT-Elektronensystems in den quasi-zweidimensionalen organischen Ladungstransfersalzen K-(BEDT-TTF)2X bei niedrigen Frequenzen zu studieren. Ziel ist es, Informationen über die Temperatur-, Druck- und Magnetfeld-Abhängigkeit der spektralen Leistungsdichte des Widerstandsrauschens und damit über die Dynamik der Ladungsfluktuationen zu gewinnen. Insbesondere in der Nähe korrelationsgetriebener Ordnungsphänomene spielt die Dynamik der Ladungsträger eine entscheidende Rolle. Auch die Kopplung des elektronischen Systems an bestimmte strukturelle Anregungen hat Einfluß auf das Widerstandsrauschen. Zu Beginn wird eine kurze Einführung in die Signalanalyse gegeben und daran anschließend werden verschiedene Arten des Rauschens in Festkörpern dargestellt (Kap. 1). Einige der für diese Arbeit relevanten Ordnungsphänomene werden in Kap. 2 in knapper Form eingeführt, wobei auf die dynamischen Eigenschaften in der Nähe eines Glasübergangs etwas ausführlicher eingegangen wird. Nach der Vorstellung der eingesetzten Meßmethoden, des Versuchsaufbaus und der Probenkontaktierung (Kap. 3) werden die experimentellen Ergebnisse an den K-(BEDT-TTF)2X-Salzen in Kap. 4 ausführlich diskutiert.
Ziel der durchgeführten Experimente dieser Arbeit war es, den Versuch zu unternehmen, Cooper-Paare als Träger des supraleitenden Stroms direkt mit Hilfe des Photoelektrischen Effektes nachzuweisen. Die Methode der koinzidenten Photoelektronenspektroskopie zielt dabei auf den Nachweis von zwei kohärent emittierten Elektronen durch die Wechselwirkung mit einem Photon ab. Da elektrostatische Analysatoren typischerweise nur einen sehr kleinen Raumwinkel erfassen, was mit sehr geringen Koinzidenzraten einhergeht, ist im Zusammenhang mit dieser Arbeit ein Flugzeitprojektionssystem entwickelt worden, welches nahezu den gesamten Raumwinkel auf einem ortsauflösenden Detektor abbildet. Die zur Messung erforderliche gepulste Lichtquelle in Form von spezieller Synchrotronstrahlung ist so schwach eingestellt worden, daß nur vereinzelt Photonen auf die Probe gelangen konnten. Spektroskopiert wurde neben Testmessungen an Silberschichten sowohl ein Blei-Einkristall als Vertreter der klassischen BCS-Supraleiter als auch einkristallines Bi2Sr2CaCu2O8 aus der Gattung der Hochtemperatursupraleiter. Mit Anregungsenergien bis 40 eV konnte gezeigt werden, daß hinreichend glatte und saubere Oberflächen in der supraleitenden Phase innerhalb des Auflösevermögens von ungefähr 0.5 eV keine erkennbaren, signifikanten Unterschiede im Vergleich zur normalleitenden Phase aufweisen. Neben diesen Untersuchungen ist weiterhin ausführlich die einfache Photoemission an den verschiedenen Proben und insbesondere im Falle des Bleikristalls behandelt, da hier keine vergleichbaren Resultate bekannt sind. Dabei wird der gesamte Impulsraum besprochen und die Fermi-Fläche als dreidimensionales Modell erstellt, mit dessen Hilfe die Meßergebnisse diskutiert werden. In den theoretischen Beschreibungen sind verschiedene Modelle zur Cooper-Paar-Emission vorgestellt, wobei beispielsweise dem Impulsaustausch mit dem Kristall eine besondere Rolle beigemessen wird, da dieser bei direkten Anregungen nur über diskrete Gittervektoren erfolgen kann.
Die transversale Betatronbewegung eines Ionenstrahls, genannt Tune, stellt neben der Strahlposition die wichtigste zu messende Strahleigenschaft für den stabilen Betrieb eines Kreisbeschleunigers dar. Die Einstellung des Tunes auf einen Arbeitspunkt unterliegt engen Grenzen, da eine Vielzahl resonanter Störungen existiert, die die Teilchenbewegung beeinflussen und somit Emittanzvergrößerung und Strahlverlust hervorrufen. Den gemessenen Tune mit hoher Auflösung in Zeit und Frequenz während der gesamten Beschleunigungsphase auszugeben ermöglicht eine Justierung der ionenoptischen Elemente der Strahlführung. Dadurch läßt sich die Teilchenzahl bis zur theoretischen Raumladungsgrenze erhöhen und darüber hinaus Teilchenverluste minimieren. Die Messungen wurden an Positionssonden (BPM) des Schwerionensynchrotrons SIS18 der "GSI Helmholtzzentrum für Schwerionenforschung GmbH" mit zwei verschiedenen Meßsystemen durchgeführt, was einen Vergleich der Systemauflösungen ermöglicht. Das Direkt Digitalisierende Meßsystem (DDM) wandelt das BPM-Elektrodensignal direkt nach der Verstärkerkette mit einer Rate von 125 MSa/s in digitale Daten um. Der Strahlschwerpunkt eines jeden Einzelbunches wird daraus mittels digitaler Prozessierung berechnet und durch Fouriertransformation dessen Frequenzspektrum bestimmt. Man erhält den fraktionalen Tune dadurch direkt im Basisband. Das am CERN entwickelte und für Parameter des SIS18 adaptierte Direct Diode Detection - System (DDD) zeigt ebenfalls den Tune im Basisband. Um den zu bearbeitenden Frequenzbereich erheblich zu reduzieren, werden bei diesem Verfahren die Bunchpeakwerte, die die Strahlschwingung enthalten, über ein RC-Element analog verzögert ausgegeben. Der erhaltene Tune kann daraus mit hoher Auflösung digitalisiert werden. In der vorliegenden Dissertation werden die Meßaufbauten, die digitale Prozessierung der BPM-Daten mittels neuer Algorithmen sowie die Auswertung und Berechnung des Tunes gezeigt. Es werden typische Tuneverläufe diskutiert und ein Arbeitsbereich definiert, bei dem stabile Tunemessungen mit S/N von 30-50 dB ohne meßbare Vergrößerung der Strahlemittanz möglich sind. Die Auflösung der Tunemessung beträgt δqy = 3.50 · 10−4 und δqx = 7.97 · 10−4 für Anregungskickwinkel im Arbeitsbereich. Darüber hinaus werden physikalische Anwendungen des Systems diskutiert, indem verschiedene Einflüsse von ionenoptischen- und Strahlparametern auf den Tuneverlauf gezeigt und ausgewertet werden.
Die P-Typ-ATPasen finden sich in allen Domänen des Lebens und stellen die größte Gruppe aktiver Ionentransporter in Zellen dar. Es handelt sich bei den P-Typ-ATPasen um integrale Membranproteine, die eine große Anzahl verschiedenster Ionen aktiv über eine biologische Membran transportieren. Die für diesen Ionentransport notwendige Energie wird durch Bindung und Hydrolyse von Adenosintriphosphat (ATP) und durch Phosphorylierung des Enzyms gewonnen. Diese, im cytoplasmatischen Teil gewonnene Energie, muss für den Ionentransport von der Phosphorylierungsstelle zur räumlich entfernten transmembranen Ionenbindungsstelle übertragen werden, bei dem das Protein einem Reaktionszyklus mit zwei Hauptkonformationszuständen E1 und E2 unterliegt. Zwischen diesen beiden Zuständen finden große strukturelle Änderungen statt, durch die die Ionenaffintät und die Zugänglichkeit der Ionenbindungsstelle reguliert wird. Da dieser Mechanismus der Energiegewinnung für alle Ionenpumpen dieser Art ähnlich ist, wurde die Ca2+-ATPase und die Na+/K+-ATPase als Modellproteine für die Untersuchung molekularer Mechanismen in P-Typ-ATPasen ausgewählt. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit soll die Energietransduktion in P-Typ-ATPasen im Allgemeinen und der Protonengegentransport bzw. ein potentieller Protonentransportweg in der Ca2+-ATPase im Speziellen untersucht werden. Die beiden oben genannten Mechanismen sollen mittels computergestützter Methoden analysiert werden. Vor allem die Ca2+-ATPase ist prädestiniert für computergestützte Untersuchungen, da für diese sehr viele hochaufgelöste Röntgenstrukturdaten vorliegen, wenn auch bisher aufgrund der Größe und Komplexität des Systems nur sehr wenige theoretische Arbeiten durchgeführt wurden. Um den Energietransduktionsmechanismus in P-Typ-ATPasen zu untersuchen, wurde mittels Elektrostatik-Rechnungen der Einfluss eines elektrischen Feldes auf die verschiedenen Transmembranhelices untersucht. Dazu wurde ein Simulationssystem entwickelt, welches aus einem molekularen Kondensator besteht, der im Modell das Anlegen eines homogenen elektrischen Feldes über den Transmembranbereich simuliert. Da es sich bei dem Energietransduktionsmechanismus um einen dynamischen Prozess handelt, wurden die Elektrostatik-Rechnungen um Molekulardynamik-Simulationen erweitert. Mit diesen kann die konformelle Dynamik der P-Typ-ATPasen während der Energietransduktion in die Elektrostatik-Rechnungen einbezogen werden. Aus Spannungsklemmen-Fluorometrie-Experimenten, bei denen eine Spannung über eine Membran angelegt wird, kann geschlossen werden, dass die Helix M5 für die Energietransduktion verantwortlich ist. Mit den in dieser Arbeit durchgeführten Elektrostatik-Rechnungen konnte für verschiedene Enzymzustände der Ca2+-ATPase und für die Na+/K+-ATPase gezeigt werden, dass die Helix M5 die größten Konformeränderungen aufgrund des elektrischen Feldes aufweist. Durch die Erweiterung der Elektrostatik-Rechnungen um die Methode der Molekulardynamik-Simulation konnte zusätzlich die elektrische Feldstärke reduziert werden. Auch dabei zeigte sich, dass auf der Helix M5 die meisten Rotameränderungen durch das elektrische Feld induziert werden. Die aus Experimenten vermutete Rolle der Helix M5 als wichtiges Energietransduktionselement ließ sich mit diesen Simulationsrechnungen bestätigen. Um einen möglichen Protonenweg durch den Transmembranbereich der Ca2+-ATPase aufzuklären, wurden explizite Wassermoleküle in sechs verschiedene Enzymzustände der Ca2+-ATPase eingefügt. Aus Experimenten ist bekannt, dass in der Ca2+-ATPase ein Protonengegentransport stattfindet. Deshalb wurden für verschiedene Enzymzustände der Ca2+-ATPase mittels Elektrostatik-Rechnungen die Protonierungen der eingefügten Wassermoleküle sowie der titrierbaren Aminosäuren bestimmt. Aus den Ergebnissen dieser Rechnungen kann geschlossen werden, dass es sich bei dem Protonentransfer nicht um einen linearen Transport der Protonen handelt. Die Untersuchungen zeigen einen mehrstufigen Prozess, an dem Protonen in verschiedenen Transmembranbereichen der Ca2+-ATPase beteiligt sind. Anhand der berechneten Protonierungszustände der eingefügten Wassermoleküle und der pK-Werte der Aminosäuren im Transmembranbereich konnte weiterhin ein möglicher Protonenweg identifiziert werden.
In der vorliegenden Dissertation wird die Frage der Vereinheitlichung der Quantentheorie mit der Allgemeinen Relativitätstheorie behandelt, wobei entsprechend dem Titel der Arbeit der Beziehung der Grundbegriffe der beiden Theorien die entscheidende Bedeutung zukommt. Da das Nachdenken über Grundbegriffe in der Physik sehr eng mit philosophischen Fragen verbunden ist, werden zur Behandlung dieser Thematik zunächst in einem Kapitel, das die vier jeweils drei Kapitel umfassenden Teile vorbereitet, die Entwicklung der Theoretischen Physik betreffende wissenschaftstheoretische Betrachtungen sowie einige wesentliche Gedanken aus der Klassischen Philosophie vorgestellt, welche für die weitere Argumentation wichtig sind. Bei letzteren geht es neben einer kurzen Schilderung der Platonischen Ideenlehre in Bezug auf ihre Relevanz für die Physik insbesondere um die Kantische Auffassung von Raum und Zeit als a priori gegebenen Grundformen der Anschauung, deren Bezug zur Evolutionären Erkenntnistheorie ebenfalls thematisiert wird. In den beiden ersten Teilen werden die wesentlichen Inhalte der Allgemeinen Relativitätstheorie und der Quantentheorie vorgestellt, wobei der Deutung der beiden Theorien jeweils ein Kapitel gewidmet wird. In Bezug auf die Allgemeine Relativitätstheorie wird diesbezüglich die Bedeutung der Diffeomorphismeninvarianz herausgestellt und in Bezug auf die Quantentheorie wird zunächst die Grundposition der Kopenhagener Deutung verdeutlicht, die im Mindesten als eine notwendige Bedingung zum Verständnis der Quantentheorie angesehen wird, um anschließend eine Analyse und Interpretation des Messproblems und vor allem entscheidende Argumente für die grundlegende Nichtlokalität der Quantentheorie zu geben. Im dritten Teil der Arbeit wird die seitens Carl Friedrich von Weizsäcker in der zweiten Hälfte des letzten Jahrhunderts entwickelte Quantentheorie der Ur-Alternativen beschrieben, in welcher die universelle Gültigkeit der allgemeinen Quantentheorie begründet und aus ihr die Existenz der in der Natur vorkommenden Entitäten hergeleitet werden soll, auf deren Beschreibung die konkrete Theoretische Physik basiert. Es werden sehr starke Argumente dafür geliefert, dass diese Theorie von den bislang entwickelten Ansätzen zu einer einheitlichen Theorie der Natur, welche die heute bekannte Physik in sich enthält, die vielleicht aussichtsreichste Theorie darstellt und damit die Aussicht bietet, auch für das Problem der Suche nach einer Quantentheorie der Gravitation den richtigen begrifflichen Rahmen zu bilden. Ihre große Glaubwürdigkeit erhält sie durch eine die Klassische Philosophie miteinbeziehende philosophische Analyse der Quantentheorie. Dieses Urteil behält seine Gültigkeit auch dann, wenn die Quantentheorie der Ur-Alternativen aufgrund der ungeheuren Abstraktheit der Begriffsbildung innerhalb der Theorie und der sich hieraus ergebenden mathematischen Schwierigkeiten bisher noch nicht zu einer vollen physikalischen Theorie entwickelt werden konnte. Die alles entscheidende Kernaussage dieser Dissertation besteht darin, dass aus einer begrifflichen Analyse der Quantentheorie und der Allgemeinen Relativitätstheorie mit nahezu zwingender Notwendigkeit zu folgen scheint, dass die physikalische Realität auf fundamentaler Ebene nicht-räumlich ist. Dies bedeutet, dass die These vertreten wird, dass es sich bei dem physikalische Raum, wie er gewöhnlich schlicht vorausgesetzt wird, wenn auch in unterschiedlicher Struktur, in Wahrheit nur um eine Darstellung dahinterstehender dynamischer Verhältnisse nicht-räumlicher Objekte handelt. Diese These stützt sich auf die Diffeomorphismeninvarianz in der Allgemeinen Relativitätstheorie und in noch höherem Maße auf die Nichtlokalität in der Quantentheorie, welche sich wiederum nicht nur in konkreten für die Quantentheorie konstitutiven Phänomenen, sondern dazu parallel ebenso im mathematischen Formalismus der Quantentheorie manifestiert. In Kombination mit der Kantischen Behandlung von Raum und Zeit ergibt sich damit ein kohärentes Bild in Bezug auf die eigentliche Natur des Raumes. Die Quantentheorie der Ur-Alternativen ist diesbezüglich als einzige derzeit existierende Theorie konsequent, indem sie auf der basalen Ebene den Raumbegriff nicht voraussetzt und rein quantentheoretische Objekte als fundamental annimmt, aus deren Zustandsräumen sie die Struktur der Raum-Zeit allerdings zu begründen in der Lage ist. Damit befinden sich diese fundamentalen durch Ur-Alternativen beschriebenen Objekte nicht in einem vorgegebenen Raum, sondern sie konstituieren umgekehrt den Raum. Dies ist eine Tatsache von sehr großer Bedeutung. Im vierten Teil wird schließlich die vorläufige Konsequenz aus diesen Einsichten gezogen. Nach einer kurzen Behandlung der wichtigsten bisherigen Ansätze zu einer quantentheoretischen Beschreibung der Gravitation, wird die Bedeutung der Tatsache, dass die Allgemeine Relativitätstheorie und die Quantentheorie eine relationalistische Raumanschauung nahelegen, nun konkret in Bezug auf die Frage der Vereinheitlichung der beiden Theorien betrachtet. Das bedeutet, dass das Ziel also letztlich darin besteht, einen Ansatz zu einer quantentheoretischen Beschreibung der Gravitation zu finden, bei der so wenig räumliche Struktur wie möglich vorausgesetzt wird. In Kapitel 12 wird diesbezüglich ein von mir entwickelter Ansatz vorgestellt, um zumindest eine Theorie zu formulieren, bei der die metrische Struktur der Raum-Zeit nicht vorausgesetzt sondern in Anlehnung an die Eigenschaften eines fundamentalen Spinorfeldes konstruiert wird, das im Sinne der Heisenbergschen einheitlichen Quantenfeldtheorie die Elementarteilchen einheitlich beschreiben soll. Dieser Ansatz geht bezüglich der Sparsamkeit der Verwendung von a priori vorhandener räumlicher Struktur über die bisherigen Ansätze zu einer Quantentheorie der Gravitation hinaus. Er ist aber dennoch nur als ein erster Schritt zu verstehen. Die konsequente Weiterführung dieses Ansatzes würde in dem Versuch bestehen, eine Verbindung zur von Weizsäckerschen Quantentheorie der Ur-Alternativen herzustellen, die überhaupt keine räumliche Struktur mehr voraussetzt. Hierzu konnten bisher nur aussichtsreiche Grundgedanken formuliert werden. Es wird allerdings basierend auf den in dieser Dissertation dargelegten Argumentationen die Vermutung aufgestellt, dass es im Rahmen der von Weizsäckerschen Quantentheorie der Ur-Alternativen möglich ist, eine konsistente quantentheoretische Beschreibung der Gravitation aufzustellen. In jedem Falle scheint die Quantentheorie der Ur-Alternativen die einzige Theorie zu sein, die aufgrund ihrer rein quantentheoretischen Natur in ihrer Begriffsbildung grundsätzlich genug ist, um eine Aussicht zu bieten, diejenige Realitätsebene zu erfassen, in welcher die Dualität zwischen der Quantentheorie und der Allgemeinen Relativitätstheorie zu einer Einheit gelangt.
Fullerene, Nanoröhren und auch anderen hohlen Strukturen können Atome oder Moleküle in ihrem Inneren einschliessen. In solchen Systemen beeinflussen sich die einschliessenden und eingeschlossenen Strukturen gegenseitig, und es existiert eine Vielzahl unterschiedlicher Effekte: Änderungen der Energieeigenwerte, Änderungen der Elektronenstruktur sowie Ladungsaustausch zwischen den beiden Teilen des Systems. All diese Effekte beeinflussen die Absorbtionsspektren beider Systembestandteile. In dieser Arbeit liegt der Schwerpunkt auf einem dieser Effekte: Dem dynamischen Abschirmungseffekt. Den dynamischen Abschrimungseffekt findet man insbesondere bei solchen Systemen, bei denen die einschliessende Struktur viele delokalisierte Elektronen besitzt. Zu solchen Systemen gehören zum Beispiel endohedrale Komplexe sowie "Nano Peapods" (Nanoröhren mit eingeschlossenen Atomen oder Molekülen). Ursächlich für den dynamischen Abschirmungseffekt ist die Tatsache, dass die Elek- tronen des umschliessenden Käfigs die eingeschlossene Struktur gegen elektromagentische Wellen abschirmen. Mit anderen Worten: Dass das elektrische Feld sowohl innerhalb als auch ausserhalb der einschliessenden Struktur wird vom polarisierenden Feld der einschliessenden Struktur beein°usst. Klassisch betrachtet ist die Photoabsorbtionsrate eines Objektes proportional zu der Intensität eines elektrischen Feldes. Somit unterscheidet sich die Photoabsorbtionsrate (und auch der Wirkungsquerschnitt) der gleichen elektromagnetischen Welle einer Struktur innerhalb eines Einschlusses von der Photoabsorbtionsrate eines freien Atoms oder Moleküls. Der dynamische Abschirmungsfaktor dient als Beschreibung des Verhältnisses dieser beiden Wirkungsfaktoren. Darüber hinnaus können, da die Käfigstruktur viele delokalisierte Elektronen besitzt, Elektronen gemeinsam angeregt werden und somit Plasmons hervorrufen. Wenn sich die Frequenz der anregenden elektromagentischen Strahlung der Resonanzfrequenz dieser Plasmonen annähert, wird das polarisierende Feld besonders gross. Im Endeffekt beobachtet man nahe der Plasmon-Frequenz einen starken Anstieg des Wirkungsquerschnittes der eingeschlossenen Struktur. Der Schwerpunkt in dieser Arbeit liegt auf einer spezifischen Art von System: Endo- hedrale Komplexe. Diese Strukturen wurden mit einem klassichen Ansatz untersucht. Die Fullerene wurden, da sie viele delokalisierte Elektronen besitzen als dielektrische Schalen modelliert, mit der dielektrischen Funktion eines freien Elektronengases. Dabei ist der dynamische Abschrimfaktor durch Auswertung des gesamten elektrischen Feldes am Ort des Atoms im Vergleich zur Stärke des externen elektrischen Feldes definiert. Der dynamische Abschrimungsfaktor wurde für eine Vielzahl unterschiedlicher Situationen untersucht. Im einfachsten Fall, bei dem die Polarisierbarkeit des eingeschlossenen Atoms vernachlässigbar klein ist, ist der dynamische Abschirmfaktor unabhängig von der Position des Atoms innerhalb des Fullerens. Die Veranderung des elektrischen Feldes wird vollständig von der dynamischen Reaktion des Fullerens auf das externe Feld bestimmt. Da das Fulleren von endlicher Dicke ist (definiert duch die räumliche Ausdehnung der Elektronenwolke), besitzt es zwei Oberflächen. Die Wirkung der elektromagnetischen Welle induziert oszillierende Oberflächen-Ladungs-Dichten. Die Oberflächen-Ladungs-Dichten wechselwirken und erzeugen somit zwei Plasmon Eigenmoden: eine symmetrische Mode bei der beide Ladungsdichten in Phase oszillieren und eine antisymmetrische bei denen sie gegen-phasig oszillieren. Der dynamische Abschirmfaktor eines solchen eingeschlossenen Atoms zeigt zwei ausgeprägte Peaks, welche eine Manifestation dieser beiden Oberflächen-Plasmone sind. Die Wechselwirkung zwischen diesen Plasmon-Moden wurde untersucht. Darüber hinnaus wurde der Einfluss der Grösse des Käfigs untersucht; mit Fallbeispielen für C20, C60, C240 und C960 [2, 3]. Im Grenzfall eines unendlich dünnen Fulleren-Käfigs ist nur ein einelnes Oberflächen-Plasmon zu beachten. Als nächstes wurde der Einfluss des eingeschlossenen Atoms untersucht [3{5]. Wenn dessen Polarisierbarkeit gross ist, wird ein reziproker Einfluss des Dipol-Moments des Atoms auf das Fulleren messbar. Dies wurde zunächst unter der Annahme eines zentral angeodneten Atoms für die folgenden drei Fälle untersucht: Ar@C60, Xe@C60 and Mg@C60. Der dynamische Abschirmfaktor verÄanderte sich dabei nur wenig. Der stärkste Einfluss auf das Verhalten des Abschirmfaktors ensteht durch Unstetigkeiten in der Polarisierbarkeit des Atoms nahe dessen Ionisierungs-Schwelle. Die Wahl dieser drei Fallstudien ist durch die quantenmechanischen Berechnungen von [7-9] motiviert. Der Vergleich mit diesen Berechnungen zeigt hohe Übereintismmungen für Ar@C60 und Xe@C60. Allerdings fanden sich auch grosse Unterschiede für Mg@C60, vor allem bei niedriger Photonen-Energie. Das Fulleren besitzt zwei Arten von Valenzelektronen: Die ¼-Elektronen und die stärker gebundenen ¾-Elektronen. Dies führt zum Auftreten zweier Oberflächen-Plasmons in Fullerenen. Dabei ist allgemein bekannt, dass das Buckminster-Fulleren ein Plasmon nahe 8 eV, sowie ein deutlich größeres nahe 20 eV besitzt. Diese sind mit den ¼-Elektronen, respektive den ¾-Elektronen verknüpft (auch wenn ¼-Elektronen zusÄatzlich zu dem ¾-Plasmon beitragen). Aufgrund dieser Tatsache wäre es angemessener, die Valenzelektronen nicht als Ein-, sondern als Zwei-Komponenten-Elektronen-Gas zu behandeln. Um dies miteinzubeziehen, passten wir unser Modell dahingehend an, dass wir das Fulleren als zwei unabhängige kozentrische dielektrische Schalen simulieren. Die Valenzelektronen wurden so auf die zwei Schalen aufgeteilt, dass eine Schlale alle Elektronen enthielt, die Teil des ¼{Plasmons sind, und die andere alle Beteiligten am ¾{Plasmon [4, 5]. Der Vergleich dieses modifizierten Modelles mit den quanten{mechanischen Berechnungen zeigte eine deutlich verbesserte Übereintismmung der Ergebnisse. Alle Merkmale der Berechnungen, vor allem das deutliche Maximum nahe 10 eV bei Mg@C60, konnten reproduziert und damit erklärt werden. Bedingt durch die endliche Dicke der Fulleren-Schale spalten jeder der beiden Plasmonen in jeweils zwei Plasmon Eigenmoden auf. Daher zeigt der dynamische Abschirm-Faktor nun vier Haupt{Eigenschaften welche die vier Plasmon-Moden abbilden. Nichtsdestotrotz zeigen sich immer noch quantitative Unterschiede im Falle von Mg@C60. Fürr Ar@C60 und Xe@C60, bei welchen das ursprÄungliche Modell bereits gute Fits zeigte, werden diese Fits durch die Anpassungen im Modell sogar noch verbessert. Interessanterweise zeigen sich die größten Veränderungen des dynamischen Abschirm-Faktors bei niedrigen Photonen{Energien, also im Bereich des ¼-Plasmons. Betrachtet man den Querschnitt dieses Fulleren Modells, so zeigt der Querschnitt Eigenschaften die den vier Ober°Äachen{Plasmon{Moden des Fullerens zugeordnet werden. Vergleicht man dies mit anderen theoretischen Arbeiten [12] und einer Sammlung verschiedener experimenteller Messungen [10], so zeigt sich, dass alle SchlÄussel{Eigenschaften des Querschnittes in unserem Modell vorhanden sind. Abschlie¼end wurde die Abhängigkeit des dynamische Abschirm-Faktors von der Position des endohedralen Atoms innerhalb des Fullerens anhand zweier Fallstudien, Ar@C60 und Ar@C240 [3, 4], untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass der dynamische Abschirmfaktor relativ unempfindlich gegenüber Veränderung des Positions-Winkels des Atoms ist. Die radiale Position hingegen stellte sich als sehr wichtig heraus. Je mehr sich das Atom der Fulleren-Hülle nähert, desto grösser wird der dynamische Abschirmfaktor. Diese Studien zeigen, dass es notwendig ist, eine Art räumlichen Mittelwertes für den dynamische Abschirmfaktor zu bestimmen, um sichtbare Resultate zu erhalten. Im Rahmen dieser Arbeit wurde daher eine Methode für solch einen Mittelwert entwickelt [3, 4]. Neben der Untersuchung des dynamische Abschirm-Faktors wurde auch ein Vergleich mit experimentellen Messungen erarbeitet. Im Falle von Ce@C82 war die Photon{Energiespanne sehr hoch, weit über der Plasmon-Energie des Fullerens. Das Fulleren sollte daher für eine solche Bestrahlung durchlässig sein, und daher würde man keinen dynamischen Abschirmungs-Effekt finden können. Der Vergleich für Sc3N@C80 ist komplizierter. Da es sich dabei um ein rein klassisches Modell handelt, muss man achtgeben, es nicht mit dem vollständig freien Komplex zu vergleichen, sondern zusätzlich quanten{mechanische Effekte aus Confinements, wie zum Beispiel Elektronen{Transfers, miteinzubeziehen. Zudem ist das aktuelle Modell zu dynamischer Abschirmung nicht für Moleküle, sondern nur für einzelen Atomeentwickelt worden. Ein erster naiver Vergleich, in welchem der Endohedrale Komplex als Pseudo{Atom modelliert wurde, konnte die breite Struktur der experimentellen Ergebnisse nicht wiedergeben. Berechnungen des dynamischen Abschirmfaktors und des daraus resultierenden Querschnittes für ein einzelnes Scandium{Ion zeigte, dass auch räumliches Mitteln nicht ausreicht um die experi-mentellen Beobachtungen erklären zu können. Die Anwesenheit des Fullerens führt zur Öffnung eines neuen Kanals innerhalbdes Auger Prozesses [6, 11] und damit zur Verbreiterung der atomaren Spektrallinienweite. Berücksichtigt man diesen Effekt, so kann die ÄAhnlichkeit zu den experimentellen Ergebnissen deutlich erhöht werden. Allerdings ist es wichtig dabei auch die räumlichen Abhängigkeiten des Effekts, wie auch die der dynamischen Abschirmung, zu beachten. Erste vorläufige Ergebnisse deuten an, dass die beiden genannten Effekte, zumindest teilweise, dabei helfen können, die experimentell gefunden Ergebnisse zu erklären. Unser Modell zur Berechnung des dynamischen Abschirmfaktors liefert eine detaillierte Beschreibung und mögliche Erklärungen der diskutierten Phänomene, welche über die bisherige Arbeiten in der theoretischen Literatur hinausgehen. Die wichtigen Eigenschaften der experimentellen Arbeiten konnten mit dem Modell reproduziert werden, und mit der Verbreiterung der atomaren Spektrallinienweite und der dynamischen Abschirmung konnten wir zwei Effekte als mögliche bisher nicht berücksichtigete Erklärungen für einige dieser Eigenschaften herausarbeiten.
Das Ziel der vorliegenden Arbeit war der Einbau, die Inbetriebnahme, die Abstimmung und der Test eines Strahlmatchingsystems in eine Zweistrahl-RFQ-Beschleunigerstruktur. Dieses Strahlmatchingsystem wurde entwickelt, um die Beschleunigereinheit des Frankfurter Funneling-Experimentes besser an die nachfolgende HF-Deflektoreinheit anzupassen und um zu zeigen, dass ein Strahlmatching innerhalb der RFQ-Beschleunigerstruktur möglich ist. Des Weiteren wurden die zum Versuch gehörigen Ionenquellen modifiziert, um eine bessere Anpassung der Strahlherstellung an die Beschleunigerstruktur zu erreichen. Die Spannungsverteilung in der Beschleunigerstruktur selbst wurde durch weitergehende Tuningmaßnahmen verbessert, um die Teilchenverluste weiter zu minimieren Mit dem Funnelingexperiment soll experimentell geprüft werden, ob eine Strahlstromerhöhung durch das Zusammenführen mehrerer Ionenstrahlen verschiedener Ionenquellen möglich ist. Solch ein System ist für einige Zukunftsprojekte (HIDIF, SNS-Ausbau, ESS, u.ä.), die große Strahlströme benötigen, die nicht aus nur einer Ionenquelle extrahiert werden können, erforderlich. Das in dieser Arbeit behandelte Strahlmatching ist für das Experiment notwendig, da zu große Teilchenverluste in der Funnelsektion entstanden und somit eine bessere Anpassung des Strahls an den HF-Deflektor erforderlich wurde. Es konnte gezeigt werden, dass die hier verwendete Art der Strahlfokussierung auch in eine komplizierte RFQ-Beschleunigerstruktur integrierbar ist, in der zwei Strahlkanäle auf der gleichen Stützen-Bodenplatten-Konstruktion aufgebaut sind. Die Verlängerung der Endelektroden und die Integration einer Strahlanpassung haben einen positiven Einfluss auf die Transsmission innerhalb des Beschleunigers und verbessern die Transmission durch den Deflektor. Es konnten Energiemessungen und zeitaufgelöste Faradaytassenmessungen der Teilchenbunche sowie zeitaufgelöst Makropulse mit der Faradaytasse gemessen werden. Floureszensschirmmessungen zeigten, dass die beiden Teilchenstrahlen auf eine neue gemeinsame Strahlachse gebogen wurden. Die Energiemessung zeigte, dass die Simulationen mit RFQSIM sehr genau die Endenergie der Teilchen berechnen konnte. Im Strahlkreuzungspunkt hinter dem Zweistrahl-RFQ-Beschleuniger konnten nahezu identische Teilchenbunche erzeugt werden. Diese Teilchenbunche wiesen zudem die in vorherigen Simulationen errechneten Charakteristika auf, in denen eine transversale und eine longitudinale Fokussierung gegenüber dem ungematchten Strahl simuliert wurden. Es konnte auch eine weitere Strahlradiusreduzierung gemessen werden, die auf eine exaktere Justierung der Elektroden zurückzuführen ist. Die Phasenfokussierung konnte verbessert werden, indem die Elektrodenspannung besser an die Strahlmatchingsektion angepasst wurde. Hierzu mussten auch die Einschussparameter der Strahlen in die Beschleuniger angepasst werden, damit die Transmission der Beschleuniger sich nicht verschlechterte. Insgesamt konnte mit den durchgeführten Experimenten erstmals demonstriert werden, dass zwei Strahlen in einem RFQ-Beschleuniger auf einen Punkt hinter dem Beschleuniger angepasst werden können und die Spannungsverteilung in solch einer Struktur durch Tuningmaßnahmen abstimmbar ist. Es konnte erstmals demonstriert werden das über 90% der Teilchen beider Strahlen, bei guten Strahleigenschaften, auf eine neue gemeinsame Strahlachse abgelenkt (gefunnelt) wurden.
Im Rahmen dieser Arbeit ist es gelungen, eine weltweit einmalige Messapparatur zu entwickeln, mit der Wasserstoffmolekülionen mittels kurzer Laserpulse ionisiert und die Reaktionsprodukte kinematisch vollständig vermessen werden können. Es wird dazu eine an die Coltrims-Technik angelehnte Detektionsmethode genutzt, bei der sowohl Protonen als auch Elektronen über den vollen Raumwinkel nachgewiesen werden können. Die H2+ -Ionen stammen aus einer Hochfrequenz-Ionenquelle und werden auf 400keV beschleunigt. Die Besetzungshäufigkeit der Vibrationsniveaus entspricht daher der Franck-Condon-Verteilung für den Übergang aus dem Grundzustand des neutralen Wasserstoffmoleküls in den elektronischen Grundzustand des Molekülions: H2 (xPg, ν = 0) → H2+ (1sσg, ν′) Dieser Ionenstrahl wird mit einem 780 nm Laserpuls der Pulslänge 40 fs überlappt. Nach der Reaktion fragmentiert das Molekülion entweder über den Dissoziationskanal H2+ + nhν ⇒ H + H+ oder über eine Ionisation gefolgt von einer Coulomb-Explosion: H2+ + nhν ⇒ H+ + H+ + e−. Die Projektile werden nach einer Driftstrecke von etwa 3 m auf einem Ionendetektor nachgewiesen. Für den Nachweis der Elektronen wurde ein spezielles Spektrometer konzipiert, das eine Unterdrückung ungewollter Elektronen erlaubt und so die Messung der Elektronen ermöglicht. Um Elektronen auszublenden, die vom Laser aus dem Restgas ionisiert werden, ist der Elektronendetektor in Flugrichtung der Ionen versetzt angebracht. Durch die unkonventionelle Ausrichtung des Lasers in einem Winkel von 20◦ relativ zur Flugrichtung der Ionen können vom Laser erzeugte Elektronen nur dann den Elektronendetektor erreichen, wenn sie aus dem bewegten Bezugsystem der Projektile stammen. Diese Unterdrückung macht die Messung der Elektronen erst möglich, hat aber auch eine nachteilige Geometrie der Verteilungen gegenüber den Detektorebenen zur Folge. Durch die Ausnutzung der Projektilgeschwindigkeit ist überdies die Benutzung eines B-Feldes zur Verbesserung der Flugzeitauflösung der Elektronen nicht möglich. Um eine Überlappung des Ionenstrahls mit dem Laserfokus zu erreichen, wurde im Bereich der Reaktionszone ein System zur Visualisierung der Strahlpositionen integriert. Dieses kann überdies für eine Intensitätseichung bei linear polarisiertem Licht verwendet werden. Bei der Reaktion kommt es durch die vergleichsweise lange Pulsdauer schon bei relativ niedrigen Intensitäten zu Dissoziationsprozessen. Das dissoziierende Molekül erreicht noch während der ansteigenden Flanke des Laserpulses auf diese Weise Abstände, bei denen der Prozess der Charge-Resonance-Enhanced-Ionization (CREI) stattfinden kann. Auch die in einem sehr engen Winkelbereich um die Polarisationsrichtung des Lasers liegende Winkelverteilung der gemessenen Protonen deutet darauf hin, dass CREI der dominante Ionisationsprozess ist. Durch die vorausgehende Dissoziation nimmt das Molekül schon vor der Ionisation eine kinetische Energie auf, so dass die gemessene KER-Verteilung einer Summe aus KERDissoziation und KERIonisation darstellt. Ein Vergleich mit den KER-Spektren des Dissoziationsprozesses zeigt, dass die aufgenommene Energie durch Dissoziation zu einem überwiegenden Anteil in einem Bereich von 0, 6 ± 0, 35 eV besitzt, während die Gesamt-KER-Verteilung deutlich höhere Werte bis zu 6 eV aufweist. Dies ermöglicht, aus der gemessenen KER-Verteilung den internuklearen Abstand zum Ionisationszeitpunkt näherungsweise zu bestimmen. Die gemessenen Elektronen weisen, ebenso wie die Protonen, eine scharfe Ausrichtung entlang der Laserpolarisation auf, was durch den Einfluss des Lasers auf dieser Achse nicht verwunderlich ist. Bei zirkularer Polarisation dagegen findet eine Netto-Beschleunigung der Elektronen senkrecht zur Richtung des elektrischen Feldes zum Ionisationszeitpunkt statt, sodass die Messung der Elektronenimpulse eine geeignete Messgröße zur Untersuchung des Ionisationsprozesses darstellt. Auf diese Art konnten Winkelverteilungen der Elektronen bezüglich der internuklearen Achse innerhalb der Polarisationsebene gemessen werden. Abhängig von KER und Elektronenergie konnte dabei eine Verdrehung der Verteilung gegenüber den klassisch erwarteten 90◦ relativ zur internuklearen Achse festgestellt werden. Die Winkelverteilung rotiert dabei mit steigendem KER entgegen des Drehsinns. Dies widerspricht der gängigen Vorstellung einer Tunnelionisation, bei der nur die Beschleunigung des Elektrons im Laserfeld eine Rolle spielt und der Einfluss des Coulomb-Potentials vernachlässigt wird. Für höhere Elektronenergien zeigt sich eine zweite konkurrierende Struktur, die für die höchsten Energien die sonst vorherrschende erste Struktur sogar dominiert. Da sich in den Protonenspektren für linear polarisiertes Licht kein Einfluss einer Ionisationsenkrecht zur Polarisationsrichtung findet, erscheint dies als Grund für die zweite Struktur in den Elektron-Winkelverteilungen als unwahrscheinlich. Eine stichhaltige und gestützte Erklärung gibt es bisher weder für die Rotation der ersten Struktur noch für die Herkunft der zweiten. Dies zeigt deutlich, dass es auch für dieses einfachste Molekülsystem noch einen erheblich Handlungsbedarf sowohl auf theoretischer als auch von experimenteller Seite gibt. Da dieses Experiment den ersten experimentellen Zugang für die direkte Untersuchung der Elektronimpulse bei der Ionisation von H2+ -Ionen in kurzen Laserpulsen darstellt, bietet sich hier die bisher einzige Möglichkeit, dieses Verhalten experimentell zu untersuchen.
Untersuchung der Konformation und Dynamik von RNA mit Hilfe fluoreszierender Farbstoffmoleküle
(2010)
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Untersuchung der konformationellen und elektronischen Eigenschaften sowie der Dynamik verschiedener RNA-Systeme. Zur Durchführung dieser Experimente wurde zusätzlich zu bereits vorhandenen statischen und zeitaufgelösten Absorptionsspektrometern im Rahmen dieser Arbeit eine Apparatur zur Messung von Fluoreszenzlebensdauern entwickelt, die durch die integrative Verwendung zweier verschiedener, etablierter Technologien (TCSPC und Aufkonvertierung) über einen weiten Zeitbereich von 9 Größenordnungen (100 fs - 0,1 ms) operiert. Mit diesem Aufbau konnten neben den RNA-Studien wichtige Beiträge zum Verständnis der Isomerisierung eines Retinalproteins, des Transportprozess des Membrantransportproteins TbSMR und der im Infraroten liegenden Fluoreszenz des Radikalkations von Astaxanthin gewonnen werden. Der Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit liegt auf der Untersuchung verschiedener RNA-Systeme: So werden die optischen Eigenschaften einer 1-Ethinylpyren-modifzierten RNA-Adeninbase allein und in RNA-Strängen eingebunden untersucht. Statische Fluoreszenzmessungen zeigen einen ausgeprägten Ladungstransfercharakter des Chromophors und eine generell große Wechselwirkung zwischen Ethinylpyren und Adenin, die in einer substanziellen Änderung der optischen Eigenschaften des Pyrens resultiert. Die Untersuchung der schnellen Photodynamik von Pyrenadenin zeigt zudem eine Verringerung der Lebensdauer von Pyren um etwa 2 Größenordnungen. Pyrenadenin zeigt sowohl Fluoreszenz eines neutralen (100-200 ps), als auch eines energetisch tiefer liegenden Ladungstransferzustands (1-2 ns). Die Formationszeit des Ladungstransferzustandes fällt mit steigender Polarität des Lösemittels. Eingebunden in Modell-RNA-Stränge ist Fluoreszenzquantenausbeute des Chromophors ein deutlicher Indikator für seine Interkalation. Nur in der stabileren Umgebung von GC-Basenpaaren ist das Pyren in der Lage, sich dauerhaft innerhalb des Duplex aufzuhalten, während in einer flexibleren AU-Umgebung eine Position außerhalb des RNA-Duplex präferiert wird. Transiente Absorptionsmessungen zeigen, dass die Photophysik des in RNA eingebundenen Pyrenadenins nur kleine Variationen im Vergleich zur Photophysik des Labels allein aufweist. Die deutliche Abnahme der Quantenausbeute des interkalierten Chromophors geht hauptsächlich auf Kosten der langlebigeren Ladungstransferfluoreszenz, so dass interkaliertes Pyren insgesamt schneller in den Grundzustand zurückkehrt als nicht interkaliertes. Mit Hilfe eines doppelt modifizierten Duplex, bei dem sich jeweils ein Farbstoff an einem der beiden Stränge befindet, kann nachgewiesen werden, dass aufgrund von Exzimerwechselwirkungen eine Verschiebung des Fluoreszenzmaximums von 35 nm auftritt. Kurzzeitspektroskopische Messungen zeigen Signale, die als Superposition von Monomeren und Exzimeren interpretiert werden können, wobei die Lebensdauer des letzteren mit 18,5 ns die der Monomerkomponente um ein Vielfaches übertrifft. Ein weiterer Teil dieser Arbeit beschäftigt sich mit einer Studie zur Bindung des fluoreszenten Liganden Tetrazyklin an das Tetrazyklin bindende Aptamer. Hier wird auf Basis verschiedener Mutanten mit Hilfe des TCSPC eine Analyse der Stabilität der Bindetasche sowie mit der Stopped-Flow-Methode eine Beobachtung des Bindungsprozesses durchgeführt. Insgesamt folgt die Bindung des Tetrazyklins an das Aptamer einer zweistufigen Kinetik, deren zweiter Schritt irreversibel ist. Die Bindung läuft, verglichen mit anderen Aptameren, sehr schnell ab. Während die Mutationen von A13 und A50,die direkte Kontakte zum Substrat bilden, nur einen leichten Einfluss auf beide Bindungsschritte ausüben, führt eine Mutation der für die Präformation verantwortlichen Base A9 zu einer Verlangsamung des Bindungsprozesses um mehr als einen Faktor 20 durch eine immens gesteigerten Rückreaktionsrate des ersten Bindungsschritts. Hieraus lässt sich schließen, dass bei fehlender Präformation des Aptamers nur wenige Tetrazyklinmoleküle ein für vollständige Bindung geeignetes Aptamer vorfinden. Die Bindung an A13 und A50 geschieht bereits im ersten Schritt des Bindungsprozesses. Ferner konnte anhand von Lebensdauermessungen gezeigt werden, dass nach dem Wildtyp die Mutante A9G die stabilste Bindetasche aufwies. Das Fehlen eines direkten Kontaktes wirkt sich deutlich stärker aus. Insbesondere führt die Abwesenheit der Fixierung des Gegenions durch A50 zu der instabilsten Bindetasche. Wie in dieser Arbeit gezeigt wird, ist die zeitaufgelöste optische Spektroskopie insbesondere in Verbindung mit fluoreszierenden Molekülen ein ausgezeichnetes Mittel zur Beobachtung von Struktur und Dynamik von RNA. Die Empfindlichkeit von Fluoreszenz auf die Veränderung der Umgebung des Chromophors erlaubt es, Konformationsdynamik und elektronische Konfigurationen in Echtzeit zu beobachten.
Die vorliegende Arbeit bietet zunächst einen weiteren Beweis für die Existenz des neutralen Heliumdimers. Darüber hinaus konnten zwei verschiedene Prozesse identifiziert werden, über die die Absorbtion eines Photons zur Ionisation beider Atome des Dimers über sehr große Abstände führen kann. Oberhalb einer Photonenenergie von 65,4 eV konnte ein ICD Prozess beobachtet werden, der über Photoionisation mit gleichzeitiger Anregung von einem der beiden Atome realisiert wird. Bei 77,86 eV konnte ICD über elektronisch angeregte Zustände bis n=6 nachgewiesen werden. In der KER-Verteilung konnten zudem Strukturen gefunden werden, die auf Vibrationsanregungen im Zwischenzustand des Dimer-Ions schließen lassen. Eine vollständig quantenmechanische Rechnung von Sisourat et al. konnte dies schließlich hervorragend bestätigen. Es konnte also ein direkter Blick auf die Vibrationswellenfunktionen des Systems erlangt werden. In anderen Systemen ist dies in der Regel nicht möglich, da sich alle Zustände üblicherweise zu einer strukturlosen Verteilung überlagern. Weiterhin konnte gezeigt werden, dass sich die Winkelverteilungen von ICD- und Photoelektronen in verschiedenen Bereichen des KER mitunter stark voneinander unterscheiden. Dies konnte auf die unterschiedliche Besetzung von verschiedenen Potentialkurven zurückgeführt werden. Unterhalb der Photonenenergieschwelle zur Anregung und Ionisation eines Heliumatoms konnte ein weiterer, zweistufiger Ionisationsmechanismus gefunden werden. Hier wird zunächst durch Photoionisation ein Elektron aus einem der beiden Atome im Dimer freigesetzt. Dieses Photoelektron kann nun am neutralen Atom gestreut werden und dabei ausreichend viel Energie übertragen, um dieses ebenfalls zu ionisieren. Es konnte gezeigt werden, dass der Prozess einer Abhängigkeit von der Polarisation der Synchrotronstrahlung unterliegt, die man für Photoionisation erwarten würde. Die Energie- und Winkelverteilungen der Elektronen konnten daher mit vorangegangenen Elektronenstoß-Experimenten verglichen werden. Die gute Übereinstimmung mit diesen Daten rechtfertigt eine anschauliche Sichtweise des Prozesses als Analogon zum klassischen Billiard-Stoß. Der Two-Step-Prozess wurde bisher zwar schon in vielen Systemen als theoretisches Modell zur Doppelionisation beschrieben, allerdings konnten die einzelnen Unterprozesse bisher nicht gesondert gemessen werden. Die großen Abstände im Heliumdimer ermöglichen erstmals eine deutliche Trennung in Photoionisation an einem Atom und Elektronenstoß (e,2e) am Nachbaratom. Der Two-Step-Prozess konnte außerdem dazu verwendet werden, die ungewöhnliche Grundzustandswellenfunktion des Heliumdimers zu experimentell zu bestätigen. Eine Analyse des gemessenen KER konnte dabei deutliche Abweichungen zu einer klassischen Theorie aufzeigen. Erst eine vollständig quantenmechanische Rechnung des Übergangs von Sisourat et al. konnte die Messdaten beschreiben.
Mit der vorliegenden Arbeit wurden zu ersten Mal die seit mehreren Jahren vorhergesagten dynamischen Aufbruchsmechanismen - der direkte, der sequentielle und der asynchrone Zerfall - in mehratomigen Molekülen kinematisch vollständig untersucht. Experimentell wurde hierfür ein Kohlenstoffdioxid-(CO2)-Molekül in langsamen Ion-Molekül Stößen dreifach ionisiert, indem die Elektronen des Targets von den langsamen, hochgeladenen Projektilionen (Ar8+-Ionen) eingefangen wurden. Die Untersuchung des Zerfalls des CO2-Ions in die einfach geladenen ionischen Fragmente C+ + O+ + O+ zeigte, dass bei diesem Zerfall das Projektilion vornehmlich einen positiven Ladungszustand von q = 6 und nicht den zunächst erwarteten Ladungszustand q = 5 aufweist. Dies ist darauf zurückzuführen, dass die eingefangenen Elektronen oftmals elektronisch hoch angeregte Zustände im Projektil populieren und demnach im weiteren Verlauf über Autoionisationsprozesse dieses auch wieder verlassen können. Ähnliche Autoionisationsprozesse können auch im Target ablaufen, treten dort jedoch mit einer geringeren Wahrscheinlichkeit auf, da der Wirkungsquerschnitt für Autoionisationsprozesse im Target um einen Faktor 1,3 kleiner ist als für Autoionisationen im Projektil. Zusätzlich zeigte die Untersuchung der Stoßdynamik, dass der dreifache Elektroneneinfang primär bei einer parallelen Orientierung der Molekülachse zur Projektilstrahlachse auftritt. Eine weitere Abhängigkeit der Stoßdynamik zum Beispiel vom Stoßparameter beziehungsweise vom Streuwinkel konnte nicht beobachtet werden. Durch die koinzidente Messung aller vier Reaktionsteilchen konnte der Kanal Ar8+ + CO2 --> Ar6+ + C+ + O+ + O+ eindeutig bestimmt werden und die Reaktionsdynamik des CO2-Ions nach dem Stoß analysiert werden. Dabei tritt deutlich der direkte Aufbruch hervor, bei welchem die drei einfach geladenen Ionen sich rein aufgrund ihrer Coulombkräfte voneinander abstoßen. Bei einer solchen Coulombexplosion bleibt dem Molekülion kaum Zeit, um eine molekulare Schwingung zu vollführen. Neben diesem schnellen Zerfall konnten aber auch jene Zerfälle beobachtet werden, bei denen das Molekülion zuerst molekular schwingt und dann zu einem späteren Zeitpunkt in die ionischen Fragmente zerfällt. Dieser letztere Zerfallsprozess gehört zu den sogenannten asynchronen Zerfallsmechanismen. Er stellt einen Zwischenprozess zwischen dem reinen 1-Stufen-Prozess wie dem direkten Aufbruch und dem reinen 2-Stufen-Prozess dar. Bei solchen sequentiellen 2-Stufen Prozessen fragmentiert das CO2-Molekül im ersten Schritt in ein O+- und ein CO2+-Ion. Im zweiten Schritt dissoziiert dann das CO2+-Fragment, nachdem es nahezu keine Wirkung der Coulombkräfte des ersten Sauerstoffions mehr spürt, in ein C+- und ein O+-Ion. Durch die Darstellung der Schwerpunktsimpulse der Fragmente in Dalitz- und Newton-Diagrammen ist es mit dieser Arbeit erstmals gelungen diesen sequentiellen Prozess experimentell eindeutig nachzuweisen. In der weiteren Analyse konnte gezeigt werden, dass über die im System deponierte Energie, welche über die kinetische Energie der Fragmente bestimmt wird, die verschiedenen Reaktionsmechanismen direkt kontrolliert werden können. Speziell bei Energien unterhalb von 20 eV wurde gezeigt, dass es keine Potentialflächen gibt, die über einen direkten bzw. simultanen Aufbruch zu dem Endzustand C+ + O+ + O+ führen. Bei mehratomigen Molekülen erweist sich das Treffen detaillierter Aussagen über mögliche Dissoziationskanäle ohne die genaue Kenntnis der Lage der Potentialflächen und den Übergängen zwischen diesen als äußerst schwierig. Selbst bei genauer Kenntnis der Lage und Form der Potentialflächen, ist es aufgrund der hohen Dichten innerhalb der Übergangsbereiche der Potentialflächen nahezu unmöglich, den Verlauf der Dissoziationskanäle zu verfolgen. Mit dieser Arbeit ist es gelungen, die verschiedenen Reaktionskanäle ohne die Existenz von Energiepotentialflächen eindeutig zu identifizieren. Außerdem konnte gezeigt werden, dass die Energie, die während des Stoßes im Molekül deponiert wird, eine Schlüsselgröße darstellt, mit welcher die Fragmentationskanäle direkt kontrolliert werden können.
Bei der GSI – Helmholtzzentrum für Schwerionenforschung in Darmstadt wird im Rahmen des HITRAP-Projekts ein linearer Abbremser für schwere, hochgeladene Ionen für atomphysikalische Präzisionsexperimente in Betrieb genommen. Während der Inbetriebnahme wurden transversale Emittanzmessungen mit der Pepperpot- und der Multi-Gradienten-Methode durchgeführt, um die Emittanz des aus dem Experimentierspeicherring (ESR) extrahierten Strahls zu messen. Weiterhin wurde auch die Phasenraumverteilung des auf eine Zwischenenergie von 500keV/u abgebremsten Strahls hinter der IH-Struktur gemessen. Dazu wurden neue Auswertealgorithmen in die Analyse der digitalen Bilder integriert. Die longitudinalen Bunchstrukturmessungen des Strahls am Eintrittspunkt in den Abbremser und die Funktionsweise des Doppel-Drift Bunchers wird gezeigt. Die Konzeption und der Aufbau sowie die erste Inbetriebnahme einer neuartigen Einzelschuss-Pepperpot-Emittanzmessanlage für kleinste Strahlströme und -energien wird beschrieben, die es ermöglichen, den Strahl hinter den Abbremskavitäten zu vermessen. Zusätzlich wurden transversale Strahldynamikrechnungen durchgeführt, welche theoretische Grundlagen zur Inbetriebnahme von HITRAP lieferten. Es wird beschrieben, wie die gesamte Strahllinie vom ESR bis zum Radio-Frequenz Quadrupol nach der erfolgreichen Integration einer Abbremsroutine innerhalb des Softwarepakets COSY Infinity optimiert werden kann.
Im Zentrum dieser Arbeit stehen die Überstrukturphasen des Yb-Cu-Systems. Als Ausgangspunkt für die Kristallzüchtung wird die kongruent schmelzende Verbindung YbCu4:5 gewählt. Um einen genauen Einblick in das Erstarrungsverhalten dieser Phase zu erhalten, werden zunächst im Bereich zwischen 17.3 und 22.4 at-% Yb eine Reihe von DSC-Messungen durchgeführt. Die Ergebnisse lassen sich nur bedingt mit den in der Literatur veröffentlichten Phasendiagrammen (Moffat [Mo92] bzw. Massalski [Ma90] und Giovannini et al. [Gi08]) vereinbaren. Zwar kann eine kongruent schmelzende Phase der Zusammensetzung YbCu4:5 nachgewiesen werden, die Messungen deuten aber die Existenz zusätzlicher Verbindungen an, die allerdings mit Hilfe der EDX-Analyse nicht weiter spezifiziert werden können. Um diese Phasen genauer zu analysieren, werden Einkristallzüchtungsversuche nach der Bridgman-Methode im Bereich zwischen 19 und 19.2 at-% Yb durchgeführt und mittels Einkristallbeugungsmethoden (SC-XRD und SAED) charakterisiert. Auf diese Weise können neben YbCu4:5 die bisher noch unbekannten berstrukturphasen YbCu4:4 und YbCu4:25 nachgewiesen werden, deren Schmelztemperaturen mittels DSC-Untersuchungen zu 934(2)°C und 931(3)°C bestimmt werden. Die Entdeckung der beiden Verbindungen bestätigt die von Cerný et al. [Ce03] bisher nur theoretisch vorhergesagte Existenz der Überstrukturphasen SECux (x=4.4 und 4.25) für das Yb-Cu-System. Mit Hilfe von Polarisations- und Rasterelektronenmikroskopie und unter Anwendung der Laue-Methode wird das Wachstumsverhalten dieser Überstrukturphasen analysiert. Man beobachtet ein Schichtwachstum, wobei sich die Schichten parallel zur a- und b-Richtung ausbilden und in c-Richtung gestapelt vorliegen. Da eine zuverlässige Unterscheidung der YbCux-Verbindungen nur mit Hilfe von Einkristallbeugungsmethoden gelingt, wird im Rahmen dieser Arbeit untersucht, inwiefern eine Charakterisierung mittels Pulverdiffraktometrie möglich ist. Die Messungen mit Synchrotronstrahlung am ESRF in Grenoble erlauben eine eindeutige Unterscheidung der Überstrukturphasen allerdings nicht. Die Analyse des an das Überstrukturgebiet angrenzenden Zusammensetzungsbereichs von 12.5 bis 17.24 at-% Yb bestätigt die Existenz der Verbindung YbCu6:5, eine kupferärmere Phase der Zusammensetzung YbCu5 kann in den DSC-Experimenten nicht nachgewiesen werden. Die Messungen belegen die Existenz einer Phasenbreite von YbCu6:0+x mit 0 <= x <= 0:5 ist, was im Gegensatz zu dem von Giovannini et al. [Gi08] publizierten Phasendiagramm steht. SC-XRD-Aufnahmen an nach der Bridgman-Methode gezüchteten Einkristallen der Zusammensetzung YbCu6:31(9) untermauern das von Hornstra und Buschow [Ho72] gefundene Strukturmodell. Die Verschiebungen der Atompositionen bedingt durch den im Gegensatz zur YbCu5-Verbindung erhöhten Kupferanteil werden mit Hilfe der gemessenen und berechneten Paarverteilungsfunktion nachvollzogen. Phasendiagrammuntersuchungen und Einkristallzüchtungsergebnisse für weitere SE-Cu-Systeme (SE =Ho, Gd) bestätigen die Existenz der Verbindung HoCu4:5 und erhärten den Verdacht sowohl in diesem als auch in den anderen Systemen noch weitere Überstrukturphasen finden zu können.
In der Doktorarbeit wurde ein Verfahren zur Ermittlung der Schwerpunkthöhe eines Fahrzeugs aus den Messwerten von Sensoren, die serienmäßig in vielen geländegängigen Fahrzeugen verbaut sind, entwickelt. Dieses Verfahren benötigt nur die Signale von Sensoren des elektronischen Stabilitätssystems (ESP) und eines Fahrwerks mit Luftfeder. Um die Höhe des Schwerpunkts zu bestimmen, wurde ein Modell entworfen, das die Drehbewegung des Fahrzeugs um seine Längsachse beschreibt. Eine der unbekannten Größen in diesem Modell ist das Produkt m_g\Deltah, wobei mit m_g die gefederte Masse des Fahrzeugs und mit Deltah der Abstand zwischen dem Schwerpunkt und der Wankachse des Fahrzeugs bezeichnet wird. Die Höhe des Schwerpunkts wird berechnet, indem zu diesem Abstand der als bekannt vorausgesetzte Abstand der Wankachse von der Straße addiert wird. Es wurden drei Varianten des Modells betrachtet. Die eine Modellvariante (stationäres Modell) beschreibt das Fahrzeugverhalten nur in solchen Fahrsituationen exakt, in denen die Wankgeschwindigkeit und die Wankbeschleunigung vernachlässigbar klein sind. In dieser Modellvariante wurden die Federkräfte mit einem detaillierten Modell der Luftfeder berechnet. Eine Eingangsgröße dieses Modells ist der Druck in den Gummibälgen der Luftfeder. Um diesen Druck zu ermitteln, wurde ein Algorithmus auf dem Steuergerät des Luftfedersystems implementiert. Um die Genauigkeit des Luftfedermodells zu testen und um die Abmessungen bestimmter Bauteile der Luftfeder zu ermitteln, wurden Messungen am Federungsprüfstand durchgeführt und eine Methode entwickelt, wie aus diesen Messungen die gesuchten Größen berechnet werden können. Bei den zwei übrigen Modellvarianten (dynamisches Modell) gelten die Einschränkung für die Fahrsituationen nicht. Die einzelnen Varianten des dynamischen Modells unterscheiden sich darin, dass das eine Mal die Feder- und Dämpferkonstanten als bekannt vorausgesetzt und das andere Mal aus den Sensorsignalen geschätzt werden. Passend zu jeder Modellvariante wurde ein Verfahren gewählt, mit dem Schätzwerte für das Produkt m_g\Deltah berechnet wurden. Des Weiteren wurde auch eine Methode entwickelt, mit der die Masse mg geschätzt wurde, ohne zuvor ein Wert für das Produkt m_g\Deltah zu ermitteln. Die Schätzwerte wurden unter Verwendung von Daten ermittelt, die bei einer Simulation und bei Messfahrten gewonnen worden sind. Das Ergebnis des Vergleiches der betrachteten Modellvarianten ist, dass die eine Variante des dynamischen Modells zum Teil falsche Werte für m_g\Deltah liefert, weil die Modellgleichungen ein nicht beobachtbares System bilden. Die andere Variante dieses Modells liefert nicht bei jeder Beladung exakte Werte, was vor allem daran liegt, dass in den Modellgleichungen dieses Modells ein konstanter Wert für die Federsteifigkeit angenommen wird. Bei Fahrzeugen mit Luftfeder ändert sich jedoch dieser Wert in Abhängigkeit von der Fahrzeugmasse. Die Werte von m_g\Deltah und mg können am genauesten mit dem stationären Modell ermittelt werden. Des Weiteren wurden Methoden entwickelt, die die Genauigkeit der durch den Schätzalgorithmus ermittelten Werte verbessern. So wurde zusätzlich zu dem Produkt m_g\Deltah und der Masse mg auch die Verteilung des Gewichtes auf die Vorder- und Hinterachse betrachtet. Es wurde ermittelt, welche Zusammenhänge zwischen dieser Verteilung und dem Produkt m_g\Deltah sowie zwischen dieser Verteilung und der Masse des Fahrzeugs bestehen. So konnte der Fehler in den Schätzwerten dieser Größen minimiert werden. Außerdem wurde auch der Zusammenhang zwischen dem Produkt m_g\Deltah und der Masse des Fahrzeugs ermittelt. Damit konnten die Schätzwerte dieser Größen genauer bestimmt werden. Aus den so gewonnenen Werten kann die Schwerpunkthöhe von einem Mercedes ML auf etwa 8cm genau berechnet werden. Diese Genauigkeit reicht aus, um das elektronische Stabilitätsprogramm auf die aktuelle Beladung des Fahrzeugs abzustimmen und damit einen Gewinn an Agilität für dieses Fahrzeug zu realisieren.
Die Coltrims-Methode hat sich seit den 1990er Jahren als gutes experimentelles Instrument in der Atomphysik und darüberhinaus etabliert. Sie beruht darauf, dass die bei einer Reaktion entstehenden Fragmente mit ortssensitiven Detektoren nachgewiesen werden. Die Signale der Detektoren wurden bisher mit einem analogen Vorverstärker verstärkt und dann mit Hilfe eines Constant Fraction Discriminators in digitale Signale umgewandelt. Die Zeitinformation der digitalen Signale wurden von Time to Digital Convertern aufgenommen und im Computer gespeichert. Mit dieser Form der Auslese und Analyse der von den Detektoren stammenden Signale können nur einige wenige Fragmente nachgewiesen werden. Die Lösung dieses Problems besteht also darin, eine neue Variante für die Auslese und Analyse der Signale zu finden. Diese wurde in der Verwendung eines Transientenrekorders gefunden. Anstatt nur die Zeitinformation zu speichern, nimmt dieser die gesamte Signalform der Detektoren auf. Die Aufgabe, die in dieser Arbeit bearbeitet werden sollte, bestand darin, eine Software zu entwickeln, mit deren Hilfe der Transientenrekorder gesteuert werden kann. Auch sollte ein Weg gefunden werden nur die für das Experiment notwendigen Informationen des aufgenommenen Zeitfensters zu speichern. Des Weiteren sollten Methoden aufgezeigt werden, wie die aufgenommen Signale untersucht und deren Parameter extrahiert werden können. Diese Methoden wurden dann an realen Signalen getestet. Nachdem im ersten Kapitel die Motivation zu dieser Arbeit und einige theoretische Hintergründe vorgestellt werden, wird im zweiten Kapitel auf verschiedene Methoden der Signalanalyse eingegangen. Der Augenmerk liegt dabei sowohl auf Einzel- sowie Doppelsignalanalyse. Die Güte der vorgestellten Algorithmen wird mit Hilfe von künstlichen Signalen ermittelt. Es zeigt sich, dass die beste Methode die zeitliche Position der Einzelsignale zu finden, der Pulsfit ist. Mit dieser Methode kann eine Auflösung von etwa 50 ps erzielt werden. Bei der Betrachtung der Doppelsignale stellt sich heraus, dass der minimale Abstand zwischen den Signalen 5 ns bis 7 ns betragen muss. Das dritte Kapitel zeigt eine Anwendung des neuen Aufnahmesystems. Dort werden die physikalischen Ergebnisse, die mit Hilfe des neuen Systems gewonnen werden konnten, mit einem herkömmlichen Aufnahmesystem verglichen. Aufgrund der geringeren Totzeit des neuen Aufnahmesystems konnte mehr Statistik gewonnen werden. Der dadurch gewonnene Vorteil zeigt sich deutlich in den Ergebnissen, bei denen eine vierfach Koinzidenz verlangt wird. Bei dem nächsten Kapitel beschriebenen Experiment mussten sehr viele Fragmente nachgewiesen werden. Hierzu wird ein weiteres Kriterium neben der Zeitsumme vorgestellt mit dem die Anodensignale einander zugewiesen werden können. Die in diesem Kapitel gezeigten physikalischen Ergebnisse zeigen die Impulsverteilungen für Neon und Helium für unterschiedliche Lichtintensitäten bzw. Ionisationsprozesse. Im darauf folgenden Kapitel wird beschrieben, wie die neue Aufnahmemethode dazu verwendet werden kann, die von den Detektoren kommenden Signale genauer zu analysieren. Die physikalische Reaktion führte dazu, dass von dem Detektor hauptsächlich Doppelsignale aufgenommen wurden. Dies erlaubt die Untersuchung der Doppelsignalalgorithmen an realen Signalen. Hierbei zeigte sich, dass die Totzeit bei realen Signalen vergleichbar mit der Totzeit bei künstlichen Signalen ist. Die Algorithmen können bei Abständen der Einzelsignale von weniger als 10 ns die Position der Signale nicht mehr genau bestimmen. Anhand der Pulshöhenverteilung kann gezeigt werden, dass der verwendete Detektor in der Mitte eine geringere Nachweiseffizienz hatte. Im letzten Kapitel wird die Güte der verschiedenen Methoden der Einzelsignalanalyse anhand von realen Signalen überprüft. Dabei wurden Signale desselben Detektors mit unterschiedlichen Vorverstärkern verstärkt. Die beiden Vorverstärker unterschieden sich in ihrer Bandbreitenbegrenzung. Die Daten wurden mit einem Transientenrekorder mit 2 GS aufgenommen. Es wird gezeigt wie diese Daten umgewandelt werden können, so dass sie einem System mit nur 1 GS entsprechen. Dies erlaubt es die Güte der Methoden für Signale eines Systems mit 2 GS mit denen eines Systems mit 1 GS zu vergleichen. Es zeigt sich in der Pulshöhenverteilung, dass die Signale des stärker bandbreitenbegrenzten Vorverstärkers vergleichbar mit den künstlichen Signalen sind. Die Signale des weniger stark bandbreitenbegrenzten Vorverstärkers weisen eine zu starke Abhängigkeit ihrer Breite von der Pulshöhe auf. Aus diesem Grund sind die Ergebnisse des letzt genannten Vorverstärkers abweichend von den Ergebnissen mit den künstlichen Signalen. Bei diesem Vorverstärker zeigte der einfache Constant Fraction Algorithmus die beste Auflösung.
Ein wesentlicher Forschungsgegenstand der Kernphysik ist die Untersuchung der Eigenschaften von Kernmaterie. Das Verständnis darüber gibt in Teilen Aufschluss über die Erscheinungsweise und Wechselwirkung von Materie. Ein Schlüssel liegt dabei in der Untersuchung der Modifikation der Eigenschaften von Hadronen in dem Medium Kernmaterie, das durch Parameter wie Dichte und Temperatur gekennzeichnet werden kann. Man hofft damit unter anderem Einblick in die Mechanismen zu bekommen, welche zur Massenbildung der Hadronen beitragen. Zur Untersuchung solcher Modifikationen eignen sich insbesondere Vektormesonen, die in e+e- Paare zerfallen. Die Leptonen dieser Paare wechselwirken nicht mehr stark mit der Materie innerhalb der Reaktionszone, und tragen somit wichtige Informationen ungestört nach außen. Das HADES-Spektrometer bei GSI wird dazu verwendet die leichten bei SIS-Energien produzierten Vektormesonen rho, omega und phi zu vermessen. Hierzu wurde zum erste mal das mittelschwere Stoßsystem Ar+KCl bei einer Strahlenergie von 1,76 AGeV gemessen. Die im Vergleich zum früher untersuchten System C+C höhere Spurmultiplizität innerhalb der Spektrometerakzeptanz verlangte eine Anpassung der bisher verwendeten Datenanalyse. Das bisher verwendete Verfahren, mehrere scharfe Schnitte auf verschiedene Observablen seriell anzuwenden, um einzelne Leptonspuren als solche zu identifizieren, wurde durch eine neu entwickelte multivariate Analyse ersetzt. Dabei werden die Informationen aller beteiligten Observablen mit Hilfe eines Algorithmus zeitgleich zusammengeführt, damit Elektronen und Positronen vom hadronischen Untergrund getrennt werden können. Durch Untersuchung mehrerer Klassifizierer konnte ein mehrschichtiges künstliches neuronalen Netz als am besten geeigneter Algorithmus identifiziert werden. Diese Art der Analyse hat den Vorteil, dass sie viel robuster gegenüber Fluktuationen in einzelnen Observablen ist, und sich somit die Effizienz bei gleicher Reinheit steigern lässt. Die Rekonstruktion von Teilchenspuren im HADES-Spektrometer basiert nur auf wenigen Ortsinformationen. Daher können einzelne vollständige Spuren a priori nicht als solche gleich erkannt werden. Vielmehr werden durch verschiedene Kombinationen innerhalb derselben Mannigfaltigkeit von Positionspunkten mehr Spuren zusammengesetzt, als ursprünglich produziert wurden. Zur Identifikation des maximalen Satzes eindeutiger Spuren eines Ereignisses wurde eine neue Methode der Spurselektion entwickelt. Während dieser Prozedur werden Informationen gewonnen, die im weiteren Verlauf der Analyse zur Detektion von Konversions- und pi0-Dalitz-Paaren genutzt werden, die einen großen Beitrag zum kombinatorischen Untergrund darstellen. Als Ergebnis wird das effizienzkorrigierte, und auf die mittlere Zahl der Pionen pro Ereignis normierte, Spektrum der invarianten Elektronpaarmasse präsentiert. Erste Vergleiche mit der konventionellen Analysemethode zeigen dabei eine um etwa 30% erhöhte Rekonstruktionseffizienz. Das Massenspektrum setzt sich aus mehr als 114.000 Paaren zusammen -- über 16.000 davon mit einer Masse größer als 150 MeV. Ein erster Vergleich mit einem einfachen thermischen Modell, welches durch den Ereignisgenerator Pluto dargestellt wird, eröffnet die Möglichkeit, die hier gefundenen Produktionsraten des omega- und phi-Mesons durch m_T-Skalierung an die durch andere Experimente ermittelten Raten des eta zu koppeln. In diesem Zusammenhang findet sich weiterhin ein von der Einschussenergie abhängiger Produktionsüberschluss von F(1,76) = Y_total/Y_PLUTO = 5,3 im Massenbereich M = 0,15...0,5 GeV/c^2. Die theoretische Erklärung dieses Überschusses birgt neue Erkenntnisse zu den in-Medium Eigenschaften von Hadronen.
Die vorliegende Arbeit befallt sich im theoretischen Teil mit den Grundlagen zu Strahl-Resonator-Wechselwirkungen bei Beschleunigerresonatoren und mit den sich daraus ergebenden Konsequenzen bei der Resonatorentwicklung für zukünftige lineare Kollider mit Multibunch-Betrieb. Zur Bekämpfung der vor allem im Multibunchbetrieb störenden Long-Range-Wakefelder müssen die schädlichen Moden möglichst so stark bedämpft werden, daß ihre Felder bis zum Eintreffen des nächsten Bunches auf ein erträgliches Maß abgeklungen sind. Im experimentellen Teil befaßt sich diese Arbeit daher mit der Entwicklung von Meßmethoden zur Bestimmung sehr kleiner Resonatorgüten sowie sehr kleiner transversaler Shuntimpedanzen bzw. sehr kleiner Feldpegel in stark störmodenbedämpften Beschleunigerresonatoren. Diese Meßmethoden sind an mehreren S-Band-Modellresonatoren (Betriebsfrequenz lag bei etwa 2.4 GHz) mit verschiedenen Dämpfungssystemen, die für den Einbau in einen normalleitenden Linearbeschleuniger für einen Kollider geeignet wären, erfolgreich getestet worden. Die Feldmessungen an den Modellresonatoren haben bisher unbekannte Gesetzmäßigkeiten bezüglich des Verhaltens dieser Dämpfungssysteme ergeben. In einer kurzen Beschreibung und Diskussion der sechs wichtigsten Vorschläge für zukünftige lineare Kollider wurde ein Überblick über die Unterschiede bei diesen verschiedenen Konzepten gegeben. Zunächst konnten über eine qualitative Diskussion der beim Linearbeschleuniger vom Iristyp vorkommenden Beam Blowup Phänomene, wie der regenerative BBU und der cumulative BBU, die Erscheinungsformen und die physikalischen Ursachen dieser BBU Phänomene verstanden werden. Hier zeigt sich, daß bei Irisstrukturen die HEM11-Moden die Hauptursache sowohl für den regenerativen- als auch für den cumulativen BBU sind. Der dritte Abschnitt führte in eine allgemeine Methode zur quantitativen Beschreibung der sogenannten Strahl-Resonator-Wechselwirkung ein. Diese Methode heißt Condon- Methode und erlaubt die Berechnung von BBU verursachenden Wakefeldern über eine Eigenwellenentwicklung aus den Eigenmoden des leeren Rersonators. Im vierten Abschnitt wurde durch die Herleitung des Theorems von Panofsky-Wenzel die Theorie der Strahl-Resonator-Wechselwirkung vervollständigt, wonach der einer Testladung während der Durchquerung eines felderfüllten Resonators mitgeteilte Transversalimpuls vollständig durch die räumliche Verteilung der elektrischen Longitudinalkomponente allein bestimmt ist. Damit erhält man also eine Aussage über die Wirkung der in Beschleunigerresonatoren feldanfachenden vorauslaufenden Ladungen auf die nachfolgenden. Dabei konnte auch die Frage geklärt werden, welche Moden zylindrischer Symmetrie wegen ihrer transversal ablenkenden Wirkung für den Teilchenstrahl gefährlich sind. Hier zeigt sich, daß alle BBU verursachenden Moden TM2np- bzw. TM2np-Moden sind, d.h., die Moden mit dipol- bzw. quadrupolartiger Symmetrie. Die Anwendung der in den Abschnitten drei und vier entwickelten Theorie zur Strahl-Resonator-Wechselwirkung konnte im Abschnitt fünf anhand dreier, für die Beschleunigerphysik sehr interessanter Beispiele gezeigt werden. Im ersten Beispiel gelang die Beschreibung der Wechselwirkung eines in Längsrichtung homogenen Strahls, welcher transversal Betatranschwingungen vollführt, mit der TM110-Mode eines Zylinderresonators. Dieses Beispiel ist von praktischer Bedeutung bei Linearbeschleunigern. die bei hohem Duty Cycle betrieben werden, also z.B. beim RACE TRACK Mikrotron oder bei supraleitenden Linacs. Beim zweiten Beispiel hat die Anwendung der Theorie auf eine Irisstruktur zu Formeln geführt, die sich Fair eine numerische Berechnung des Startstroms zum regenerativen BBU eignen, was jedoch relativ aufwendig ist. Es konnte aber auch eine einfache Abschätzungsformel für den Startstrom durch die Anwendung des Poyntingschen Satzes auf eine differentielle Länge des der Irisstruktur entsprechenden Wellenleiters abgeleitet werden. Aus der Bedingung, daß die durch den Strahl erzeugte Leistung pro Längeneinheit gleich den Leistungsverlusten pro Längeneinheit ist, findet man den Startstrom für den regenerativen BBU. Das letzte Beispiel, die Wechs 1 e Wirkung einer hochrelativistischen Punktladung mit einem beliebigen Resonator, ist auch das wichtigste. Hier wurden die Wakefelder aus einer simplen Energiebilanzbetrachtung abgeleitet, da eine Berechnung nach der Condon-Methode relativ aufwendig und langwierig wäre. Diese Vorgehensweise hat hier zu einem tieferen physikalischen Verständnis der Vorgänge im Resonator geführt. Die mit Hilfe einer Punktladung abgeleiteten Wakefelder sind Greensfunktionen. die zur quantitativen Beschreibung des cumulativen BBU’s bei linearen Kollidern benutzt werden können. Die Diskussion der anhand der Beispiele gewonnenen Ergebnisse am Ende des fiinften Abschnitts führte zu verschiedenen Maßnahmen zur Verringerung der schädlichen Strahl-Resonator-Wechselwirkung. Hier hat sich gezeigt, daß sowohl der regenerative BBU als auch der cumulative BBU u. a. durch eine Verringerung der Resonatorgüte der strahlstörenden Dipolmode verhindert werden können. Im sechsten Abschnitt erfolgte die noch ausstehende quantitative Beschreibung des cumulativen BBU mit Hilfe der im vorangehenden Abschnitt am dritten Beispiel gewonnenen Formeln für die Wakefelder. Die Berechnung der Strahlablage und Strahlrichtung geschieht hier über einen Matrizenformalismus, der aus der Idee heraus entstand, die Beschleunigersektionen des linearen Kolliders durch Resonatoren verschwindender Länge zu ersetzen. Uber den Matrizenformalismus konnte die durch den Einfluß von Beschleunigung, Fokussierung und Wakefeldern doch recht komplizierte Teilchenbewegung sehr elegant formuliert werden, jedoch eignet sich dieser Formalismus nur für numerische Zwecke. Abschätzungen sind in diesem allgemeinen Fall unmöglich. Durch die Einführung eines sehr restriktiven Modells, des sogenannten DAISY-CHAIN Modells, welches nur bei sehr stark bedämpften Beschleunigersektionen gültig ist. hat sich der Matrizenformalismus auf sehr einfache, der analytischen Berechnung zugängliche Gleichungen reduzieren lassen. Die Bedämpfung der Beschleunigersektionen muß dabei so stark sein, daß eine Ladung innerhalb einer ganzen Kette äquidistanter Ladungen nur ein signifikantes Wakefeld der unmittelbar vorrauslaufenden Ladung erfährt. Wie stark im Einzelfall bedämpft werden muß, um einen stabilen Transport einer Kette von Teilchenpaketen zu ermöglichen, konnte anhand zweier, in der Betriebsfrequenz unterschiedlicher Konzepte für normalleitende Linearbeschleuniger zukünftiger Kollider gezeigt werden. Dabei wurde deutlich, daß man bei ausschließlicher Anwendung von in Bezug auf die HEM11-pi-Mode stark bedämpften Beschleunigerstrukturen zur Kontrolle des cumulativen BBU bei einer hohen Betriebsfrequenz, z.B. im X-Band (11.45 GHz), sehr unbequem niedrige Gütewerte von ca. Q=5 erreichen muß. Das ist, wie sich im praktischen Teil der vorliegenden Arbeit gezeigt hat, vom technischen Aufwand her gesehen sehr schwierig. Für einen X-Band-Kollider wird man also eine Kombination von Maßnahmen zur Kontrolle des cumulativen BBU’s bevorzugen, z.B. neben dem Bedämpfen auch das sogenannte “Detunen” der Beschleunigersektionen. Bei einem Linearbeschleuniger im S-Band (Betriebsfrequenz bei 3 GHz) befindet man sich von vornherein bei ausschließlicher Verwendung gedämpfter Strukturen in bequemeren Gütebereichen Q ungefähr gleich 20-50, was ohne weiteres praktikabel ist. Aber auch hier kann man durch Zusatzmaßnahmen die Anforderungen an die Resonatordämpfung weiter reduzieren. Als erste Methode zur Bestimmung der Güte eines störmodenbedämpften Beschleunigerresonators wurde die Chipman-Methode angewendet. Meßobjekt war hier das dreizellige Modell einer Irisstruktur mit Halbzellenabschluß. Zur Auskopplung der dominanten Störmode, der sogenannten HEM11-Mode, war die mittlere Irisblende einseitig geschlitzt. Bei diesem Modell lag die Frequenz der als Beschleunigermode vorgesehenen TM010-2pi/3-Mode etwa bei 2.35 GHz und die Frequenz der dominanten Störmode, der HEM11-pi-Mode, lag bei etwa 2.81 GHz. Die mittlere geschlitzte Irisblende war austauschbar, so daß eine Messung der durch das Dämpfungssystem belasteten Güte QL bzw. des Koppelfaktors K in Abhängigkeit von der Schlitzhöhe möglich war. Die Messungen ließen sich bei diesem Koppelsystem ohne Schwierigkeiten durchrühren, bei der größten möglichen Schlitzhöhe von 10 mm wurde auch der größte Koppelfaktor mit 46 gemessen. Bei einer vom Dämpfungssystem unbelasteten Güte von Q0=4500 korrespondiert ein Koppelfaktor von K=46 mit einer durch das Dämpfungssystem belasteten Güte von QL = 100. Ein Mangel wurde bei der Anwendung der Chipman-Methode sofort sichtbar: Durch die Anregung der HEM11-pi-Mode von der Meßleitung aus sind im Koppelsystem offenbar Störmoden angeregt worden. Liegen diese Störmoden nahe bei der zu messenden Resonanz, dann ist eine präzise Bestimmung des Koppelfaktors unmöglich. Glücklicherweise war das hier nicht der Fall. Die Messungen mit der einseitig geschlitzten Irisblende haben gezeigt, daß dieses Dämpfungssystem Anwendung finden könnte bei Beschleunigerstrukturen im S-Band. wie sie z.B beim DESY/THD-Kollider vorgeschlagen wurden. Natürlich kann bei den hier erreichten Koppelfaktoren nicht die Dämpfung der schädlichen HEM11-pi- Mode die alleinige Maßnahme sein, die einseitig geschlitzte Irisblende könnte nur zusammen mit dem Detunen angewendet werden. Da die einseitig geschlitzte Irisblende auch eine Feldasymmetrie bei der Beschleunigermode erzeugt, müssen die Dämpfer entlang einer Beschleunigersektion alternierend angebracht werden, d.h. jeder Dämpfer ist im Bezug zum nächsten Nachbardämpfer um 90° gedreht. Die 90° ergeben sich aus der Notwendigkeit, auch die Dämpfung der zweit en Polarisationsebene der HEM11-pi-Mode zu gewährleisten. Als zweite, der Chipman-Methode sehr ähnliche Methode, wurde die Kurzschlußschiebermethode angewendet. Erstes Untersuchungsobjekt war die bei der Chipman- Methode bereits erwähnte dreizeilige Irisstruktur. Ein Vorteil im Vergleich zur Chipman-Methode ist vor allem die schnelle Durchführbarkeit der Messung bei wenig experimentellem Aufwand, wenn auch die Kurzschlußschiebermethode weniger präzise ist, und man auf einige Informationen, wie z.B. der Verlauf des Reflexionsfaktors und dessen Phase, verzichten muß. Im Vergleich mit der Chipman-Methode waren die mit der Kurzschlußschiebermethode gemessenen Koppelfaktoren immer um etwa 10-15% höher. Das liegt vor allem daran, daß die Theorie zur Kurzschlußschiebermethode von einem verlustfreien Resonator-Hohlleitersystem ausgeht, so daß die nach dieser Theorie ermitteten Koppelfaktoren prinzipiell zu groß sind. Auch bei dieser Methode hat sich gezeigt, daß eine Auswertung der Meßergebnisse scheitern muß, falls ein Modenüberlapp auftritt. Bei Experimenten mit komplizierteren Dämpfungssystemen, bestehend aus mehr als vier Hohlleitern an Resonatoren mit mehr als zwei Zellen ist deutlich geworden, daß eine Bestimmung des Koppelfaktors über die Kurzschlußschiebermethode durch die entstehende Modenvielfalt praktisch unmöglich ist. Es stellte sich heraus, daß bei der Auswertung der Meßergebnisse dadurch ein Fehler entsteht, wenigstens bei sehr starker Dämpfung, daß man die Feldverteilung als konstant animmt, denn bei dem Vergleich der unbelasteten Güte Q0 mit der vom Dämpfungssystem belasteten Güte QL geht man davon aus, daß die Feldverteilungen im ungedämpften- und gedämpften Fall identisch sind. Das kann bei Koppelfaktoren im Bereich von einigen zehn bis zu einigen hundert nicht mehr zutreffen, da das Feld der Mode immer stärker in das Dämpfungssystem eindringt, je stärker die Kopplung ist. Das ändert die Modengeometrie natürlich in dramatischer Weise und die belastete Güte QL kann dann nicht mehr einfach über die Gleichung QL=Q0/(1+ K) aus den gemessenen Größen Q, und K ausgerechnet werden, da der Koppelfaktor K nun nicht mehr konstant sein kann, sondern im Gegenteil sich sehr stark ändert, je nachdem an welcher Stelle die Felder gemessen werden. Ein weiterer Mangel bei beiden Methoden ist, daß über diese Methoden weder die longitudinale noch die transversale Shuntimpedanz bestimmt werden kann. Ein Ausweg aus diesem Dilemma war die Anwendung zweier neuer Meßmethoden, die Antennenmethode und die nichtresonante Störkörpermethode. Diese beiden Methoden beruhen im Gegensatz zu den ersten beiden Methoden auf einer direkten Bestimmung der Feldpegel bzw. der transversalen Shuntimpedanz im bedämpften Resonator was den Vorteil hat, daß im Resonator genau das Feld bzw. die Shuntimpedanz vermessen wird, welches die Teilchen bei der Durchquerung des Resonators auch tatsächlich sehen. Die Antennenmethode war eine komplette Neuentwicklung, während es sich bei der nichtresonante Störkörpermethode um die Anwendung einer seit 1966 bekannten, jedoch in Vergessenheit geratenen Theorie handelte. Beide Meßmethoden konnten am Beispiel eines im Bezug auf die TM110-Mode (Frequenz bei ca. 3.2 GHz) sehr stark bedämpften Zylinderresonators (Die Frequenz der TM010-Mode lag bei ca. 2.049 GHz) erfolgreich getestet werden. Die durch das Dämpfungssystem belastete Güte QL war hier ca. 10. Bei der Bestimmung der longitudinalen elektrischen Feldstärken bzw. der longitudinalen Shuntimpedanz der TM110-Mode in Abhängigkeit vom axialen Abstand vor und nach der Bedämpfung konnten zunächst folgende Feststellungen gemacht werden: 1) Die Modengeometrie im ungedämpften- und gedämpften Fall unterscheiden sich sehr stark voneinander. Dadurch mißt man verschiedene Koppelfaktoren, je nachdem an welcher Stelle man die Felder mißt. 2) der maximal gemessene Koppelfaktor liefert über die Gleichung QL=Q0/(1+K) die richtige beklastete Güte QL. 3) Der höchste Koppelfaktor wurde bei der Feldmessung in einem Achsortabstand vom halben Radius des Zylinderresonators gemessen. Da die beiden Meßmethoden das Verhältnis der elektrischen Feldstärkequadrate in Abhängigkeit vom Meßort vor und nach der Bedämpfung liefern, konnte die zweite Feststellung nur durch eine Kontrollmessung mit Hilfe der Kurzschlußschiebermethode, die hier dank des einfachen Aufbaus leicht durchfiihrbar war, gemacht werden. Die Kurzschlußschiebermessung lieferte eine Güte QL ungefähr gleich 9, während der höchste bzw. der niedrigste mit den beiden neuen Megmethoden ermittelte Koppelfaktor mit einer Güte von QL ungefähr gleich 11 bzw. mit einer Güte von QL ungefähr gleich 14 korrespondierte, d.h. also. daß der höchste gemessene Koppelfaktor für dieses Dämpfungssystem die richtige Resonatorgüte liefert. Anhand eines zweizeiligen Resonators (Die Frequenz der TM010-2pi/3-Beschleunigermode lag bei ca. 2.35 GHz) mit beidseitig geschlitzter Irisblende als Dämpfungssystem für die HEM11-pi-Mode (ca. 3.5 GHz) konnte gezeigt werden, daß die zweite Feststellung eine Gesetzmäßigkeit bei spiegelsymmetrischen Dämpfungssystemen ist. Im Unterschied zum Zylinderresonator wurde der höchste mit der richtigen bedämpften Güte QL ungefähr gleich 37 korrespondierend Koppelfaktor K ungefähr gleich 153 jedoch direkt auf der Resonatorachse gemessen. Die bedämpfte Güte wurde auch hier wieder mit Hilfe der Kurzschlußschiebermethode kontrolliert. Ein sehr interessantes Verhalten zeigte der gleiche zweizeilige Resonator mit einseitig geschlitzter Irisblende als Dämpfungssystem. Hier korrespondierte der in der Nähe der Resonatorwand gemessene niedrigste Koppelfaktor mit der bedämpften Güte QL ungefähr gleich 230 des Resonators. In Achsennähe hingegen war der Koppelfaktor etwa dreimal höher, K ungefähr gleich 82, als aus der der Güteerniedrigung K ungefähr gleich 35 nach der Dämpfung hervorgegangen wäre, die transversale Shuntimpedanz ist also auch etwa um den Faktor 3 erniedrigt. Durch dieses Verhalten ist der einseitig bedämpfte Resonator für die Verwendung bei einem linearen Kollider im S-Band (hier muß nicht so stark bedämpft werden) interessant geworden, denn wenn nur wenige Zellen einer Beschleunigersektion mit einem Dämpfungssystem ausgerüstet werden müssen, ist es wichtig in diesen Zellen ein effektives Dämpfungssystem bei Gewährleistung eines einwandfreien Transports der Feldenergie der HEM11-pi-Mode in diese gedämpften zu haben. Das funktioniert einerseits nur, wenn sich die Resonanzfrequenz der gedämpften Zellen in Bezug auf die HEM11-pi-Mode auf die Resonanzfrequenz der benachbarten ungedämpften Zellen einstellen läßt und andererseits die mit einer Dämpfung einhergehende schlechtere Anregungsfähigkeit dieser Störmode in den gedämpften Zellen nicht zu schlecht ist. Bei einer zu starken Dämpfung wäre beides nicht möglich. Zusammenfassend kann man sagen, daß durch die Antennen- und die nichtresonante Störkörpermethode ein für die Entwicklung von störmodenbedämpften Beschleunigerresonatoren für zukünftige lineare Kollider und natürlich auch anderer Elektronenbeschleuniger sehr wirksames Instrument zur Verfügung steht. Ein detailliertes Design eines für einen bestimmten Beschleuniger passenden Dämpfungssystems ist mit Hilfe dieser Meßmethoden möglich geworden, da kleine Unterschiede zwischen verschiedenen Ausführungen von Dämpfungssystemen meßbar sind. Durch die bei der Anwendung der Meßmethoden auf unterschiedliche bedämpfte Resonatoren gefundenen Gesetzmäßigkeiten ist unter anderem auch die Frage geklärt worden, auf welche Weise ein Dämpfungssystem auch auf numerischem Wege mit Hilfe von Computerprogrammen wie z.B. MAFIA berechnet werden kann.
Die Dokumente enthalten jeweils die gleiche Arbeit, allerdings in drei unterschiedlichen Varianten, die sich in der Qualität der Bilder und damit in der Filegröße unterscheiden: * Bilder in voller Druckqualität (8,2 MB): DissWFOM1.pdf (Dokument1) * Photos in reduzierter Auflösung (3,1 MB): DissWFOM2.pdf (Dokument2) * Photos und Zeichnungen in red. Auflösung (1,4 MB): DissWFOM3.pdf (Dokument3)
Fourier-Transform Infrarot Differenz Spektroskopie ist eine Methode. die es erlaubt, selbst kleinste konformelle Änderungen in der Umgebung der katalytischen Zentren in Enzymen selektiv und mit hoher Zeitauflösung zu messen. Diese Technik wurde an Oxidasen von Paracoccus denitrificans, Thermus thermophilus und Escherichia coli angewandt, um einen Einblick in strukturelle und molekulare Prozesse der Bindung und Dynamik von Liganden am binuklearen Zentrum zu erhalten. Die pH- und Temperatur-Abhängigkeit von CO Schwingungsmoden sowie deren Verhalten nach der Photolyse konnten zeitaufgelöst untersucht und miteinander verglichen werden. Bei Temperaturen >180K war die Bestimmung von thermodynamischen Parametern wie Enthalpie-Barrieren und Arrhenius-Vorfaktoren möglich. Aus dem Verlauf der Rückbindungskinetiken ließen sich ferner Rückschlüsse über die konformelle Heterogenität der Bindung ziehen. Für Temperaturen um 140K konnte das Protein im "quasistationären" Zustand vermessen werden, da Rückreaktionen des Liganden an die Bindungsstelle des Häm a3 unterbunden waren. Trotz der strukturellen Ähnlichkeit und analoger Funktion zeigten diese typischen Oxidasen große Unterschiede sowohl im Reaktionszentrum als auch im kinetischen Verhalten des Liganden. Die kinetischen Parameter für alle untersuchten Oxidasen weichen deutlich voneinander ab und spiegeln unter anderem die Stärke der Bindung am CUB wider. Die Temperaturabhängigkeit der Populationen der CO-Konformere und die äquivalente Rückbindungs-Kinetik der unterschiedlichen Konformere in den Oxidasen aus dem thermophilen System weisen auf ein strukturelles Merkmal in der Nähe des binuklearen Zentrums hin, das den Populations-Austausch in anderen Oxidasen unterbindet. Aufgrund der pH-Abhängigkeit der entsprechenden Oxidasen kann man schließen, daß diese Eigenschaft durch eine oder mehrere protonierbare Gruppen bewirkt wird, die die unterschiedlichen Konformere in bestimmten Positionen fixiert hält. Die Rückbindungsraten des Liganden zeigen für die T. thermophilus Oxidasen eine Rückbindung erster Ordnung. was auf eine homogene Verteilung der zwei Konformer-Populationen im Enzym deutet. Hingegen zeigte die Oxidase aus P. denitrificans für die Rückbindung eine Verteilung der Reaktionsraten. Ursache dafür ist ein sehr heterogenes Ensemble an Proteinen, das minimale strukturelle Unterschiede im Konformationsraum des Reaktionszentrums aufweist. Ein weiterer Aspekt der Arbeit war die Beobachtung von Absorptionsbanden der Hämpropionate an Cytochrome c Oxidase von Paracoccus denitrificans nach CO Rückbindung. Sowohl über 13C-isotopenmarkierte Hämpropionate als auch über ortsgerichtete Mutagenese in deren unmittelbarer Umgebung konnten definierte Banden-Zuordnungen im IR-Differenzspektrum erhalten werden. Experimente am Enzym mit Mutationen an der Stelle Asp 399 zeigten, daß die strukturellen Eigenschaften des Häm a3-CuB Zentrums im wesentlichen von dieser Veränderung nicht beeinflußt werden. Jedoch war die pH-Abhängigkeit der CO Konformere hier unterbunden, was auf deren Einfluß auf eine Protonierbarkeit im Wildtyp-Enzym hinweist. Rückschlüsse anhand der Mutante Asp399Asn zeigten (über den Verlust der pH-Abhängigkeit) ganz klar, daß alle unterschiedlichen CO-Konformere funktionell intakt sind. FT-IR Messungen an einem weiteren Enzym, der isolierten Cytochrom bd Oxidase aus E. coli, zeigten bei einer Untersuchung der CO Rückbindungs-Eigenschaften bei 84K die ausschließliche Rückbindung an das Häm d. der möglichen Sauerstoff-Bindungsstelle. Die Bindungsstelle an Häm b, die zu ca. 5% ebenfalls CO bindet, kann bei diesen Temperaturen nicht wiederbesetzt werden. Im typischen Spektralbereich von 1680 bis 1760 cm hoch minus 1 konnten eindeutig die Absorptionsbanden von Asparagin- oder Glutaminsäure-Seitenketten identifiziert werden. Über einen direkten Vergleich der Spektren, die über Redox-Reaktion und CO Rückbindung erhalten wurden, konnten diese Signale als klar in der direkten Umgebung des binuklearen Zentrums lokalisiert zugeordnet werden. Eine Rolle als vorübergehender Protonen-Akzeptor/Donor auf dem Weg zur Sauerstoff-Bindungsstelle ist naheliegend.
Das hemmende Umfeld von Ganglienzellen in der Netzhaut des Auges Der Bereich auf der Netzhaut, aus dem Ganglienzellen Lichtsignale erhalten, wird rezeptives Feld genannt. Er umfaßt einen erregenden, zentralen Teil, das rezeptive Feldzentrum, und einen hemmenden, peripheren Teil, das Umfeld. Die antagonistische Organisation (erregendes Zentrum/hemmendes Umfeld) des rezeptiven Feldes verbessert die Signalverarbeitung, indem Kontraste verstärkt werden. Ziel der vorliegenden Arbeit war es, die Mechanismen der Umfeldhemmung an der isolierten, intakten Kaninchennetzhaut zu untersuchen. Das rezeptive Feldzentrum wird durch den erregenden Kontakt zwischen Photorezeptor Þ Bipolarzelle Þ Ganglienzelle erzeugt. Visuelle Stimulation des rezeptiven Feldzentrums erhöht die Entladungsrate (Anzahl der Aktionspotentiale pro Zeiteinheit) der Ganglienzelle. Die Erhöhung der Entladungsrate wird durch die Freisetzung des erregenden Transmitters Glutamat aus präsynaptischen Bipolarzellen bewirkt. Eine Belichtung des Umfeldes hat den entgegengesetzten Effekt: die Entladungsrate der Ganglienzelle wird verringert. Die Umfeldantwort der Ganglienzelle wird durch die laterale Hemmung in der OPL (äußere Synpsenschicht) und der IPL (innere Synapsenschicht) erzeugt. In der OPL wird die Signalübertragung von GABAergen Horizontalzellen moduliert, indem sie Photorezeptoren und/oder Bipolarzellen hemmen. In der IPL modulieren Amakrinzellen, die entweder GABAerg oder glyzinerg sein können, die Signalübertragung, indem sie Bipolarzellen und/oder Ganglienzellen hemmen. Die Entladungsrate von retinalen Ganglienzellen wird bei Belichtung des Umfeldes somit auf zwei Arten verringert: entweder werden präsynaptische Zellen (Photorezeptoren, Bipolarzellen) gehemmt oder die Ganglienzelle wird direkt durch Amakrinzellen gehemmt. Im ersten Fall schütten Bipolarzellen weniger Glutamat aus (indirekte laterale Hemmung), im zweiten Fall wird durch hemmende Neurotransmitter (GABA oder Glyzin) ein Einstrom von Chloridionen in die Dendriten der Ganglienzellen hervorgerufen (direkte laterale Hemmung). Es ist bisher noch unklar, zu welchem Anteil direkte und indirekte laterale Hemmung an der Umfeldantwort beteiligt sind. Weiterhin ist nicht bekannt, welche Neurotransmitterrezeptoren bei der Erzeugung des hemmenden Umfeldes eine Rolle spielen. Um dies zu untersuchen, wurden in der vorliegenden Arbeit lichtinduzierte, synaptische Ströme von retinalen Ganglienzellen an der isolierten, intakten Kaninchenetzhaut gemessen. Dabei wurde die Netzhaut von vorher eingeschläferten Kaninchen freipräpariert und anschließend in einer mit Sauerstoff angereicherten Extrazellulärlösung aufbewahrt. An diesem isolierten, intakten NetzhautPräparat (in vitro Retina) konnten bis zu acht Stunden Lichtantworten gemessen werden. Die lichtinduzierten Ströme wurden in der Ganzzellkonfiguration der PatchClampTechnik in der Spannungsklemme gemessen. Die Meßkammer mit der flach ausgebreiteten Netzhaut befand sich auf einem Mikroskoptisch. Das Mikroskop war mit einer InfrarotDifferentialinterferenzOptik (NomarskiOptik) ausgestattet und die Mikroelektroden konnten unter Sichtkontrolle mit Hilfe eines Mikromanipulators an die Zellkörper herangefahren werden. Kreisförmige und ringförmige Lichtmuster mit verschiedenen Durchmessern, wurden auf einem Computerbildschirm erzeugt und durch den Mikrsokopkondenser auf den Boden der Meßkammer projiziert. Erregende Ströme retinaler Ganglienzellen konnten isoliert werden, indem das Membranpotential der Zelle auf das Umkehrpotential für Chloridionen eingestellt wurde. Die erregenden Ströme wurden durch Belichtung des Umfeldes stark verringert. Dies wird durch die verminderte Freisetzung von Glutamat durch Bipolarzellen verursacht und ist ein Hinweise auf eine indirekte, laterale Hemmung der Ganglienzelle. Durch die Zugabe des GABARezeptorblockers Picrotoxinin in die Nährlösung (Badapplikation) konnte die Umfeldhemmung der meisten Ganglienzellen nahezu vollständig aufgehoben werden. Dieses Ergebnis zeigt, daß präsynaptische GABA A und GABA C Rezeptoren eine wichtige Rolle bei der Umfeldhemmung spielen. Direkte hemmende Chloridionenströme konnten isoliert werden, indem das Membranpotential der Zelle auf das Umkehrpotential für erregende Ströme eingestellt wurde. Durch Beleuchtung des Umfeldes wurden Chloridionenströme in Ganglienzellen ausgelöst. Dies ist ein Hinweis auf eine direkte, laterale Hemmung der Ganglienzelle durch Amakrinzellen, die zusätzlich zur indirekten Hemmung erfolgt. Bei Anwendung der Stromklemme der PatchClampTechnik konnte nachgewiesen werden, daß Chloridionenströme die Entladungsrate der Zelle beeinflussen. Durch die Badapplikation von Picrotoxinin und durch die Überströmung mit dem GABA A Rezeptorhemmer Bicucullin wurden die Chloridionenströme deutlich verringert. Durch den Glyzinrezeptorblocker Strychnin konnten die hemmenden Ströme nur bei wenigen Zellen verringert werden. Dies ist ein Hinweis auf eine direkte Hemmung der Ganglienzelle über GABA A Rezeptoren. In den meisten Ganglienzellen konnten direkte und indirekte Hemmung durch die Badapplikation von Tetrodotoxin verringert werden. Tetrodotoxin hemmt das Entstehen von Aktionspotentialen und das Ergebnis zeigt, daß 'widefield Amakrinzellen, die über Aktionspotentiale kommunizieren zur Umfeldhemmung beitragen. Bisherige Modelle gingen davon aus, daß Interaktionen zwischen Horizontalzellen, Photorezeptoren und Bipolarzellen in der OPL die Hauptursache für die Umfeldhemmung sind. Die vorliegende Arbeit hat gezeigt, daß Interaktionen zwischen Amakrinzellen, Bipolarzellen und Ganglienzellen wesentlich zur Umfeldhemmung beitragen. In der Netzhaut gibt es zwischen 12 und 15 Ganglienzelltypen, die auf unterschiedliche Mustermerkmale wie z. B. Farbe, Kontrast oder Bewegung reagieren. Alle bisher untersuchten Ganglienzelltypen verringern bei einer Reizung des Umfeldes ihre Entladungsrate. Ist bei allen Ganglienzelltypen der Beitrag von Horizontal und Amakrinzellen zur Umfeldhemmung sowie der Anteil von direkter und indirekter lateralen Hemmung gleich? Oder gibt es für jeden Ganglienzelltyp aufgrund seiner physiologischen und morphologischen Ausprägung verschiedene Mechanismen der lateralen Hemmung? Diese Fragen könnten durch die Entwicklung von Pharmaka, welche selektiv Horizontalzellen bzw. Amakrinzellen hemmen, untersucht werden. Die Anwendung dieser Substanzen könnte den Beitrag dieser Zellen zur Umfeldhemmung eines bestimmten Ganglienzelltyps nachweisen. Gleichzeitig könnte die indirekte Hemmung von retinalen Ganglienzellen durch intrazelluläre Applikation von Chloridionenkanalblockern viel genauer als bisher gemessen werden, da auf diese Weise erregende synaptische Ströme besser isoliert werden können. Durch die Kombination dieser beiden Methoden könnte für jeden Ganglienzelltyp der Netzhaut die zellulären und synaptischen Mechanismen der Umfeldhemmung detailliert beschrieben werden.